CA2770090C - Protection d'un dispersant pendant un broyage - Google Patents

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Abstract

La présente invention a pour objet l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins un dispersant et au moins une molécule sacrificielle pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant, la composition étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension; la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 % en masse de la masse de dispersant; et étant introduite avant ou pendant le broyage du clinker.

Description

PROTECTION D'UN DISPERSANT PENDANT UN BROYAGE
La présente invention a pour objet l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins une molécule sacrificielle afin de protéger les dispersants pendant le broyage du clinker.
Les dispersants sont généralement des molécules organiques, comme par exemple des polymères. Une de leurs utilisations peut être la fluidification des compositions hydrauliques ou d'autres charges minérales. Dans la pratique, ils sont le plus souvent ajoutés aux compositions hydrauliques ou à d'autres charges minérales lors de la phase de malaxage, soit dans l'eau de gâchage soit en même temps que les différents composants.
Il peut être avantageux d'ajouter les dispersants directement au ciment lors de sa fabrication. Cependant, lorsque le clinker est broyé avec du sulfate de calcium, qui peut par exemple être ajouté sous forme de gypse ou d'anhydrite, pour obtenir du ciment.
Or, il a été constaté que les dispersants subissent une diminution voire une perte totale de leur pouvoir fluidifiant quand ils sont soumis à un broyage. Cet effet du broyage sur l'efficacité des dispersants ne permet pas d'ajouter les dispersants dans un ciment quand celui-ci est en cours de broyage.
Afin de répondre aux exigences des utilisateurs et garantir l'efficacité des dispersants, il est devenu nécessaire de trouver un nouveau moyen pour protéger les dispersants soumis à un broyage pendant la fabrication du ciment, et maintenir ainsi leurs propriétés fluidifiantes.
Aussi le problème que se propose de résoudre l'invention est de fournir un nouveau moyen adapté pour protéger les dispersants contre une diminution partielle ou totale de leur pouvoir fluidifiant pendant un broyage lors de la fabrication du ciment, autrement dit de maintenir en partie ou en totalité leurs propriétés fluidifiantes pendant un broyage.
De manière inattendue, les inventeurs ont mis en évidence qu'il est possible d'utiliser une molécule sacrificielle, comme par exemple un antioxydant, pour protéger les dispersants pendant un broyage.
Dans ce but la présente invention propose l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins au moins un dispersant et une molécule sacrificielle pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant, la composition - étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension ;
- la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 % en masse de la masse de dispersant ; et
2 - étant introduite avant ou pendant le broyage du clinker.
L'invention a pour avantage de pouvoir être mise en oeuvre dans toutes industries utilisant un procédé de broyage, notamment l'industrie du bâtiment, l'industrie chimique (adjuvantiers), l'industrie cimentière, ou encore les stations de broyage.
D'autres avantages et caractéristiques de l'invention apparaîtront clairement à la lecture de la description et des exemples donnés à titre purement illustratifs et non limitatifs qui vont suivre.
On entend par l'expression molécule sacrificielle selon la présente invention une molécule pouvant fonctionner selon l'une des deux manières suivantes afin de maintenir en partie ou en totalité les propriétés fluidifiantes d'un dispersant quand il est soumis à un broyage : soit se dégrader à la place du dispersant soit réagir avec le dispersant de façon à le protéger. De préférence, la molécule sacrificielle se dégrade à
la place du dispersant. Une molécule sacrificielle préférée est un antioxydant.
On entend par le terme antioxydant selon la présente invention une molécule adaptée à capter des électrons ou des radicaux libres et à se stabiliser ensuite.
On entend par le terme dispersant selon la présente invention une molécule organique utilisée dans le domaine des compositions hydrauliques ou d'autres charges minérales afin de fluidifier lesdites compositions hydrauliques ou lesdites autres charges minérales. Un dispersant selon la présente invention peut notamment être un plastifiant/réducteur d'eau ou un superplastifiant/haut réducteur d'eau tels que définis dans la norme EN 934-2 aux paragraphes 3.2.2 et 3.2.3. La fluidité d'une composition hydraulique peut notamment être évaluée par la mesure de l'étalement selon le protocole décrit ci-après.
On entend par l'expression polycarboxylate de polyoxyde d'éthylène/propylène ou POP selon la présente invention un copolymère des acides acryliques et/ou méthacryliques, de leurs esters de polyoxyde d'éthylène/propylène (POE/POP) ou de leurs éthers de POE/POP. L'expression polyoxyde d'éthylène/propylène signifie dans la présente description polyoxyde d'éthylène, ou polyoxyde d'éthylène et de propylène.
On entend par le terme broyage selon la présente invention, l'opération consistant à diviser un solide, pour réduire la taille des particules et/ou pour augmenter leur surface spécifique (surface développée de la poudre par unité de masse).
On entend par l'expression composition hydraulique selon la présente invention une composition qui comprend un liant hydraulique. De préférence, la composition hydraulique est un mortier ou un béton.
On entend par l'expression liant hydraulique , selon la présente invention un composé ayant la propriété de s'hydrater en présence d'eau et dont l'hydratation permet
3 d'obtenir un solide ayant des caractéristiques mécaniques. De préférence, le liant hydraulique est un ciment.
On entend par le terme ciment selon la présente invention les ciments tels que définis dans la norme EN 197.1 et les ciments alumineux. De préférence, le ciment est un ciment Portland.
