CA1058332A - Dispositif de separation d'isotopes - Google Patents

Dispositif de separation d'isotopes

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CA1058332A
CA1058332A CA243,555A CA243555A CA1058332A CA 1058332 A CA1058332 A CA 1058332A CA 243555 A CA243555 A CA 243555A CA 1058332 A CA1058332 A CA 1058332A
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Jean-Claude Lehmann
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Alcatel Lucent SAS
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Compagnie Generale dElectricite SA
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D59/00Separation of different isotopes of the same chemical element
    • B01D59/34Separation by photochemical methods

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  • Biophysics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract

PRECIS DE LA DIVULGATION:
L'invention concerne un dispositif de séparation d'isoto-pes. On introduit un gaz contenant les isotopes à séparer dans une enceinte à basse pression munie de fenêtres pour le passage de rayonnements laser. On l'y excite par un rayonnement de fréquence intermédiaire entre les fréquences centrales des deux raies d'ab-sorption des deux isotopes, ces deux raies coïncidant partiellement par élargissement Doppler. Les molécules excitées sont ionisées par un second rayonnement et sont collectées sur deux récepteurs disposes à distance l'un de l'autre et de la zone d'action des ra-yonnements, ces deux récepteurs étant maintenus à un même potentiel électrique négatif. Le choix de la fréquence du rayonnement d'ex-citation et de la position des récepteurs est tel que les molécules excitées contenant l'un des isotopes sont surtout celles qui se dirigeaient et continuent à se diriger vers la région où se trouve l'un des récepteurs, les molécules excitées contenant l'autre iso-tope se dirigeant surtout vers l'autre récepteur. On recueille finalement sur un récepteur un mélange enrichi en l'un des isotopes.

Description

lOS833Z

L'invention concerne un dispositif de séparation d'isotopes. On sait que 1PS dispositifs actuellement utilises pour la séparation d'isotopes, not~mment des isotopes U238 et U 235 de l'uranium, sont coûteux. C'est pourquoi on a proposé d'autres dispositifs, dans lesquels un faisceau lumineux fourni per un laser excite sélectivsment des mol~cules d'un seul isotope au ssin d'un gaz contenant les deux isotopes à séparer I il est ensuite relativement facile de s~parer les moléculss excitées de celles qui ne le sont pas. L'inconvénient ds tels dispositifs, dans le cas de ga2 moléculaires, tient au fait qu'il Rst généralement difficils de trouver une raie d'absorption de l'un des isotopes suffisammant écartée de toutas les raies d'absorption de l'autre isotope pour qu'il soit possible d'exciter le premier isotope sans exciter le deuxième. Ceci tient à l'existence de nombreuses raies d'abosrption dans les spectres de d~ux isotopes, et à la largeur de ces raies. Dan~ les conditions habituelles, cette largeur est due surtout 3 l'effet Doppler qui déplace les fréquences d'absorption vers le haut ou vers le bas slslon que les moléculss se déplacent, par agltation thermlque, dans le sens de propagatlon de la lumière ou dans le sens oppos~. ;
La largeur Doppler LD, c'est-à-dire. la largeur de rale due à
l'effet Doppler, dlminue lorsque la temp~rature diminue et s'annule au ~ro ~bsolu~ Lea raies d'absorption préaentent alors une largeur r~iduello, upp~1~3 largeur naturolle, LN, et ~bn~ralement beaucoup plu~ faible que la largeur Doppler LD dans le9 conditlons habituelles.
La pr~sent0 lnvention a pour but la r~alisation d'un disposltif de s0paration d~isotopes lorsque deux isotopes 3 s~p~rer préaentent chacun un3 r~le d~abosrption telle que l'écart entre les deux raies u8t in~erleur 3 leur l~rgeur Ooppler tout en étant supérieur à leur largsur natur~lle, El19 a pour obJet un dispositl~ ds séparatiQn d'isotopes comportant :

1 _~1 - ~$' '' ' 1,...... .......... .

