BRPI1013401B1 - filtro para filtrar matéria particulada, e, sistema de descarga para um motor de ignição por compressão - Google Patents

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BRPI1013401B1
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average pore
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Robert Brisley
Guy Richard Chandler
Andrew Francis Chiffey
Keith Anthony Flanagan
David Greenwell
Christopher Morgan
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Johnson Matthey Public Limited Company
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    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
    • B01D53/9445—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC]
    • B01D53/945—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC] characterised by a specific catalyst
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    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
    • B01D53/9459—Removing one or more of nitrogen oxides, carbon monoxide, or hydrocarbons by multiple successive catalytic functions; systems with more than one different function, e.g. zone coated catalysts
    • B01D53/9477—Removing one or more of nitrogen oxides, carbon monoxide, or hydrocarbons by multiple successive catalytic functions; systems with more than one different function, e.g. zone coated catalysts with catalysts positioned on separate bricks, e.g. exhaust systems
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    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
    • B01J35/50—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their shape or configuration
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Abstract

filtro para filtrar matéria particulada (pm) do gás de descarga, sistema de descarga para um motor de ignição por compressão, motor de ignição por compressão, e, métodos para capturar matéria particulada (pm) do gás de descarga e para ajustar a contrapressão do filtro em um sistema de descarga de um motor de ignição por compressão. um filtro para filtrar matéria particulada (mp) de gás de descarga emitido de um motor de ignição por compressa, filtro este que compreende um substrato poroso que tem superfícies de entrada e superfícies de saída, em que as superfícies de entrada são separadas das superfícies de saída por uma estrutura porosa que contém poros de um primeiro tamanho médio de poros, em que o substrato poroso é revestido com um revestimento superficial que compreende uma pluralidade de partículas sólidas contendo uma peneira molecular promovida com pelo menos um metal em que a estrutura porosa do substrato poroso revestido de lavagem contém poros de um segundo tamanho médio de poros, e em que o segundo tamanho médio de poros é menor do que o primeiro tamanho médio de poros.

Description

[001] A presente invenção se refere a um filtro para uso no tratamento de matéria particulada (MP) e óxidos de nitrogênio derivados de um motor de ignição por compressão.
[002] Os motores de ignição por compressão causam a combustão de um hidrocarboneto pela injeção do hidrocarboneto em ar comprimido e podem ser comburidos por combustível diesel, combustível biodiesel, mistura dos combustíveis diesel e biodiesel, e gás natural comprimido. A finalidade da presente invenção é diferente da invenção reivindicada no pedido de patente UK n- 1003244.9 depositado em 26 de fevereiro de 2010, intitulado “Filtro”. O objetivo da invenção naquele pedido de patente é um filtro para matéria particulada em gás de descarga de um motor de ignição positiva.
[003] A matéria particulada (MP) é dividida pela maioria dos autores nas seguintes categorias com base no seu diâmetro aerodinâmico (o diâmetro aerodinâmico é definido como o diâmetro de uma esfera de 1 g/cm3 de densidade da mesma velocidade de ajuste no ar como a partícula medida): (i) MP-10 - partículas de um diâmetro aerodinâmico de menos do que 10 pm; (ii) Partículas finas de diâmetros abaixo de 2,5 pm (MP-2,5); (iii) Partículas ultrafinas de diâmetros abaixo de 0,1 pm (ou 100 nm); e (iv) Nanopartículas, caracterizadas por diâmetros de menos do que 50 nm.
[004] Desde os meados de 1990, as distribuições dos tamanhos de partículas dos particulados exauridos dos motores de combustão interna têm recebido atenção crescente por causa dos efeitos adversos de saúde possíveis das partículas finas e ultrafinas. As concentrações dos particulados de MP-10 no ar ambiente são reguladas por lei nos Estados Unidos. Um novo padrão adicional de qualidade do ar ambiente para PM-2,5 foi introduzido nos Estados Unidos em 1997 como um resultado dos estudos de saúde que indicou uma intensa correlação entre a mortalidade humana e a concentração das partículas finas abaixo de 2,5 pm.
[005] O interesse agora mudou em relação às nanopartículas geradas pelos motores a diesel e a gasolina, porque elas são entendidas penetrarem mais profundamente nos pulmões humanos do que os particulados de maior tamanho e, consequentemente, acredita-se que elas sejam mais nocivas do que as partículas maiores, extrapoladas das verificações dos estudos em particulados na faixa de 2,5 a 10,0 pm.
[006] As distribuições de tamanho dos particulados diesel têm um caráter bimodal bem estabelecido, que corresponde à nucleação de partículas e aos mecanismos de aglomeração, com os correspondentes tipos de partículas referidos como o perfil de núcleos e o perfil de acumulação respectivamente (ver a Figura 1). Como pode ser observado da Figura, no perfil de núcleos, a matéria particulada de diesel é composta de numerosas partículas pequenas retendo muito pouca massa. Quase todos os particulados de diesel têm tamanhos significativamente de menos do que 1 pm, isto é, eles compreendem uma mistura de finos, isto é, situando-se sob a lei dos Estados Unidos de 1997, ultrafinos e nanopartículas.
[007] Acredita-se que as partículas de perfil de núcleos sejam compostas na maioria de condensados voláteis (hidrocarbonetos, ácido sulfúrico, ácido nítrico etc.) e contenham pouco material sólido, tal como cinzas e carbono. As partículas do modo de acumulação são entendidas compreenderem sólidos (carbono, cinza metálica etc.) intermisturados com condensados e material adsorvido (hidrocarbonetos pesados, espécies de enxofre, derivados de óxido de nitrogênio, etc.). Não se acredita que as partículas de modalidade bruta sejam geradas no processo de combustão de diesel e possam ser formadas através de mecanismos tais como a deposição e reentrada subsequente do material particulado das paredes de um cilindro do motor, o sistema de descarga, ou o sistema de amostragem particulada. O relacionamento entre estas modalidades é mostrado na Figura 1.
[008] A composição das partículas de nucleação pode mudar com as condições de operação do motor, com a condição ambiental (particularmente a temperatura e a umidade), com as condições do sistema de diluição e de amostragem. O trabalho e a teoria de laboratório têm mostrado que a maioria da formação e crescimento do perfil de núcleos ocorre na faixa de relação de baixa diluição. Nesta faixa, gás para a conversão de partículas de precursores de partículas voláteis, como os hidrocarbonetos pesados e o ácido sulfúrico, leva a nucleação simultânea e crescimento do perfil de núcleos e adsorção nas partículas existentes no modo de acumulação. Testes de laboratório (ver, por exemplo, SAE 980525 e SAE 2001-01-0201) têm mostrado que a formação de perfil de núcleos aumenta intensamente com a redução da temperatura de diluição de ar, mas existe evidência conflitante sobre se a umidade tem uma influência.