On entend par le terme clinker selon la présente invention le produit obtenu après cuisson (la clinkérisation) d'un mélange (le cru) composé, entre autres, de calcaire et par exemple d'argile. De préférence, le clinker est un clinker Portland tel que défini dans la norme NF EN 197.1.
On entend par l'expression charges minérales selon la présente invention tout produit minéral sous forme de poudre, dont l'utilisation peut nécessiter la présence d'un dispersant et/ou qui peut être utilisé dans une composition hydraulique.
On entend par le terme émulsion selon la présente invention un mélange homogène de deux substances liquides non miscibles, une substance étant dispersée dans la seconde substance sous forme de petites gouttelettes dont la taille est de l'ordre du micromètre.
On entend par le terme suspension selon la présente invention une dispersion colloïdale dans laquelle un produit finement divisé, sous forme liquide ou solide, est combiné avec un autre produit sous forme liquide, le premier produit étant sous forme de gouttelettes ou de particules dont la taille est supérieure au micromètre mais suffisamment petite pour que ledit premier produit ne se redépose pas rapidement.
Un objet selon la présente invention est l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins au moins un dispersant et une molécule sacrificielle pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant, la composition - étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension ;
- la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 % en masse de la masse de dispersant ; et - étant introduite avant ou pendant le broyage du clinker.
De préférence, un objet de l'invention est l'utilisation d'au moins une molécule sacrificielle ladite molécule sacrificielle étant adaptée soit à se dégrader à
la place du dispersant soit à réagir avec le dispersant de façon à le protéger.
De préférence, le dispersant et la molécule sacrificielle sont sous forme d'une solution liquide.
De préférence, le dispersant et la molécule sacrificielle ne sont pas sous forme d'une solution solide.
4 De préférence, le dispersant et la molécule sacrificielle ne sont pas ajouté
séparément. En d'autres termes, ils ne sont pas ajoutés séquentiellement. Ils sont préférentiellement ajoutés simultanément.
De préférence, la quantité de molécule sacrificielle dans la composition est inférieure ou égale à 50 % en masse par rapport à la masse du dispersant.
Une variante de l'objet selon la présente invention est l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins un dispersant et au moins une molécule sacrificielle pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant, la composition - étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension ;
- n'étant pas sous forme de poudre:
- la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 A en masse de la masse de dispersant:
- étant introduite avant ou pendant le broyage du clinker.
A titre d'exemple, dans le cas où le dispersant est soumis à un broyage à 100 C pendant 1h30, la molécule sacrificielle peut être présente en une quantité supérieure ou égale à 5%, préférentiellement 10 %, plus préférentiellement 15 %, encore plus préférentiellement 20 % en masse sèche par rapport à la masse sèche du dispersant.
De préférence, la molécule sacrificielle est soluble dans une solution du dispersant.
De préférence, la molécule sacrificielle est choisie parmi les antioxydants.
Un antioxydant peut être un donneur d'hydrogène, un décomposeur d'hydropéroxydes, un capteur de radicaux alkyle, ou encore un réducteur dans une réaction d'oxydo-réduction. De préférence, l'antioxydant comprend un groupement réactif comme par exemple un groupement OH ou un groupement NH, de préférence associé à un cycle phénolique ou aromatique.
L'antioxydant peut notamment être choisi parmi les composés suivants, seuls ou en mélange :
- hydroquinone, méthoxyphénol, méthoxyhydroquinone ;
- 5-éthy1-1-aza-3,7-dioxabicyclo(3,3,0)octane ;
- 1-aza-3,7-dioxabicyclo(3,3,0)octane-5-méthanol ;
- acide ascorbique, ascorbates de sodium, ascorbates de calcium, acide diacétyl 5-6-1-ascorbique, acide palmityl 6-1-ascorbique:
HO
HO
HO OH Formule 1 : acide ascorbique - acide citrique, citrates de sodium, citrates de potassium et citrates de calcium ;

HOOC ¨ CH2 ¨ C¨ CH2¨ COOH
OH
Formule 2 : acide citrique - acide tartrique, tartrates de sodium, tartrates de potassium et tartrates de sodium et potassium ;
OH OH
00c OH
L(+) OH
HOOC:"
OH
5 mes Formule 3 - butylhydroxytoluol et butylhydroxyanisol;

O.
OH OH
Formule 4 : ortho et meta butylhydroxytoluol OH
Formule 5: butylhydroxyanisol - acide gallique et ses esters, comme par exemple le gallate de méthyle, le gallate de propyle, le gallate d'octyle ou le gallate de dodécyle ;
- lactates de sodium, lactates de potassium ou lactates de calcium ;
- lécithines ;
- tocophérols naturels, alpha-tocophérol de synthèse, gamma-tocophérol de synthèse et delta-tocophérol de synthèse ;
6 - composés organiques phosphorés comme par exemple des phosphites ou des phosphonites, tels que les composés suivants :
Fleg= +P= 3 P
TNPP
(R0)2P >P(oR)2 où R ==
Formule 6 où TNPP signifie tris(nonylphényl)phosphite.
