CH257068A - Procédé de fabrication d'un corps uniaxe de gemme synthétique cristalline et corps obtenu par ce procédé. - Google Patents

Procédé de fabrication d'un corps uniaxe de gemme synthétique cristalline et corps obtenu par ce procédé.

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CH257068A
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    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B11/00Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method
    • C30B11/04Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method adding crystallising materials or reactants forming it in situ to the melt
    • C30B11/08Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method adding crystallising materials or reactants forming it in situ to the melt every component of the crystal composition being added during the crystallisation
    • C30B11/10Solid or liquid components, e.g. Verneuil method

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Description


  Procédé de fabrication d'un corps uniaxe de gemme synthétique cristalline  et corps obtenu par ce procédé.    L'invention     comprend    un procédé de  fabrication d'un corps uniaxe de gemme  synthétique cristalline et un corps de gemme       obtenu    par     ce    procédé. Elle se     rapporte        plus     particulièrement à un procédé de fabrication  de tiges minces ou de boules de corindon.  



  Le brevet américain No 1004505, de  Verneuil, décrit la fabrication de boules de  corindon     synthétique    de grand diamètre par  fusion d'alumine dans une flamme     oxybydri-          que    et par agrégation de l'alumine fondue  sur un     support    approprié qui est graduelle  ment abaissé et éloigné de la flamme. Bien  que des boules de gemmes synthétiques puis  sent être     faites    avec     succès    par le procédé  et l'appareil de Verneuil, l'orientation     cristal-          lographique    des corps ainsi     produits    ne peut  pas être prévue et se fait entièrement au  hasard.  



  Il est avantageux d'utiliser des     corps    en  gemmes synthétiques pour y tailler des  ébauches de pierres à pivots.     Las    boules     syn-          thétiqueg    employées jusqu'ici dans ce but  n'ont donné qu'un faible rendement en ébau  ches,     parce    que les nombreuses coupes à la  scie nécessaires pour former une petite ébau  che à partir d'une grosse boule obligent à  enlever et à perdre beaucoup de matière.

   De  plus, l'orientation     cristallographique    de ces  corps a été jusqu'ici livrée au hasard, de sorte  que les plans naturels de clivage des boules       étaient    souvent placés     d'une        manière    peu favo-         rable    à la préparation la plus économique       d'ébauches    de pierres -à pivot. D'autre part,  quand on préparait ces ébauches avec un  minimum d'effort et de     perte    de matière,  leurs plans de clivage étaient souvent dirigés  d'une manière défavorable, d'où il résultait  qu'au point de vue physique elles étaient de  qualité     inférieure.     



  La présente invention vise à créer un  procédé     permettant    de régler l'orientation       cristallographique    dans un corps     uniaxe     cristallin synthétique produit en fondant et  en accumulant lés     matières        constituantes    d'un  tel corps, et par ce fait à     obtenir    un meilleur  rendement en produits utilisables     susceptibles     d'être     obtenus    à partir de ce corps par sciage,

    meulage ou d'une autre manière  Le procédé selon la     présente    invention  pour fabriquer des corps     uniaxes    de     gemmes     synthétiques     cristallines    par fusion des ma  tières     premières    et accumulation progressive  du produit fondu sur un support où l'on a  placé initialement une     semence    cristalline de  la même espèce que le corps à obtenir, sur  laquelle     la    matière fondue     s'accumule    et       cristallise,

          cette    accumulation étant dirigée  de façon que l'accroissement du corps de       gemme    s'effectue principalement suivant un  axe, est caractérisé par le fait que l'on place       ladite        semence    de telle façon que son axe  optique et l'axe de     croissance    dudit corps      fassent un angle pratiquement égal à au  moins 30 .  



  Ce procédé s'applique particulièrement  bien à     d'obtention    de corps de corindon syn  thétique, par exemple saphir clair ou blanc  et rubis rouge sous la forme de boules bu de  tiges longues et minces.  



  Au dessin annexé:  Fig. 1 est une coupe verticale schémati  que d'un appareil servant à la mise en     #uvre     du procédé.  



  Fig. 2 est une vue par-dessous, à plus  grande échelle, du brûleur représenté sur la  fig. 1.  



  Fig. 3 est une vue en coupe verticale, à  plus grande échelle, d'une portion de tige de  corindon.  



  Fig. 4 est une vue en perspective, à plus  grande échelle, représentant l'extrémité supé  rieure du support du corps de gemme syn  thétique.  



