<B>Procédé de fabrication d'un corps</B> monocristallin <B>de corindon synthétique.</B> La présente invention est relative à un procédé de fabrication d'un corps monocris- tallin de corindon synthétique.
Lorsqu'on provoque la croissance d'un monocristal de corindon synthétique conte nant un composé du titane, sous forme d'un corps généralement cylindrique, par le pro cédé Verneuil bien connu, à partir de pôudre d'alumine à laquelle on a mélangé une petite quantité de poudre d'oxyde de titane (avec ou sans de petites quantités de matière colo rante telle que de l'oxyde de chrome ou de l'oxyde de fer) et que l'on maintient des con ditions thermiques stables, l'oxyde de titane sc concentre dans une zone voisine du pour ,.onr du cristal, tandis que la partie centrale a'en contient sensiblement pas.
Cela est gê nant, en particulier lorsqu'on provoque la croissance du saphir bleu, car la couleur bleue, qui est due, au moins en partie, à l'oxyde de titane, se concentre près de la sur face du cristal, tandis que le centre reste sen- siblenient incolore. Toutefois, dans le rubis, la couleur rouge se répand dans tout. le cristal.
On a observé récemment. que, lorsqu'on provoque la croissance d'un saphir ou d'un rubis synthétique sous la. forme précitée, dans des conditions thermiques stables, à partir d'une poudre contenant une petite quantité d'oxyde de titane comme élément additionnel essentiel, par exemple 0,1 à 0,31/o d'oxyde de titane et qu'on le traite thermiquement à une température comprise entre 1100 et 1500 , un composé du titane, probablement de l'oxyde de titane, précipite de la solution solide sous la forme d'un louche, soyeux, et le cristal pré sente de l'astérie.
On taille des cabochons de rubis et de saphirs à étoile, synthétiques, dans des corps de ces cristaux astériés, à la façon habituelle, c'est-à-dire de façon que la tan gente au dôme convexe de la pierre, à son som met, soit. normale à l'axe cristallographique c (qui est ainsi parallèle à l'axe géométrique de la pierre), que le dôme contienne la zone périphérique astériée et que la base sensible ment plate de la pierre soit normale à l'axe c. La pierre résultante présente une étoile à, six rayons, bien définie, lorsqu'on la regarde à la lumière réfléchie.
Du fait de la forme géométrique du corps et de la concentration de l'oxyde de titane dans une zone périphérique, on a l'habitude de tailler des cabochons dans des corps pré sentant une orientation d'axe c de 90 , de ma nière à obtenir des étoiles complètes sensible ment symétriques. Dans un cabochon de ce genre, des surfaces du dôme découpées dans la zone périphérique contenant de l'oxyde de titane présentent de l'astérie, mais des surfaces des côtés opposés, voisines de la. base du cabo chon, sont souvent taillées dans l'intérieur du corps, en dessous de la zone périphérique con tenant l'oxyde de titane et, par suite, elles peuvent ne pas présenter d'astérie.
En consé quence, les rayons de l'étoile qui descendent vers ces côtés opposés sont légèrement plus courts que les autres rayons qui vont tout du long jusqu'à la base. En outre, dans un saphir bleu, à. étoile, synthétique, les deux surfaees, opposées ci-dessus mentionnées ne comportent sensiblement. pas de couleur bleue, de sorte que, lorsqu'on examine un tel saphir, il peut présenter une large bande bleue astériée s'étendant en travers du dessus du cabochon et que les deux extrémités opposées du cabo chon peuvent. ne comporter sensiblement ni couleur, ni astérie.
En outre, la. couleur des saphirs bleus synthétiques à étoile n'a. pas, jusqu'ici, été la plus intéressante au point de vue esthétique, étant donné qu'elle est gris bleu foncé au lieu d'être d'un beau bleu brillant, moyenne ment. foncé. D'après le système Muinsell de notation des couleurs, la qualité de la couleur n'a été que d'environ 4, alors qu'une qualité de couleur comprise entre 8 et 10 est dési rable pour les mêmes teinte et valeur de cou leur.