- composés organosoufrés, comme par exemple les esters de l'acide 3,3-thiodipropionique ou les esters de l'acide sulfureux, à l'exception des sels de l'acide sulfureux ;
- hydroxylamines;
- lactones, bis-phénols acryliques, benzofuranones substitués ;
- dérivés du sébacate de 2,2,6,6-tétraméthyl pipéridine:

JL
it 9' [CH2),' 0, r R = H, CH3 ou 0081-117 Formule 7 De préférence, la molécule sacrificielle est choisie parmi les phénols, les polyphénols, les acides phénoliques et leurs esters associés, les amines secondaires aromatiques, les composés organophosphorés, les composés organosoufrés à
l'exception des sels de l'acide sulfureux, les acides organiques et leurs esters associés, les hydroxylamines, les réducteurs de réactions d'oxydo-réduction, leurs sels associés et leurs mélanges.
En particulier, la molécule sacrificielle est préférentiellement choisie parmi les phénols, les polyphénols, les acides phénoliques et leurs esters associés, les amines secondaires aromatiques, les hydroxylamines, leurs sels associés et leurs mélanges.
De préférence, la molécule sacrificielle est choisie parmi l'hydroquinone, le gallate de méthyle, le gallate de propyle, l'acide gallique et l'hydroxylamine.
7 De préférence, la molécule sacrificielle est le 4-methoxyphenol ou encore nommé
MEHQ.
Selon une variante, l'invention à pour autre objet l'utilisation pendant la fabrication du ciment d'une composition comprenant au moins un dispersant et au moins le 4-methoxyphenol pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant, la composition - étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension, et - la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 % en masse de la masse de dispersant ;
- étant introduite avant ou pendant le broyage du clinker.
Préférentiellement, le dispersant est choisi parmi les polycarboxylates de polyoxyde d'éthylène/propylène, les polynaphtalènes sulfonates, les lignosulfonates, les polymélamines sulfonates et leurs mélanges. En particulier, le dispersant est préférentiellement un polycarboxylate de polyoxyde d'éthylène.
Selon une variante de l'invention, le dispersant peut être utilisé sous forme de liquide, la molécule sacrificielle peut être utilisée sous forme de poudre ou de liquide et la molécule sacrificielle peut être soluble dans une solution du dispersant.
La solubilité
de la molécule sacrificielle dans une solution du dispersant permet un mélange homogène de ces deux composés qui sont alors sous forme d'une solution liquide.
Selon une autre variante de l'invention, la molécule sacrificielle peut ne pas être soluble dans une solution du dispersant, et le dispersant et la molécule sacrificielle peuvent être utilisés sous forme d'une émulsion ou d'une suspension. Afin d'obtenir une émulsion/suspension stable, il est possible d'utiliser en outre un stabilisant.
Selon une autre variante de l'invention, il est possible de copolymériser la molécule sacrificielle et le dispersant, de façon à intégrer directement la molécule sacrificielle dans le squelette des dispersants. Dans ce la molécule sacrificielle et le dispersant peuvent être copolymérisés. En particulier lorsque le dispersant est un polymère, il peut être alors possible de greffer la molécule sacrificielle sur ce polymère.
Ce greffage peut se faire pendant la synthèse du polymère, par exemple par voie radicalaire. Des monomères antioxydants peuvent être alors intégrer par copolymérisation radicalaire dans une structure de type POP. Par exemple les monomères peuvent être choisis parmi les molécules décrites dans le tableau 1 ci-dessous.
8 Tableau 1 : monomères antioxydants Désignation Abréviation Molécule Moasse molaire 2,2,6,6-tetramethy1-4-piperidinyle methacrylate TAA-OL j 271 g/mol OH
2-(4 benzoyl 3 hydroxyphenoxy) éthyl acrylate BHPA
=313 g/mol o re's r eq,w_e 2-(3-(2H-benzotriazol-2y1)-4-hydroxyphenypethyl BTHPMa\s=¨=<, .11õ 323 g/mol methacrylate 0t4,, 4 allyloxy 2 hydroxybenzophenone AHBP 254 g/mol 1õ -Le dispersant peut comprendre un ou plusieurs types de dispersants. De même, la molécule sacrificielle peut comprendre un ou plusieurs types de molécules sacrificielles.
D'autres adjuvants usuels peuvent également être utilisés avec le dispersant et la molécule sacrificielle, comme par exemple un accélérateur de prise, un retardateur de prise ou un agent anti-mousse.
De préférence, la quantité de molécule sacrificielle est d'au moins 5 %, préférentiellement au moins 10 %, encore plus préférentiellement au moins 15 %
en masse sèche par rapport à la masse sèche du dispersant.
Préférentiellement, la quantité de molécule sacrificielle est inférieure ou égale à
40 %, de préférence inférieure ou égale à 20 %, en masse sèche par rapport à
la masse sèche du dispersant.
De préférence, la concentration du mélange comprenant la molécule sacrificielle et le dispersant dans un ciment est comprise de 0,05 à 5 % en masse par rapport à la masse de ciment.
Il est à noter que le dosage en molécule sacrificielle par rapport au dispersant à
protéger peut être dépendant de la nature de la molécule sacrificielle et de la nature du dispersant.
Selon un mode particulier de l'invention, la composition comprenant au moins une molécule sacrificielle et au moins un dispersant peut être utilisée pendant la fabrication du ciment comprenant des additions minérales pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés du dispersant. Selon cette variante, les additions minérales sont ajoutées pendant la fabrication du ciment avant ou pendant le broyage du clinker.
