BRPI0617599A2 - enzyme-catalyzed deacylation process of chlorinated sugar derivatives - Google Patents

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BRPI0617599A2
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Sundeep Aurora
Arvind M Lali
P Subramaniyam
Manish Vardharaj Petkar
Archana Avinash Kotiya
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Abstract

PROCESSO DE DESACILAçãO CATALISADA POR ENZIMAS DE DERIVADOS CLORADOS DE AçúCAR. Que consiste em um processo para a produção de triclorogalactosacarose, no qual a desacilação de sacarose-6-éster é obtida ao submeter a mistura de reação, após a cloração, a neutralização e o ajuste do pH entre 6,5 e 7, à desacilação, por meio do uso de uma enzima lípase ou de uma enzima protease, de uma forma livre ou imobilizada.DISACILATION PROCESS CATALYED BY ENZYMES OF CHLORINATED SUGAR DERIVATIVES. It consists of a process for the production of trichlorogalactosaccharose, in which sucrose-6-ester deacylation is obtained by subjecting the reaction mixture, after chlorination, neutralization and pH adjustment between 6.5 and 7, to deacylation , through the use of a lipase enzyme or a protease enzyme, in a free or immobilized form.

Description

PROCESSO DE DESACILAÇÃO CATALISADA POR ENZIMAS DE DERIVADOSCLORADOS DE AÇÚCAR"DISACILATION PROCESS CATALIZED BY SUGAR CHLORINE ENZYME "

Campo TécnicoTechnical Field

Trata-se a presente invenção de um processo inovador euma estratégia original para a produção de 1,6-dicloro-1-6-dideoxi-beta-fructofuranosil-4-cloro-4-deoxi-galactopiranosídeo (TGS), que envolve adesacilação enzimática de TGS 6-O-protegido obtido após a reação de cloração.This invention is an innovative process and an original strategy for the production of 1,6-dichloro-1-6-dideoxy-beta-fructofuranosyl-4-chloro-4-deoxy-galactopyranoside (TGS) involving enzymatic adhesacylation. of 6-O-protected TGS obtained after the chlorination reaction.

Fundamentos da InvençãoBackground of the Invention

As estratégias dos métodos da técnica anterior deprodução de 4, 1', 6'-triclorogalactosacarose (TGS) geralmente envolvem acloração de sacarose-6-éster por meio do uso do reagente Vilsmeier-Haackderivado de sacarose-6-éster clorada, para a formação de 6-acetil-4,16'-triclorogalactosacarose, por meio do uso de diversos agentes de cloração, como,por exemplo, oxicloreto de fósforo, cloreto de oxalila, pentacloreto de fósforo, etc.,e uma amida terciária, como, por exemplo, dimetilformamida (DMF). Após a ditareação de cloração, a massa de reação é neutralizada até atingir o pH entre 7,0 e7,7, por meio do uso de hidróxidos alcalinos apropriados de cálcio, sódio, etc. OpH da massa neutralizada é então aumentado para 9,5 ou mais, paradesesterificar/desacetilar 6-acetil-4,1', 6'-triclorogalactosacarose para formar 4,1',6'-triclorogalactosacarose, por meio do uso de hidróxidos alcalinos de cálcio,sódio, potássio, etc. Esta desesterificação/desacilação alcalina envolve aexposição dos reagentes a um pH adverso, na faixa alcalina, o que leva àdestruição de uma quantidade significativa de dimetilformamida (DMF), que é umacara contribuição, afetando adversamente sua recuperação após a reação.Prior art method strategies for the production of 4 ', 1', 6'-trichlorogalactosaccharide (TGS) generally involve sucrose-6-ester chlorination using Vilsmeier-Haackderived 6-ester chlorinated reagent for the formation of 6-acetyl-4,16'-trichlorogalactosacrosis by the use of various chlorinating agents such as phosphorus oxychloride, oxalyl chloride, phosphorus pentachloride etc. and a tertiary amide such as dimethylformamide (DMF). After chlorination dictation, the reaction mass is neutralized to pH 7.0 to 7.7 by the use of appropriate alkaline hydroxides of calcium, sodium, etc. The neutralized mass IH is then increased to 9.5 or more to esterify / deacetylate 6-acetyl-4,1 ', 6'-trichlorogalactosaccharide to form 4,1', 6'-trichlorogalactosaccharide by the use of alkaline hydroxides of calcium, sodium, potassium, etc. This alkaline deesterification / deacylation involves the exposure of reagents to an adverse pH in the alkaline range, which leads to the destruction of a significant amount of dimethylformamide (DMF), which is a contribution, adversely affecting their recovery after reaction.

