La présente invention concerne un procédé de fabrication d'une feuille lamifiée et un appareil pour sa mise en oeuvre.
On sait que les lamifiés croisés formés de pellicules
de polymères cristallins, orientées uniaxialement offrent une combinaison en général hautement avantageuse de différentes propriétés de résistance dont la plus surprenante est la résistance à la
propagation du déchirement (voir brevet n[deg.] 3.322.613 des Etats-
Unis d'Amérique), en particulier lorsque la liaison entre les couches est suffisamment faible pour qu'au cours du déchirement, dû
à une incision, les couches se délaminent autour de l'entaille.
Par conséquent, elles se clivent ou se répandent dans des directions différentes et l'effet d'entaille disparaît, ceci étant dénommé "effet de ramification". Des feuilles de ce type sont particulièrement utiles pour diverses applications très sévères telles
que les substituts de bâches, les feuilles de couverture, les
sacs et la pellicule d'emballage très résistants.
Le procédé le plus avantageux de fabrication d'une
feuille du type précité est décrit dans le brevet britannique
n[deg.] 816.607 et consiste à orienter fortement les molécules d'une
pellicule tubulaire dans son sens longitudinal, à la couper héli-
coîdalement et à la déplier en une pellicule plane orientée en
biais (par exemple, 45[deg.]) et à appliquer subséquemment en continu
cette pellicule sur- une pellicule plane semblablement produite.
en même temps que les sens d'orientation respectifs sont disposés
selon une relation d'entrecroisement. On sait que, pour une épaisseur donnée, la résistance à la propagation du déchirement est
nettement augmentée en utilisant trois couches présentant trois
sens d'orientation différents, déterminés, par exemple, en appliquant une pellicule orientée longitudinalement sur deux pellicules
orientées en biais, comme mentionné ci-dessus.
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duit résultant) consiste en ce qu'il est pratiquement impossible de produire réellement une pellicule mince, si bien que l'avantage économique de la production d'une pellicule à haute résistance, mais d'un poids léger n'est pas pleinement attefnt. En pratique, le poids le plus faible de chaque couche que l'on peut obtenir en lamifiant et en coupant en spirale, est d'environ 30 g/m<2>. Ainsi, pour un lamifié à deux couches, la limite inférieure est d'environ
60 g/m<2>, tandis que pour un lamifié à trois couches (qui est cité ci-dessus et qui est nécessaire pour l'utilisation correcte des
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Un second inconvénient est la limitation pratique de la largeur provoquée par la rotation des bobines et des pièces mécaniques robustes en liaison avec la coupe en spirale. En général, la largeur est limitée à 1,5 - 2 m environ.
Un troisième inconvénient est relatif à certaines valeurs d'absorption d'énergie pour les lamifiés croisés. Une absorption d'énergie relativement basse a été observée en ce qui concerne le déchirement à grande vitesse (essai de déchirement d'Elmendorf) et l'essai de traction à grande et petite vitesse
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Il apparaît que le caractère très anisotrope des couches est désavantageux. Si, par exemple, un lamifié croisé à deux plis de ce type est étiré parallèlement à la direction de l'orientation d'une des couches, la limite élastique et l'allongement à la rupture sont en principe déterminés par cette couche.
Des essais plus antérieurs pour surmonter les inconvénients précités et pour disposer d'un procédé de fabrication moins coûteux d'un produit présentant des propriétés semblables ou analogues sont décrits dans le brevet britannique n[deg.] 1.261.397. Dans ce brevet, on divulgue un procédé qui produit une structure entrecroisée par l'intermédiaire d'une matrice à pièces tournantes, tout en formant, dans la même matrice, une zone médiane molle et plus faible par co-extrusion. Le procédé consiste à co-extruder plusieurs couches concentriques ou presque concentriques à base d'un polymère cristallin, alternant avec des couches d'un polymère
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moyen de dents disposées en rangées et fixées sur les parois cylindriques de la matrice, tout en saillant intérieurement à partir de la surface de paroi concave et extérieurement à partir de la surface de paroi convexe. Les pièces de la matrice sont mises en rotation dans des sens opposés et les couches sont ainsi divisées conformément aux hélices gauches proches d'une surface de la feuille et aux hélices droites proches de l'autre surface de cette feuille. Le peignage peut être effectué au milieu de la pellicule ou être limité aux parties proches des surfaces. La co-extrusion des polymères devant la zone de peignage est adaptée pour déterminer une zone médiane, molle et faible.
