CH282384A - Process for the preparation of a nitrophenyl-oxazoline-carboxylic acid ester. - Google Patents

Process for the preparation of a nitrophenyl-oxazoline-carboxylic acid ester.

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CH282384A
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F Hoffmann- Aktiengesellschaft
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Hoffmann La Roche
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung eines     Nitrophenyl-oxazolin-carhonsäureesters.       Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur  Herstellung von     DL-threo-2-Methyl-5-(p-nitro-          phenyl)        -4-carbäthoxy-oxazolin.     



  Es wurde gefunden, dass die genannte Ver  bindung erhalten werden kann, indem man  erfindungsgemäss     DL-threo-ss-Phenyl-serin-          äthylester        diacetyliert,    vorzugsweise mit     Acet-          anhydrid    oder     Acetylchlorid,    ,das erhaltene       Acylierungsprodukt    nitriert und anschliessend  zum     DL-threo-ss-(p-Nitro-phenyl)-serin        hydro-          lysiert,

      in letzterem die     Carboxylgruppe    in die       Carbäthoxygruppe    überführt und den gebil  deten     DL-threo-ss-(p-Nitro-phenyl)-serinäthyl-          ester    mit einem     Acetimidoäther    zum entspre  chenden     DL-threo-2-Methyl-5-(p-nitro-phe-          nyl)-oxazolin-4-carbonsäureäthylester    umsetzt.  



  Das neue     Oxazolinderiv        at    ist eine unter  vermindertem Druck destillierbare Verbin  dung, welche in den gebräuchlichen organi  schen Lösungsmitteln, nicht dagegen in Was  ser, löslich ist. Aus Alkohol sind Kristalle vom  Schmelzpunkt 91 bis 92  C erhältlich. Die neue  Verbindung kann durch selektive Reduktion  der     Carbonestergruppe    in den entsprechenden       Nitrophenyl-oxazolinalkohol    übergeführt wer  den und ist daher ein geeignetes Ausgangs  material für die Synthese von     Chlorampheni-          col    und ähnlichen Verbindungen. Sie soll als  Zwischenprodukt Verwendung finden.

      <I>Beispiel:</I>  200 Gewichtsteile     DL-threo-ss-Phen@#1-serin-          äthylester    werden mit 250     Volumteilen        Acet-          anhydrid    übergossen und unter Eiskühlung    mit 170     Volumteilen        Pyridin    versetzt. Man  lässt diese Mischung 20 Stunden bei Zimmer  temperatur stehen,     erwärmt    anschliessend noch  2 Stunden auf dem Dampfbad und dampft  dann unter vermindertem Drucke (12 mm     Hg)     vollständig ein.

   Der feste Rückstand wird in  Alkohol gelöst und der     diacetylierte        DL-          threo-ss-Phenyl-serin-äthylester    durch Zugabe  von Wasser ausgefällt. Ausbeute 229 Ge  wichtsteile. Schmelzpunkt 170 bis 171  C.  



  25 Gewichtsteile des     diacetylierten        DL-          threo-ss-Phenyl-serin-äthylesters    werden inner  halb 5 bis 7 Minuten in 100     Volumteile    rau  chende Salpetersäure von -20  C so einge  tragen, dass die Temperatur 6 bis 8  C nicht  übersteigt. Nun wird das Gemisch sofort auf  Eis gegossen und dreimal mit je 200     Volum-          teilen    Essigester ausgezogen. Die Essigester  lösung wird mit     Natriumbicarbonatlösung    und  dann mit Wasser neutral gewaschen und über  Natriumsulfat getrocknet.

   Beim Einengen der       Essigesterlösung    auf etwa 100     Volumteile    und  Versetzen mit     Petroläther    scheiden sich 21,5  Gewichtsteile des     diacetylierten        DL-threo-ss-          (p-Nitro-phenyl)-serin-äthylest.ers    ab, welcher  nach     Umkristallisieren    aus     Essigester-Petrol-          äther    bei 122 bis 124  C schmilzt.  



  80 Gewichtsteile des     diacetylierten    DL  threo-ss-(p-Nitro-phenyl)-serinäthylesters wer  den mit. 500     Volumteilen    10     o/oiger        Salzsäure     während     21/..    Stunden auf dem Dampfbad  erwärmt, wobei eine klare Lösung entsteht.  Diese wird, nachdem abgekühlt, mit 100     Vo-          lumteilen    Essigester ausgeschüttelt. Die wäs-           serige    Lösung wird im Vakuum vollständig  eingedampft, zum Schluss mehrmals unter  Zugabe von     absolutem    Alkohol.