La présente invention permet d'éviter les inconvénients ci-dessus. Le procédé selon l'in vention pour la fabrication d'un corps mono- cristallin de corindon synthétique par fusion d'Lin mélange pulvérulent d'alumine et d'un composé du titane, et accumulation progres sive du mélange fondu sur un support où il cristallise, est caractérisé par le fait que 1'o11 fait varier les conditions thermiques régnant pendant l'accumulation et la cristallisation de la masse fondue de manière à provoquer la croissance du corps monocristallin en couches successives minces, convexes, sous forme de deux séries de couches alternantes,
différant d'une série à. l'autre par la répartition du composé de titane.
On maintient avantageusement des condi tions thermiques variables en augmentant et diminuant: alternativement le taux de la cha leur fournie au cristal en croissance, par exemple en augmentant. et diminuant alter nativement l'intensité de chauffage de la flamme à intervalles fréquents, mais il est bien entendu que les spécialistes pourront trouver d'autres moyens pour maintenir des fluctuations des conditions thermiques. L'invention comprend également le corps nionocristallin de corindon synthétique, obtenu par le procédé selon l'invention.
Comme on le sait, les corps de saphir et de rubis synthétiques venus de croissance sont d'ordinaire fendus verticalement pour suppri mer les tensions internes avant de continuer à. les travailler. On peut éviter cela en sou mettant le corps au recuit, à une température comprise entre 1900 et 2000 .
Le procédé selon l'invention permet aussi d'obtenir des corps monoeristallins de corin don synthétique présentant. de l'astérie de façon apparente (mais non réelle), de manière homogène dans toute leur niasse;
il suffit de traiter thermiquement, à. une température eom- prise entre 1100 et 1500 , les corps préalable- Ment réchauffés ou non, dont la croissance a été réalisée dans les conditions ci-dessus. Un composé de titane, probablement du bioxyde de titane, sous la forme de petits cristaux (le rutile, précipite alors de la. solution solide dans toute l'épaisseur des couches mince alternantes, mais seulement.
au voisinage du pourtour des couches minces intermédiaire, du fait, de la nouvelle répartition de l'oxyde de titane.
Lorsqu'on taille une pierre en forme (le cabochon à la faon habituelle, à partir du produit astérié ci-dessus décrit, de manière telle que le dôme convexe du cabochon soit disposé symétriquement par rapport à un axe géométrique et que l'axe c du cristal soit parallèle à l'axe géométrique, on constate que les six rayons de l'étoile descendent également sur les côtés de la pierre jusqu'à sa base. En outre, dans un saphir bleu, on obtient la couleur bleu brillant. la plus intéressante, ayant qualité de couleur comprise entre 8 et 10 du système Munsell.
Ces pierres à étoile présentent. parfois Lui aspect. à bandes lorsque le cabochon est taillé dans un corps dont l'axe c a une orientation bien supérieure à 0 , du fait (tue le dôme coupe nettement les différentes couches, cer taines des couches alternantes n'étant pas astériées sur une partie de leur largeur.
En conséquence, pour obtenir une homogénéité apparente dans l'aspect d'un cabochon de rubis ou de saphir bleu, il est. bon de provo quer la croissance du corps du cristal de corin- < lon synthétique selon un axe c orienté à envi ron 0 par rapport à l'axe longitudinal de croissance du corps (une tolérance d'envi ron 5 étant admissible pour la commodité de la fabrication) 'et de tailler le cabochon dans la totalité du corps avec un dôme convexe ayant environ la même courbure que les cou ches du corps.
Toutefois, il est, possible de tailler commercialement de facon satisfaisante des cabochons à étoile à partir de corps et de demi-corps de rubis ou de saphirs bleus, pré sentant des orientations bien supérieures à 0 , par exemple de 90 .
On va décrire maintenant l'invention en se référant au dessin annexé, dans lequel: La fig. 1 est une coupe verticale schéma tique, avec parties en élévation, d'un appareil utilisable pour exécuter le procédé selon l'in vention.