:~05~33;Z
- des moyens pour mettre un premier et un deuxieme isotopes à séparer sous la forme d'un gaz, une source de lumière monochromatique d'excitation pour excitsr de manière distincte les molécules gazeuses de ces deux isotopes, - un premier et un deuxième récepteurs pour recueillir s~lectivement 1BS molécules du premier et du deuxième isotopes ainsi excitées de manière distinctes, respectivement, caractérisé par le fait que la fréquence FL de ladite lumi~re d'excitation est choisie entre une limite inférieurs et une limite supérieure dépendant des fréqusnces F1, F2, de deux raies d'absorption voisines de ce premier et de ce deuxième isotopes, la différence DF entre ces deux fr~quences F1 et F2 étant inférieure à la largeur Doppler LD
de chacune de ces raies et ~tant supérieure à la fois à la largeur naturelle LN de chacune de ces deux raies et à la largeur de raie LR de ladlte source ds lumlare d'excitation, ladite limite inférieure F1-1/2 LD étant égale à la plus petits F1 des deux dites fréquences de rales d'absorption dlminuée de la moltié ds la lar~eur Dopplsr LD, et ladlte llmlte supérieure F2 ~ 1/2 LD ~tant ~ale ~ la plus grande F2 des deux dites fréquenoes de raies d'absorption augmentée de la moitl~ de ladlte largeur Ooppler LD, graca ~ quoi la probablllt~ d'excltatlon desdites malécules par cette lumi~re d~pend de la direction de leur d~placement d'une façon importante et di~r0nte pour les deux dits lsotopes, une source de lumlare d'ionisation LI ~tant dispos~es pour lrradier le lleu dllnter~ction entre ladite luml~re d'excitatlon et lesdltes mal~cule9 ~azeu9es a~ec une luml~re d'ionlaatlon apte ~ lonlser les mol~cules excitées sans ionlser les moléoules non exclt~es, le0dit8 r~cepteurs ~tant aptes à recueilllr sélectivement les mol~cules ionisées, ledit premler recepteur etant placé de manlère que, audit lieu d'interaction
- 2 .'. .;
.. .

les molécules du premier isotope se dirigeant vers ce premier recepteur soient plus probablement exritées par la~ite lumière d'excitation que les molé~ules d~ ce premier isotope se diri~sant vers le deuxi~me récepteur et qu'il n'en soit pas de même pour les molécules du deuxième iSDtOpe, - la pression dudit gaz étant choisie suffisammQnt faible pour que la distance entre ledit lieu d'interaction et ledit premier récepteur soit inférieure au double du libre parcours moyen des molecules au sein de ce gaz.
A l'aide dss figures schématiques 1 st 2 ci~jointes, on va décrire ci-apr~s, à tltre non llmltatif, un mode de mdse en oeuvre de l'inventlon.
La flgure 1 représente un diagrsmms des variations du coefficlent d'ab20rption A d'une lumière monochromatique par des molécules gazeuses ~-contenant les isotopes à aéparer en ~onction de la ~r~quence f de cette lumière. `
La figure 2 représente une vue en coupe d'un disposltif selon l'invention.
Sur la flgure 1, les courbes A1 et A2 repr~sentent les variations du coefficlent d'absorptlon d'une luml~re monochromatlque correspondant ~`
~ deux rales d'un gaz contenant un premler et un deuxi~me lsotopes I1 et I2, respeotlvement.
Ces oourbes pr~sentent une grande largeur ~ mi hauteur, correspondant ~ lar~eur de raie Doppler LD, à la temp~rature oholsie pour effectuer ¦ la o~paratlon~
j L00 courbao N1 et N2 repr~sentent 1e8 ~arlations des m~mes coefflcients d'ab~orption en l'~b9ence d'e~et Doppler, c'est-à-dlre qu'elles montrent à mlhauteur les largeurs naturelles dess memes rales. On peut oupposer, pour slmpll~ler l'exposé, que ces largeurs sont égales et on les dé~lgnera par LN~ Sl elles sont inégaleg. c'est la plus ~rande de
- 3 -',,'.

.