No processo da técnica anterior, a mistura de reaçãotambém fica exposta durante o processo de desacilação a temperaturasadversas, que levam à destruição do próprio produto 4, 1', 6'-triclorogalactosacarose (TGS).Conseqüentemente, existe a necessidade de apresentarum método de desacilação que não exponha a dimetilformamida (DMF) àdestruição. Um método foi desenvolvido para a obtenção da desacilaçãoenzimática, a um pH que não exponha a dimetilformamida (DMF) à destruição.In the prior art process, the reaction mixture is also exposed during the deacylation process to reverse temperatures, which lead to the destruction of the product itself 4, 1 ', 6'-trichlorogalactosaccharide (TGS). Consequently, there is a need to present a deacylation method which does not expose dimethylformamide (DMF) to destruction. A method has been developed for obtaining enzymatic deacylation at a pH that does not expose dimethylformamide (DMF) to destruction.

Descrição Detalhada da InvençãoDetailed Description of the Invention

A desacilação enzimática foi descrita por Palmer e outros,em 1995, na Patente Norte-Americana No. 5445951, para a preparação dederivados parcialmente acilados de sacarose, por meio da desacilação catalisadapor enzimas de ésteres de sacarose a partir de um éster de sacarose selecionadodo grupo que consiste em octa-acilato de sacarose, hepta-acilato de sacarose ehexa-acilato de sacarose, em um meio orgânico anidro, com uma enzima ou comuma combinação de enzimas, que possa catalisar a desacilação do dito éster desacarose, para produzir um derivado de sacarose parcialmente desacilado, tendogrupo(s) hidroxila livre na(s) posição/posições pré-selecionada(s), e recuperar oderivado de sacarose parcialmente desacilado resultante.Enzymatic deacylation was described by Palmer et al. In 1995 in U.S. Patent No. 5,445,951 for the preparation of partially acylated sucrose derivatives by enzymatic deactivation of sucrose esters from a sucrose ester selected from the group. which consists of sucrose octaacylate, sucrose heptaacylate and sucrose achexate, in an anhydrous organic medium, with an enzyme or a combination of enzymes, which can catalyze the deacylation of said disaccharide ester to produce a partially deacylated sucrose, free hydroxyl group (s) at the preselected position (s), and recovering the resultant partially deacylated sucrose derivative.

Não há conhecimento de outro relatório a respeito dadesacilação enzimática de um éster de sacarose ou de seusderivados/precursores.No other report is known about the enzymatic desacilation of a sucrose ester or its derivatives / precursors.

A presente invenção se refere à desacilação enzimáticade TGS 6-O-protegido obtido após a reação de cloração durante a preparação doadoçante artificial, TGS. As modalidades da mistura da reação de cloração quepode ser submetida ao processo descrito na presente invenção incluem, mas nãoficam limitadas a um fluxo de tratamento obtido após a mistura de sacarose-6-éster com um agente de cloração, conforme descrito por Mufti e outros, em 1983,na Patente Norte-Americana No. 4.380.476, por Walkup e outros, em 1990, naPatente Norte-Americana No. 4.980.463, por Jenner e outros, em 1982, naPatente Norte-Americana No. 4.362.869, por Tulley e outros, em 1989, na PatenteNorte-Americana No. 4.801.700, por Rathbone e outros, em 1989, na PatenteNorte-Americana No. 4.826.962, por Bornemann e outros, em 1992, na PatenteNorte-Americana No. 5.141.860, por Navia e outros, em 1996, na Patente Norte-Americana No. 5.498.709, por Simpson, em 1989, na Patente Norte-AmericanaNo. 4.889.928, por Navia1 em 1990, na Patente Norte-Americana No. 4.950.746,por Neiditeh e outros, em 1991, na Patente Norte-Amerieana No. 5.023.329, porWalkup e outros, em 1992, 5.089.608, por Dordiek e outros, em 1992, na PatenteNorte-Amerieana No. 5.128.248, por Khan e outros, em 1995, na Patente Norte-Amerieana No. 5.440.026, por Palmer e outros, em 1995, na Patente Norte-Amerieana No. 5.445.951, por Sankey e outros, em 1995, na Patente Norte-Amerieana No. 5.449.772, por Sankey e outros, em 1995, na Patente Norte-Amerieana No. 5.470.969, por Navia e outros, em 1996, na Patente Norte-Americana No. 5.498.709, por Navia e outros, em 1996 e na Patente Norte-Americana No. 5.530.106. A desacilação enzimática é realizada no fluxo detratamento obtido conforme mencionado acima, após a neutralização da massada reação clorada, após ou sem o isolamento intermediário do TGS 6-0-protegido. O solvente, a amida terciária presente na massa da reaçãoneutralizada, não se decompõe devido à reação enzimática e, portanto, resulta narecuperação melhorada do dito solvente.The present invention relates to the 6-O-protected enzymatic deacylation obtained after the chlorination reaction during the preparation of artificial sweetener, TGS. Embodiments of the chlorination reaction mixture which may be subjected to the process described in the present invention include, but are not limited to, a treatment flow obtained after mixing sucrose-6-ester with a chlorinating agent as described by Mufti et al. in 1983, U.S. Patent No. 4,380,476, by Walkup et al., in 1990, U.S. Patent No. 4,980,463, by Jenner et al., in 1982, U.S. Patent No. 4,362,869, by Tulley et al. in 1989 in U.S. Patent No. 4,801,700; Rathbone et al. in 1989 in U.S. Patent No. 4,826,962; Bornemann et al. in 1992 in U.S. Patent No. 4,801,700; No. 5,141,860, by Navia et al., In 1996, in US Patent No. 5,498,709, by Simpson, in 1989, in U.S. Patent No. 5,441,860. 4,889,928, by Navia1 in 1990, U.S. Patent No. 4,950,746, by Neiditeh et al., In 1991, U.S. Patent No. 5,023,329, by Talkup et al., 1992, 5,089,608, by Dordiek et al. in 1992 in North American Patent No. 5,128,248, by Khan et al. in 1995 in North American Patent No. 5,440,026 by Palmer et al. in 1995 in North American Patent No. 5,445,951 by Sankey et al. In 1995 in U.S. Patent No. 5,449,772 by Sankey et al. In 1995 in U.S. Patent No. 5,470,969 by Navia et al. 1996, U.S. Patent No. 5,498,709, by Navia et al., In 1996 and U.S. Patent No. 5,530,106. Enzymatic deacylation is performed in the flow-through treatment obtained as mentioned above, after neutralization of the massive chlorinated reaction, after or without intermediate isolation of the 6-0 protected TGS. The solvent, the tertiary amide present in the neutralized reaction mass, does not decompose due to the enzymatic reaction and thus results in improved recovery of said solvent.