  Fig. 5 est une courbe représentant la re  lation entre d'orientation cristallographique  d'une tige de corindon en     fonction    de l'angle  de l'axe optique et de l'axe de croissance, et  le rendement en ébauches de pierres utili  sables, obtenues par sectionnement de la tige.  



  Une forme d'exécution du procédé selon  l'invention va être décrite en détail ci-après,  à     titre        d'exemples        seulement,    dans une appli  cation à la production de longues tiges minces  en corindon. Toutefois, il doit être entendu  que le procédé est applicable à la, production  de corps uniaxes de gemmes synthétiques  ayant d'autres formes, tels que par exemple  des boules de relativement grand diamètre.  



  L'appareil représenté sur la fig. 1 du  dessin convient pour l'a production de tiges  de gemmes synthétiques. De l'oxygène est  amené, par un conduit 11, dans un distribu  teur de poudre 13 présentant, en son inté  rieur, un récipient 15 pour la poudre et  pourvu d'un tamis 16. La matière constitu  tive de la     gemme,    par     exemple    de la poudre  d'alumine, est tamisée en sortant du réci  pient 15 grâce à la frappe intermittente d'un  marteau 19 sur une enclume 17 solidaire de  ce récipient. Cette matière est conduite par    l'oxygène, dans un passage médian 21     d'un     brûleur vertical 23.

   Un gaz combustible ap  proprié tel que l'hydrogène est     fourni    au  brûleur 23 par un conduit 25 débouchant  dans une chambre de distribution annulaire  26. A partir de cette chambre, le gaz com  bustible passe à l'extrémité inférieure du  brûleur, à travers une pluralité de passages  27 disposés autour du passage médian 21.       L'oxygène    et     l'hydrogène    se mélangent à  l'extérieur du brûleur et, après allumage, la  flamme qui en résulte fond la matière pul  vérulente destinée à constituer la gemme.

    Cette matière s'agglomère à la partie supé  rieure d'un piédestal 28,     porté    par     un    support  vertical 29, et constitue une mince tige 30 en  alignement     axial    avec le     brûleur    23. On ne,  sait pas -de façon     absolument    certaine si la  poudre fond avant ou après son dépôt sur le  support.  



  Au furet à     mesure    que la tige de gemme  30     augmente    de     longueur,    elle est graduelle  ment déplacée vers le bas, de façon qu'elle       s'éloigne    du brûleur 23,.et cela grâce à un  pignon 31 coopérant avec une crémaillère 32       disposée        sur    le côté du support 29.

   Le pignon  31 peut être actionné soit manuellement, soit  par un     entraînement    .mécanique approprié, tel       qu'un    moteur électrique par     exemple.    La       partie        supérieure    de la tige croissante est  maintenue dans un     petit    foyer ou enveloppe  cylindrique 33 en métal résistant à la cha  leur ou -en     matière    céramique, qui est em  manché autour de     l'extrémité    inférieure du       brûleur    23 et dont le     rôle,

  est    d'empêcher une       dispersion    de la chaleur dans la zone située  autour de cette     ëxtrémié    supérieure de la  tige 30.  



  Des     tiges        .en        gemme        synthétique    obtenues  par croissance, comme indiqué     phis    haut, au  moyen de l'appareil décrit ci-dessus, sont  longues,     minces,        transparentes        $t        mono-          cristallines,

      et présentent des     surfaces        d'ap-          parence        givrées.    Des     tiges        continues    d'envi  ron 90 cm de long ont été     produites    et ii'     est     possible d'en     obtenir    de plus grandes encore,  en     :dimensionnant    convenablement l'appareil.       Si.    leur     diamètre   <B>-</B>est excessif (par exemple      supérieur à 4,8 mm), on constate d'ordinaire  que des tiges de corindon se fendent longi  tudinalement.  



  Contrairement à ce qui se passe dans la,  préparation d'ébauches de pierre à pivot à  partir de boules de grand diamètre, la     seule     coupe à la scie ordinairement requise pour  former une ébauche de pierre à pivot à partir  d'une tige de gemme synthétique est la coupe  transversale initiale au moyen de laquelle la  tige, est coupée en tranches pour former les  ébauches.  



  La fig. 3 sert à expliquer les termes uti  lisés ici en ce qui concerne     l'orientation    de  cristaux optiquement uniaxes, tels que du  corindon. Dans ces cristaux, l'axe optique ou  axe C, représenté par l'a ligna C-C, qui fait  un angle fixe avec l'axe géométrique du     cris-          lal,    est utilisé comme axe de référence     cristal-          lographique,    parce qu'il représente     une    direc  tion suivant laquelle la lumière peut traver  ser le cristal sans subir une double réfraction  et qu'il est par conséquent tout à fait aisé de  le déterminer.