   Der Rück  stand wird in 1200     Volumteilen    absolutem  Alkohol suspendiert, und nun leitet man Salz  säuregas ein, bis die Lösung zu sieden an  fängt. Die Mischung wird mit Eis gekühlt  und das Einleiten des     Salzsäuregases    bis zur  Sättigung fortgesetzt. Nach 20stündigem Ste  hen im Kühlschrank dampft man den Alkohol  im Vakuum vollständig ab, löst in wenig Al  kohol und versetzt mit Äther. Nach mehrstün  digem Stehen in der Kälte scheiden sich 46  Gewichtsteile     DL-threo-ss-(p-Nitro-phenyl)-          serinäthy lester-hydrochlorid    ab.

   Aus     Alkohol-          Äther    umkristallisiert schmilzt dieses     Hydro-          chlorid    bei 161 bis 163  C.  



  25 Gewichtsteile     DL-threo-ss-(p-Nitro-phe-          nyl)-serin-äthylester-hydrochlorid    werden in  50     Volumteilen    Wasser gelöst. Daneben wer  den 17 Gewichtsteile     Acetimidoäthyläther-          hydrochlorid    in 500     Volumteilen    Äther suspen  diert und mit einer kalt gesättigten und auf  0  C gekühlten wässerigen Lösung von 22 Ge  wichtsteilen     Kaliumcarbonat    versetzt     und     während etwa 5 Minuten gut durchgeschüt  telt.

   Nun trennt. man die Ätherlösung, welche  den freien     Acetimidoäthyläther    enthält, ab  und giesst sie zu der wässerigen Lösung des       DL-threo-ss-(p-1Vitro-phenyl)-serin-äthylester-          hydrochlorids.    Dieses Gemisch wird während  20 Stunden bei Zimmertemperatur kräftig    durchgerührt; darauf trennt man die Äther  schicht ab, wäscht sie mit     verdünnter    Natrium  bicarbonatlösung und Wasser und trocknet  sie über Natriumsulfat.

   Nach Abdampfen des  Äthers bleiben 15,5     Gewiehtsteile    eines vis  kosen Öls zurück, welches im Hochvakuum  (0,05 mm     Hg)    bei 155 bis 162  C destilliert  und das     DL-threo-\'-llethvl-4-earbäthoxy-5-(p-          nitro-phenyl)        -oxazolin    darstellt. Es kann  durch mehrtägiges Stehenlassen einer gesät  tigten alkoholischen Lösung kristallisiert wer  den; die Kristalle schmelzen bei 91 bis 920 C.



  Process for the preparation of a nitrophenyl-oxazoline-carboxylic acid ester. The invention relates to a process for the preparation of DL-threo-2-methyl-5- (p-nitro-phenyl) -4-carbethoxy-oxazoline.



  It has been found that the compound mentioned can be obtained by diacetylating DL-threo-ss-phenyl-serine ethyl ester, preferably with acetic anhydride or acetyl chloride, nitrating the acylation product obtained, and then nitrating to DL-threo-ss - (p-Nitro-phenyl) -serine hydrolyzed,

      in the latter, the carboxyl group is converted into the carbethoxy group and the formed DL-threo-ss- (p-nitro-phenyl) -serine ethyl ester with an acetimido ether to form the corresponding DL-threo-2-methyl-5- (p-nitro- phenyl) -oxazoline-4-carboxylic acid ethyl ester.



  The new oxazoline derivative is a compound which can be distilled under reduced pressure and which is soluble in common organic solvents, but not in water. Crystals with a melting point of 91 to 92 ° C are available from alcohol. The new compound can be converted into the corresponding nitrophenyl-oxazoline alcohol by selective reduction of the carbon ester group and is therefore a suitable starting material for the synthesis of chloramphenicol and similar compounds. It should be used as an intermediate product.

      <I> Example: </I> 200 parts by weight of DL-threo-ss-phen @ # 1-serine ethyl ester are poured over with 250 parts by volume of acetic anhydride and, while cooling with ice, 170 parts by volume of pyridine are added. This mixture is left to stand for 20 hours at room temperature, then heated for a further 2 hours on the steam bath and then completely evaporated under reduced pressure (12 mm Hg).

   The solid residue is dissolved in alcohol and the diacetylated DL-threo-ss-phenyl-serine ethyl ester is precipitated by adding water. Yield 229 parts by weight. Melting point 170 to 171 C.