Na presente invenção, a massa da reação clorada, após areação de cloração, é neutralizada com uma base apropriada. Quando o pH écontrolado durante a neutralização abaixo de 6,0, o complexo TGS formado aindatem o grupo protegido intacto na 6! posição. O desagrupamento da 6! posição érealizado com ou sem isolamento do dito composto. Outras várias referênciastambém apontam que o desagrupamento pode ser efetuado com ou sem amidaterciária, bem como outros solventes e condições aquosas.In the present invention, the chlorinated reaction mass after chlorination sandblast is neutralized with an appropriate base. When the pH is controlled during neutralization below 6.0, the TGS complex formed gives the intact protected group at 6%. position. The ungrouping of 6! position is performed with or without isolation of said compound. Other various references also point out that the disassembly can be effected with or without amidaterium as well as other solvents and aqueous conditions.

A presente invenção descreve a desacilação na 6aposição por meio do uso de um processo enzimático, no qual a enzima remove,seletivamente, o grupo protegido na presença ou na ausência da amida terciária,incluindo dimetilformamida (DMF), que é utilizada na reação de cloração.The present invention describes the deacylation on position by the use of an enzymatic process in which the enzyme selectively removes the protected group in the presence or absence of tertiary amide, including dimethylformamide (DMF), which is used in the chlorination reaction. .

O processo da presente invenção também funciona bempara a desacilação de modalidades que não são resultantes de uma reação decloração, como, por exemplo, uma solução simples de TGS-6-éster puro.A desacilação catalisada por enzima é bastanteconhecida e as enzimas proteolíticas e as enzimas lípases realizam as reaçõesde desacilação e acilação sob condições benignas de reação e é amplamentedivulgado por Soedjak HS1 Spradlin JE (1994). Biocatalysis 11: 241-248; TherisodM. Klibanov AM (1986) J. Am. Chem. Soe. 108: 5638- 5640; B. Cambou e A.M.Klibanov1 J. Am. Chem. SOC., 106, 2687(1984); Kirpal S Bisht, Pure & Appl.Chem., Vol. 68, No. 3, pp. 749-752, 1996; F.J. Ploul; M.A. Crucesl,Biotechnology Letters 21: 635-639, 1999. Na presente invenção, após aneutralização da massa de reação, o pH é ajustado a 6,5, por meio do uso de uma base apropriada. A enzima lípase é então lentamente adicionada à massade reação sob agitação, à temperatura ambiente. A quantidade de enzimaadicionada à massa de reação varia entre 10% e 40% em peso/volume,dependendo das condições da reação e da atividade enzimática. O teor de amidaterciária na massa de reação neutralizada varia entre aproximadamente 10% e 40%. A mistura de reação é agitada continuamente por um período de 10 a 60horas, de preferência, entre 16 e 20 horas. A conversão de TGS 6-O-protegidoem TGS é monitorada por cromatografia em camada delgada (TLC). Após acompleta desacilação, a mistura de reação é levada para o isolamento do TGS,por meio de cromatografia de afinidade. O TGS isolado é então cristalizado por meio do uso de métodos apropriados.The process of the present invention also works well for the deacylation of modalities that are not the result of a dechlorination reaction, such as a simple solution of pure TGS-6-ester. Enzyme-catalyzed deacylation is well known and proteolytic enzymes and Lipase enzymes perform deacylation and acylation reactions under benign reaction conditions and is widely disclosed by Soedjak HS1 Spradlin JE (1994). Biocatalysis 11: 241-248; TherisodM. Klibanov AM (1986) J. Am. Chem. Sound. 108: 5638-5640; B. Cambou and A.M. Klibanov J. J. Am. Chem. SOC., 106, 2687 (1984); Kirpal S. Bisht, Pure & Appl.Chem., Vol. 68, No. 3, pp. 749-752, 1996; F.J. Ploul; M.A. Crucesl, Biotechnology Letters 21: 635-639, 1999. In the present invention, after neutralization of the reaction mass, the pH is adjusted to 6.5 by use of an appropriate base. The lipase enzyme is then slowly added to the mass under stirring at room temperature. The amount of enzyme added to the reaction mass ranges from 10% to 40% by weight / volume, depending on reaction conditions and enzyme activity. The amidatertiary content in the neutralized reaction mass ranges from approximately 10% to 40%. The reaction mixture is continuously stirred for a period of 10 to 60 hours, preferably 16 to 20 hours. Conversion of 6-O-protected TGS to TGS is monitored by thin layer chromatography (TLC). After complete deacylation, the reaction mixture is taken to isolation of the TGS by affinity chromatography. The isolated TGS is then crystallized by the use of appropriate methods.