Par l'expression additions minérales , on entend selon l'invention les laitiers (tels que définis dans la norme Ciment NF EN 197-1 paragraphe 5.2.2), les laitiers
9 d'aciérie, les matériaux pouzzolaniques (tels que définis dans la norme Ciment NF
EN 197-1 paragraphe 5.2.3), les cendres volantes (telles que définies dans la norme Ciment NF EN 197-1 paragraphe 5.2.4), les schistes calcinés (tels que définis dans la norme Ciment NF EN 197-1 paragraphe 5.2.5), les calcaires (tels que définis dans la norme Ciment NF EN 197-1 paragraphe 5.2.6), ou encore les fumées de silices (telles que définies dans la norme Ciment NF EN 197-1 paragraphe 5.2.7) ou leurs mélanges.
De préférence, la quantité d'addition minérales comprise avec le clinker est de 10 à 70 % d'additions minérales, plus préférentiellement de 10 à 60 %, encore plus préférentiellement de 10 à 50 %, % en masse par rapport à la masse totale de clinker.
Un autre objet selon l'invention est l'utilisation d'un ciment avec la composition telle que décrite ci-dessus pour la fabrication d'une composition hydraulique.
Un autre objet selon l'invention est l'utilisation d'une charge minérale tel que décrite ci-dessus pour la fabrication d'une composition hydraulique. Dans le cadre de ces deux utilisations selon l'invention, la molécule sacrificielle et le dispersant ont les mêmes caractéristiques que celles décrites en lien avec la première utilisation selon l'invention.
Mesure de l'étalement et suivi de la rhéologie L'étalement d'un mortier est mesuré grâce à un mini cône d'Abrams dont le volume est de 800 mL. Les dimensions du cône sont les suivantes :
- diamètre du cercle de la base supérieure : 50 +1- 0,5 mm;
- diamètre du cercle de la base inférieure : 100 +1- 0,5 mm;
- hauteur : 150 +1- 0,5 mm.
Le cône est posé sur une plaque de verre séchée et rempli de mortier frais. Il est ensuite arasé. La levée du cône provoque un affaissement du mortier sur la plaque de verre. Le diamètre de la galette obtenue est mesuré en millimètres +1- 5 mm.
C'est l'étalement du mortier.
Ces opérations, répétées à plusieurs échéances (5, 15 et 30 minutes), permettent de suivre l'évolution de la rhéologie du mortier pendant 30 minutes.
Les exemples suivants illustrent l'invention sans en limiter la portée.

EXEMPLES
Exemple 1 : validation de l'effet de molécules sacrificielles sur la diminution du pouvoir fluidifiant de différents dispersants pendant la fabrication des ciments au cours de leur broyage 5 Différent mortiers ont été réalisés et leurs rhéologies a été mesurées.
Ces mortiers ont été
réalisés soit avec un ciment comprenant la composition utilisée selon l'invention (c'est-à-dire la composition est ajoutée pendant le broyage du clinker), soit ils ont été
réalisés avec un ciment traditionnel, le dispersant et éventuellement la molécule sacrificielle ayant été ajoutés dans le mortier (témoin).
10 Les dispersants qui ont été testés sont des PCP, et notamment un PCP
issu d'une synthèse en laboratoire ayant 30 % de taux d'ester MMPEG 1100 (méthacrylate de méthoxy polyéthylène glycol ayant une masse molaire de 1100 g/mol), un PCP issu d'une synthèse en laboratoire ayant 20 % de taux d'ester MMPEG 1100, le Premiamc 180 (Fournisseur : Chryso), le Premiamc 196 (Fournisseur : Chryso), l'Optimamc 200 (Fournisseur : Chryso) et l'Optima 203mc (Fournisseur : Chryso).
Les PCP issus d'une synthèse en laboratoire testés dans les différents exemples de la présente description ont été synthétisés par polymérisation radicalaire dans l'eau entre l'acide méthacrylique et le méthacrylate de méthoxy polyéthylène glycol ayant une masse molaire de 1100 g/mol. En fonction du taux d'ester désiré, les quantités initiales des deux monomères ont été modifiées.
Les réactifs utilisés pour le présent test et leurs quantités sont les suivants :
= acide méthacrylique (AM) (Fournisseur : Aldrich) : 63,0 g = méthacrylate de méthoxy polyéthylène glycol (MMPEG1100) (Fournisseur :
Aldrich) :
341,7 g = amorceur azoïque (AIBN azobis(isobutyronitrile) ¨ Fournisseur : Dupont ¨
Vazo 64) :
3,435 g = agent de transfert : acide thioglycolique (ATG - Fournisseur : Aldrich) :
5,780 g = solvant : eau: 553,6 g Le mode opératoire pour la fabrication des PCP testés est le suivant :
= introduire les monomères (AM et MMPEG1100) dans le ballon ;
= placer le réfrigérant au-dessus du ballon ;
= démarrer le chauffage pour atteindre une température de 70 C;
= réaliser un dégazage à l'azote pendant 30 minutes ;
= quand la température initiale est atteinte, ajouter l'agent de transfert (ATG) puis l'amorceur (AIBN) ;
= mettre l'azote en balayage ;
11 = laisser la réaction se dérouler à 70 C pendant 2 heures ;
= arrêter le chauffage et laisser refroidir ;
= démarrer la neutralisation lorsque la température descend en-dessous de (32,51 g de Ca(OH)2) ;
= filtrer sur un filtre ayant des pores de diamètre maximal de 80 pm.
