CH189645A - Process for the preparation of 1- (d-ribityl-amino) -2-amino-4,5-dimethylbenzene. - Google Patents

Process for the preparation of 1- (d-ribityl-amino) -2-amino-4,5-dimethylbenzene.

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CH189645A
CH189645A CH189645DA CH189645A CH 189645 A CH189645 A CH 189645A CH 189645D A CH189645D A CH 189645DA CH 189645 A CH189645 A CH 189645A
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F Hoffmann- Aktiengesellschaft
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Hoffmann La Roche
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Description

  

  Verfahren zur Darstellung von     1-[d-Ribityl-amino]-2-amino-4,5-dimethylbenzol.       Es wurde gefunden, dass die für den Auf  bau von     Flavinen        wertvollen    Abkömmlinge  des     1,2-Diamino-4,5-idimethylbenzola,    welche    in einer     Amino.gruppe    als     Substituenten    einen       Pentit-    oder     Hexitrest    enthalten     und    demnach  den Formeln  
EMI0001.0010     
    entsprechen, dadurch     hergestellt    werden kön  nen, dass man     [3,

  4-Dimethyl-phenyll-amino-          pentite        bezw.        -hexite    mit     Diazoniumsalzen     kuppelt und die     entstandenen        Azofarbstoffe     mit Reduktionsmitteln behandelt.

   Als Re-         duktionsmittel    können verwendet werden  Wasserstoff und Nickel, Zink und     Eisessig,          Natriumhydrosulfit        und        derg#dergleichen.    Die  Umsetzung verläuft' nach folgender Glei  chung, in der R     Phenyl-,        R,    einen     Pentit-          oder        Hegitrest        bedeuten:

       
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    Die entstandenen Zuckerabkömmlinge     des          1,2-Diamino-4,5-dimethylbenzols    lassen sich,  wie bekannt, durch     Einwirkung    von     Alloxan       auf die nach der     Reduktion    erhaltene Lösung  in     Flavine    überführen.  



  Dass     [3,4-Dimsthyl-phenyl]=aminopentite              bezw.        -hegite    mit     Diazoniumsalzen    kuppeln  würden, war nicht vorauszusehen, da     ,sie    sich  bei chemischen     Umsetzungen,    zum     Beispiel     bei der     Nitrierung,    träge     zeigen    und ein von  einfachen Aminen abweichendes Verhalten  aufweisen.

       Auoh    war es ungewiss, ob bei der  eintretenden Kupplung der     Azorest    die     ortho-          ,Stellung    zur     Aminozuokerseitenkette    auf  suchen würde, da noch zwei andere freie       Kupplunbmostellen    zur Verfügung stehen.  



       Gegenstand    des vorliegenden Patentes ist  ein Verfahren zur     Darstellung    von     1-[d-Ribi-          tyl-amino]-2-amino-4,5-dimethylbenzol,    wel  ches dadurch gekennzeichnet ist, dass man       [3,4-Dimethyl-phenyl]-@d-ribamin        mit        Diazo-          niumsalzen    von     Anilinen    kuppelt und die ent  standenen     Azofarbstoffe    mit Reduktionsmit  teln behandelt.  



  Das     1-[d-Ribityl-amino]-2-amino-4,5-.di-          methylbenzol    ist neu; es kristallisiert in  farblosen, filzigen Nadeln, die bei<B>128'</B>  schmelzen.  



  Es bildet ein     Zwischenprodukt    für die  Herstellung von     Arzneimitteln.     



  <I>Beispiel 1:</I>  Man     diazotiert    93     Gewichtsteile    Anilin  in schwefelsaurer Lösung in üblicher Weise  und giesst die     Diazolösung    bei etwa     -f-    2    unter Rühren zu 240     Gewichtsteilen        [3,4-Di-          methyl-phenyl]-d-ribamin    (hergestellt durch  gleichzeitige Hydrierung von     1-Amino-3,4-          dim-ethylbenzo1    und     @d-Ribose)    in 1900     Ge-          wiehtsteilen        Wasser.    Sobald alles     [3,

  4-Dime-          thyl-phenyl]-d-ribamin        gelöst    ist, setzt man  allmählich so viel etwa 2-n Natronlauge zu,  bis die Lösung     Kongopapier    nur noch  schwach     violett    färbt. Nun rührt man unter  Kühlung mit fliessendem     Wasser    langsam       weiter,    bis die     Diazoreaktion    verschwunden       ist.    Dann wird der ausgeschiedene Farbstoff       abfiltriert    und mit 50%igem Alkohol ge  waschen.

      200     Gewichtsteile    Farbstoff wer-den mit  3200     Gewichtsteilen    Methanol     übergossen,     50 Gewichtsteile Nickel in Form     eines    akti  ven     Katalysators    zugesetzt und bei     60-75       und 15 atü hydriert.

       Aus,der    vom Katalysa  tor     abfiltrierten    Lösung wird darauf das Ani  lin mit     Waeserda"mpf    abgeblasen und die  Lösung im Vakuum fast     eingedampft.    Hier  auf fällt man     @da-s        1-[d-Ribityl-amino]-2-          amino-4,5-,dimethylbenzol    mit Äther und kri  stallisiert den     Niederschlag    mehrmals aus ab  solutem Äthylalkohol um.  