[009] Geralmente, a baixa temperatura, as baixas relações de diluição, a alta umidade e os longos tempos de permanência favorecem a formação e o crescimento das nanopartículas. Estudos têm mostrado que as nanopartículas consistem principalmente em material volátil como os hidrocarbonetos pesados e o ácido sulfúrico com evidência da fração de sólidos apenas em cargas muito elevadas.
[0010] A coleta de particulados dos particulados diesel em um filtro de particulados diesel baseia-se no princípio de separar particulados carregados pelo gás da fase gasosa com o uso de uma barreira porosa. Os filtros diesel podem ser definidos como filtros de leito profundo e/ou filtros do tipo superficial. Nos filtros de leito profundo, o tamanho médio de poros dos meios de filtro é maior do que o diâmetro médio das partículas coletadas. As partículas são depositadas no meio através de uma combinação de mecanismos de filtração profunda, incluindo a deposição difusiva (movimento browniano), deposição inercial (impacto) e intercepção da linha de fluxo (movimento ou inércia browniano(a)).
[0011] Nos filtros do tipo superficial, o diâmetro de poros do filtro do meio de filtragem é menor do que o diâmetro da matéria particulada, de modo que a matéria particulada é separada por peneiração. A separação é feita por uma formação da própria matéria particulada do diesel coletado, cuja formação é comumente referida como “bolo de filtração” e o processo como “filtração de bolo”.
[0012] É entendido que os filtros de particulado diesel, tais como os monólitos de fluxo de parede cerâmicos, podem trabalhar através de uma combinação de filtração profunda e superficial: um bolo de filtração desenvolve-se em cargas de fuligem mais elevadas quando a capacidade de filtração profunda é saturada e uma camada particulada começa revestindo a superfície de filtração. A filtração profunda é caracterizada por eficiência de filtração um tanto inferior e menor queda de pressão do que a filtração de bolo.
[0013] A redução catalítica seletiva (SCR) de NOX pelos compostos nitrogenosos, tais como amónia ou uréia, foi primeiro desenvolvida pelo tratamento de aplicações estacionárias industriais. A tecnologia de SCR foi primeiramente usada em usinas de força térmica no Japão nos idos de 1970, e tem havido aplicação muito difundida na Europa desde meados de 1980. Nos Estados Unidos, os sistemas de SCR foram introduzidos para turbinas de gás nos anos de 1990, e têm sido usados mais recentemente em usinas de força alimentadas a carvão. Além das usinas de co-geração alimentadas a carvão e turbinas de gás, as aplicações de SCR incluem aquecedores e caldeiras de usinas e de refinarias na indústria de processamento químico, fornalhas, fornos de coque, usinas de resíduos municipais e incineradores. Mais recentemente, os sistemas de redução de NOX com base na tecnologia de SCR estão sendo desenvolvidos por várias aplicações veiculares (móveis) na Europa, no Japão e nosso Estados Unidos, por exemplo para tratar do gás de descarga de diesel.
[0014] Várias reações químicas ocorrem em um sistema de SCR de NH3, todas as quais representam reações desejáveis que reduzem NOX em nitrogênio. A reação predominante é representada pela reação (1).
[0015] As reações não seletivas de competição, com oxigênio, podem produzir emissões secundárias ou podem não produtivamente consumir amónia. Uma tal reação não seletiva é a complexa oxidação da amónia, mostrada na reação (2). 4NH3 + 5O2 4NO + 6H2O(2)
[0016] Igualmente, as reações colaterais podem levar a produtos indesejáveis tais como N2O, como representado pela reação (3). 4NH3 + 5NO + 3O2 4N2O + 6H2O(3)
[0017] Vários catalisadores para promover SCR de NH3 são conhecidos incluindo V2Os/WO3/TiO2 e metal de transição/zeólitos tais como Fe/Beta (ver a U.S. 4.961.917) e metal de transição/zeólitos de poros pequenos (ver a WO 2008/132452).
[0018] A EP 1663458 apresenta uma fibra de SCR, em que o filtro é um monólito de fluxo de parede e em que uma composição de catalisador de SCR permeia paredes do monólito de fluxo de parede. A especificação descreve geralmente que as paredes do filtro de fluxo de parede podem conter sobre elas, ou nelas (isto é, não ambas) um ou mais materiais catalíticos. De acordo com a descrição, “permeia”, quando usado para descrever a dispersão de uma pasta de catalisador sobre o substrato do monólito de fluxo de parede, significa que a composição catalisadora é dispersa inteiramente na parede do substrato.
[0019] A WO 2008/136232 Al descreve um filtro alveolado tendo uma parede celular composta de um material de base de parede celular poroso e, provido sobre seu lado de influxo apenas ou sobre seus lados de influxo e afluxo, uma camada superficial e satisfazendo as seguintes exigências (1) a (5) é usada como DPF: (1) o diâmetro de poros de pico da camada superficial é idêntico ou menos do que o diâmetro de poros médio do material à base de parede celular, e a porosidade da camada superficial é maior do que aquela do material de base da parede celular; (2) com relação à camada superficial, o diâmetro de poros de pico é de 0,3 a menos do que 20 pm, e a porosidade é de 60 a menos do que 95 % (medida pelo método de penetração de mercúrio; (3) a espessura (Ll) da camada superficial é de 0,5 a menos do que 30 % da espessura (L2) da parede celular; (4) a massa da camada superficial por área de filtração é de 0,01 a menos do que 6 mg/cm2; e (5) com relação ao material de base da parede celular, o diâmetro de poros médio é de 10 a menos do que 60 pm, e a porosidade é de 40 a menos do que 65 %. Ver também o documento SAE 2009-01-0292.
[0020] Catalisadores absorventes de NOX (NACs) são conhecidos, por exemplo, da Patente U.S. n- 5.473.887 e são delineados para adsorver óxidos de nitrogênio (NOX) do gás pobre de descarga (lambda > 1) e dessorver o NOX quando a concentração de oxigênio no gás de descarga seja baixada. O NOX dessorvido pode ser reduzido a N2 com um redutor adequado, por exemplo o combustível gasolina, promovido por um componente catalisador tal como o ródio, do próprio NAC ou localizado a jusante do NAC. Na prática, o controle da concentração de oxigênio pode ser ajustado a uma composição de oxirredução desejada intermitentemente em resposta a uma capacidade de adsorção de NOX do que permaneça calculada, do NAC, por exemplo mais rica do que a operação do desenvolvimento do motor normal (mas ainda pobre de composição estequiométrica ou lambda = 1), estequiométrica ou rica de estequiométrica (lambda < 1). A concentração de oxigênio pode ser ajustada por vários meios, por exemplo por estrangulamento, injeção de combustível de hidrocarboneto adicional em um cilindro do motor, tal como durante o curso de descarga ou injetando-se combustível de hidrocarboneto diretamente no gás de descarga a jusante de um cano de distribuição do motor.