La fig. 2 est une vue latérale en élévation d'un corps de corindon synthétique.
La fig. 3 est une coupe longitudinale à grande échelle de la partie du corps comprise entre les plans a--a .et b-b de la fig. 2.
La fig. 4 est une vue schématique, ana logue à celle de la fig. 3, montrant comment. une pierre peut être taillée en forme de cabo chon à partir du corps présentant un axe c orienté à 0 .
La. fig. 5 est une vue schématique, analogue à celle de la fig. 3, montrant comment on peut tailler une pierre en forme de cabochon à partir d'un corps dont. l'axe c est orienté à 90 .
La fig. 6 est une vue en perspective, en regardant par-dessous, du dôme d'une pierre en corindon astérié, taillée en forme de cabo chon.
La fig. 7 est une vue latérale en élévation de la pierre représentée sur la fig. 6.
On place dans un tamis 11, en forme de panier, contenu dans une trémie 13, de la poudre d'alumine à laquelle on a mélangé de 0,1 à 0,3% d'oxyde de titane en poids comme ingrédient additionnel essentiel (avec le colo- rant. nécessaire pour un cristal particulier, par exemple une petite quantité d'oxyde de chrome pour le rubis ou d'oxyde ferrique pour le saphir bleu).
On fait passer périodique ment de la poudre à travers le tamis en frap pant par intermittence sur un tas 15 qui fait saillie dans le haut du tamis, à l'extérieur de la trémie, au moyen d'un marteau pivotant 1.7 actionné par une came tournante 19. La poudre est entraînée par un courant d'oxy gène gazeux amené à la trémie 13 par une conduite 21 raccordée à deux conduites d'ali mentation 22 et 24, après quoi le courant d'oxygène chargé de poudre descend dans un tuyau central 23 faisant partie d'un brûleur vertical 25.
Un gaz combustible, par exemple clé l'hydrogène, arrive par une conduite 27 dans une enveloppe 29 entourant le tuyau 23 d'ar rivée de l'oxygène, et ce gaz descend jusqu'à la sortie du tuyau d'oxygène où l'hydrogène et l'oxygène se mélangent. Le mélange d'oxy gène et d'hydrogène chargé de poudre quitte la tuyère et brûle en donnant une flamme dirigée vers le bas et assurant un chauffage intense dans une enveloppe 31 entourant l'extrémité supérieure d'un support vertical 33 portant un cristal de corindon 35 sur lequel se fera la croissance. Ce cristal 35 est monté de façon que son axe c fasse, avec l'axe sui vant lequel se fera la croissance du corps, le même angle que celui qu'on désire avoir dans le corps,
par exemple 901, ou 011.
La poudre tombe dans la flamme et s'accu mule à l'état fondu sur le cristal 35 dont le dessus a. été fondu dans la flamme. A mesure que la matière fondue s'accumule, on provo que une cristallisation progressive donnant un seul cristal 37 ayant la même orientation cris- tallographique que le cristal de base 35, en abaissant graduellement le support 33 pour l'écarter verticalement de la flamme et ré duire progressivement la température de la matière fondue jusqu'à son point de solidi fication.
On peut utiliser n'importe quel mé canisme de descente approprié, par exemple une vis 39 portant un écrou mobile 41 sur lequel le support est fixé, On règle la forme et la dimension du cris tal en donnant. à la flamme une dimension et une température appropriées et en maintenant un taux d'alimentation convenable de la pou dre et une vitesse appropriée de descente du cristal, comme cela est. bien connu dans la partie.
On poursuit la croissance du cristal de façon à former un corps ou boule 43, représenté sur la fig. 2, de section transver sale circulaire, présentant une extrémité infé rieure on pied 45 de faible diamètre qui va en s'élargissant en montant jusqu'à un corps principal 47 de diamètre relativement grand, en augmentant le débit, du gaz et le taux d'écoulement. de la poudre.