La pellicule extrudée par ce procédé peut être considérée comme étant une matière non orientée. Toutefois, les couches rigides alternées d'un "premier polymère" et les couches molles d'un "deuxième polymère", divisées en filaments par les dents selon un mode linéaire, communiquent, à chaque demi-partie de la feuille, une tendance à se cliver ou à se répandre dans une direction, et comme les modes linéaires aux deux surfaces s'entrecroisent l'une l'autre et qu'une tendance à délaminer est prévue, un effet d'interruption de déchirement s'exerce, lequel est analogue à l'effet de "ramification" d'un véritable lamifié croisé.
Le brevet précité propose en outre d'allonger biaxialement le lamifié dans des conditions telles qu'au lieu de former des couches orientées biaxialement, l'orientation moléculaire soit en général uniaxiale dans chaque couche, les sens d'orientation des différentes couches s'entrecroisant l'un l'autre. Afin d'obtenir cette orientation uniaxiale, la deuxième matière doit être
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due ou semi-fondue, alors que la première matière est solide, et les filaments de cette première matière doivent être maintenus droits par une tension biaxiale.
Bien que le procédé ci-dessus résolve en principe les problèmes de l'obtention d'une épaisseur plus faible et d'une largeur plus grande pour les lamifiés croisés, certaines difficultés importantes ont été observées au cours des développements techniques ultérieurs. Il s'est confirmé que le procédé d'extrusion est industriellement réalisable pour la fabrication d'une pellicule non orientée à haute résistance à la propagation du déchirement, mais à basse résistance à l'impact due au manque d'orientation.
Toutefois, d'importants inconvénients ont été constatés en liaison avec un allongement biaxial subséquent. Comme indiqué également dans le brevet précité, on doit utiliser un nombre relativement grand de rangées de dents dans la matrice d'extrusion afin de déterminer la finesse de fibres nécessaire au système d'allongement.
Ceci rend cependant difficile l'entretien de la matrice et provoque de fréquentes "suspensions" de morceaux polymères entre les dents. En outre, l'interaction entre les dents d'une demi-partie de la matrice et celles de l'autre demi-partie rend nécessaire l'utilisation de quantités excessives de matière de couche médiane molle ou la limitation du peignage aux deux zones superficielles relativement minces de la feuille. De plus, il est très difficile d'établir et de maintenir les conditions d'allongement biaxial nécessaires à l'obtention d'une orientation moléculaire en général uniaXiale comme décrit.
Conformément à l'invention, un procédé de fabrication d'un lamifié d'au moins deux couches consiste à faire tourner l'une par rapport à l'autre, dans une matrice de co-extrusion circulaire munie d'une fente de sortie, au moins deux couches tubulaires concentriques comprenant chacune un flux ou un réseau de .. flux de matière polymère fondue et à allonger à chaud simultané- <EMI ID=6.1> subséquemment les couches dans la matrice immédiatement avant leur passage par la fente de sortie pour former un lamifié dont les sens d'allongement à chaud se croisent l'un l'autre, et à solidifier le lamifié tout en conservant la structure de croisement allongée à chaud, la liaison du lamifié solidifié étant suffisamment faible pour permetre la délamination locale de la pellicule lors du déchirement du lamifié.
De préférence, les côtés opposés de la fente de sortie par laquelle le lamifié est extrudé, tournent l'un par rapport à l'autre, ce qui conduit à soumettre le lamifié au cisaillement pendant l'extrusion.
Les couches tubulaires sont constituées de préférence d'une dispersion d'un polymère dans une matrice polymère, de façon à produire, par l'allongement à chaud, un grain de polymère le long du sens de l'allongement à chaud, comme décrit en détail dans le brevet britannique n[deg.] 1.526.722. Ainsi, comme expliqué dans ce dernier, on peut obtenir une structure granulaire fibrillaire ayant une orientati on prédominante de possibilité de clivage après la solidification du lamifié en une pellicule.
Dans le procédé de l'invention, les deux couches peu-
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même vitesse angulaire.
Un procédé pour l'obtention de la faible liaison désirée consiste à former des couches de polymères qui adhèrent médiocrement l'une à l'autre. Un autre procédé implique la co-extru- sion d'un polymère entre les couches pour contrôler la résistance adhésive, le polymère étant extrudé en bandes, par exemple, ou
étant interrompu d'une autre façon. Le polymère contrôlant l'adhé- rence peut être un élastomère ayant une faible adhérence à la ma- tière polymère ou aux matières qui forment les couches tubulaires.