[0021] Uma formulação de NAC típica inclui um componente de oxidação catalítica, tal como uma quantidade significativa de platina, isto é, substancialmente mais do que é necessário para uso como um promotor, tal como um promotor em um TWC, de um componente de armazenagem de NOx, tal como bário, e um catalisador de redução, por exemplo ródio. Um mecanismo comumente dado para armazenagem de NOX de um gás de descarga pobre para esta formulação é: NO + V2 O2 NO2(4); e BaO + NO2 + U2 O2 BA(NO3)2(5), em que, na reação (4), o óxido nítrico reage com oxigênio sobre sítios de oxidação ativos sobre a platina para formar NO2. A reação (5) envolve a adsorção do NO2 pelo material de armazenagem na forma de um nitrato inorgânico.
[0022] Em concentrações de oxigênio mais baixas e/ou em temperaturas elevadas, a espécie de nitrato se torna termodinamicamente instável e se decompõe, produzindo NO ou NO2 de acordo com a reação (6) abaixo. Na presença de um redutor adequado, estes óxidos de nitrogênio são subsequentemente reduzidos por monóxido de carbono, hidrogênio e hidrocarbonetos a N2, os quais podem tomar lugar sobre o catalisador de redução [ver reação (5)]. BA(NO3)2-^BaO + 2NO + 3/2 O2 ou BA(NO3)2->BaO + 2NO2+ U2 O2(6); e NO + CO —>1/2 N2 + CO2(7); (Outras reações incluem Ba(NO3)2 + 8H2 BaO + 2NH3 + 5H2O seguida por NH3 + NOx N2 + yH2O ou 2NH3 + 2O2 + CO -> N2 + 3H2O + CO2 etc.).
[0023] Nas reações de (4) a (7) acima, a espécie de bário reativo é fornecida como o óxido. Entretanto, fica entendido que na presença de ar a maioria do bário na se acha na forma do carbonato ou, possivelmente, do hidróxido. A pessoa versada pode adaptar os esquemas de reação acima de acordo para as espécies de bário outras que não o óxido e a consequência dos revestimentos catalíticos na corrente de descarga.
[0024] Na Europa, desde o ano 2000 (padrão de emissão Euro 3) as emissões são testadas através do New European Driving Cycle (EUDC) sem nenhum período de aquecimento de 40 segundos antes de iniciar a emissão de amostragem. O teste inicial de frio modificado é também referido como o ciclo de acionamento “MVEG-B”. Todas as emissões são expressas em g/kg.
[0025] O Euro 5/6 implementando a legislação introduz um novo método de medição da emissão de massa PM desenvolvido pelo UN/ECE Particulate Measurement Programme (PMP) que ajusta os limites de emissão de massa PM para responder pelas diferenças nos resultados com o uso dos métodos antigos e novos. A legislação do Euro 5/6 também introduz um limite de emissão do número de partículas (método PMP), em aditamento aos limites à base da massa.
[0026] A legislação de emissão na Europa de 1- de setembro de 2014 (Euro 6) requer o controle do número de partículas emitidas tanto do diesel quanto doa carros de passageiros à gasolina. Quanto aos veículos de baixa solicitação diesel EU os limites permissíveis são: 500 mg/kg de monóxido de carbono; 80 mg/kg de óxidos de nitrogênio (NOX); 170 mg/kg de hidrocarbonetos totais + NOX; 4,5 g/kg de matéria particulada (PM); e padrão de número de particulado de 6,0 x 1011 por kg. O presente pedido baseia-se na suposição de que este número seja adotado no devido trajeto.
[0027] Uma dificuldade em revestir um filtro com uma composição catalisadora é equilibrar uma atividade catalítica desejada, que aumenta geralmente com a carga de revestimento superficial, com a contrapressão que é causada pelo filtro em uso (a carga de revestimento superficial aumentada geralmente aumenta a contrapressão) e a eficiência da filtração (a contrapressão pode ser reduzida pela adoção de tamanho de poros médios mais amplos e substratos de mais elevada porosidade à custa da eficiência de filtração).
[0028] Verificou-se agora, muito surpreendentemente, que pelo revestimento de um monólito de substrato do filtro sobre uma de suas superfícies com um revestimento superficial, ao contrário da permeação das paredes do filtro com um revestimento superficial como é apresentado na EP 1663458, é possível obter um equilíbrio benéfico da contrapressão, da filtração e da atividade catalítica. Além disso, observamos que, pela seleção apropriada do tamanho da peneira molecular, é possível sintonizar a contrapressão do filtro em uma atividade catalítica similar, assim aumentando as opções de configuração.
[0029] De acordo com um aspecto, a invenção provê um filtro para filtrar matéria particulada (PM) do gás de descarga emitido de um motor de ignição a compressão, filtro este que compreende um substrato poroso tendo superfícies de entrada e superfícies de saída, em que as superfícies de entrada são separadas das superfícies de saída por uma estrutura porosa contendo poros de um primeiro tamanho médio de poros, em que o substrato poroso é revestido com um revestimento superficial compreendendo uma pluralidade de partículas sólidas que contém uma peneira molecular ativada com pelo menos um metal de transição em que a estrutura porosa do substrato poroso de revestimento superficial contenha poros de um segundo tamanho médio de poros, e em que o segundo tamanho médio de poros seja menor do que o primeiro tamanho médio de poros.
[0030] O Tamanho médio de poros pode ser determinado por porosimetria de mercúrio.
[0031] Será entendido que o benefício da invenção é substancialmente independente da porosidade do substrato. A porosidade é uma medida do percentual de espaço vazio em um substrato poroso e se relaciona à contrapressão em um sistema de descarga: geralmente, quanto mais baixa a porosidade, mais elevada a contrapressão. No entanto a porosidade dos filtros para uso na presente invenção é tipicamente > 40 % ou > 50 %, e porosidades de 45 a 75 %, tal como de 50 a 65 % ou de 55 a 60 % podem ser usadas com vantagem. O tamanho de poros médio do substrato poroso de revestido com revestimento superficial é importante para a filtração. Assim, é possível ter um substrato poroso de porosidade relativamente elevada, que seja um filtro deficiente porque o tamanho médio de poros é também relativamente elevado.
