BE896335A - Procede de production de 131 i et produit ainsi obtenu - Google Patents
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Description
<EMI ID=1.1> obtenu". La présente invention est relative à un procédé de production d'un produit de fission, à savoir l'iode-131. L'invention concerne plus particulièrement un procédé de production d'iode-131 radioactif, ayant un haut degré de pureté et une grande activité spécifique. Comme on le sait, l'iode-131 est un isotope radioactif très connu, utilisé pour la production de produits radioactifs, et plus particulièrement pour l'étude et la thérapie de la fonction thyroïdienne. Les principaux procédés de fabrication <EMI ID=2.1> subi une irradiation (n,y) ou (n,fission). L'irradiation (n,y), pour obtenir des niveaux d'activité appropriés, nécessite l'irradiation et le retraitement de quantités importantes de tellure. Deux types de procédés de retraitement de ces cibles au tellure existent: par voie humide et par voie sèche. Le procédé par voie humide présente l'inconvénient de créer un volume de liquide résiduaire important au niveau de la distillation tandis que le procédé par voie sèche implique l'utilisation d'un appareillage techniquement sophistiqué. L'invention a donc pour but de prévoir un procédé de préparation d'iode-131 radioactif permettant de surmonter les inconvénients précités. Le procédé de l'invention permet de préparer de l'iode-131 de fission avec un haut degré de pureté et une activité spécifique élevée, par lot de 300 curies et plus. Un autre avantage important du procédé de l'invention réside dans le fait qu'il peut être couplé sur un procédé de production de molybdène-99, isotope d'une importance considérable dans la production radiopharmaceutique. La production de deux isotopes Mo-99 + 1-131, voire même de trois Mo-99 , 1-131 et Xe- 133, peut donc être effectuée au départ du même procédé. A cet effet, suivant l'invention, le procédé de production d'iode-131 comprend l'irradiation d'une cible contenant des substances fissiles, la dissolution de la cible irradiée en milieu basique, la filtration de cette solution, l'acidification de la solution filtrée en présence d'un oxydant, le piégeage de 1.' iode moléculaire - 131 qui se dégage lors de l'acidification de la solution précitée sur de l'amiante platinée,le lavage à l'eau de l'amiante platinée iodée, le traitement de l'amiante lavée à l'eau au moyen d'une solution contenant un réducteur pour en désorber l'iode, et la séparation de l'iode-131 de la solution radioactive ainsi obtenue. Suivant une forme de réalisation avantageuse de l'invention, on utilise pour le piégeage de l'iode une colonne adsorbante formée d'un support en amiante.platinée: Suivant une forme de réalisation particulièrement avantageuse de l'invention, la solu-tion de désorption est une solution basique contenant comme réducteur de l'hydrazine, une solution d'hydroxyde de sodium et d'hydrate d'hydrazine convenant particulièrement bien à cet effet. Suivant une autre forme de réalisation particulièrement avantageuse de l'invention, la solution de désorption est une solution basifiée, contenant comme réducteur du sulfate ferreux. Suivant un mode de réalisation particulièrement avantageux de l'invention, on sépare l'iode-131 du restant de la solution radioactive en concentrant celle-ci par distillation ou séparation sur colonne adsorbante. L'invention concerne également l'iode- 131 de fission ainsi obtenu . D'autres détails et particularités de l'invention ressortiront de la description d'un procédé de fabrication d'iode-131 suivant l'invention, donnée ci-après à titre d'exemple non limitatif et avec référence aux dessins annexés. La figure 1 est une vue en coupe d'une cible utilisée dans un procédé de fabrication de 131-1 suivant l'invention. La figure 2 est une vue en coupe suivant la ligne II-II de la figure 1. La figure 3 est une représentation schématique des étapes principales de ce procédé de fabrication de 131-1. Dans les figures 1 et 2, les mêmes notations de référence désignent des éléments identiques . Comme on peut le voir par la figure 3 des dessins annexés, le procédé de l'invention comprend essentiellement les étapes suivantes : - l'irradiation d'une cible contenant une substance fissile; - la dissolution de la cible irradiée en milieu basique; - la filtration de la solution; - l'acidification de la solution filtrée et le piégeage de l'iode qui se dégage sur de l'amiante platinée; - la désorption de l'iode au moyen d'un réducteur; et - la purification de la solution radioactive ainsi obtenue, c'est-à-dire en fait la séparation