Chaque couche peut être un réseau de flux qui se réu- <EMI ID=8.1>
chaud peut être effectué en faisant passer la matière de ce réseau de flux à travers une rangée de cloisons, par exemple, comme dé-
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L'allongement à chaud peut être exécuté en réduisant l'épaisseur de la couche tubulaire fondue pendant l'extrusion.
Avant de réunir les couches dont les sens d'allongement se croisent mutuellement, chaqae couche peut être formée en soi de deux ou de plusieurs autres couches, notamment en faisant passer deux ou plusieurs couches tubulaires d'une matière polymère différente conjointement à travers une pièce de matrice commune mise en rotation et en les co-extrudant dans une chambre commune de la même pièce de matrice en rotation, ce qui donne ainsi une couche tubulaire composée en rotation. Ce procédé est représenté à la figure 2 des dessins annexés, où.la co-extrusion dans la pièce de matrice commune en rotation a lieu sur un bord circulaire.
De préférence, le lamifié après solidification est allongé biaxialement à l'état solide en deux stades séparés au moins dont chacun est essentiellement unidirectionnel. Cet allongement peut être réalisé en substance à la température ambiante. En général, il consiste à allonger la feuille jusqu'à une formation de plis en substance longitudinaux, temporairement répartis uniment, en appliquant une pression le long des lignes s'étendant en subtance dans le sens longitudinal de la feuille, par exemple, en la faisant passer dans la prise de cylindres rainurés dont les rainures sont parallèles ou forment un petit angle par rapport au sens de la machine. Ce procédé d'allongement de l'extrudat est décrit et revendiqué dans le brevet n[deg.] 1.526.724 et, comme mentionné dans
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longement transversal est achevé, l'allongement longitudinal peut être effectué, une contraction transversale substantielle étant de préférence réalisée au cours de l'allongement longitudinal.
La matière polymère des flux tubulaires peut se composer principalement d'une polyoléfine. Préférablement, au moins l'un des flux tubulaires comprend principalement un polypropylène
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mère pour contrôler la résistance de la liaison est co-extrudé entre les flux tubulaires, une matière appropriée est le caoutchouc éthylène-propylène.
Pour plus de détails sur les opérations d'allongement biaxial, sur les matières polymères qui peuvent être utilisées pour les couches et sur les propriétés des produits qui peuvent être obtenus selon le procédé de l'invention, il convient de se référer aux brevets mentionnés ci-dessus.
L'invention se rapporte non seulement au procédé prédécrit, mais aussi à l'appareil pour sa mise en oeuvre lorsqu'une faible liaison est produite par co-extrusion d'un polymère entre les couches. Cet appareil comprend une matrice de co-extrusion circulaire munie d'une fente de sortie, un organe pour amener vers la fente, au moins deux couches tubulaires concentriques comprenant chacune un flux ou un réseau de flux de matière polymère Fondue, un organe pour faire tourner les couches l'une par rapport à l'autre dans la matrice et pour allonger à chaud simultanément
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extruder un polymère entre les couches en vue de contrôler la résistance de l'adhérence, et un organe pour lier les couches dans la matrice, les sens des allongements à chaud se croisant l'un l'autre, immédiatement avant leur passage à travers la fente de sortie. De préférence, les organes pour faire tourner les couches relativement l'une à l'autre dans la matrice sont des organes pour faire tourner les côtés opposés de la fente de sortie relativement l'un à l'autre.
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se référant aux dessins ci-annexés, dans lesquels : la figure 1 est une coupe d'une matrice d'extrusion conforme à l'invention; la figure 2 représente, en vue en perspective (où des sections sont déplacées), le principe d'une matrice d'extrusion conforme à l'invention et présentant deux fentes de sortie tournant en sens contraire et des organes pour extruder deux couches à travers chaque fente; la figure 3 est une ligne de fabrication d'un processus d'allongement à froid préféré;
j la figure 4 est un détail des "cylindres rainures" qui exécutent l'allongement transversal dans des zones inégales dites "stries"; la figure 5 est une représentation schématique, à une échelle agrandie, du mode de stries et de leur orientation dans une pellicule allongée transversalement, conformément à la ligne de fabrication de la figure 3; et la figure 6 est une coupe transversale à une échelle agrandie de la pellicule de la figure 5, telle qu'elle est réellement observée au microscope; toutefois, pour plus de clarté, l'épaisseur est le double de la largeur.