   Dans les cristaux uniaxes, il  n'existe qu'une seule direction jouissant de  cette propriété et le terme  orientation  se  rapporte à l'angle 0 compris entre l'axe C  et l'axe de croissance ou axe géométrique  principal g-g. Sans orientation imposée, la  partie initiale d'un cristal de corindon crois  sant présente une orientation qui ne peut  être     prévue    et qui     peut    prendre n'importe  quelle valeur entre 0 et 90 .  



  Lors de la production de corps en corin  don synthétique,     tels    que des tiges cylindri  ques, en fondant de     l'alumine    dans une  flamme d'oxygène et de combustible gazeux,  les corps en corindon, au furet à mesure que  le processus de croissance continue tendent à  prendre une orientation     cristallographique    de  90 , c'est-à-dire telle qu'il existe un angle  de 90  entre l'axe optique ou axe C, repré  senté dans ce cas par C'-C' en fig. 3, et la  direction de l'axe de croissance, représenté  par l'axe g-g.

   Sans orientation imposée,  la partie initiale d'un     tel        corps    obtenu par  croissance     présente    une orientation qui ne  peut être prévue et qui souvent est bien infé-    rieure à 90 . Au fur et à mesure que le corps  croît en longueur, l'orientation change gra  duellement et l'axe optique C-C se rappro  che graduellement de l'orientation C'-C'.  



  La commande de l'orientation     cristallo-          graphique    d'un corps de corindon cristallin,  qui est produit par fusion de ses constituants,  peut être assurée de la manière décrite plus  haut. Une orientation cristallographique pré  déterminée par rapport à l'axe vertical de  croissance g-g est initialement établie en  fondant initialement et en agglomérant les  constituants du corps sur un support com  prenant un petit morceau ou semence de co  rindon, la semence étant disposée de telle  façon que la relation angulaire de l'axe opti  que, par rapport à l'axe de croissance du  corps à obtenir, soit la même que la limite  inférieure choisie pour la, relation angulaire  de     l'axe    correspondant du corps à     obtenir.     Par exemple,

       une    semence de     cristal    35, pré  sentant     l'orientation    désirée, est découpée  dans     une        boule    ou autre corps, cristallin et       est    montée d'une façon appropriée à la     partie     supérieure du support 29 dans la, position  voulue. Comme     représenté    sur la     fig.    4, la  semence 35 est enrobée dans un pied 28 en  matière     céramique    qui peut     être        disposé    à  la     partie    supérieure du support.

   La     partie     supérieure de la     semence    35 est alors amenée  au point de fusion, dans la flamme, et 1a  croissance du cristal     -commence    par l'admis  sion de la     matière    en poudre au brûleur     @3     à     partir    du récipient 15 et par agglomération  de     cette    matière fondue sur la partie     supé-          rieure    fondue de la     semence.     



  La surface de la coupe     transversale-    du  corps cristallin ayant     crû        ainsi    dépend de  la surface de fusion et de<B>la,</B>     vitesse    avec la  quelle les matières     constituantes    sont     dépo-          sées:;

      la     rapidité    avec     laquelle    le support 28  descend doit être     réglée    par le volume de ma  tières déposé     dans    un     temps    donné sur une  unité de la surface fondue,     parce    qu'il ne  faut     permettre    à la matière qui     s'accumule     ni de     s'écarter    de.

   la zone de     fusion,    ni de  s'élever !à une     hauteur        telle        qu'elleen    vienne  à gêner     .le    fonctionnement     nQrm.al        d-,    brf-      leur. En vue de produire une boule de dia  mètre relativement grand, au lieu d'une tige  mince, il serait par conséquent nécessaire  d'augmenter la surface sur     laquelle    frappent  les flammes, par un ajustement de ces  flammes ou par la substitution d'un brûleur  plus gros.

   Il serait alors probablement néces  saire de faire un réajustement de la vitesse  de descente du support pour garantir que la  surface supérieure du dépôt reste toujours à  l'intérieur de la partie la plus chaude de la  flamme.  