~05833Z

ces largeurs qui sera prise en considération~ Les fr0quences centrales F1 et F2 des deux raies présentent une différsnce DF = F2 - F1, inf~rieure à la largeur de raie Doppler LD et supérieure ~ la lar~eur naturelle LN. Compte tenu du fait que le d0placement de fréquence par effet Doppler est li~ à la vitssse relative de chaque molécule par rapport à
la lumière, il résulte de ce qui précède que si on fait lnteragir le gaz en question, avec une lumière monochromatique dont la fréquence FL
est intermédiaire entre les fréquences F1 et F2, la probabilité d'excltation d'une molécule gazeuse dépendra de façon importante de la direction de son déplacement à l'instant d'interaction. Uns molécule d'un lsotope aura une grande probablllté d'excltatlon si elle a une composante de vltesse convenable dans le sens de propagatlon de la lumière. Une molécule de l'autre isotope aura une grande probabilité d'excitation si elle a une composante de vitssse convenable dans le sens opposé à c81ui de la propagation de la lumière.
Cett0 dl~férence de comportement entre les molécules d~s deux isotopes subsistera si on utilise une lumière dont la fréquence est ext~rleure a l'lntervalle de frsquences F1, F2, mais suffi~amment proche de l'une de C8S fréquences, c'est-~-dire en pratique, si la fr~quence de cett~ lùmière reste compriae dans l'intervall~ entre la fréquence F1 - 1~2 L0 et la ~réquence F2 ~ 1~2 LD. Dans ce dernier cas, le8 molécules dea deux isotopes les plu5 probablement excltéss auront des composants~ de ~ite~ae de m~me sens dans la direction de propagation de ln lumi~re, mais ces oomposantes seront nettement dif~rente~
Dan~ tous ~e~ cas, compte tenu du fait que les molbcules gazeu9es ont ~ quillbre thermlque des vite99e9 absolues voisines le~ unes des ~utre~, les mol~cules les plu9 probablement excitses auront des ~itesses fal~ant un angle détermlné avec la direction de propagation de la lumibre, c'est-~-dire qu'ellea seront orientées selon un cone ds r~volutlon autour de cstte dlrection. C'est l'angle au sommet de ce cone qul différera selon que les molecules contiennent l'un ou l'autre des deux isotopes.
- 4 -'`'' :

~05833Z

Selon la présentP invention, on utilise au moins un r~cepteur dispose, par rapport au li8u d'interaction, de maniere à ce que les molécUleS contenant l'un des isotopes aisnt une grande probabilité
d'excitation lorsqu'elles se dirlgent vers lui à l'instant d'interaction.
Presque immédiatement après leur excitation, ces molécules sont ioni~ées par une lumière dont la longueur d'onde est choisie pour assurer l'ionisation de ces molécules excitées sans ioniser les molécules non excitées. Cette ionisation ne modi~ie pratiquement pas la direction de propagation des mol~cules.

Le récepteur peut ~tre de natures très diverses. S'il est par exemple chimique, il sera choisi de manière ~ fixer les molécules lonisées et 3 ne pas fixer les molécules non ionisées. Il peut aussi être de nature électrique.
Pour que le r~cepteur reçoive préférentiellement les molécules ayant eu une certaine direction de déplacement lors de l'intsractlon avec la lumière d'excitation, il est nécessaire que ces molécules conservent cette directinn de d~placement Jusqu'au voisinage du récepteur, c'est-3-dlre que la distancs entre le lieu d'interaction et le récepteur ne doit pas atre trop supérieure au libre parcours moyen des molécules dans le gaz. En pratique, on oholsit la presslon pour que cette distance soit inf~rleure au double du libre parcours moyen des moléoules.
Pour que l'excitation dépends de ~açon importante de l'lsotope et de 1~ direction de propagation, il ~aut encore que la largeur de raie de la aource de lumi~re utills~e solt su~ amment ~aible, c'est-à-dire en pr~tique in~ricure à l'~cart de fr~quences entre les raies d'absorptlon ds~ deux isotopes.
La figura 2 représente un dispositif selon l'invention dans lequel le9 récepteurs agissent par attraction electrique. Une encelnte 2 form~e par des parois isolantes, pr~sente une symétrie de révolution autour d'un ~xe 3 et comporte Une chambre d'lnteraction axialc 4 situ~e
- 5 -entre dsux fen8tres 6 et a perpendioulaires ~ l'axe 3 et transparentes pour les rayonnements utilisés. Cette chambre reçoit un gaz contenant les isotopes à séparer, sous une pression convenable. Un laser d'~xcitation LE envoie un faisceau d'excitatian axial dans la chambre d'interaction 4 à travers la fsnêtre 6. Un premier récepteur R1 et un deuxième récepteur R2 ayant chacun la forme d'une couronne m~tallique présentant une symétrie de révolution autour de l'axe 3, sont disposés dans l'enceinte 2, autour d'une chambre d'interaction 4, et sont maintenues à un potentiel électrique négatif par un générateur 10. Une anode 12, est disposée dans l'enceinte 2 entre les récepteurs R1 et R2 et portée à un potentiel positif par le générateur 10. Les récepteurs R1 et R2 sont disposés, par rapport à la chambre d'interaction 4 de manière à ce que les molécules gazeuses les plus probablement excitées par la lumlère du laser LE soient celles qui, au moment de leur lnteraction avec cette lumière, se dirigent vers le r~ceptsur R1 si elles contiennent l'isotope I1 et cslles qui se dirigent vers le r~cepteur R2 si elles contlennent l'isotope I2~ Peu après leur excitatlon, ces molécules sont lonis~es sélectivement par un faisceau lumineux envoye dans la chambre 4 par une sourca de lumière d'lonlsatlon LI, g~nfiralement ultraviolette, ~ travera la fenêtre 8. Cette lonisation leur psrmet d'être recueillies psr le~ rficepteurs R1 et R2.
La pression dans l'encainte 2 est choisie pour que les molficules ioni~ées ne subissent g~n~ralement pfls de choc entre la chambre d'interaction 4 et les r~cepteurs R1 et R2. La l~rgeur de la ch~mbre 4 selon l'axe 3 e9t choisie pour que la maJeure partie de l'~nergie lumineuae fournie par le laser LE solt ab~orbee dens cette chambre.
Dans un caa particuller de mise en oeuvre de l'lnvention, les isotopes A sfiparer I1 et I2 sont les isotopes 78 et 80 du sélénium respectivement. Ils sont mls sous la forme de mol~cules gazeuses de s~lénium dlatomique8~ étant entendu que le dl8posltl~ selon l'lnvention
- 6 -:

lOS8332 permet de sPparer les molécules homogsnes d'un des isotopes des molscules homogènes de l'autre isotope, c'est-à-dire 7~ Se 2, et BO Se 2, SOU5 une pression de 25 millitorrs, ~ une température ds 250C, dans une chambre d'interaction ayant une longueur de 1,5 cm.
Les transitions utilisées pour l'excltation sont B1u - X1g 2-13 R ~66~ pour l'isotope 78, et B1u - X1g 0-12 R (15~ pour l'isotope 80.
Les largeurs naturelles des deux raies d'absorption correspondantes sont voisines de 10 MHz. Elles ont des longueurs d'onde très voisines de 4.765 Angstroems.
Lsurs largeurs Doppler valsnt LD = 1000 MHz environ.
On utillse pour l'excitatlon un laser LE du type connu à argon ionisé monomode stabilisé sn fréqusnce fournissant uns lumière de longueur d'onds réglable autour de 4.765 an~stroems avec une largeur de rale de 10 MHz.
Pour la mise en oeuvre ds l'inventlon, on peut faire pr~alablement varler cette longueur d'onde Jusqu'3 ce que l'on attelgne une valeur qui permet d'obtenir une s~paration optimale. Cependant, il est plus commode en g~nérsl d'effectuer ce re~lage prealable par observation de l'inten~it~ de la lumière de fluorescence rébmlse par le gaz.
Pour cele, on fait d'abord varier la longueur d'onde du laser d'excitatlon autour de 4.765 angstroems dans un lntervalle a~sez large pour en~lober lea deux r~ies pr~cbdemment mentionnées. Ce~ intervalle correopond par exemple au triple de la lar~Bur Doppler. On observe en m~m~ tQmps l'lnten~lt~ de la lumlare de fluorescence vlslble emlse par 10 ~az sou8 l'act~on du rayonnement de ce laser. Cette intenslté è~t d'~bord tr~s falbl2. Elle cro~t ~ortement lorsqu'on approche de la lon~ueur d'onde ~ utlllser, passe par un premier maxlmum tcorrespondant ~ la frbquence Fl) pu18 par un minlmum tcorrespondant à la fréuquence FL~, puls par un deuxl~me maxlmum tcorrespondant à la fséquence ..

,, . - .