  25 parts by weight of the diacetylated DL-threo-ss-phenyl-serine-ethyl ester are carried within 5 to 7 minutes in 100 parts by volume of fuming nitric acid at -20 C so that the temperature does not exceed 6 to 8 C. The mixture is then immediately poured onto ice and extracted three times with 200 parts by volume of ethyl acetate each time. The ethyl acetate solution is washed neutral with sodium bicarbonate solution and then with water and dried over sodium sulfate.

   When the ethyl acetate solution is concentrated to about 100 parts by volume and petroleum ether is added, 21.5 parts by weight of the diacetylated DL-threo-ss- (p-nitro-phenyl) -serine-äthylest.ers separate, which after recrystallization from ethyl acetate-petroleum ether melts at 122 to 124 C.



  80 parts by weight of the diacetylated DL threo-ss- (p-nitro-phenyl) -serine ethyl ester who with. 500 parts by volume of 10% hydrochloric acid heated on the steam bath for 21 / .. hours, a clear solution being formed. After cooling, this is shaken out with 100 parts by volume of ethyl acetate. The aqueous solution is completely evaporated in vacuo, finally several times with the addition of absolute alcohol.

   The residue is suspended in 1200 parts by volume of absolute alcohol, and hydrochloric acid gas is now passed in until the solution begins to boil. The mixture is cooled with ice and the introduction of the hydrochloric acid gas is continued until it is saturated. After standing in the refrigerator for 20 hours, the alcohol is completely evaporated in vacuo, dissolved in a little alcohol and ether is added. After standing in the cold for several hours, 46 parts by weight of DL-threo-ss- (p-nitro-phenyl) - serinäthy lester hydrochloride separate.

   Recrystallized from alcohol-ether, this hydrochloride melts at 161 to 163 C.



  25 parts by weight of DL-threo-ss- (p-nitro-phenyl) serine ethyl ester hydrochloride are dissolved in 50 parts by volume of water. In addition, who suspend the 17 parts by weight of acetimidoethyl ether hydrochloride in 500 parts by volume of ether and mixed with a cold saturated and cooled to 0 C aqueous solution of 22 parts by weight of potassium carbonate and shaken well for about 5 minutes.

   Well separates. the ether solution, which contains the free acetimido ethyl ether, is poured off and it is poured into the aqueous solution of DL-threo-ss- (p-1-nitro-phenyl) -serine-ethyl ester hydrochloride. This mixture is vigorously stirred for 20 hours at room temperature; the ether layer is then separated off, washed with dilute sodium bicarbonate solution and water and dried over sodium sulfate.

   After evaporation of the ether, 15.5 parts by weight of a viscous oil remain, which distills in a high vacuum (0.05 mm Hg) at 155 to 162 C and the DL-threo - \ '- llethvl-4-earbethoxy-5- (p - Nitro-phenyl) -oxazoline represents. It can be crystallized by leaving a saturated alcoholic solution to stand for several days; the crystals melt at 91 to 920 C.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung eines Nitro- phenyl-oxazolin-carbonsäureesters, dadurch gekennzeichnet, da.ss man DL-threo-ss-Pheny 1- serinäthylester diacetyliert, das erhaltene Acy- lierungsprodukt nitriert und zum DL-threo- ss-(p-Nitro-phenyl)-serin hydrolysiert, PATENT CLAIM: Process for the production of a nitrophenyl-oxazoline-carboxylic acid ester, characterized in that DL-threo-ss-pheny 1-serine ethyl ester is diacetylated, the acylation product obtained is nitrated and converted to DL-threo ss- (p- Nitro-phenyl) -serine hydrolyzed, letzte res in den entsprechenden Äthylester über führt und den gebildeten Ester mit einem Acetimidoäther zum DL-threo-2-Methyl-5-(p- nitro-pheny 1) -oxazolin-4-carbonsäureäthylester umsetzt. last res in the corresponding ethyl ester and the ester formed with an acetimido ether to DL-threo-2-methyl-5- (p-nitro-pheny 1) -oxazoline-4-carboxylic acid ethyl ester. Der bisher unbekannte DL-threo-2-llethyl- 5 - (p -nitro - pheny1) - oxazolin - 4 - car bonsäure- äthylester ist eine kristalline, farblose Ver bindung vom Schmelzpunkt 91 bis 92 C, wel cher unter einem Drucke von 0,05 mm Hg bei 155 bis 162 C siedet. The previously unknown DL-threo-2-llethyl- 5 - (p -nitro - pheny1) - oxazoline - 4 - carboxylic acid ethyl ester is a crystalline, colorless compound with a melting point of 91 to 92 ° C, which under a pressure of 0 .05 mm Hg boils at 155 to 162 C.
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