CH215816A - Process for the preparation of dihydrotestosterone. - Google Patents

Process for the preparation of dihydrotestosterone.

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CH215816A
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    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     Dihydrotestosteron.       Gegenstand des vorliegenden Patentes ist  ein Verfahren zur Herstellung des als Arznei  mittel oder als Zwischenprodukt für die Her  stellung von Arzneimitteln zu verwendenden       Dihydrotestosterons,    das dadurch gekennzeich  net ist, dass man     Androstandion    durch Be  handlung mit einem     acetalisierenden    Mittel  in das     3-Monoacetal    überführt,

   in diesem die  freigebliebene     Ketogruppe    durch Einwirkung  eines Reduktionsmittels in die OH-Gruppe  umwandelt und aus dem so erhaltenen     Di-          hydrotestosteronacetal    das bekannte     Dihydro-          testosteron    durch Hydrolyse freisetzt.  



  Als     acetalisierendes    Mittel hat sich ins  besondere     o-Ameisensäureester    bewährt. Man  kann aber auch andere     Acetale,    wie     Aceton-          diäthylacetal    auf das     Androstandion        einwirken     lassen, wobei, besonders in Gegenwart von  Katalysatoren, eine     Umacetalisierung    statt  findet.  



  Die Reduktion der freien     Ketogruppe    zur     Ry-          droxylgruppe    kann z. B. mit Natrium in     Alkohol       erfolgen, doch können auch andere an sich  bekannte Verfahren, zum Beispiel die Reduk  tion nach Meerwein     und        Ponndorf    mit Al  koholen in Gegenwart von     Aluminium-    oder       Magnesium-Alkoholaten    angewandt werden.  



  Die     hydrolytische    Freisetzung des     Dihydro-          testosterons    aus dem Reduktionsprodukt kann  vorzugsweise ohne weitere Reinigung erfolgen.  Man bedient sich dazu mit Vorteil einer       Säure,    wie z. B. Schwefelsäure, Salzsäure usw.,  am besten in     alkoholischer    Lösung.  



  Falls erforderlich, kann das     Hydrierungs-          produkt    in bekannter Weise gereinigt werden,  zum Beispiel durch     Umkristallisieren,    Destil  lieren im Hochvakuum oder durch Behand  lung mit besondern     Ketonreagenzien,    insbe  sondere dem sogen.     Girard-Reagens        (Tri-          methylammonium    -     Essigsäurehydrazid    -     hydro-          chlorid)    usw.  



  <I>Beispiel 1:</I>  1,44 g     Androstandion        (Schmp.    132  ,       (a)D        -,-   <B>113,6"</B> in Chloroform) werden in      10     em3    Benzol gelöst und mit 2 g     Ortlio-          Ameisensäureäthylester,    1,4 g absolutem Al  kohol und 10 Tropfen einer 8,4     "/oigen    abso  lut     alkoholischen    Salzsäure zersetzt. Die  Lösung wird eine Stunde auf 75" erhitzt.

    Das Reaktionsprodukt wird     darin    mit     niethyl-          alkoholischer    Natronlauge alkalisch gemacht,  in Wasser gegossen und mit Äther     extrahiert.     Die ätherische Lösung wird mit Wasser ge  waschen, getrocknet und verdampft.

   Der  kristallinische Rückstand wird aus     pyridin-          haltigem    Alkohol umkristallisiert und liefert  das in der     3-Stellung        acetalisierte        Andro-          standion    vom     Schmp.    123   und der     Drehung          (a)D        -f-    82   (Chloroform).  



  1 g des     Acetals    wird in reinem     n-Prop3-1-          alkohol    gelöst und auf 100" erhitzt.     Wälirend     des     Erhitzens    werden 2 g Natrium     eingetragen.     Das Erhitzen wird fortgesetzt, bis alles Na  trium gelöst ist. Nach dem Abkühlen wird das  Reduktionsprodukt in     Wasser        gegossen    und       in    Äther aufgenommen. Die Ätherlösung wird  mit Wasser gewaschen und verdampft, der  Rückstand wird mit     wässrig-alkoholischer          Salzsäure    15     Dlinuten    auf dem Wasserbad  erhitzt.