du 131-1 du restant de la solution. Les détails des différentes étapes de ce procédé sont décrits ci-après. La cible. La cible est composée de matière fissile 1 recouverte d'un tube d'aluminium 2, formant enveloppe. En fait, comme on peut le voir plus particulièrement sur les figures 1 et 2 des dessins annexés, la substance fissile 1 est située entre les parois extérieure et intérieure d'un tube d'aluminium 2 à double parois. La longueur totale de la cible, c'est-àdire la dimension dans la direction de l'axe du tube, est de 160 mm, son diamètre intérieur de 19,46 mm et son diamètre extérieur de 22 mm. Le combustible a une longueur de 148mm; il reste donc à une distance d'environ 6 mm des deux extrémités du tube. La largeur du combustible est de 54 mm; il ne s'étend donc pas sur tout le contour du tube. L'épaisseur du combustible est de 0,51 mm. Le combustible contient de l'uranium enrichi à 93%. Le poids d'uranium total par cible est de 4,30 gr. La cible comprend, par conséquent, environ 4 gr de U-235. Le reste est de l'aluminium. L'irradiation. Les cibles d'uranium utilisées dans le cadre du procédé de la présente invention sont d'une manière générale exposées à des flux neutroniques de l'ordre de 1,5 à 2,5. 10 14 neutrons/cm2.sec. Les durées normales de l'irradiation sont de 100 à 150 heures. La dissolution en milieu basique. On utilise généralement pour dissoudre les cibles <EMI ID=3.1> de NaOH 3M et de NaN03 4M convenant particulièrement bien à cet effet. La filtration. Après dissolution, la phase liquide est séparée de la phase solide par filtration. Le filtre retient la phase solide contenant l'uranium et la majeure partie des produits de fission. La phase liquide qui traverse le filtre contient les produits de fission solubles, dont l'iode- 131. L'acidification et le piégeage. L'acidification de la solution filtrée est effectuée par l'addition d'acide nitrique concentré, par exemple 15 N. Une grande partie de l'iode se <EMI ID=4.1> Pour améliorer ce dégagement de l'iode, l'acidifi-. cation se fait en présense d'un oxydant. On peut utiliser, à cet effet, un courant d'air qui sert <EMI ID=5.1> moléculaire-131 est envoyé ensuite sur un piège contenant de l'amiante platinée sur laquelle il se fixe. Ces pièges sont en fait des colonnes adsorbantes formées d'un support en amiante recouvert d'une poudre de platine, le pourcentage en poids de platine de ces colonnes étant de l'ordre de 10 à 15%. L'iode moléculaire se combine au platine sous <EMI ID=6.1> de l'iode sur l'amiante platinée, le piège contenant l'iode-131 est alors lavé à l'eau jusqu'à neutralité pour éliminer la contamination par les vapeurs d'acide. L'extraction du molybdène-99 de la solution acidifiée peut être réalisée d'une manière connue en soi par voie chromatographique. La désorption. Pour désorber l'iode de l'amiante platinée, celleci est traitée soit avec une solution basique contenant comme réducteur de l'hydrazine, soit avec une solution basifiée de sulfate ferreux. Pour assurer un bon rendement de désorption, c'est- àdire pour obtenir la précipitation du platine sous forme métallique et la mise en solution de l'iode sous forme d'iodure, il est préférable d'opérer sous chauffage et sous agitation. Dans le cas où on utilise l'hydrazine comme réducteur, on utilisera de préférence des solutions d'hydroxyde de sodium et d'hydrate d'hydrazine, les solutions <EMI ID=7.1> particulièrement bien. Un traitement oxydant après réduction s'applique éventuellement selon la nature du réducteur qui a été utilisé. Dans le cas de la réduction (sous forme d'hydrate ou de sulfate) à l'hydrazine, on peut effectuer ce traitement au moyen d'eau oxygénée ou d'un autre peroxyde, tel que le <EMI ID=8.1> Ce traitement oxydant après réduction ne s'avère pas nécessaire si la réduction a été effectuée en présence de sulfate ferreux. On notera également que l'usage du sulfate ferreux comme agent réducteur modifie la procédure utilisée avec l'hydrazine, en ce sens que le sel ferreux doit être introduit en solution acide, par exemple en présence d'acide sulfurique, de manière à imprégner l'amiante avant basification du milieu et filtration. En milieu basique, la combinaison chimique "stable" du sel ferreux est bien évidemment l'hydroxyde. La purification. On sépare l'iode-131 du restant de la solution radioactive en concentrant celle-ci de préférence par distillation ou séparation sur colonne adsorbante, par exemple sur colonne chromatographique. Lorsque l'on utilise la distillation comme moyen de concentration volumique de la solution radioactive, on réalise celle-ci en milieu acide, par