O uso de enzimas lípases ou enzimas proteolíticas, para adesacilação de TGS 6-O-protegido em TGS, pode ser na sua forma nativa ou naforma imobilizada. Quando a enzima imobilizada é utilizada, a enzima é filtradaapós o término da desacilação. Esta enzima recuperada também pode ser reutilizada. Além disso, a enzima imobilizada também pode ser empacotada emuma coluna e a massa de reação pode ser passada através da coluna e adesacilação in situ do TGS 6-O-protegido pode ser realizada. Estas enzimaspodem ser imobilizadas em ou sobre suportes poliméricos sintéticos que incluem,por exemplo, mas não ficam limitados a suportes a base de náilon, poliacrílico,poliestireno ou poliacrilamida; ou suportes orgânicos naturais ou semi-sintéticos,como, por exemplo, aqueles baseados em polissacarídeos, que incluem, porexemplo, mas não ficam limitados a celulose, amido, dextrano, agár-agár,quitosana, quitina, etc; ou suportes inorgânicos, como, por exemplo, aquelesbaseados em carbono, sílica, zircônia, alumina, fosfato de zircônio, etc.The use of lipase enzymes or proteolytic enzymes for adhesion of TGS 6-O-protected TGS may be in its native or immobilized form. When the immobilized enzyme is used, the enzyme is filtered after the deacylation is complete. This recovered enzyme can also be reused. In addition, the immobilized enzyme may also be packaged in one column and the reaction mass may be passed through the column and in situ adhesionation of the 6-O-protected TGS may be performed. These enzymes may be immobilized on or on synthetic polymeric supports which include, for example, but are not limited to nylon, polyacrylic, polystyrene or polyacrylamide based supports; or natural or semi-synthetic organic carriers, such as those based on polysaccharides, which include, for example, but are not limited to cellulose, starch, dextran, agar, chitosan, chitin, etc .; or inorganic supports, such as those based on carbon, silica, zirconia, alumina, zirconium phosphate, etc.

A fonte das enzimas lípases pode ser de origem animal,vegetal ou microbiana, de preferência, de origem microbiana ou bacteriana, como,por exemplo, Bacillus thermocatenulatusis, Pseudomonas aeruginosa, etc., deorigem fúngica, como, por exemplo, Penicillium Roquefortii, Asperigillus niger,Asperigillus oryzae, Rhizopus niveus, Candida rugosa, Rhizomucor miheii,Candida antartctica, etc.The source of the lipase enzymes may be of animal, plant or microbial origin, preferably of microbial or bacterial origin, such as Bacillus thermocatenulatusis, Pseudomonas aeruginosa, etc., fungal origin such as Penicillium Roquefortii, Asperigillus. niger, Asperigillus oryzae, Rhizopus niveus, Candida rugosa, Rhizomucor miheii, Candida antarttica, etc.

Durante o processo da presente invenção, o TGS produtonão fica exposto a quaisquer condições adversas de temperatura ou pH, tal comono caso dos processos convencionais de desacilação, por meio do uso de ácido eálcali. A perda de produto é mínima comparada com qualquer outra forma deprocesso de desacilação.During the process of the present invention, TGS producon is not exposed to any adverse temperature or pH conditions, such as conventional deacylation processes, by the use of alkali acid. Product loss is minimal compared to any other form of deacylation process.