[0032] O substrato poroso pode ser um metal, tal como um metal sinterizado, ou cerâmica, por exemplo carbeto de silício, cordierita, nitreto de alumínio, nitreto de silício, titanato de alumínio, alumina, cordierita, mulita, por exemplo mulita acicular (ver, por exemplo, a WO 01/16050), polucita, termete tal como AhCh/Fe, AI2O3/NÍ ou EEC/Fe, ou compósitos compreendendo segmentos de quaisquer dois ou mais destes. Em uma forma de realização preferida, o filtro é um filtro de parede que compreende um substrato de filtro poroso cerâmico tendo uma pluralidade de canais de entrada e uma pluralidade de canais de saída, em que cada canal de entrada e cada canal de saída é definido em parte por uma parede cerâmica de estrutura porosa, em que cada canal de entrada é separado de um canal de saída por uma parede cerâmica de estrutura porosa. Esta disposição de filtro é também apresentada na SAE 810114, e referência pode ser feita a este documento para detalhes adicionais. Alternativamente, o filtro pode ser uma espuma, ou um assim chamado filtro parcial, tal como aqueles apresentados na EP 1057519 ou WO 01/080978.
[0033] Em uma forma de realização, 0 primeiro tamanho médio de poros, por exemplo de poros superficiais da estrutura porosa do substrato de filtro poroso, é de 8 a 45 pm, por exemplo de 8 a 25 pm, de 10 a 20 pm ou de 10 a 15 pm. Em modalidades particulares, o primeiro tamanho de poros médio é de >18 pm, tal como de 15 a 45 pm, de 20 a 45 pm, por exemplo, de 20 a 30 pm, ou de 25 a 45 pm.
[0034] Nas formas de realização, o filtro tem uma carga de revestimento superficial de >0,015 g cm.-3, tal como >0,03 g cm.-3 ou > 0,05 g cm.-3, por exemplo 0,05 a 0,18 g cm-3. Nas formas de realização preferidas, a carga de revestimento superficial é >0,06 g cm.-3, tal como > 0,07 g cm.-3, >0,09 g cm.-3, >0,097 g cm.-3 ou >0,12 g cm-3 ou, por exemplo, 0,097 a 0,14 g cm.-3. Nas combinações particulares do tamanho de poro médio do filtro e da carga do revestimento superficial, o filtro combina um nível desejável de filtração de particulados e atividade catalítica em contrapressão aceitável.
[0035] Em uma primeira forma de realização preferida, o filtro compreende um revestimento superficial de superfície, em que uma camada de revestimento superficial substancialmente cobre os poros superficiais da estrutura porosa, e os poros do substrato poroso de revestimento superficial são definidos, em parte, pelos espaços entre as partículas (poros interpartículas) no revestimento superficial. Isto é, substancialmente nenhum revestimento superficial entra na estrutura porosa do substrato poroso. Os métodos de produzir substratos de filtros porosos revestidos superficialmente incluem introduzir um polímero, por exemplo álcool polivinílico (PVA), na estrutura porosa, aplicando-se um revestimento superficial ao substrato de filtro poroso incluindo o polímero e secando-se, depois calcinando-se o substrato revestido para queimar o polímero. Uma representação esquemática da primeira forma de realização é mostrada na Figura 2A.
[0036] Métodos de revestir substratos de filtro poroso são conhecidos da pessoa habilitada e incluem, sem limitação, o método descrito na WO 99/47260, isto é, um método de revestir um suporte monolítico, compreendendo as etapas de (a) localizar um meio de contenção sobre o topo de um suporte, (b) dosar uma quantidade predeterminada de um componente líquido no referido meio de contenção, ou na ordem de (a) para (b) ou de (b) para (a), e (c) pela aplicação de pressão ou vácuo, lançando referido componente líquido em pelo menos uma porção do suporte, e retendo substancialmente toda a referida quantidade dentro do suporte. Tais etapas do processo podem ser repetidas de outra extremidade do suporte monolítico em seguida à secagem do primeiro revestimento com queima/calcinação opcional.
[0037] Nesta primeira forma de realização, um tamanho de poros médio entre partículas do revestimento superficial poroso é de 5,0 nm a 5,0 pm, tal como de 0,1 a 1,0 pm.
[0038] Um D90 de partículas sólidas de revestimento superficial nesta primeira forma de realização de revestimento superficial pode ser maior do que o tamanho médio de poros do substrato de filtro poroso e pode situar-se na faixa de 10 a 40 pm, tal como de 15 a 30 pm ou de 12 a 25 pm. “D90”, como aqui usado, define a distribuição do tamanho de partículas em um revestimento superficial em que 90 % das partículas presentes têm um diâmetro dentro da faixa especificada. De forma alternativa, nas formas de realização, o tamanho médio das partículas sólidas de revestimento superficial situa-se na faixa de 1 a 20 pm. Será entendido que quanto mais ampla a faixa dos tamanhos de partícula no revestimento superficial, mais provável que o revestimento superficial possa entrar na estrutura porosa do substrato poroso. A expressão “substancialmente nenhum revestimento superficial entre na estrutura porosa do substrato” deve, portanto, ser interpretada de acordo.
[0039] Em conformidade com uma segunda forma de realização, o revestimento superficial pode ser aplicado sobre as superfícies de entrada e/ou de saída e, também, dentro da estrutura porosa do substrato poroso. Acreditamos que um revestimento superficial ao redor de uma abertura de poro nas superfícies de entrada e/ou de saída, por esse meio estreitando, por exemplo, o tamanho de poros superficiais de um substrato de filtro bruto, favoreça a interação da fase de gás, incluindo PM sem substancialmente restringir o volume de poros, assim não dando origem a aumentos significativos na contrapressão. Isto é, os poros em uma superfície da estrutura porosa compreendem uma abertura de poros, e o revestimento superficial provoca um estreitamento da substancialmente todas as aberturas de poros. Uma representação esquemática da segunda forma de realização é mostrada na Figura 2B.
[0040] Métodos de produzir um filtro de acordo com a segunda forma de realização podem envolver formulação apropriada do revestimento superficial conhecido da pessoa versada na técnica, incluindo as características de ajuste da viscosidade e do umedecimento superficiais e aplicação de um vácuo apropriado em seguida ao revestimento do substrato poroso (ver também a WO 99/47260).
[0041] Em nosso trabalho de pesquisa e desenvolvimento, nós observamos que os filtros revestidos de acordo com as primeira ou segunda formas de realização, podem ser obtidos mediante revestimento por imersão em uma composição de revestimento superficial, seguido por drenagem da parte revestida, depois aplicação de um baixo vácuo para remover o revestimento superficial em excesso antes da secagem e da calcinação. Este método produz um revestimento superficial [como determinado por microscópio eletrônico de varredura (SEM)] e a este respeito distingue o filtro revestido em que o catalisador de SCR “permeia” as paredes do filtro, como apresentado na EP 1663458.