  La manière appropriée de couper et de  placer la semence de corindon dépend de la  direction de l'axe C. Dans le cas d'une boule  ou d'une tige cristalline, cette direction peut  être déterminée au microscope polarisant ou  au moyen d'un appareil à rayons X. Ensuite,  la semence est coupée de telle sorte que l'axe  C fasse l'angle désiré avec l'axe vertical de  la semence, lequel doit coïncider avec l'axe  de croissance du cristal, puis la semence est  placée dans la position voulue dans l'appareil  décrit. Comme il a été mentionné précédem  ment, l'angle entre l'axe C de cristaux     opti-          quement    uniaxes tels que le corindon croît au  furet à mesure que la longueur du corps cris  tallin augmente et s'approche graduellement  d'un angle de 90' par rapport à l'axe de crois  sance.

   L'orientation, c'est-à-dire l'angle com  pris entre l'axe C et l'axe de croissance, est  établie à une limite inférieure déterminée  d'avance, en     mettant    en train la croissance  de la tige au moyen d'une semence d'un corps  cristallin analogue ou identique, coupé et  placé de telle façon que l'orientation de la  semence soit la même que l'orientation ini  tiale désirée dans le corps cristallin croissant.  



  De plus, l'orientation sur l'ensemble de la  longueur de la tige entre des limites infé  rieure et supérieure peut être confinée en dé  terminant expérimentalement la relation exis  tant entre l'accroissement de longueur de la  tige et la vitesse d'augmentation de l'angle  compris     entre    l'axe C et l'axe de croissance.  Connaissant la vitesse de variation de l'orien  tation, l'addition de matière constitutive de    la gemme est arrêtée et la croissance de la  tige est elle-même arrêtée lorsque sa longueur  correspond à<B>là,</B> limite supérieure désirée pour  l'orientation.

   La longue tige cylindrique est  alors coupée ou autrement détachée de la se  mence, pratiquement à la jonction de cette  semence et du corps de la tige ou à tout  autre endroit voulu au-dessus ou au-dessous  de cette jonction, et la croissance d'une autre  tige cristalline peut être mise en train en uti  lisant la     portion        restante    de la     tige        comme     semence.  



  Lorsque l'on fabrique     des    'tiges     cristallines     de saphir blanc (corindon clair) par fusion       d'alumine-    pure, la     vitesse    de     variation    -de       l'orientation    en     fonction    de la longueur est  tout à fait lente.

   Toutefois, lorsque l'on fabri  que des     rubis    (corindon rouge) par fusion  d'alumine     additionnée    de     petites        quantités     d'un composé de chrome, tel que l'oxyde de  chrome, en proportion inférieure à 1 %, le  taux de variation de     l'orientation    en     fonction     de la longueur est beaucoup plus grand  qu'avec des tiges     incolores.    En conséquence, si  l'on     désire    maintenir entre certaines limites  inférieure et supérieure l'angle compris entre  l'axe Cet l'axe de croissance,

   on ne peut ob  tenir qu'une longueur de tige plus courte       ï        avec   <B>-</B>     la        composition        du        rubis        qu'avec        l'alu-          mine    pure.  



       Lne        corrélation    importante existe entre  l'orientation cristallographique de tiges de co  rindon et les résultats obtenus en fabriquant       ries    tiges pour former des ébauches de pierres       @L    pivot .ou autres     articles.    En partant de tiges  ,de corindon soit incolores, soit colorées, aux  quelles on     applique    une pression transversale  ment à l'axe de la     tige,    comme c'est le cas en  la sciant ou en la meulant,

   des rendements  élevés en ébauches utilisables sont obtenus  avec     des        tiges    dans lesquelles l'angle     compris     entre l'axe C et l'axe de croissance présente,  en un     point        quelconque    -de la longueur .de la  tige, une valeur comprise entre la     limite    infé  rieure -de     30     et la     limite    supérieure de 80 .

    En dehors de ces limites, de faibles rende  ments sont     obtenus;        Lorsque        l'on.    scie     .ou    meule      des tiges de corindon présentant une orienta  tion cristalline située entre les limites indi  quées, un bon rendement en ébauches de  pierres utilisables est obtenu et les cassures,  les clivages longitudinaux et les crevasses  sont réduits au minimum, tandis que, lorsque  l'orientation est inférieure à 30', les tiges se  fendent d'ordinaire longitudinalement pendant  la fabrication. En fait, lorsque l'orientation  est inférieure à 30 , les tiges de corindon se  fendent pratiquement longitudinalement avant  qu'on leur fasse subir une opération quelcon  que.