Durante o processo da presente invenção, a amidaterciária não fica exposta a quaisquer condições adversas de temperatura ou pH,tal como no caso dos processos convencionais de desacilação, por meio do usode ácido e álcali. Conseqüentemente, de forma alguma ocorre a decomposiçãoda amida terciária. Portanto, o rendimento da recuperação da amida terciáriaaumenta significativamente.During the process of the present invention, amidatertiary is not exposed to any adverse temperature or pH conditions, as in the case of conventional deacylation processes, by the use of acid and alkali. Consequently, the decomposition of tertiary amide does not occur at all. Therefore, the yield of tertiary amide recovery increases significantly.

Abaixo, são descritos exemplos que ilustram ofuncionamento da presente invenção, sem limitar, de qualquer maneira, o âmbitoda mesma. Os reagentes, a proporção dos reagentes utilizados, a variedade dascondições de reação descritas, as enzimas utilizadas e algo do gênero sãoapresentados apenas a título de ilustração e o âmbito da presente invençãoengloba seus reagentes análogos e condições de reação análogas, bem comoreações de natureza genérica análoga. Em geral, qualquer alternativaequivalente, que seja evidente para os especialistas versados na técnica deprodução de sacarose clorada, será incluída no âmbito do presente relatóriodescritivo. Conseqüentemente, a citação de um acetato abrangerá qualquer grupoéster equivalente que possa desempenhar a mesma função no contexto dapresente invenção, e a utilização de uma enzima abrangerá qualquer alternativaque possa fornecer a ação ou a ação análoga da enzima aqui descrita sobcondições análogas de reação. Várias outras adaptações das modalidades serãofacilmente previsíveis por aqueles especialistas versados nesta técnica e quetambém estão incluídas no âmbito do presente relatório descritivo. Uma citaçãona forma singular pretende também incluir o seu plural, a menos que o contextonão permita isso, ou seja: a utilização da expressão "um solvente orgânico" paraextração abrange a utilização de um ou mais de um solvente orgânico, sejasucessivamente ou em combinação, como uma mistura.Listed below are examples illustrating the operation of the present invention, without limiting in any way the scope thereof. The reagents, the proportion of reagents used, the variety of reaction conditions described, the enzymes used and the like are given by way of illustration only and the scope of the present invention encompasses analogous reagents and analogous reaction conditions as well as analogous generic reactions. . In general, any equivalent alternative, which is apparent to those skilled in the art of chlorinated sucrose production, will be included within the scope of this specification. Accordingly, the citation of an acetate will encompass any equivalent ester group which may perform the same function in the context of the present invention, and the use of an enzyme will encompass any alternative that may provide the action or analogous action of the enzyme described herein under analogous reaction conditions. Several other adaptations of the embodiments will be readily foreseeable by those skilled in the art and also included within the scope of this specification. A quotation in the singular form is also intended to include its plural unless the context otherwise permits, that is: the use of the term "an organic solvent" for extraction includes the use of one or more of an organic solvent, either successively or in combination, as a mix.

EXEMPLO 1EXAMPLE 1

Cloração de sacarose-6-acetatoSucrose-6-acetate chlorination

Em um frasco de reação de 5 litros, 1250 ml dedimetilformamida (DMF) foram adicionados e resfriados a uma temperatura entre0°C e 5°C. Depois disso, foram adicionados, lentamente, 635g de pentacloreto defósforo (5,4 moles), sob agitação, mantendo-se a temperatura da massa dereação inferior a 30°C. A massa também foi resfriada a uma temperatura inferior aO0C e a sacarose-6-acetato em dimetilformamida (DMF) foi lentamenteadicionada, a uma temperatura entre 0°C e 5°C. Em seguida, a massa de reaçãofoi aquecida a uma temperatura de 80°C e mantida por um período de uma hora,e depois também foi aquecida a uma temperatura de 100°C e mantida por umperíodo de 6 horas e, finalmente, foi aquecida a uma temperatura entre 1100C e115°C e mantida por um período entre 2 e 3 horas. O progresso da reação foicontrolado por análise por cromatografia líquida de alta eficiência (HPLC).In a 5 liter reaction flask, 1250 ml of dimethylformamide (DMF) was added and cooled to a temperature between 0 ° C and 5 ° C. Thereafter, 635g of dephosphorus pentachloride (5.4 moles) was slowly added under stirring, maintaining the temperature of the stripping mass below 30 ° C. The mass was also cooled to below 0 ° C and sucrose-6-acetate in dimethylformamide (DMF) was slowly added at a temperature between 0 ° C and 5 ° C. Thereafter, the reaction mass was heated to a temperature of 80 ° C and maintained for a period of one hour, and then also heated to a temperature of 100 ° C and maintained for a period of 6 hours and finally was heated to a temperature between 1100 ° C and 115 ° C and maintained for a period of 2 to 3 hours. The progress of the reaction was controlled by high performance liquid chromatography (HPLC) analysis.