Pendant que le corps principal 47 de la boule augmente, on maintient autour du cris tal des conditions thermiques variables en aug mentant et diminuant alternativement, à intervalles fréquents, le taux d'alimentation en oxygène de la. flamme d'oxygène et d'hydro gène, par exemple en le faisant varier entre 28 et 85 litres à l'heure. Ceci peut se faire de façon avantageuse en ouvrant et fermant un robinet de commande 48 de la conduite 24 d'alimentation en oxygène, tout en maintenant une arrivée constante de gaz par l'autre con duite 22 d'alimentation en oxygène et par la conduite 27 d'alimentation en hydrogène.
Le cristal augmente alors suivant. une série de minces couches transversales, réparties longi tudinalement et convexes vers le haut et dans lesquelles les couches déposées pendant. les pé riodes de faible arrivée d'oxygène comportent de l'oxyde de titane sur toute leur largeur, tandis que les couches intermédiaires déposées pendant. les périodes de forte arrivée d'oxy- glène ne contiennent, de l'oxyde de titane que dans les zones périphériques annulaires. lie,; couches ont environ 0,1 mm d'épaisseur lors qu'un corps croît à. raison de 13 mm à l'heure et que l'on fait varier l'arrivée d'oxygène toutes les 30 secondes.
Dans un exemple, on a fait. croître un corps- de saphir bleu de 60 carats, avec un axe c orienté à. 0 , à partir d'une poudre con- tenant 99,5% d'alumine mélangée avec 0,20-0 d'oxyde de titane et 0,3% d'oxyde ferrique en poids, en utilisant.
de l'hydrogène à raison < le 3000 litres à l'heure et de l'oxygène à. raison de 1047 et 1090 litres à l'Heure, en alternant pendant des périodes d'environ 30 secondeN.
Dans un autre exemple, on a, provoqué la croissance d'im corps de rubis de 25 mm de diamètre avec un axe e orienté à 90 , à. partir d'une poudre contenant 98,91;
o d'alumine mé- langée à. 0,1% d'oxyde de titane et 1 % d'oxyde de chrome en poids, avec mie variation <B>do</B> 63 litres à. l'heure dans l'arrivée d'oxygène, toutes les 30 secondes environ.
Après avoir achevé la. croissance du corps 43 par le procédé ci-dessus décrit, on le<I>ré-</I> chauffe, ou on le fend verticalement de façon bien connue. L'ensemble du corps réchauffé, ou les moitiés du corps fendu, subissent un traitement thermique servant à donner l'asté rie, afin de précipiter un composé du titane, probablement de l'oxyde de titane. sous forme de rutile, à partir de la. solution solide dans le cristal de corindon.
On chauffe à cet effet le cristal pendant plus de deux heures 'a une température comprise entre 1100 et. 1500 , jus qu'à ce qu'il se forme un louche par précipi tation, le temps de chauffage variant en rai son inverse de la. température. Lorsqu'on fend le corps astérié verticalement et qu'on l'exa mine avec un fort grossissement, on y cons tate des couches alternantes 49 (fig. 3)
conte nant sur toute leur largeur titi précipité lou che et soyeux de composé chi titane et des couches intermédiaires 51 contenant un pré cipité de composé du titane qui n'est visible que dans des zones annulaires minces au voi sinage de leur périphérie et qui ne contien nent sensiblement pas de ce précipité visible au voisinage du centre du corps. Dans tin corps de saphir bleu, la couleur bleue s'étend également sur toute la. largeur des couches alternantes 49, mais elle est, limitée aux zones périphériques des couches intermédiaires 51. Toutefois, un corps de rubis est complètement rouge sur toute la largeur (le toutes les cou ches.