Les molécules sacrificielles testées dans le présent exemple sont le gallate de méthyle, le gallate de propyle, l'hydroquinone, l'hydroxylamine et l'acide gallique (Fournisseur : Aldrich), 4-methoxyphenol (Fournisseur ECEM).
Le ciment a été broyé selon le protocole décrit ci-après. Le broyeur qui a été
utilisé
est un broyeur pouvant contenir 5 kg de matière à broyer et ayant 60 kg de boulets métalliques, à raison de 27 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 40 et 60 mm, 18 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 25 et 35 mm et 15 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 20 et 25 mm. Le broyeur a été
utilisé à une vitesse de 40 tours par minute. Les étapes du broyage sont les suivantes :
- introduction de 4727,1 g de clinker Portland sous forme de boulets de diamètre maximal inférieur ou égal à 3,15 mm dans un broyeur, soit à température ambiante pour un broyage à 20 C, soit préalablement chauffé à 115 C pour un broyage à 100 C
;
- pulvérisation du dispersant seul ou de la composition selon l'invention (dispersant + molécule sacrificielle) sur le clinker;
- broyage pendant 500 tours, puis ouverture du broyeur et contrôle de la température du clinker;
- broyage pendant 500 tours, puis contrôle de la température et contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6;
- broyage pendant 800 tours, puis contrôle de la température et contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6;
- introduction de gypse et de semi-hydrate en proportion massique 60% / 40%
soit 174,77 g de gypse et 98,09 g de semi-hydrate ;
- broyage pendant 800 tours, puis contrôle de la température et contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6;
- broyage pendant 250 tours, puis contrôle de la température et contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6 ;
- mise en place de la grille de vidange afin de récupérer pendant les derniers tours de broyage le ciment ayant la taille souhaitée ;
- broyage pendant 400 tours ;
- homogénéisation du ciment broyé dans un Turbula 15 L pendant 20 minutes à
24 tours par minutes ;
12 - dernier contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6.
Après le broyage, le ciment a été utilisé pour la fabrication d'un mortier, pour lequel le suivi de la rhéologie a été réalisé afin de mettre en évidence l'effet de la molécule sacrificielle.
La formulation du mortier testé est la suivante :
Eau/Ciment 0,62 Total ciment 404,4 g Sable ISO 1350,0 g Total eau 252,5 g Eau de prémouillage 81,0 g Eau de gâchage 171,5 g Le ciment est un ciment CEM I 52,5 N.
Le sable ISO est un sable siliceux (Fournisseur : Société Nouvelle du Littoral).
Le mortier testé a été fabriqué selon le protocole décrit ci-après :
1) introduction du sable ISO dans le bol d'un malaxeur Perriermc ;
2) de 0 à 30 secondes : début du malaxage à petite vitesse (140 tours par minute) et introduction de l'eau de prémouillage en 30 secondes ;
3) de 30 secondes à 1 minute, malaxage du sable et de l'eau de prémouillage pendant 30 secondes:
4) de 1 minute à 5 minutes, repos pendant 4 minutes ;
5) de 5 minutes à 6 minutes, introduction du ciment ;
6) de 6 minutes à 7 minutes, malaxage pendant 1 minute à petite vitesse ;
7) de 7 minutes à 7 minutes et 30 secondes, introduction de l'eau de gâchage en malaxant à petite vitesse ;
8) de 7 minutes et 30 secondes à 9 minutes et 30 secondes, malaxage pendant 2 minutes à grande vitesse (280 tours par minute).
Les tableaux 1 et 2 ci-après présentent les résultats de tests réalisés avec différentes molécules sacrificielles. La composition utilisée selon l'invention comprenant au moins une molécule sacrificielle et au moins un dispersant est soit ajoutée pendant le broyage d'un clinker ou soit ajoutée à un mortier (témoin).
13 Tableau 1: Récapitulatif des tests d'étalement réalisés pendant le broyage à
20 C d'un clinker en comparaison avec un témoin correspondant à l'ajout de la composition selon l'invention à un mortier Adjuvant Etalement (mm) Dosage D+MS Mode MS/D (PPrn d'introduction D* MS**
( /0 masse) massique par de l'adjuvant 5 min 15 min 30 min rapport au ciment) PCP 30 A Témoin 320 295 280 ester MMPEG- - 1000 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 A Témoin 310 295 280 ester MMPEG Hydroquinone 10 1100 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 A Témoin 330 300 280 ester MMPEG Hydroquinone 20 1200 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 A Témoin 300 270 260 Gallate de ester MMPEG 10 1100 Ajout avant méthyle 275 260 225 1100 broyage PCP 30 A Témoin 320 270 250 Gallate de ester MMPEG 20 1200 Ajout avant méthyle 280 250 220 1100 broyage PCP 30 A Témoin 305 280 260 Gallate de ester MMPEG 30 1300 Ajout avant méthyle 1100 broyage PCP 30 A Témoin 300 250 -Gallate de ester MMPEG 20 1200 Ajout avant 1100 propyle broyage 285 265 240 * : D = dispersant ** : MS = molécule sacrificielle D'après le tableau 1 ci-dessus, l'effet de différentes molécules sacrificielles a été
démontré car le pouvoir fluidifiant du PCP soumis à un broyage à 20 C est amélioré en présence d'une molécule sacrificielle. Par exemple, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un PCP seul soumis à un broyage à 20 C est de 220 mm, alors qu'il est de 275 mm en présence de 10 % de gallate de méthyle, ou de 285 mm en présence de % de gallate de propyle.