[0042] Na primeira e na segunda formas de realização, em que pelo menos parte do revestimento superficial é aplicada sobre as superfícies de entrada e/ou de saída do substrato poroso, o revestimento superficial podendo ser aplicada sobre as superfícies de entrada, as superfícies de saída ou sobre a superfície tanto de entrada quanto de saída. Adicionalmente qualquer uma ou ambas as superfícies de entrada ou de saída podem incluir uma pluralidade de camadas de revestimento superficial, em que cada camada de revestimento superficial dentro da pluralidade de camadas pode ser a mesma ou diferente, por exemplo o tamanho médio de poros em uma primeira camada podendo ser diferente daquele de uma segunda camada. Nas formas de realização, a revestimento superficial que se destine ao revestimento sobre as superfícies de saída não é necessariamente a mesma quanto às superfícies de entrada.
[0043] Quando tanto as superfícies de entrada quanto as de saída são revestidas, as formulações de revestimento superficial podem ser as mesmas ou diferentes. Quando ambas as superfícies de entrada e de saída forem revestidas com revestimento superficial, o tamanho médio de poros do revestimento superficial sobre as superfícies de entrada pode ser diferente do tamanho médio de poros do revestimento superficial sobre as superfícies de saída. Por exemplo, o tamanho médio de poros do revestimento superficial sobre as superfícies de entrada pode ser menor do que o tamanho médio de poros do revestimento superficial sobre as superfícies de saída. No último caso, o tamanho médio de poros do revestimento superficial sobre as interfaces de saída pode ser maior do que o tamanho médio de poros do substrato poroso.
[0044] Embora seja possível que o tamanho médio de poros de um revestimento superficial aplicada às superfícies de entrada seja maior do que o tamanho médio de poros do substrato poroso, é vantajoso ter revestimento superficial com poros menores do que o substrato poroso no revestimento superficial sobre as superfícies de entrada para impedir ou reduzir qualquer cinza ou detritos de combustão que possam entrar na estrutura porosa.
[0045] Na segunda forma de realização, em que pelo menos parte do revestimento superficial esteja na estrutura porosa, um tamanho, por exemplo, um tamanho médio, das partículas de revestimento superficial sólidos, pode ser menor do que o tamanho médio de poros do substrato de filtro poroso, por exemplo na faixa de 0,1 a 20 pm, tal como de 1 a 18 pm, de 1 a 16 pm, de 2 a 15 pm ou de 3 a 12 pm. Nas formas de realização específicas, o tamanho acima mencionado das partículas de revestimento superficial é um D90, ao invés de um tamanho médio.
[0046] Em outras formas de realização particulares, a porosidade superficial do revestimento superficial é apresentada, por exemplo, em nossa WO 2006/040842 e WO 2007/116881.
[0047] Por “vazios” aqui na camada de revestimento superficial, denotamos que um espaço existe na camada definida pelo material sólido do revestimento superficial. Os vazios podem incluir qualquer vacância, poro fino, estado de túnel (cilindro, coluna prismática), fenda, etc., e pode ser introduzido pela inclusão em uma composição de revestimento superficial para aplicar sobre o substrato de filtro um material que seja comburido durante a calcinação de um substrato de filtro revestido, por exemplo algodão ou materiais cortados em pedaços para dar origem a poros produzidos pela formação de gás sobre a decomposição ou combustão.
[0048] A relação média de vazios do revestimento superficial pode ser de 5 a 80 %, enquanto o diâmetro médio dos vazios pode ser de 0,2 a 500 pm, tal como de 10 a 250 pm.
[0049] Metais promotores podem ser selecionados do grupo que consiste em pelo menos um dentre Cu, Hf, La, Au, In, V, lantanideos, e metais de transição do Grupo VIII, tais como Fe. A peneira molecular para uso na presente invenção pode ser um zeólito de aluminossilicato, um zeólito de aluminossilicato substituído por metal, ou uma peneira molecular não zeolítica. As peneiras moleculares substituídas por metal com aplicação na presente invenção incluem aquelas tendo um ou mais metais incorporados dentro de uma estrutura da peneira molecular, por exemplo. Fe na estrutura Beta e Cu na estrutura CHA.
[0050] Quando a peneira molecular seja uma peneira molecular não zeolítica, ela pode ser uma peneira molecular de aluminofosfato selecionada do grupo consistindo de peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), zeólitos de peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAIPO), peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO).
[0051] Em particular, a peneira molecular pode ser uma peneira molecular de poros pequenos, médios ou grandes. Por “peneira molecular de poros pequenos”, aqui, denotamos uma peneira molecular que contenha um tamanho de anel máximo de 8, tal como CHA; por “peneira molecular de poros médios”, aqui, denotamos uma peneira molecular que contenha um tamanho de anel máximo de 10, tal como ZSM-5; e por “peneira molecular de poros grandes”, aqui, denotamos um a peneira molecular tendo um tamanho de anel máximo de 12, tal como beta. As peneiras moleculares de poros pequenos com aplicação particular na presente invenção são qualquer daquelas listadas na Tabela 1 da WO 2008/132452.
[0052] Exemplos específicos de peneiras moleculares úteis são selecionados do grupo que consiste em AEI, ZSM-5, ZSM-20, ERI, LEV, mordenita, BEA, Y, CHA, MCM-22 e EU-1.
[0053] O substituinte de metal e/ou o promotor de metal de transição podem ser selecionados do grupo consistindo nos grupos IB, IIB, IIIA, IIIB, VB, VIB, VIB e VIII, da tabela periódica.
[0054] Nas formas de realização, o metal pode ser selecionado do grupo consistindo em Cr, Co, Cu, Fe, Hf, La, Ce, In, V, Mn, Ni, Zn, Ga e os metais preciosos Ag, Au, Pt, Pd e Rh.
[0055] Metais de particular interesse para uso como promotores de metal de transição na assim chamada SCR de NH3 são selecionados do grupo consistindo de Ce, Fe e Cu. Redutores nitrogenosos adequados incluem a amónia. A amónia pode ser gerada in situ,por exemplo durante a regeneração rica de um NAC disposto a montante do filtro [ver as alternativas às reações (6) e (7) mais acima]. Alternativamente, o redutor nitrogenoso ou um seu precursor podem ser injetados diretamente no gás de descarga. Precursores adequados incluem o formiato de amónio, a uréia e o carbamato de amónio. A decomposição do precursor em amónia e outros subprodutos pode ser por hidrólise hidrotérmica ou catalítica.
[0056] De acordo com um outro aspecto, a invenção fornece um sistema de descarga para um motor de ignição a compressão, sistema este que compreende um filtro de acordo com a invenção. Os motores de ignição a compressão para uso neste aspecto da invenção podem ser comburidos por combustível diesel, combustível biodiesel, misturas dos combustíveis diesel e biodiesel, e gás natural comprimido.
[0057] Em uma forma de realização, o sistema de descarga compreende meios para injetar um redutor nitrogenoso ou um precursor deste, na corrente de gás de descarga do filtro. Em uma forma de realização particular, o redutor nitrogenoso é um fluido.
[0058] Em outro aspecto, a invenção provê um motor de ignição a compressão compreendendo um sistema de descarga de acordo com a invenção.