Depois disso, a mistura de reação foi resfriada a umatemperatura entre -5°C e -8°C e uma solução de hidróxido de sódio 20% foiadicionada lentamente, de modo a levar o pH da massa entre 5,5 e 6,5. Orendimento obtido por este método foi de 55,4% de teor de sacarose.EXEMPLO 2After that, the reaction mixture was cooled to -5 ° C to -8 ° C and a slowly added 20% sodium hydroxide solution to bring the pH of the mass between 5.5 and 6.5. The yield obtained by this method was 55.4% sucrose content.EXAMPLE 2

Desacetilação enzimática de 6-O-acetil-TGS porenzimas lípasesEnzymatic deacetylation of 6-O-acetyl-TGS porase enzymes

A massa de reação, 1,5 litro, contendo 15g de TGS 6-0-acetilado preparado conforme descrição no Exemplo 1, foi neutralizada por meiodo uso de uma pasta de hidróxido de cálcio 50% até atingir o pH 7,5. A massa dereação neutralizada foi diluída a 6 litros, por meio do uso de água. O teor dedimetilformamida (DMF) foi de 33% na massa neutralizada. Foram isolados 84gde enzima lípase de Aspergillus oryzae ATCC 26850; acrescentou-se NCIM 1212à mistura de reação sob agitação contínua, à temperatura ambiente. A reação foicontinuada durante várias horas e a formação de TGS e o desaparecimento deTGS 6-O-acetilado foram monitorados por cromatografia em camada delgada(TLC). Ao final de 42 horas, obteve-se a desacilação de até 98,4%.The 1.5 liter reaction mass containing 15g of 6-0-acetylated TGS prepared as described in Example 1 was neutralized by the use of a 50% calcium hydroxide slurry to pH 7.5. The neutralized derating mass was diluted to 6 liters using water. The dimethylformamide (DMF) content was 33% by mass neutralized. 84g of Aspergillus oryzae ATCC 26850 lipase enzyme were isolated; NCIM 1212 was added to the reaction mixture under continuous stirring at room temperature. The reaction was continued for several hours and TGS formation and disappearance of 6-O-acetylated TGS were monitored by thin layer chromatography (TLC). At the end of 42 hours, the deacylation of up to 98.4% was obtained.

Após a desacilação, a massa foi levada para o isolamentode TGS, por meio de métodos apropriados.After deacylation, the mass was taken to TGS isolation by appropriate methods.

EXEMPLO 3EXAMPLE 3

Desacetilação enzimática de 6-O-acetil-TGS porenzimas lípases imobilizadas em Eudragit RL100Enzymatic deacetylation of 6-O-acetyl-TGS pore enzymes immobilized on Eudragit RL100

Em um experimento, 2,5 litros da massa de reaçãocontendo 80g de TGS 6-O-acetilado foram neutralizados por meio do uso de umapasta de hidróxido de cálcio 50% até atingir o pH 7,5. A massa de reaçãoneutralizada foi diluída a 6 litros por meio do uso de água. O teor dedimetilformamida (DMF) foi de 33% na massa neutralizada. Foram adicionados àmistura de reação, 120g de enzimas lípases imobilizadas em Eudragit RL100 sobagitação contínua a uma temperatura entre 25°C e 30°C, que normalmente é atemperatura ambiente. A reação foi continuada durante várias horas e aformação de TGS e o desaparecimento de TGS 6-O-acetilado foram monitoradospor cromatografia em camada delgada (TLC). Ao final de 24 horas, obteve-se adesacilação de até 98,3%.In one experiment, 2.5 liters of the reaction mass containing 80g of 6-O-acetylated TGS were neutralized by using a 50% calcium hydroxide slurry to pH 7.5. The neutralized reaction mass was diluted to 6 liters using water. The dimethylformamide (DMF) content was 33% by mass neutralized. To the reaction mixture was added 120g of lipase enzymes immobilized on Eudragit RL100 under continuous agitation at a temperature between 25 ° C and 30 ° C, which is usually at room temperature. The reaction was continued for several hours and TGS formation and disappearance of 6-O-acetylated TGS were monitored by thin layer chromatography (TLC). After 24 hours, adhesacylation of up to 98.3% was obtained.

A massa foi então filtrada e levada para o isolamento deTGS. A enzima obtida na torta de filtro foi lavada com água e armazenada paraser reutilizada.The mass was then filtered and taken to isolation of TGS. The enzyme obtained from the filter cake was washed with water and stored for reuse.