14 Tableau 2 : Récapitulatif des tests d'étalement réalisés pendant le broyage à
100 C d'un clinker en comparaison avec un témoin correspondant à l'ajout de la composition selon l'invention à un mortier * : D = dispersant ** : MS = molécule sacrificielle Adjuvant Etalement (mm) Dosage D+MS Mode MS/D (PPrn d'introduction D* MS** ( /0 masse massique par de l'adjuvant 5 min 15 min 30 min sèche) rapport au ciment) PCP 30 `Yo Témoin 290 280 255 ester MMPEG - - 1000 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 270 280 270 ester MMPEG Hydroquinone 10 1100 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 285 275 260 ester MMPEG Hydroquinone 20 1200 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 300 300 280 Gallate de ester MMPEG 10 1100 Ajout avant méthyle 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 305 300 295 Gallate de ester MMPEG 20 1200 Ajout avant méthyle 285 275 260 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 330 325 315 Gallate de ester MMPEG 30 1300 Ajout avant méthyle 270 255 220 1100 broyage PCP 30 `Yo Témoin 300 290 260 Gallate de ester MMPEG 10 1100 Ajout avant 1100 propyle broyage 250 245 225 Ajout avant PCP 30 `Yo 320 300 -Gallate de broyage ester MMPEG 20 1200 1100 propyle Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 285 260 Gallate de broyage ester MMPEG 30 1300 propyle Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 290 265 ester MMPEG Acide gallique 10 1100 broyage Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 295 270 ester MMPEG Acide gallique 20 1200 broyage Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 300 270 ester MMPEG Acide gallique 30 1300 broyage Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 295 275 ester MMPEG Hydroxylamine 10 1100 broyage 1100 Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 305 295 265 ester MMPEG Hydroxylamine 20 1200 broyage Ajout avant broyage Ajout avant PCP 30 `Yo 310 300 275 ester MMPEG Hydroxylamine 30 1300 broyage 1100 Ajout avant broyage D'après le tableau 2 ci-avant, l'effet de différentes molécules sacrificielles a été
démontré car le pouvoir fluidifiant du PCP soumis à un broyage à 100 C est amélioré en présence d'une molécule sacrificielle. Par exemple, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un PCP seul soumis à un broyage à 100 C est de 200 mm, alors qu'il est de 270 mm en présence de 30 % d'acide gallique, ou de 265 mm en présence de 10 %
d'hydroxylamine.
5 Le tableau 3 ci-après présente les résultats de tests d'étalement réalisés avec différents dispersants. La composition utilisée selon l'invention comprenant au moins une molécule sacrificielle et au moins un dispersant est soit ajoutée pendant le broyage d'un clinker ou soit ajoutée à un mortier (témoin).
Tableau 3 : Récapitulatif des tests d'étalement réalisés pendant le broyage à
100 C d'un 10 clinker en comparaison avec un témoin correspondant à l'ajout de la composition selon l'invention à un mortier Adjuvant Etalement (mm) Dosage D+MS
Mode MS/D (IDPrn d'introduction D* MS** ( /0 masse massique par 5 min 15 min 30 min de l'adjuvant sèche) rapport au ci:rio:Flot) Témoin 330 290 270 Premia 180 - - Ajout avant broyage Témoin 335 295 270 Gallate de Premia 180 20 1200 Ajout avant méthyle broyage Témoin 335 320 305 Premia 196 - - 1000 Ajout avant broyage Témoin 345 335 305 Gallate de Premia 196 20 1200 Ajout avant méthyle broyage PCP 20 `Yo Témoin 310 270 203 ester MMPEG - - 1000 Ajout avant 1100 broyage PCP 20 `Yo Témoin 300 260 -Gallate de ester MMPEG 20 1200 Ajout avant méthyle 1100 broyage Témoin 280 275 245 Optima 200 - - 1000 Ajout avant broyage Ajout avant Gallate de broyage Optima 200 20 1200 méthyle Ajout avant broyage Ajout avant Optima 203 - - 1000 broyage Ajout avant broyage Ajout avant Gallate de broyage Optima 203 20 1200 méthyle Ajout avant broyage * : D = dispersant ** : MS = molécule sacrificielle D'après le tableau 3 ci-avant, l'effet d'une molécule sacrificielle a été
démontré sur
15 5 dispersants différents. En effet, le pouvoir fluidifiant des dispersants testés soumis à
un broyage à 100 C est amélioré en présence d'une molécule sacrificielle. Par exemple, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un Premia 180 soumis à un broyage à
16 100 C en absence d'une molécule sacrificielle est de 210 mm, alors qu'il est de 275 mm en présence de 20 % de gallate de méthyle. De même, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un PCP ayant 20% de taux d'ester MMPEG 1100 soumis à un broyage à
100 C en absence d'une molécule sacrificielle est de 220 mm, alors qu'il est de 255 mm en présence de 20 % de gallate de méthyle.