  <I>Beispiel 2:</I>       [3,4-Dimethyl-phenyl]-d-ribamin        (herge-          stellt    durch     Kondensation    und     .gletohzeitige     Hydrierung von     1-Amino-$,4--dimethylbenzol     und     d-Ribose)    werden in wässeriger     Lösung     mit     diazotiertem        p-Nitranilin    vereinigt. Den  ausgefallenen     Azofarbstoff    reduziert man  nach dem     Umkristallisieren    aus verdünntem  Alkohol mit Wasserstoff und Nickel oder  Zink und Essigsäure.

   Die     entstehende    Lö  sung enthält das     1-[@d-R.ibityl-amino]-2-          amino-4,5--dimethylbenzol.    Wird die Lösung  mit     Alioaan    versetzt, so entsteht das     6,7-Di-          methyl-9-        [d-ribityl]        -isoallogazin.  



  Process for the preparation of 1- [d-ribityl-amino] -2-amino-4,5-dimethylbenzene. It has been found that the derivatives of 1,2-diamino-4,5-idimethylbenzola which are valuable for the construction of flavins and which contain a pentitol or hexitol radical in an amino group as a substituent and therefore the formulas
EMI0001.0010
    correspond to, can be produced by [3,

  4-dimethyl-phenyl-aminopentite respectively. -hexite couples with diazonium salts and treats the resulting azo dyes with reducing agents.

   Hydrogen and nickel, zinc and glacial acetic acid, sodium hydrosulfite and the like can be used as reducing agents. The reaction proceeds according to the following equation, in which R is phenyl, R is a pentitol or hegite radical:

       
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    The resulting sugar derivatives of 1,2-diamino-4,5-dimethylbenzene can, as is known, be converted into flavins by the action of alloxan on the solution obtained after the reduction.



  That [3,4-dimethylphenyl] = aminopentite respectively. -hegites would couple with diazonium salts, as they would be sluggish in chemical reactions, for example in nitration, and behave differently from simple amines.

       It was also uncertain whether the azo group would seek the ortho position to the amino-sugar side chain when the coupling occurred, since two other free coupling positions are still available.



       The present patent is a process for the preparation of 1- [d-ribityl-amino] -2-amino-4,5-dimethylbenzene, wel Ches is characterized in that [3,4-dimethyl-phenyl] - @ d-ribamin is coupled with diazonium salts of anilines and the azo dyes formed are treated with reducing agents.



  1- [d-Ribityl-amino] -2-amino-4,5-dimethylbenzene is new; it crystallizes in colorless, felt-like needles that melt at <B> 128 '</B>.



  It is an intermediate product for the manufacture of medicines.



  <I> Example 1: </I> 93 parts by weight of aniline are diazotized in a sulfuric acid solution in the customary manner and the diazo solution is poured at about -f- 2 with stirring to give 240 parts by weight of [3,4-dimethylphenyl] -d- ribamin (produced by simultaneous hydrogenation of 1-amino-3,4-dim-ethylbenzo1 and @ d-ribose) in 1900 parts by weight of water. As soon as everything [3,

  4-Dimethyl-phenyl] -d-ribamine is dissolved, gradually adding about 2N sodium hydroxide solution until the solution turns Congo paper only slightly violet. The mixture is then slowly stirred further, while cooling with running water, until the diazo reaction has disappeared. Then the precipitated dye is filtered off and washed with 50% alcohol.

      3200 parts by weight of methanol are poured over 200 parts by weight of dye, 50 parts by weight of nickel are added in the form of an active catalyst and the mixture is hydrogenated at 60-75 and 15 atmospheres.

       From the solution filtered off from the catalyst, the aniline is then blown off with Waeserda "mpf and the solution is almost evaporated in vacuo. 5-, dimethylbenzene with ether and crystallizes the precipitate several times from absolute ethyl alcohol.



  <I> Example 2: </I> [3,4-dimethyl-phenyl] -d-ribamine (produced by condensation and hydrogenation of 1-amino- $, 4-dimethylbenzene and d-ribose) combined in aqueous solution with diazotized p-nitroaniline. The precipitated azo dye is reduced after recrystallization from dilute alcohol with hydrogen and nickel or zinc and acetic acid.

   The resulting solution contains the 1 - [@ d-R.ibityl-amino] -2-amino-4,5 - dimethylbenzene. If the solution is mixed with alioan, the 6,7-dimethyl-9- [d-ribityl] -isoallogazine is formed.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Darstellung von 1-[d-Ribi- tyl-amino]-2-amino-4,5-@dimethylbenzol, da durch ;gekennzeichnet, dass man [3,4-Dime- thyl-phenyl],d-ribamin mit Diazoniumsalzen von Anilinen kuppelt und die entstandenen Azofarbstoffe mit Reduktionsmitteln behan delt. PATENT CLAIM: Process for the preparation of 1- [d-ribityl-amino] -2-amino-4,5- @ dimethylbenzene, characterized in that [3,4-dimethylphenyl], d- ribamin couples with diazonium salts of anilines and treats the resulting azo dyes with reducing agents. Das 1-[d-Ribityl-amino]-2-amino-4,5-,di- methylbenzol ist neu; es kristallisiert in farb losen filzigen Nadeln, die bei 12,8 schmelzen. Es bildet ein Zwischenprodukt für die Herstellung von Arzneimitteln. 1- [d-Ribityl-amino] -2-amino-4,5-, dimethylbenzene is new; it crystallizes in colorless felty needles that melt at 12.8. It is an intermediate product for the manufacture of medicines.
CH189645D 1935-08-23 1936-07-08 Process for the preparation of 1- (d-ribityl-amino) -2-amino-4,5-dimethylbenzene. CH189645A (en)

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