[0059] Em um outro aspecto, a invenção fornece um método de capturar matéria particulada (PM) do gás de descarga emitido de um motor de ignição por compressão mediante filtração profunda, método este que compreende o contato do gás de descarga contendo a PM com um filtro contendo um substrato poroso tendo superfícies de entrada e de saída, em que as superfícies de entrada são separadas das superfícies de saída por uma estrutura porosa contendo poros de um primeiro tamanho de poros médio, em que o substrato poroso é revestido com um revestimento superficial compreendendo uma pluralidade de partículas sólidas que contêm uma peneira molecular desenvolvida com pelo menos um metal em que a estrutura porosa do substrato poroso revestido com revestimento superficial contém poros de um segundo tamanho médio de poros,e em que o segundo tamanho médio de poros é menor do que o primeiro tamanho médio de poros.
[0060] Em um outro aspecto, a invenção provê um método de ajustar a contrapressão do filtro em um sistema de descarga de um motor de ignição por compressão mediante revestimento do filtro com um catalisador de SCR de peneira molecular promovida pelo primeiro metal de transição, testando a contrapressão do filtro para determinar se ele atende a uma exigência de contrapressão predeterminada e selecionar um catalisador de SCR de peneira molecular promovida pelo segundo metal de transição de modo a reduzir a contrapressão no sistema contendo o filtro revestido com o primeiro catalisador de SCR de peneira molecular promovido pelo primeiro metal de transição, em que o tamanho de poros da segunda peneira molecular é > do que a primeira peneira molecular.
[0061] A fim de que a invenção possa ser mais completamente entendida, referência é feita aos desenhos anexos, em que: - A Figura 1 é um gráfico que mostra a distribuição de tamanhos da Matéria Particulada no gás de descarga de um motor diesel. Para comparação, uma distribuição da medida de gasolina é mostrada na Figura 4 da SAE 1999-01- 3530; - As Figuras 2A e 2B apresentam desenhos esquemáticos de três formas de realização dos substratos de filtro poroso de revestimento superficial; - A Figura 3 é um gráfico esquemático da porosimetria do mercúrio relacionando a distribuição do tamanho de poros de um substrato de filtro poroso, uma camada de revestimento superficial poroso e um substrato de filtro poroso incluindo uma camada de revestimento superficial de superfície porosa; - A Figura 4 é um gráfico que mostra os resultados de um estudo Contrapressão do Carregamento de Fuligem (Soot Loading Back Pressure) comparando a contrapressão em relação à carga de fuligem para filtros de fluxo de parede de SiC de 5,66 polegadas (14,38 cm) x 6 polegadas (15,24 cm) revestidos com duas diferentes cargas de revestimento superficial de catalisador de oxidação diferentes (g/cm3) e um filtro bruto (tudo não de acordo com um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Fe/zeólito beta (de acordo com a invenção) em uma carga de revestimento superficial comparável; - A Figura 5 é um gráfico comparando a contrapressão no mesmo teste de Contrapressão do Carregamento de Fuligem para um catalisador de zeólito de Cu/SSZ-13 (um zeólito de pequenos poros) e um catalisador de SCR de zeólito de Fe/Beta (um zeólito de grandes poros); e - A Figura 6 é um diagrama de barras comparando as emissões numéricas de particulados (número de particulados por quilômetro) de um veículo diesel de baixo empenho em conformidade com Euro 5 de 2,0 litros, ajustado com catalisador de oxidação diesel padrão seguido por um filtro SiC de 3,0 litros em tamanho de poros médio nominal de 23 pm revestidos com um catalisador de SCR de zeólito Fe/Beta para atender ao limite de emissão de número de partículas Euro 5/6 de 6 x 1011 km-1[UN/ECE Particulate Measurement Programme (PMP)} com o mesmo sistema contendo um filtro bruto.
[0062] As Figuras 2A e 2B mostram uma seção transversal através de um substrato 10 de filtro poroso compreendendo um poro superficial 12. A Figura 2A mostra uma primeira forma de realização, caracterizando uma camada 14 de revestimento superficial de superfície porosa que compreende partículas de revestimento superficial sólidas, partículas estas cujos espaços entre elas definem poros (poros entre partículas). Pode-se observar que a camada 14 de revestimento superficial substancialmente cobre o poro 12 da estrutura porosa e que um tamanho de poros médio dos poros entre partículas 16 é menor do que o tamanho de poro médio do substrato 10 de filtro poroso.
[0063] A Figura 2B mostra uma segunda forma de realização compreendendo um revestimento superficial que é aplicado sobre uma superfície de entrada 16 e adicionalmente dentro de uma estrutura porosa 12 do substrato poroso 10. Pode-se observar que a camada 14 de revestimento superficial causa um estreitamento de aberturas de um oro de poro superficial 12, de tal modo que um tamanho médio de poros 18 do substrato poroso revestido é menor do que o tamanho 12 de poro médio do substrato 10 de filtro poroso.
[0064] A Figura 3 mostra uma ilustração de um gráfico que relaciona o tamanho de poros ao número de poros para um substrato 20 de filtro poroso, uma camada 22 de revestimento superficial poroso e um substrato de filtro diesel poroso que inclui uma camada 24 de revestimento superficial de superfície. Pode-se observar que o substrato de filtro tem um tamanho médio de poros da ordem de cerca de 15 pm. A camada de revestimento superficial tem uma distribuição bimodal compreendida de poros entre partículas 22A (na extremidade nanométrica da faixa) e poros entre partículas 22B em relação à extremidade micrométrica da escala. Pode-se também observar que, pelo revestimento do substrato de filtro poroso com um revestimento superficial de acordo com a invenção, a distribuição de poros do substrato de filtro bruto é alterada na direção do tamanho de poros do revestimento superficial entre partículas (ver flecha).