Exemple 2 : validation du dosage des molécules sacrificielles sur la diminution du pouvoir fluidifiant de différents dispersants pendant la fabrication des ciments au cours de leur broyage Le ciment a été broyé selon le protocole décrit ci-après. Le broyeur qui a été
utilisé est un broyeur pouvant contenir 5 kg de matière à broyer et ayant 60 kg de boulets métalliques, à
raison de 27 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 40 et 60 mm, 18 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 25 et 35 mm et 15 kg de boulets dont le diamètre moyen est compris entre 20 et 25 mm. Le broyeur a été utilisé à une vitesse de 40 tours par minute. Les étapes du broyage sont les suivantes - introduction de 4727,1 g de clinker Portland sous forme de boulets de diamètre maximal inférieur ou égal à 3,15 mm dans un broyeur, soit à température ambiante pour un broyage à 20 C, soit préalablement chauffé à 115 C pour un broyage à 100 C;
- pulvérisation du dispersant seul ou de la composition selon l'invention (dispersant +
molécule sacrificielle) sur le clinker;
- broyage pendant 1650 tours, puis ouverture du broyeur et contrôle de la température du clinker;
- introduction de gypse et de semi-hydrate en proportion massique 60% / 40%
soit 174,77 g de gypse et 98,09 g de semi-hydrate ;
- broyage pendant 1000 tours, puis contrôle de la température et contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6;
- mise en place de la grille de vidange afin de récupérer pendant les derniers tours de broyage le ciment ayant la taille souhaitée ;
- broyage pendant 400 tours ;
- homogénéisation du ciment broyé dans un Turbulamc 15 L pendant 20 minutes à

tours par minutes ;
- dernier contrôle de la surface spécifique Blaine du clinker selon la norme EN 196-6.
Après le broyage, le ciment a été utilisé pour la fabrication d'un mortier (identique à celui de l'exemple 1), pour lequel le suivi de la rhéologie a été réalisé afin de mettre en évidence l'effet de la molécule sacrificielle.
17 Le tableau 4 ci-après présente les résultats de tests d'étalement réalisés avec différents dispersants. La composition utilisée selon l'invention comprenant au moins une molécule sacrificielle et au moins un dispersant est soit ajoutée pendant le broyage d'un clinker ou soit ajoutée à un mortier (témoin).
Tableau 4: Récapitulatif des tests d'étalement réalisés pendant le broyage à
100 C d'un clinker en comparaison avec un témoin correspondant à l'ajout de la composition selon l'invention à un mortier Adjuvant Etalement (mm) Dosage D+MS Mode MS/D (IDPrn d'introduction D* MS** (% masse massique parde l'adjuvant 5 min 15 min 30 min sèche) rapport au ciment) Témoin 280 285 275 Optima 203 10e0n0 Ajout avant broyage Optima 203 MEHQ 1 1010 Ajout avant 235 broyage Optima 203 MEHQ 2 1020 Ajout avant 235 broyage Optima 203 MEHQ 5 1050 Ajout avant 240 broyage Gallate de Ajout avant Optima 203 20 1200 265 275 255 propyle broyage Témoin 250 270 245 SH3 1000 Ajout avant broyage SH3 MEHQ 5 1050 Ajout avant 220 200 broyage SH3 MEHQ 10 1100 Ajout avant 245 235 broyage D'après le tableau 4, le dosage minimum en molécule sacrificielle pour assurer une protection du dispersant pendant un broyage de clinker est d'au-moins 5%.
La meilleure efficacité est obtenue pour un dosage compris entre 10 et 20%.
Exemple 3:
Le tableau 5 ci-après présente les résultats de tests d'étalement réalisés sur différentes formes d'utilisation du dispersant et de la molécule sacrificielle : solution liquide, dispersion de la molécule sacrificielle dans le dispersant et ajout séparé, pendant un broyage à 100 C, et les résultats obtenus.
Tableau 5 : Récapitulatif des tests réalisés pour valider la forme d'utilisation de la molécule sacrificielle et du dispersant, pendant un broyage à 100 d'un clinker, et leurs résultats
18 Adjuvant Etalement (mm) MS Dosage MS/D D+MS Mode D (= molécule ( /0 (PPm d'introduction (= dispersant) sacrificielle) masse massique de l'adjuvant min 15 min min sèche) par rapport au ciment) Témoin 265 280 Optima 203 1000 Ajout avant broyage Gallate de Ajout solution ge Optima 203 20 1200 250 260 méthyle avant broya Ajout Optima 203 Gallate de 20 1200 dispersion 230 méthyle avant broyage Gallate de Ajout séparé
Optima 203 20 1200 méthyle avant broyage 200 D'après le tableau 5 ci-dessus, la molécule sacrificielle et le dispersant doivent être au contact l'un de l'autre avant leur utilisation. En effet, le pouvoir fluidifiant du dispersant soumis à
un broyage à 100 C est amélioré en présence d'une molécule sacrificielle et d'un dispersant qui 5 sont soit sous forme de solution soit sous forme de suspension avant leur ajout au ciment. Par exemple, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un Optimamc 203 soumis à un broyage à 100 C en absence d'une molécule sacrificielle est de 205 mm, alors qu'il est de 250 mm en présence de 20 % de gallate de méthyle en solution avec le dispersant, ou de 230 mm en présence de 20 % de gallate de méthyle en suspension avec le dispersant. Au contraire, l'étalement à 5 minutes d'un mortier comprenant un Optimamc 203 soumis à un broyage à
100 C en présence de 20 % de gallate de méthyle, le dispersant et la molécule sacrificielle étant ajoutés séparément au ciment, est de 200 mm, valeur très proche des 205 mm du mortier broyé
sans molécule sacrificielle.
Exemple 4 : validation de l'effet de molécules sacrificielles sur la diminution du pouvoir fluidifiant de différents dispersants préparés par copolymérisation pendant la fabrication des ciments au cours de leur broyage.