   Durch Eingiessen in Wasser, Extrak  tion mit Äther, Waschen, Trocknen und Ver  dampfen des Äthers erhält man als kristal  linischen Rückstand das     Dihydrotestosteron,     das durch Kristallisation aus Essigester ge  reinigt wird und einen     Schmp.    von<B>177'</B> und  eine Drehung von     (a)D        -f-    32" (in Alkohol)  besitzt.  



  <I>Beispiel 2:</I>  1,44 g     Androstandion-3,17    werden in  10 cm' Benzol gelöst und 0,85 g     Ortho-          ameiseiisä,ureäthylester,    0,7 g     absoluten    Al  kohol und 5 Tropfen 8     "/oige    alkoholische       Salzsäure        hinzugefügt.    Nach einstündigem Er  hitzen auf<B>75"</B> wird aufgearbeitet und als  Rohprodukt ein     Kristallisat    erhalten.

       Dureh     weitere Reinigung aus     pyridinhaltigem    Alko  hol wird     Alidrostandion-3,17-diäthyl-acetal-3     erhalten,     Schmp.        121-1230,        (a)'        D'-+        7ä,6"          (Dioxan).     



  In eine auf 100 " erhitzte Lösung von  100 mg     Androstalidion-3,17-Diätliylacetal-3          in    5     cm3        n-Propylalkohol    werden 200 mg    Natrium     eingetragen.    Nach der     Auflösung     des Natriums wird mit     Wasser    versetzt und  mit     Ätlier    aufgenommen. Die     ätherisehe    Lö  sung wird neutral. gewaschen, getrocknet und  verdampft.

   Der     Rückstand    wird in Alkohol       z        -itif,        --eiioiiinieiittilddie.ilkoliot"scheLiisungiiach   <B>1</B>  Zusatz von etwas     verdünnter    Salzsäure 15       Minuten    auf dem     Wasserbad    erhitzt. Danach  wird wieder     finit        Wasser    versetzt, mit Äther  aufgenommen und die ätherische Lösung ge  waschen, getrocknet und verdampft.

   Der  Rückstand lieferte bei der Kristallisation aus       Essrester        1)iliydrotestosteron    vom     Sclimp.     <B>176 -177</B> " und der Drehung     (a)C        =        +    32 "  (     AllLuhul).  



  Process for the preparation of dihydrotestosterone. The subject matter of the present patent is a process for the production of the dihydrotestosterone to be used as a medicament or as an intermediate for the manufacture of medicaments, which is characterized in that androstandion is converted into 3-monoacetal by treatment with an acetalizing agent

   in this the remaining free keto group is converted into the OH group by the action of a reducing agent and the known dihydro testosterone is released by hydrolysis from the dihydrotestosterone acetal thus obtained.



  In particular, o-formic acid esters have proven to be useful as acetalizing agents. However, other acetals, such as acetone diethylacetal, can also be allowed to act on the androstandion, with transacetalization taking place, especially in the presence of catalysts.



  The reduction of the free keto group to the ry- droxylgruppe can z. B. done with sodium in alcohol, but other methods known per se, for example the reduction according to Meerwein and Ponndorf with alcohols in the presence of aluminum or magnesium alcoholates can be applied.



  The hydrolytic release of the dihydro testosterone from the reduction product can preferably take place without further purification. It is advantageous to use an acid such as B. sulfuric acid, hydrochloric acid, etc., preferably in an alcoholic solution.



  If necessary, the hydrogenation product can be purified in a known manner, for example by recrystallization, distillation in a high vacuum or by treatment with special ketone reagents, in particular the so-called special. Girard reagent (trimethylammonium - acetic acid hydrazide - hydrochloride) etc.



  <I> Example 1: </I> 1.44 g of androstandion (mp. 132, (a) D -, - <B> 113.6 "</B> in chloroform) are dissolved in 10 cubic meters of benzene and mixed with 2 g of ethyl Ortlio formate, 1.4 g of absolute alcohol and 10 drops of 8.4 "/ oigen absolute alcoholic hydrochloric acid decomposed. The solution is heated to 75 "for one hour.

    The reaction product is then made alkaline with ethyl alcoholic sodium hydroxide solution, poured into water and extracted with ether. The ethereal solution is washed with water, dried and evaporated.

   The crystalline residue is recrystallized from pyridine-containing alcohol and provides the androstandion, acetalized in the 3-position, of melting point 123 and the rotation (a) D -f- 82 (chloroform).