[0065] Os seguintes Exemplos são providos por meio de ilustração apenas. Nos Exemplos, o teste de Contrapressão do Carregamento de Fuligem (Soot Loading Back Pressure- “SLBP”) usa o aparelho e método descritos na EP 1850068, istoé: (i) um aparelho para gerar e coletar matéria particulada derivada da combustão de um combustível contendo carbono líquido, aparelho este que compreende um queimador de combustível contendo um bocal, bocal este que é alojado em um recipiente, recipiente este que compreende uma entrada de gás e uma saída de gás, referida saída de gás conectando-se com um conduto para transportar gás da saída de gás para a atmosfera, meios para detectar um índice de gás fluindo através da entrada de gás e meios para forçar que um gás de oxidação circule da entrada de gás através do recipiente, da saída de gás e do conduto para a atmosfera, uma estação para coletar matéria particulada do gás que flui através do contudo, e meios para controlar os meios de forçar o fluxo de gás em resposta a uma velocidade do fluxo de gás detectado na entrada de gás, por meio do que a velocidade do fluxo de gás na entrada de gás é mantida em um índice desejado para fornecer combustão subestequiométrica do combustível dentro do recipiente, por esse meio desenvolver a formação da matéria particulada; e (ii) um método de gerar e coletar matéria particulada derivada do combustível contendo carbono líquido de combustão em um gás oxidante, método este que compreende queimar o combustível em uma quantidade subestequiométrica de gás oxidante em um queimador de combustível, referido queimador de combustível compreendendo um bocal, bocal este sendo alojado em um recipiente, forçando um gás oxidante a fluir de uma entrada de gás para o recipiente para a atmosfera através de uma saída de gás para o recipiente, e um conduto conectado à saída de gás, coletando matéria particulada em uma estação localizada dentro do conduto, detectando um ritmo do fluxo de gás oxidante na entrada de gás e controlando o ritmo do fluxo de gás oxidante de modo que um ritmo desejado do fluxo de gás oxidante seja mantido na entrada de gás.
[0066] O filtro é introduzido na estação para coletar matéria particulada do gás que flui através do conduto. O filtro recente é primeiro pré- condicionado em um ritmo de fluxo de ar de 80 kg/hora em uma corrente de combustão de queima fraca com o uso de combustível diesel baixo em enxofre (10 ppm de S) para elevar a temperatura da entrada do filtro a 650 °C, uma temperatura que é tipicamente usada em um veículo para regenerar um filtro carregado de fuligem. Esta temperatura da etapa de pré- condicionamento situa-se bem acima da temperatura de combustão da fuligem, e é para garantir que o filtro sob teste seja limpo na saída. Os sensores de pressão dispostos a montante e a jusante da estação monitora a contrapressão através do filtro. A contrapressão através do tempo é representada nas Figuras 4 a 6 anexas. O teste de SLBP é realizado em uma temperatura de entrada do filtro de 250 °C no ritmo do fluxo de ar de 180 kg/hora de combustível diesel baixo em enxofre de combustão (10 ppm de S).
EXEMPLO 1 - COMPARAÇÃO DA CONTRAPRESSÃO DO FILTRO REVESTIDO DE CATALISADOR de CSF E SCR
[0067] Três filtros de fluxo de parede SiC de 14 cm x 15,24 cm tendo 60 % de porosidade e um tamanho de poros médio de 20 a 25 pm, foram revestidos, cada um separadamente, com um revestimento superficial de catalisador para um filtro de fuligem catalisada (CSF) compreendendo metal precioso apoiado sobre um óxido de metal à base de alumina e um revestimento de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Cu/zeólito Beta. O revestimento de CSF foi obtido de acordo com o método apresentado na WO 99/47260, isto é, um método de revestir um apoio monolítico, compreendendo as etapas de (a) localizar um meio de contenção sobre o topo de um apoio, (b) dosar uma quantidade predeterminada de um componente líquido no referido meio de contenção, ou na ordem de (a) a (b) ou de (b) a (a), e (c) mediante aplicação de pressão ou vácuo, conduzindo referido componente líquido para pelo menos uma porção do apoio, e retendo substancialmente toda a referida quantidade dentro do apoio. O produto revestido foi secado e calcinado e depois as etapas do processo foram repetidas a partir da outra extremidade do filtro de fluxo de parede. O filtro revestido por SCR foi obtido por revestimento por imersão seguido por drenagem, pela aplicação de um baixo vácuo para remover o revestimento superficial antes da secagem e da calcinação. Este método produz um revestimento superficial [como determinado por microscópio eletrônico de varredura (SEM)] e a este respeito distingue o filtro revestido em que o catalisador de SCR “permeia” as paredes do filtro, como apresentado na EP 1663458. Duas diferentes cargas de revestimento superficial de CSF foram obtidas, em 0,036 g/cm.3 e 0,073 g/c.3. O filtro revestido por SCR de revestimento superficial em uma carga de 0,067 g/cm.3.
[0068] Os três filtros revestidos foram testados com o uso do teste de SLBP, filtro não revestido foi usado como um controle. Os resultados são apresentados na Figura 4, da qual pode-se observar que o revestimento de CSF em aproximadamente a mesma carga de revestimento superficial tem contrapressão consideravelmente mais elevada em comparação com o filtro revestido por SCR. Concluímos, portanto, que existe uma diferença de porosidade do revestimento inerente entre os filtros CSF e revestidos por SCR.
EXEMPLO 2 - COMPARAÇÃO DA CONTRAPRESSÃO DO FILTRO REVESTIDO DE CATALISADOR CSR
[0069] Filtros de circulação de parede SiC de 14,3 cm x 19,05 cm idênticos, comercialmente disponíveis, tendo 60 % de porosidade e um tamanho médio de poros de 20 a 25 pm, foram revestidos com revestimento superficial a uma carga de 0,067 g/cm.3 com catalisadores de SCR de Cu/zeólito SSZ-13 e Cu/zeólito Beta, cada catalisador tendo o mesmo tamanho de partículas D90 (90 % de partículas em revestimento superficial tendo um tamanho de partículas) entre 4,8 a 5 pm, mas separados do metal de transição/zeólito, foram, sob todos os pontos de vista, substancialmente idênticos. O método de fabricação foi o revestimento por imersão da parte seguida pela drenagem, a aplicação de um baixo vácuo para remover o revestimento superficial em excesso e, depois, secagem e calcinação. Um teste SLBP foi feito para comparar as partes acabadas.
[0070] Os resultados são apresentados na Figura 5, da qual se pode observar que o filtro revestido com o catalisador de Cu/zeólito Beta tem uma taxa menor de aumento da contrapressão do que o filtro revestido com o catalisador de Cu/zeólito SSZ-13. Tendo em vista que a diferença fundamental entre os dois catalisadores de SCR é que o tamanho de poros do zeólito SSZ-13 é de 3,8 x 3,8 Angstroms, e de 5,6 a 7,7 Angstroms para o zeólito Beta (fonte: Structure Commission of the International Zeolite Association), nós concluímos que é possível ajustar a contrapressão no sistema de descarga, por esse meio aumentando as opções da configuração, pela seleção de um catalisador de SCR com base na peneira molecular, tendo um tamanho de poro apropriado para alcançar o objetivo da contrapressão desejada e ao mesmo tempo atender aos padrões de emissão para NOX.
EXEMPLO 3 - TESTES DO VEÍCULO
[0071] Um filtro SiC com capacidade de 3,0 litros em 58 % de porosidade e 23 pm de tamanho de poros médio nominal, o filtro revestido de catalisador de SCR de Cu/zeólito Beta, fabricado pelo método de revestimento de imersão descrito no Exemplo 1, foi introduzido em um sistema de descarga de veículo diesel de baixa solicitação concordante com Euro 3 de 2,0 litros depois de um catalisador de oxidação diesel padrão. O veículo contendo o filtro catalisado recente (isto é, não antigo) foi depois conduzido através de um ciclo de estrada MVEG-B, depois a parte de EUDC do ciclo de MVEG-B três vezes consecutivamente até pré-condicionar o filtro.