exemple en présence d'une solution aqueuse d'acide sulfurique, en chauffant la solution jusqu'à ébullition. Cette étape de purification, qu'elle soit réalisée par distillation ou séparation sur colonne, permet d'éliminer les impuretés chimiques provenant de la mise en solution de l'amiante platinée, telles que, par exemple, les silicates et aluminates et permet d'obtenir un produit final à base d'iode-131 d'une grande pureté radiochimique et d'une activité volumique pouvant aller, par exemple, de 5 à 10 Ci/ml. L'invention est illustrée d'une manière plus détaillée par l'exemple d'application concret suivant. Exemple. Six cibles d'uranium-235 répondant aux caractéristiques susmentionnées sont exposées à un flux neutronique de 1,5.1014 neutrons/cm<2> sec. La durée d'irradiation est de 134 heures. Les six cibles irradiées contenant 24 gr de U-235 sont dissoutes après 24 heures de décrois- <EMI ID=9.1> Après dissolution, la phase liquide est séparée de la phase solide par filtration au moyen d'un filtre Buchner. Le filtre retient la phase solide contenant l'uranium et la majeure partie des produits de fission. La phase liquide qui traverse le filtre contient les produits de fission solubles, dont l'iode-131. La phase liquide est transférée dans une cuve en vue d'être acidifiée. L'acidification est effectuée par l'addition d'acide nitrique concentré. Simultanément, la solution est agitée à l'air et portée à ébullition. Cette opération per- <EMI ID=10.1> courant d'air servant de gaz porteur aux vapeurs <EMI ID=11.1> d'amiante platinée (10% de Pt) sur lequel l'iode se fixe. Après une heure, on peut considérer que 1 acidification est terminée. On a dégagé environ 80% de l'iode présent initialement. Le piège contenant l'iode-131 est alors déconnecté et est soumis aux phases de retraitement décrites ci-après. L'amiante platinée iodée est tout <EMI ID=12.1> tralité. L'amiante est'ensuite traitée par 100 ml <EMI ID=13.1> 0,lM. On chauffe pendant 5 minutes jusqu'à ébullition tout en agitant. On laisse refroidir et on filtre sur papier. On récupère le filtrat. L'amiante platinée est traitée une seconde fois comme décrit ci-dessus. Après la seconde phase de désorption, les deux filtrats contiennent 95% de l'activité adsorbée. Le filtrat est porté trois fois de suite <EMI ID=14.1> La solution basique est ensuite introduite dans un appareillage en vue d'être distillée. Après <EMI ID=15.1> le ballon 150 ml de H2S04 1/2. L'appareillage de distillation est formé d'un ballon en pyrex, surmonté d'une colonne de reflux en aval d'où partent deux trappes contenant 20 ml de soude 0,15M. On distille sous courant d'argon à raison de 15 1/heure. Après 1 heure, on récupère environ 80% du contenu du ballon dans la première trappe. Les résultats de la production obtenue sont donnés ci-après : - activité produite : 146 Ci, 8 jours après sortie des cibles du réacteur; activité volumique: 6,5 Ci/ml. - la pureté radiochimique du produit est supérieure à 95%; - la pureté radionuclidique est supérieure à 99% après décroissance de l'iode-133 (demi-vie : 20,8 heures ) . Il doit être entendu que la présente invention n'est en aucune façon limitée aux formes de réalisation ci-dessus et que bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre du présent brevet. REVENDICATIONS. 1. Procédé de production de 131-1, caractérisé en ce qu'il comprend l'irradiation d'une cible contenant une substance fissile, la dissolution de la cible irradiée en milieu basique, la filtration de cette solution, l'acidification de la solution filtrée en présence d'un oxydant, le piégeage de l'iode moléculaire 131 qui se dégage lors de l'acidification de la solution précitée sur de l'amiante platinée, le lavage à l'eau de l'amiante platinée iodée, le traitement de l'amiante lavée à l'eau au moyen d'une solution contenant un réducteur pour en désorber l'iode, et la séparation du 131-1 de la solution radioactive ainsi obtenue.
Claims (26)
1, caractérisé en ce qu'on irradie une cible contenant comme substance fissile de l'uranium.
2, caractérisé en ce que la cible irradiée contient comme substance fissile de l'uranium enrichi.
2. Procédé suivant la revendication
3, caractérisé en ce que la cible irradiéé contient comme substance fissile de l'uranium enrichi essentiellement en uranium-235.
3. Procédé suivant la revendication
4. Procédé suivant la revendication
5. Procédé suivant l'une quelconque
des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que
la cible est constituée d'un tube d'aluminium à double paroi., formant enveloppe, la substance fissile étant située entre les parois du tube .