F2~ et redevient très faible. On choisit alors pour le laser d'excitation le réglage correspondant au minimum.
On utilise pour l'ionisation une source ultraviolette assurant la photoionisation quasi immédiate des ~olécules excitées, c'est-a-dire dans l'état B1u sans ioniser de mani~re importante les molécules non excitées c'est-à-dire dans l'état X1g. Pour cela, la lumière de cette source est filtrée de manière à obtenir une fréquence de coupure convenable. ^
Les récepteurs R1 et R2 sont disposés de manlère à recevoir les molécules dont la direction de déplacement dans la chambre 4 fait avec la dlrectlon de propagatlon de la lumlère d'excitation des angles symétrlques qul sont aJustés expérlmsntelement de manière à ce que chacun d'sux recuellle un maximum de l'un des isotopes.
La dlstance des r~cepteurs R1 et R2 à partlr ds la chambre d'lnteraction 4 est de 1,5 cm environ.

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Claims (6)

Les formes de réalisation de l'invention pour laquelle une propriété ou un privilège exclusif est revendiqué, sont définies comme suit :
1/ Dispositif de séparation d'isotopes comportant :
- des moyens pour mettre un premier et un deuxième isotopes à séparer sous la forme d'un gaz, - une source de lumière monochromatique d'excitation pour exciter de manière distincte les molécules gazeuses de ces deux isotopes, - un premier et un deuxième récepteurs pour recueillir sélectivement les molécules du premier et du deuxième isotopes ainsi excitées de manière distincte, respectivement, caractérisé par le fait que la fréquence FL de ladite lumière d'excitation est choisie entre une limite inférieure F1 - ? LD et une limite supérieure F2 + 1/2 LD, dépendant des fréquences F1 et F2 de deux raies d'absorption voisines de ce premier et de ce deuxième isotopes, la différence DF
entre ces deux fréquences F1 et F2 étant inférieure à la largeur Doppler LD de chacune de ces raies et étant supérieure à la fois à la largeur naturelle LN de chacune de ces deux raies et à la largeur de raie LR de ladite source de lumière d'exaltation, ladite limite inférieure F1 - 1/2 LD étant égale à la plus petite F1 des deux dites fréquences de raie d'absorption diminuée de la moitié de la largeur Doppler LD, et ladite limite supérieure F2 + 1/2 LD étant égale à la plus grande des deux dites fréquences de raies d'absorption augmentée de la moitié de ladite largeur Doppler LD, grâce à quoi la probabilité
d'excitation desdites molécules par cette lumière dépend de la direction de leur déplacement d'une façon importante et différente pour les deux dite isotopes, - une source de lumière d'ionisation LI étant disposée pour irradier le lieu d'interaction entre ladite lumière d'excitation et lesdites molécules gazeuses avec une lumière d'ionisation apte à ioniser les molécules excitées sans ioniser les molécules non excitées, - lesdits récepteurs étant aptes à recueillir sélectivement les molécules ionisées, - ledit premier récepteur étant placé de manière que, audit lieu d'interaction, les molécules du premier isotope se dirigeant vers ce premier récepteur soient plus probablement excitées par ladite lumière d'excitation que les molécules de ce premier isotope se dirigeant vers le deuxième récepteur et qu'il n'en soit pas de même pour les molécules du deuxième isotope, - la pression dudit gaz étant choisie suffisamment faible pour que la distance entre ledit lieu d'interaction et ledit premier récepteur soit inférieure au double du libre parcours moyen des molécules au sein de ce gaz.
2/ Dispositif selon la revendication 1. caractérisé par le fait que ladite fréquence FL est choisie entre les fréquences F1 et F2.
3/ Dispositif selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit premier récepteur est une électrode portée à un potentiel négatif.
4/ Dispositif selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit deuxième récepteur est placé à distance dudit premier récepteur de manière que, au lieu d'interaction entre ladite lumière d'excitation et lesdites molécules gazeuses, les molécules du deuxième isotope se dirigeant vere ce deuxième récepteur soient plus probablement excitées par cette lumière que les molécules de ce deuxième isotope se dirigeant vers le premier récepteur.
5/ Dispositif selon la revendication 4, caractérisé par le fait que les deux dits récepteurs sont des électrodes portées à des potentiels négatifs.
6/ Dispositif selon la revendication 2, caractérisé par le fait que ladite source de lumière d'excitation LE est un laser à fréquence réglable, des moyens étant prévus pour observer l'intensité de la lumière de fluorescence émise par ledit gaz lorsqu'il reçoit la lumière de cette source, et pour faire varier la fréquence de cette source.
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