EXEMPLO 4EXAMPLE 4

Desacetilação enzimática de 6-0-acetil-TGS porenzimas lípases imobilizadas em Eudragit RL 100 empacotadas em umacolunaEnzymatic deacetylation of 6-0-acetyl-TGS pore enzymes immobilized on Eudragit RL 100 packed in a column

Em um experimento, 12g de enzimas imobilizadas foramempacotados em uma coluna de vidro de 2 cm de diâmetro e 8 cm de altura. Aentrada da coluna foi conectada ao ponto de distribuição de uma bombaperistáltica e a saída foi conectada a um frasco contendo 500 ml de massaneutralizada, que continha 5 g de 6-O-acetil. A entrada da bomba peristálticatambém foi conectada à massa neutralizada. A massa neutralizada foi circulada auma taxa de fluxo de 5 ml/minuto, através do leito de lípase imobilizada, durante 6horas.In one experiment, 12g of immobilized enzymes were packed in a 2 cm diameter 8 cm high glass column. The inlet of the column was connected to the distribution point of a bombaperistaltic and the outlet was connected to a flask containing 500 ml of mass neutralized, which contained 5 g of 6-O-acetyl. The peristaltic pump inlet was also connected to the neutralized ground. The neutralized mass was circulated at a flow rate of 5 ml / min through the immobilized lipase bed for 6 hours.

A cromatografia em camada delgada (TLC) foi realizada acada hora para ver o grau de desacetilação ocorrendo no frasco. Após 6 horas,foi observada uma desacetilação superior a 98%.Thin layer chromatography (TLC) was performed every hour to see the degree of deacetylation occurring in the flask. After 6 hours, a deacetylation greater than 98% was observed.

Após o término da desacetilação de 6-O-acetil-TGS emTGS1 o leito da enzima imobilizada foi lavado com água deionizada e foiarmazenada em acetona 10% em água, até nova utilização.After the deacetylation of 6-O-acetyl-TGS in TGS1 was completed, the immobilized enzyme bed was washed with deionized water and stored in 10% acetone in water until further use.

EXEMPLO 5EXAMPLE 5

Desacetilação enzimática de 6-O-acetil-TGS pelaenzima alcalase, uma enzima proteolíticaFoi recolhido 1,0 L de massa neutralizada após cloração,contendo 10g de TGS 6-O-acetilado para a reação enzimática. A massa dereação neutralizada foi diluída a 3 litros por meio do uso de água. Foramadicionados 200 ml de Alcalase 2,4L, uma enzima comercialmente obtida junto àNovozymes, derivada de B. Iichenformisl à mistura de reação, sob agitaçãocontínua, a uma temperatura entre 25°C e 30°C. A reação foi continuada durantevárias horas e a formação de TGS e o desaparecimento de TGS 6-O-acetiladoforam monitorados por cromatografia em camada delgada (TLC). Ao final de 36horas, obteve-se a desacilação de até 96,4%. Após a desacilação, a massa foilevada para o isolamento de TGS, por meio de métodos apropriados.Enzymatic deacetylation of 6-O-acetyl-TGS by the enzyme alkalase, a proteolytic enzyme 1.0 L of neutralized mass was collected after chlorination containing 10 g of 6-O-acetylated TGS for the enzymatic reaction. The neutralized derating mass was diluted to 3 liters using water. 200 ml of Alcalase 2,4L, an enzyme commercially obtained from Novovomes, derived from B. Iichenformisl, was added to the reaction mixture under continuous stirring at 25 ° C to 30 ° C. The reaction was continued for several hours and TGS formation and disappearance of 6-O-acetylad TGS were monitored by thin layer chromatography (TLC). At the end of 36 hours, the deacylation of up to 96.4% was obtained. After deacylation, the mass was taken to isolation of TGS by appropriate methods.

Claims (7)

1. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, caracterizado pelo fato de, no dito processo, umderivado clorado de uma sacarose 6-O-protegida em uma solução serdesprotegido por meio do uso da ação de uma enzima capaz de remover o grupode proteção.Process for the production of a chlorinated desacharose compound, characterized in that, in said process, a chlorinated derivative of a 6-O-protected sucrose in a solution is unprotected through the use of an enzyme capable of removing the protective group. 2. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de:a. a dita sacarose 6-O-protegida compreender um ou maisentre: sacarose-6-acetato, sacarose-6-benzoato, sacarose-6-propionato,sacarose-6-laurato, saca rose-6-g luta rato, sacarose-6-palmitato e algo do gênero;b. a dita solução incluir uma solução de sacarose 6-0-protegida clorada pura, ou (ii) um fluxo de tratamento obtido em um processo deprodução de um composto de sacarose clorada.Process for the production of a chlorinated disaccharose compound according to claim 1, characterized in that: a. said 6-O-protected sucrose comprises one or more of: sucrose-6-acetate, sucrose-6-benzoate, sucrose-6-propionate, sucrose-6-laurate, rat rose-6-g sac, sucrose-6- palmitate and the like b. said solution includes a pure chlorinated 6-0-protected sucrose solution, or (ii) a treatment flow obtained in a process for producing a chlorinated sucrose compound. 3. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 2, caracterizado pelo fato de:a. o dito fluxo de tratamento compreender um ou mais deum processo para a produção de uma sacarose clorada, incluindo um processode cloração da sacarose ou um processo de cloração da sacarose 6-O-protegida,e;b. o dito composto de sacarose clorada incluir uma oumais de uma sacarose clorada, incluindo uma triclorogalactosacarose, umadiclorogalactosacarose, uma tetraclorogalactosacarose ou algo do gênero.Process for the production of a chlorinated disaccharose compound according to claim 2, characterized in that: a. said treatment flow comprises one or more of a process for producing a chlorinated sucrose, including a sucrose chlorination process or a 6-O-protected sucrose chlorination process, and; said chlorinated sucrose compound comprises one or more of a chlorinated sucrose, including a trichlorogalactosacrosis, a dichlorogalactosacrosis, a tetrachlorogalactosacrosis or the like. 4. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 3, caracterizado pelo fatode o dito processo de cloração compreender a reação de um derivado desacarose com um mais de um reagente de cloração, por meio de um ou mais deum processo, incluindo:a. a reação da sacarose 6-O-protegida dissolvida empiridina com cloreto de sulfurila, ou;b. a reação da sacarose 6-O-protegida com cloreto detionila, na presença de fosfina de trifenila e 1,1,2-tricloroetano, ou;c. a reação da sacarose 6-O-protegida, incluindosacarose-6-éster, com um reagente Vilsmeier-Haack1 cuja fórmula geral é[HCIC=N+R2]Cr ou [HPOCI2OC+=N+R2]CI", sendo que R representa um grupoalquila, de preferência, um grupo etila ou um grupo metila.Process for the production of a chlorinated desacharose compound according to claim 3, characterized in that said chlorination process comprises reacting a desaccharose derivative with one or more chlorination reagent by one or more of a process. including: a. the reaction of 6-O-protected sucrose dissolved empiridine with sulfuryl chloride, or; the reaction of 6-O-protected sucrose with detionyl chloride in the presence of triphenyl phosphine and 1,1,2-trichloroethane, or; 6-O-protected sucrose reaction, including 6-ester sucrose, with a Vilsmeier-Haack1 reagent whose general formula is [HCIC = N + R2] Cr or [HPOCI2OC + = N + R2] CI ", where R represents a alkyl group, preferably an ethyl group or a methyl group. 5. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 4, caracterizado pelo fatode, no dito processo, a ação de uma enzima capaz de remover o grupo deproteção ser derivada de uma enzima lípase ou de uma enzima protease.Process for producing a chlorinated desacharose compound according to claim 4, characterized in that, in said process, the action of an enzyme capable of removing the protecting group is derived from a lipase enzyme or a protease enzyme. 6. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fatode a dita enzima lípase ou a dita enzima protease ser uma enzima livre ouimobilizada.Process for producing a chlorinated desacharose compound according to claim 5, characterized in that said lipase enzyme or said protease enzyme is a free or immobilized enzyme. 7. PROCESSO DE PRODUÇÃO DE UM COMPOSTO DESACAROSE CLORADA, de acordo com a reivindicação 6, caracterizado pelo fatode compreender as seguintes etapas:a. clorar a sacarose-6-acetato contida em (i) uma soluçãoou (ii) um fluxo de tratamento obtido em um processo de produção de sacaroseclorada com um regente de cloração selecionado do grupo que consiste em umreagente Vilsmeier-Haack, cloreto de sulfurila ou cloreto de tionila;b. ajustar o pH do fluxo de tratamento da etapa (a) dapresente reivindicação entre aproximadamente 6,5 e 7,0;c. desacilar o TGS 6-O-protegido formado no fluxo detratamento da etapa (i) ou da etapa (ii), colocando o mesmo em contato com aenzima lípase livre ou imobilizada ou com a enzima protease livre ou imobilizada,de preferência, acompanhado de agitação em um recipiente de reação ou derecirculação, através de um leito de enzima empacotada em uma coluna, depreferência, à temperatura ambiente, entre aproximadamente 25 e 30 grausCelsius, durante um período de tempo suficiente, para a obtenção da máximadesacilação possível, superior a 95%;d. separar o TGS de um ou mais de um componenteindesejado do fluxo de tratamento da etapa (c) da presente reivindicação.Process for the production of a chlorinated desacharose compound according to claim 6, characterized in that the fat comprises the following steps: a. chlorate the sucrose-6-acetate contained in (i) a solution or (ii) a treatment flow obtained in a sucrose-producing process with a chlorinating regent selected from the group consisting of a Vilsmeier-Haack reagent, sulfuryl chloride or chloride thionyl b. adjusting the pH of the treatment flow of step (a) of the present claim between approximately 6.5 and 7.0; deacylating the 6-O-protected TGS formed in the detonating flow of step (i) or step (ii), bringing it into contact with free or immobilized lipase enzyme or free or immobilized protease enzyme, preferably accompanied by agitation in a reaction or derecirculation vessel through an enzyme bed packed in a column, preferably at room temperature, approximately 25 to 30 degrees Celsius, for a sufficient period of time to obtain the maximum possible desacylation greater than 95%. d. separating TGS from one or more of a desired component of the treatment flow of step (c) of the present claim.
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