  1 g of the acetal is dissolved in pure n-prop3-1 alcohol and heated to 100 ". During the heating, 2 g of sodium are added. Heating is continued until all of the sodium is dissolved. After cooling, the reduction product is dissolved in water Poured and taken up in ether. The ethereal solution is washed with water and evaporated, the residue is heated with aqueous-alcoholic hydrochloric acid for 15 minutes on a water bath.

   By pouring into water, extracting with ether, washing, drying and evaporating the ether, dihydrotestosterone is obtained as a crystalline residue, which is purified by crystallization from ethyl acetate and has a melting point of 177 'and has a rotation of (a) D -f- 32 "(in alcohol).



  <I> Example 2: </I> 1.44 g of androstandion-3.17 are dissolved in 10 cm 'benzene and 0.85 g of ortho-ameiseiisä, ureäthylester, 0.7 g of absolute alcohol and 5 drops of 8 "/ The above alcoholic hydrochloric acid is added. After heating to <B> 75 "for one hour, the product is worked up and crystals are obtained as the crude product.

       Through further purification from alcohol containing pyridine, alidrostandion-3,17-diethyl-acetal-3 is obtained, melting point 121-1230, (a) 'D' - + 7ä, 6 "(dioxane).



  200 mg of sodium are added to a solution, heated to 100 ", of 100 mg of androstalidione-3,17-diethyl acetal-3 in 5 cm3 of n-propyl alcohol. After the sodium has dissolved, water is added and the ether is taken up. The ethereal solution is added neutral. washed, dried and evaporated.

   The residue is heated on a water bath for 15 minutes in alcohol, for example, with a little bit of dilute hydrochloric acid. Then finite water is added again, and ether is added, and the ethereal solution is added ge wash, dry and evaporate.

   When crystallized from ethyl ester 1), the residue yielded iliydrotestosterone vom Sclimp. <B> 176 -177 </B> "and the rotation (a) C = + 32" (AllLuhul).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Verstellung von Dihydro- testosteron, dadurch gekennzeichnet, dass man Androstandion durch Behandlung mit einem acetalisierenden -Mittel in sein 3-3loiioacetal überführt, PATENT CLAIM: Process for adjusting dihydro testosterone, characterized in that androstandion is converted into its 3-3loiioacetal by treatment with an acetalizing agent, in diesem die freigebliebene Keto- gruppe durch Einwirkung eines Reduktions mittels in die 01-1-Gruppe umwandelt und aus dein so erhaltenen Dihvdrotestosteron- acetal das Dili3#drotes'tosteroily durch Hydro- l.yse freisetzt. UNTERANSPRüCHE: 1. in this the keto group that has remained free is converted into the 01-1 group by the action of a reducing agent and the diliotestosterone acetal obtained in this way releases the dili3 # drotes'tosteroily by hydrolysis. SUBCLAIMS: 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dal) inan als acetali- sierendes Mittel o- Aineisensäureester ver wendet. 2. Verfahren naeh Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als acetali- sierendes -Mittel ein Acetal in Gegenwart eines Katalysators verwendet. 3. Process according to patent claim, characterized in that o-formic acid ester is used inan as the acetalizing agent. 2. The method according to claim, characterized in that an acetal is used as the acetalizing agent in the presence of a catalyst. 3. Verfahren nach Patentanspruch und LTnteransprueli 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als acetalisierendes -Mittel ein Keton- diacetal verwendet. 4. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Reduk tionsmittel durch Einwirkung von Alkali metall. auf Alkohole erhaltenen naszierenden Wasserstoff verwendet. 5. Process according to patent claim and sub-claim 2, characterized in that a ketone diacetal is used as the acetalizing agent. 4. The method according to claim, characterized in that one metal as a reducing agent by the action of alkali. used nascent hydrogen obtained on alcohols. 5. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Reduk- tionsmittel Alkohole in Gegenwart von Alu- miniumalkoholaten verwendet. 6. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Reduk tionsmittel Alkohole in Gegenwart von Nagne- siumalkoholaten verwendet. 7. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse des Testosteronacetals mittels Säuren durch führt. Process according to patent claim, characterized in that alcohols in the presence of aluminum alcoholates are used as reducing agents. 6. The method according to claim, characterized in that the reducing agent used is alcohols in the presence of nagnesium alcoholates. 7. The method according to claim, characterized in that the hydrolysis of the testosterone acetals is carried out by means of acids.
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