La matrice d'extrusion reproduite à la figure 1 est un exemple de matrice que l'on peut utiliser et dans laquelle deux dispersions (polymère dans polymère) sont extrudées dans une chambre de réception commune à travers deux rangées de cloisons qui tournent dans des sens opposés. Les deux flux de dispersion 1 et
2 sont amenés par des conduits d'admission de la partie inférieure de la matrice aux conduits annulaires 4 et 5 des deux parois de la voie annulaire 6 où les deux bagues 7 et 8 sont déplacées dans des sens opposés par des organes de commande, par exemple, par des dents et des roues dentées (non représentées). Les deux
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lesquelles sont formées deux rangées d'ouvertures 11 et 12 par lesquelles les deux dispersions sont extrudées dans la chambre de réception 15 formée par les deux parties 13 et 14 et se terminant en une fente de sortie 16. Pour plus de clarté, les cloisons 9 et
10 s'étendent radialement comme représenté, mais sont disposées en réalité angulairement par rapport au sens radial pour empêcher la formation de lignes de matrice dans la feuille extrudée. Grâce à l'extrusion à travers les deux bagues rotatives 7 et 8, les deux dispersions sont chacune atténuées et acquièrent ainsi une morphologie fibrillaire, ainsi qu'un sens de possibilité de clivage, comme mentionné ci-dessus. Les deux réseaux de flux atténués sont ensuite réunis dans la chambre de réception 15 pour former un lamifié à morphologie fibreuse entrecroisée.
L'épaisseur de ce lamifié est réduite par le passage à travers la fente de sortie 16 et ensuite par une opération de tassement et d'insufflation normale. Puis, la pellicule est allongée dans le sens tant longitudinal que transversal à une température.relativement basse. Par suite des deux sens de fibre différents, les deux semi-parties de la pellicule montrent des tendances à se cliver dans des directions différentes au cours du déchirement. Les matières à partir desquelles les deux semi-parties sont formées, sont choisies de façon qu'elles adhèrent faiblement l'une à l'autre. Dès lors, la matière se délamine dans une petite zone autour de l'incision, à partir de laquelle le déchirement a lieu, et ceci fait disparaître l'effet d'entaille.
La matrice représentée à la figure 2 se compose de quatre parties principales, à savoir une partie d'admission fixe 17 pour la répartition circulaire des polymères, comme expliqué cidessus, et une partie de soutien fixe 18 qui supporte ici les deux parties rotatives 19 et 20 formant un orifice de sortie 21. Les mélanges pol ymères A et B sont amenés à la partie d'admission
17 où ils sont répartis en flux circulaires concentriques. Le mé-
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lesquels une ou deux extrudeuses peuvent être utilisées. Le mélange B est extrudé par le conduit annulaire 24. Pour une répar-tition uniforme, les conduits 22, 23 et 24 sont pourvus de chicanes de répartition ou d'autres organes de répartition (non reproduits)...
Pour plus de clarté, les paliers et les joints de scellement entre la partie de soutien 18, la partie rotative 17 et la partie rotative 20 ne sont pas représentés, de même que les commandes pour ces parties 19 et 20.
En partant des trois conduits annulaires 22, 23 et 24, les flux polymères traversent la partie de soutien 18 en passant par trois réseaux circulaires de conduits 25, 26 et 27 communiquant chacun avec une chambre annulaire 28, 29 et 30 respectivement.
Les deux parties rotatives 19 et 20 tournent de préférence à une vitesse angulaire presque égale, mais dans des sens différents, comme indiqué par les flèches 31 et 32. Chaque partie rotative est en soi une matrice de co-extrusion pour deux couches, l'une se composant du mélange A et l'autre, du mélange B . Pour plus de clarté, les références numériques pour l'explication de
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ment à travers la partie 19 est similaire. En partant de la chambre 29, le mélange polymère A parvient à la partie rotative en passant par les conduits 33, tandis que le mélange polymère B provenant de la chambre 30 atteint la partie rotative en passant par les conduits 34. A l'intérieur de la partie rotative, deux conduits annulaires 35 et 36 sont en communication avec les conduits
33 et 34 et sont séparés par une mince paroi circulaire 37.
Après avoir dépassé le bord de la paroi 37, les deux mélanges A et B s'unissent l'un à l'autre dans une chambre de réception annulaire 38 qui se termine en un orifice de sortie 21. En passant à travers le conduit annulaire 35 et la chambre de réception 38, l'épaisseur de la feuille fluide est Fortement réduis te, de sorte que la matière est atténuée.