6. Procédé suivant l'une quelconque
des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que l'on soumet la cible à un flux neutronique.
7. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que l'on soumet la cible à un flux neutronique de l'ordre de 1,5 à 2/5.10 14 neutrons /cm2 sec. pendant une période de l'ordre de 100 à 150 heures.
8. Procédé suivant l'une quelconque <EMI ID=16.1>
l'on utilise pour dissoudre la cible irradiée
un mélange de NaOH et de NaN03.
9. Procédé suivant la revendication 8, caractérisé en ce que le mélange utilisé est
un mélange de NaOH 3M et de NaN03 4M.
10. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que l'on acidifie la solution filtrée par de l'acide nitrique concentré.
11. Procédé suivant la revendication
10, caractérisé en ce que l'acidification se fait en présence d'un oxydant .
12. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 11, caractérisé en ce que l'on réalise l'extraction du 99 Mo de la solution acidifiée précitée par voie chromatographique.
13. Procédé suivant l'une quiconque des revendications 1 à 12, caractérisé en ce que l'on utilise pour le piégeage de l'iode une colonne adsorbante formée d'un support en amiante platinée.
14. Procédé suivant la revendication 13, caractérisé en ce que la colonne adsorbante contient entre 10 et 15% en poids de platine.
15. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 14, caractérisé en ce que le lavage à l'eau de l'amiante platinée iodée se fait jusqu' à neutralité.
16. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 15, caractérisé en ce que la solution de désorption est une solution basique contenant comme réducteur de l'hydrazine.
17. Procédé suivant la revendication
16, caractérisé en ce que la solution de désorption est une solution de NaOH et de NH2-NH2.H20.
18. Procédé suivant la revendication
17, caractérisé en ce que l'on utilise une solu-
<EMI ID=17.1>
19. Procédé suivant l'une queleonque des revendications 16 à 1 8, caractérisé en ce qu'après avoir traité l'amiante platinée iodée
au moyen de la solution de désorption, on filtre la solution ainsi obtenue et on traite celle-ci au moyen d'un oxydant.
20. Procédé suivant la revendication
19, caractérisé en ce que l'on utilise comme oxydant une substance choisie dans le groupe comprenant l'eau oxygénée et les peroxydes,tels que le Na202.
21. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 15, caractérisé en ce que la solution de désorption est une solutionbasifiée contenant comme réducteur du sulfate ferreux.
22. Procédé suivant la revendication
21, caractérisé en ce qu'après avoir traité l'amiante platinée iodée au moyen de la solution de désorption, on filtre la solution ainsi obtenue .
23. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 22, caractérisé en ce que l'on sépare le 131-1 du restant de la solution radioactive en concentrant celle-ci par distillation ou séparation sur une colonne adsorbante.
24. Procédé suivant la revendication
23, caractérisé en ce que l'on concentre la solution par distillation, la distillation étant réalisée en milieu acide en présence d'un oxydant, en chauffant la solution jusqu'à ébullition.
25. Procédé de production de 131-1,
tel que décrit ci-dessus, notamment dans l'exemple donné.
26. Iode-131, tel qu'obtenu par le procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 25.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| BE0/210454A BE896335A (fr) | 1983-03-31 | 1983-03-31 | Procede de production de 131 i et produit ainsi obtenu |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| BE896335 | 1983-03-31 | ||
| BE0/210454A BE896335A (fr) | 1983-03-31 | 1983-03-31 | Procede de production de 131 i et produit ainsi obtenu |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| BE896335A true BE896335A (fr) | 1983-07-18 |
Family
ID=25653628
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| BE0/210454A BE896335A (fr) | 1983-03-31 | 1983-03-31 | Procede de production de 131 i et produit ainsi obtenu |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| BE (1) | BE896335A (fr) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BE1030063B1 (fr) * | 2021-12-22 | 2023-07-17 | Institut Nat Des Radioelements Fup | Procédé de production de Molybdène-99 |
| EP4481766A1 (fr) * | 2023-06-19 | 2024-12-25 | Institut National Des Radioéléments | Procédé de production de molybdène-99 |
-
1983
- 1983-03-31 BE BE0/210454A patent/BE896335A/fr not_active IP Right Cessation
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BE1030063B1 (fr) * | 2021-12-22 | 2023-07-17 | Institut Nat Des Radioelements Fup | Procédé de production de Molybdène-99 |
| EP4481766A1 (fr) * | 2023-06-19 | 2024-12-25 | Institut National Des Radioéléments | Procédé de production de molybdène-99 |
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