   Lorsque l'orientation est supérieure à  80 , beaucoup     d'évidements    se forment dans  la surface latérale de la tige au cours de sa  croissance. Ces tiges présentant des évide  ments exigent un meulage important pour  l'élimination de ces trous. De plus, pendant  le meulage des tiges présentant des évide  ments, des fissures latérales se produisent  fréquemment.  



  Lorsque des tiges de corindon contiennent  une petite quantité de matière autre que de  l'alumine, par exemple un oxyde de chrome,  le rendement en ébauches de pierres utilisa  bles s'écarte d'ordinaire dans une     certaine     mesure du rendement obtenu avec des tiges  de saphir blanc (alumine pure). A l'intérieur  de la gamme étendue de 30 à 80  pour le  corindon, il existe d'ordinaire une gamme plus  étroite ou gamme préférée, notamment 40 à  80 , à l'intérieur de laquelle la tige de corin  don ou de composition modifiée donne les  meilleurs résultats.  



  La fig. 5 du dessin représente graphique  ment l'effet de l'orientation sur la fabrica  tion d'ébauches à partir de tiges de corindon.  Sur cette figure, le pourcentage d'ébauches de  pierres utilisables obtenues à partir d'une tige  de corindon donnée est porté en ordonnées,  tandis que l'orientation est portée en abscisses.  La courbe représentée sur la fig. 5 a été ob  tenue avec des tiges de corindon synthétique  en saphir blanc obtenu avec de l'alumine pure.  Evidemment, les résultats effectifs obtenus  par coupe avec certaines orientations se trou  vaient légèrement au-dessus ou au-dessous de

Claims (1)

  1. REVENDICATION I: Procédé de fabrication d'un corps uniaxe de gemme synthétique cristalline, par fusion de matières premières et accumulation pro gressive du produit fondu sur un support où l'on a placé initialement une semence cristal line de la même espèce que le corps à obtenir, sur laquelle la matière fondue s'accumule et cristallise, cette accumulation étant dirigée de façon que l'accroissement du corps de gemme s'effectue principalement suivant un axe,
    ca ractérisé par le fait que l'on place ladite se mence de telle façon que son axe optique et l'axe de croissance dudit corps fassent un angle pratiquement égal à au moins 30 . SOUS-REVENDICATIONS: 1. Procédé selon la revendication I, carac térisé en ce qu'on produit ledit corps sous forme d'une tige mince -de corindon, dont le diamètre soit au plus égal à 4,8 mm. 2.
    Procédé selon la revendication I et la sous-revendication 1, caractérisé en ce qu'on limite, sur toute la longueur -de ladite tige, la valeur de l'angle compris entre l'axe opti que et l'axe de croissance, lequel angle tend à # <B>,</B> tuc me nter au cours de la croissance de la tige, à une grandeur n'excédant pas une limite supérieure de 80 ,
    en mettant fin à la crois sance de cette tige avant que cet angle excède cette limite supérieure. 3. Procédé selon la revendication I et les sous-revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on détermine le taux d'augmentation de l'angle compris entre l'axe optique et l'axe de croissance de<B>là,</B> tige par rapport à son accroissement de longueur, -et en ce qu'on met fin à la croissance :de- cette tige lorsqu'elle a atteint une longueur correspondant à une limite supérieure dudit angle n'excédant pas 80 . 4.
    Procédé selon la revendication I, carac térisé en ce qu'on sépare le corps cristallin du support en laissant subsister sur celui-ci la partie inférieure dudit corps et en ce qu'on la courbe selon fig. 5, -laquelle représente la. moyenne des résultats obtenus. . commence la croissance d'un autre corps cris tallin par agglomération de nouvelles parties de matière constitutive fondue sur ladite partie inférieure restée attachée au support.
    REVENDICATION II: Corps de gemme cristalline synthétique obtenu par le procédé selon la revendication I. SOUS-REVENDICATIONS: 5. Corps de gemme selon la revendication II, caractérisé en ce qu'il est constitué de corindon et présente la forme d'une tige, à l'intérieur de laquelle l'angle compris entre l'axe optique et l'axe de croissance varie gra duellement jusqu'à une limite non supérieure à 80 . 6. Corps de gemme selon la revendication II et la sous-revendication 5, caractérisé en ce que l'angle compris entre l'axe optique et l'axe de. croissance varie graduellement de 40 à 80 .
CH257068D 1943-09-21 1945-01-04 Procédé de fabrication d'un corps uniaxe de gemme synthétique cristalline et corps obtenu par ce procédé. CH257068A (fr)

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