Les cloisons entre les conduits adjacents 33 et 34 doivent être profilées comme représenté. Pour plus de clarté, elles se prolongent radialement au dessin, mais doivent en réalité former un angle avec cette direction pour réduire la tendance à la formation de lignes de matrice.
Le "polymère A" est un mélange de deux polymères incompatibles ou semi-compatibles, tandis que le "polymère B" est à même de donner à la feuille une tendance appropriée à la délamination. Par conséquent, il peut se composer, par exemple, d'un élastomère qui est un piètre adhésif pour les deux couches de mélange A, et peut être extrudé sous la forme de bandes. Toutefois, si les conduits 22-et 23 reçoivent deux mélanges polymères différents mutuellement incompatibles, le polymère B peut être un adhésif dont la liaison est relativement forte pour les deux mélanges polymères, et doit, dans ce cas, être extrudé en bandes ou interrompu d'une autre façon.
Un procédé d'allongement à froid préféré est défini par
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rainurés commandés 72, des cylindres de guidage 73 et des cylindres 74 dont la section longitudinale ressemble à une banane. Les cylindres 74 en banane servent, après chaque stade, à effacer les plis produits par l'allongement transversal. En passant sur le cylin-
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la ligne d'allongement longitudinal, où elle passe à travers un bain d'eau 76 servant à éliminer la chaleur produite par l'allongement et à maintenir une température d'allongement appropriée, par exemple, 20 à 40[deg.]C. Finalement, elle est enroulée sur une bobine 77.
La flèche 78 indique le sens de la machine.
Une paire de cylindres rainures commandés 72 sont reproduits en détail à la figure 4, la pellicule 79 étant pressée et
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A la figure 5, les longueurs relatives des flèches dans les stries I et II de la pellicule 79 indiquent les grandeurs relatives de l'orientation définie par le procédé d'allongement biaxial représenté aux figures 3 et 4.
En ce qui concerne tant la figure 5 que la figure 6, les nombres 1 et II désignent les stries A et B citées plus haut, lesquelles ont en général une largeur variable et un caractère inégal.
En outre, il faut noter que les couches externes 81 et 82 de la pellicule 79 ne sont pas toujours symétriques par rapport à la mince couche médiane 83. Cette asymétrie sert d'ailleurs à créer une bifurcation du déchirement.
Un exemple de l'invention est donné ci-dessous.
Une série de feuilles, à base toutes de mélanges polyoléfiniques, est produite par la matrice d'extrusion de la figure
2. Le diamètre de la fente de sortie 21 de la matrice est de 130 mm et la largeur de celle-ci est de 1 mm. La plus grande largeur de la chambre de réception 38 est de 4 mm, ce qui signifie que la grandeur de l'atténuation pendant le passage à travers la chambre de réception vers la fente de sortie est plus petite que celle qui est préférée. La température d'extrusion est de 240[deg.]C environ.
Après la coupe longitudinale de la pellicule tubulaire, l'allongement est effectué tout d'abord latéralement au cours de quatre à huit stades, puis longitudinalement au cours de deux à quatre stades. La composition, la largeur du tube à plat (mesure du rapport d'insufflation), la température de l'allongement, le rapport de l'allongement et les résultats sont donnés au tableau ci-dessous. "Nov" désigne le Novolène, soit un polypropylène polymérisé en phase gazeuse à teneur relativement élevée en modifica-.. tion atactique. "PE" représente le polyéthylène à basse densité. "EPR" désigne un caoutchouc éthylène-propylène. "SA 872", "7823" et "8623" sont des types différents de polypropylène à faible teneur en éthylène polymérisé. "EPR/PE" représente un mélange 50/50 de caoutchouc éthylène-propylène et de polyéthylène à basse den-
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REVENDICATIONS
1. Procédé de fabrication d'un lamifié d'au moins deux couches, caractérisé en ce qu'il consiste à faire tourner, l'une par rapport à l'autre, dans une matrice de co-extrusion circulaire munie d'une fente de sortie, au moins deux couches tubulaires concentriques comprenant chacune un flux ou un réseau de flux de matière polymère fondue, à allonger à chaud simultanément chacune des couches en substance dans une direction, à lier subséquemment les couches dans la matrice immédiatement avant leur passage par la fente de sortie pour former un lamifié dont les sens d'allongement à chaud se croisent l'un l'autre et à solidifier le lamifié tout en conservant la structure de croisement allongée à chaud, la liaison du lamifié solidifié étant suffisamment faible pour permettre la délamination locale de la pellicule lors du déchirement du lamifié.