Le copolymère 1 contenant la molécule sacrificielle TAA-OL est préparé à
partir des réactifs suivants :
= acide méthacrylique (AM) (Fournisseur : Aldrich) : 3,1 g = méthacrylate de méthoxy polyéthylène glycol (MMPEG1100) (Fournisseur :
Aldrich) :
19,7 g = monomère antioxydant : methacrylate de 2, 2, 6, 6-tetramethy1-4 piperidinyle (TAA-OL) (Fournisseur : Evonik Industries) : 1,7 g = amorceur azoïque (AIBN azobis(isobutyronitrile) ¨ Fournisseur : Dupont ¨
Vazo 52) :
0,30 g = agent de transfert : acide thioglycolique (ATG - Fournisseur : Aldrich) :
0,13 g = solvant : THF : 35,1g ¨ Toluène : 1,2 g Le mode opératoire pour la fabrication des POP testés est le suivant :
= introduire les solvants et les monomères dans le réacteur ;
= placer le réfrigérant au-dessus du réacteur ;
= Démarrer le chauffage pour atteindre une température de 60 O;
= réaliser un dégazage à l'azote pendant 30 minutes ;
= quand la température initiale est atteinte, ajouter l'agent de transfert (ATG) puis l'amorceur (AIBN) ;
= mettre l'azote en balayage ;
= laisser la réaction se dérouler à 60 C pendant 5 heures ;
= arrêter le chauffage et laisser refroidir ;
= évaporer les solvants au rotavapeur ;
= filtrer sur un filtre ayant des pores de diamètre maximal de 80 pm.
Les copolymères 2 à 5 sont préparés selon le même mode opératoire en remplaçant le TAA-OL par le monomère à tester selon les pourcentages molaires présentés dans le tableau 6 :
Tableau 6 : composition des copolymères contenant l'antioxydant dans la chaîne polymère.
longueur de %molaire %molaire %molaire désignation Aox chaine PEG MPEG AmA A0x Copolymère 1 1100 30 60 TAA-OL 10 Copolymère 2 1100 30 50 BHPA 20 Copolymère 3 1100 30 65 BHPA 5 Copolymère 4 2000 20 70 BHPA 10 Copolymère 5 1100 30 60 BTHPMa 10 Le tableau 7 ci-après présente les résultats de tests d'étalement réalisés avec différents copolymères dispersants. Le copolymère utilisé selon l'invention comprenant au moins un monomère avec motif antioxydant est soit ajoutée pendant le broyage d'un clinker ou soit ajoutée à un mortier (témoin).

Tableau 7 : Récapitulatif des tests d'étalement réalisés pendant le broyage à
100 C d'un clinker en comparaison avec un témoin correspondant à l'ajout de la composition selon l'invention à un mortier Adjuvant Etalement (mm) Dosage D+MS Mode (PPm d'introduction D* MS** A molaire massique par de l'adjuvant 5 min 15 min 30 min rapport au ciment) PCP 30 A Témoin 320 295 280 ester MMPEG- - 1000 Ajout avant 1100 broyage PCP 30 A TAA-OL 10 Témoin 280 295 275 ester MMPEG Ajout avant 235 250 245 1100 broyage PCP 30 A BHPA 20 1200 Témoin 265 275 265 ester MMPEG Ajout avant 235 235 220 1100 broyage PCP 30 A BHPA 5 1200 Témoin 265 265 250 ester MMPEG Ajout avant 250 250 250 1100 broyage PCP 30 A BHPA 10 Témoin 250 235 220 ester MMPEG Ajout avant 220 200 185 1100 broyage PCP 30% BTHPMa 10 1100 Témoin 295 285 270 ester MMPEG Ajout avant 245 235 -1100 broyage D'après le tableau 7, il apparait nettement que le copolymère contenant dans le 5 motif la molécule antioxydante conserve tout ou partie de sa propriété
fluidifiante en comparaison au PCP 30% ester MMPEG 1100 ne contenant pas l'antioxydant qui perd toute sa propriété fluidifiante.

Claims (6)

REVENDICATIONS
1. Utilisation, pendant la fabrication d'un ciment, d'une composition comprenant au moins un dispersant et au moins une molécule sacrificielle choisie parmi les antioxydants pour maintenir en partie ou en totalité les propriétés fluidifiantes du dispersant, la composition :
- étant sous forme soit d'une solution liquide, soit d'une émulsion ou soit d'une suspension;
- la quantité de la molécule sacrificielle dans la composition représentant au moins 5 % en masse de la masse de dispersant; et - étant introduite avant ou pendant le broyage d'un clinker.
2. Utilisation selon la revendication 1, dans laquelle la composition est une solution liquide.
3. Utilisation selon la revendication 1, dans laquelle la molécule sacrificielle est choisie parmi les phénols, les polyphénols, les acides phénoliques et leurs esters associés, les amines secondaires aromatiques, les hydroxylamines, leurs sels associés et leurs mélanges.
4. Utilisation selon la revendication 3, dans laquelle la molécule sacrificielle est le 4-methoxyphénol.
5. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans laquelle la quantité de molécule sacrificielle dans la composition est inférieure ou égale à 50 % en masse par rapport à
la masse du dispersant.
6. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans laquelle la molécule sacrificielle et le dispersant ont été copolymérisés.
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