[0072] Na Europa, desde o ano de 2000 (padrão de emissão Euro 3) as emissões são testadas através do New European Driving Cycle (NEDC). Este consiste em quatro repetições do ciclo de estrada ECE 15 anterior mais um Extra Urban Driving Cycle (EUDC) sem nenhum período de aquecimento de 40 segundos antes de se iniciar a amostragem das emissões. Este teste de partida a frio modificada é também referido como o ciclo de condução “MVEG-B”. Todas as emissões são expressas em g/kg.
[0073] A legislação do Euro 5/6 introduz um novo método de medição da emissão de massa PM desenvolvido pelo UN/ECE Particulate Measurement Programme (PMP) que ajusta os limites de emissão de massa PM para levar em conta as diferenças nos resultados com o uso de métodos velhos e novos. A legislação do Euro 5/6 também introduz um limite de emissão do número de partículas (método PMP), além dos limites com base na massa. O novo limite de emissão do número de partículas do Euro 5/6 de 6 x 1011knr1com o uso do protocolo do PMP leva em conta o pré- condicionamento do sistema antes de se testar o sistema para determinar se ele atende ao padrão de emissão através do ciclo de direção MVEG-B.
[0074] Os ciclos de MVEG-B a frio repetidos foram então desenvolvidos com o uso de um sistema pré-condicionado. O filtro revestido foi trocado no sistema por um filtro não revestido como um controle. Os resultados são mostrados como um diagrama de barras na Figura 6, comparando as emissões do número de particulados (número de particulados por quilômetro) das quais pode-se observar que, a despeito do pré- condicionamento, que se deve esperar desenvolva um bolo de fuligem fornecendo filtração melhorada, o filtro não revestido inicialmente falhou no limite de emissão do número de partículas de 6 x 1011 km1, porém com ciclos de acionamento repetidos o número de partículas desceu consistentemente até dentro do padrão de emissões. Ao contrário, pode-se observar que o filtro revestido situa-se bem dentro do Pedrão de emissões do primeiro ciclo de acionamento em seguida ao pré-condicionamento. Nós interpretamos estes dados como significando que o filtro revestido proporciona a produção de bolos de fuligem que melhora a filtração do particulado de diesel e, portanto, uma redução mais imediata no número de partículas, enquanto - como é observado no Exemplo 2 - o filtro revestido de Cu/zeólito Beta provê uma contrapressão mais baixa em comparação com o catalisador de SCR de Cu/zeólito 13 ou um revestimento de CSF em uma carga de revestimento superficial semelhante (ver Exemplo 1). Consequentemente, a superfície do revestimento do catalisador de SCR Cu/Beta retira a exigência de ter uma camada de fuligem sobre um filtro de porosidade mais elevada/tamanho de poros médio antes que a filtração ocorra. Consequentemente a invenção proporciona vantagens quanto à redução do número de partículas em condições de acionamento no “mundo real”, ao contrário das condições do ciclo de acionamento idealizado apresentado, atendendo aos padrões de emissão.
[0075] Para evitar qualquer dúvida, os conteúdos inteiros de todos os documentos da técnica anterior aqui citados são incorporados neste relatório descrito como referência.

Claims (14)

1. Filtro para filtrar matéria particulada (PM) do gás de descarga emitido de um motor de ignição por compressão, caracterizadopelo fato de que compreende um substrato poroso (10) tendo superfícies de entrada (16) e superfícies de saída, em que as superfícies de entrada são separadas das superfícies de saída por uma estrutura porosa contendo poros de um primeiro tamanho médio de poros, em que o substrato poroso é revestido com um revestimento superficial (14) compreendendo uma pluralidade de partículas sólidas que contêm uma peneira molecular provida com pelo menos um metal de transição, em que a estrutura porosa do substrato poroso revestido contém poros de um segundo tamanho médio de poros, em que o segundo tamanho médio de poros é menor do que o primeiro tamanho médio de poros, e em que o revestimento superficial é aplicado sobre as superfícies de entrada e/ou saída e dentro da estrutura porosa do substrato poroso, em que os poros na superfície da estrutura porosa (12) compreende uma abertura de poros e o revestimento superficial forma um estreitamento da aberturas de poros, e em que o revestimento superficial é um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
2. Filtro de acordo com a reivindicação 1, caracterizadopelo fato de que um primeiro tamanho médio de poros da estrutura porosa do substrato poroso é de 8 a 45 pm.
3. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 ou 2, caracterizadopelo fato de que a carga do revestimento superficial é > 0,03 g cm.’3.
4. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, caracterizadopelo fato de que um tamanho médio de partículas sólidas do revestimento superficial é menor do que um tamanho médio de poros do substrato poroso.
5. Filtro de acordo com a reivindicação 4, caracterizadopelo fato de que um tamanho médio de partículas sólidas do revestimento superficial situa-se na faixa de 0,1 a 20 pm.
6. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 5, caracterizado pelo fato de que um D90 de partículas sólidas do revestimento superficial situa-se na faixa de 0,1 a 20 pm.
7. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 6, caracterizado pelo fato de que o revestimento superficial compreende vazios e a relação média de vazios do revestimento superficial é de 5 a 80%, e o diâmetro médio dos vazios é de 10 a 250 pm.
8. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 7, caracterizado pelo fato de que o revestimento superficial é aplicado sobre as superfícies de entrada, as superfícies de saída, ou tanto as superfícies de entrada quanto às de saída.
9. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 8, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular é um zeólito de aluminossilicato, um zeólito de aluminossilicato substituído por metal, ou uma peneira molecular não zeolítica.
10. Filtro de acordo com a reivindicação 9, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular não zeolítica é uma peneira molecular de aluminofosfato selecionada do grupo que consiste de peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), zeólitos de peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO), peneiras moleculares de sílico- aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (MeAPSO) substituído por metal.
11. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 10, caracterizado pelo fato de que a pelo menos uma peneira molecular é selecionada do grupo consistindo em AEI, ZSM-5, ZSM-20, ERI, LEV, mordenita, BEA, Y, CHA, MCM-22 e EU-1.
12. Filtro de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 11, caracterizado pelo fato de que o metal de transição é selecionado do grupo consistindo em Ce, Fe, Mn e Cu.
13. Sistema de descarga para um motor de ignição por compressão, caracterizado pelo fato de que compreende um filtro como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 12.
14. Sistema de descarga de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo fato de que compreende meios para injetar um redutor nitrogenoso no gás de descarga a montante do filtro.
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