On peut tailler alors un cabochon qui pré sente une étoile à six rayons bien centrés, à partir du corps de corindon astérié. De préfé- renee, afin d'obtenir une pierre ayant l'aspect. et la couleur les plus uniformes et homogènes, on part d'un corps dont l'axe cristallographi- que c est orienté à 0 , c'est-à-dire dont l'axe c (c--c, fig. 4) est parallèle à l'axe longitudinal (le croissance vertical de ce corps. Comme on 1 e voit sur la fig. 4, on peut alors en effet.
tailler un cabochon 53 dans un corps 43, de faeon que son dôme convexe 55 ait. sensible ment la même courbure que les couches courbes 49 et 51 du corps. Dans un cabochon de ce genre, il y a de façon apparente une répartition continue de la couleur et l'on n'a pas l'aspect. nuisible de bandes comme il peut parfois s'en présenter clans un cabochon qui a été taillé dans un corps dont l'axe c a une orientation supérieure à 0 (ce qui oblige à faire la taille de façon que le dôme 55 coupe les, différentes couches suivant un grand angle).
En outre, lorsqu'on taille un saphir bleu à partir d'un .corps à 0", la partie la plus mince du cabochon, ail voisinage de son bord, provient. de la partie du corps ayant la couleur bleue la plus foncée, du fait de l'existence de la couleur dans les zones péri phériques voisines des couches 49 et 51, ce qui donne une couleur uniforme sur tout. le dôme du cabochon.
Au point de vue commercial, on peut également tailler des cabochons en saphir et en rubis synthétiques donnant satisfaction, à. partir du corps 43' (fig. 5) à 90 , de façon (lue la courbure des couches minces 49' et 51' soit approximativement tangente à l'axe géomé trique du cabochon 53' et que la base sensible ment plate 56' du cabochon coupe les diffé rentes couches 49' et 51' suivant un grand angle d'environ 90 . Cette façon de faire est particulièrement avantageuse pour tailler un cabochon ayant un diamètre supérieur à celui du corps.
Les fig. 6 et 7 montrent l'aspect de pierres taillées à partir de corps fabriqués conformé ment. à l'invention, dans lesquelles les six rayons de l'étoile 57 descendent. tout le long des côtés du cabochon 53 jusqu'à la base 56 et ont la même intensité, ce qui ajoute beau- eoup à l'aspect agréable de la pierre.
Il est évident que l'on peut maintenir des conditions thermiques variables autour du cristal en croissance autrement qu'en -modi fiant l'arrivée d'oxygène, par exemple en mo difiant l'arrivée d'hydrogène, en modifiant à la fois l'arrivée d'oxygène et d'hydrogène, en modifiant la vitesse d'arrivée de la poudre ou en changeant régulièrement la position dans le four du cristal en croissance, par exemple en faisant descendre et monter alter nativement le cristal.
<B> Process for manufacturing a single crystal body </B> of synthetic corundum. </B> The present invention relates to a process for manufacturing a monocrystalline body of synthetic corundum.
When one causes the growth of a single crystal of synthetic corundum containing a titanium compound, in the form of a generally cylindrical body, by the well-known Verneuil process, from alumina powder to which one has mixed a small amount of titanium oxide powder (with or without small amounts of coloring material such as chromium oxide or iron oxide) and that stable thermal conditions are maintained, the titanium oxide sc concentrates in an area close to the pros, .onr of the crystal, while the central part contains substantially none.
This is troublesome, especially when causing the growth of blue sapphire, because the blue color, which is due, at least in part, to titanium oxide, is concentrated near the surface of the crystal, while the center remains appreciably colorless. However, in ruby, the color red pervades everything. crystal.
We observed recently. that when a synthetic sapphire or ruby is caused to grow under the. aforementioned form, under stable thermal conditions, from a powder containing a small amount of titanium oxide as an essential additional element, for example 0.1 to 0.31 / o of titanium oxide and that it is heat treated at a temperature between 1100 and 1500, a titanium compound, probably titanium oxide, precipitates from the solid solution in the form of a ladle, silky, and the crystal presents from the asteria.
Cabochons of rubies and star sapphires, synthetic, are cut in the bodies of these asterized crystals, in the usual way, that is to say so that the tan gente at the convex dome of the stone, at its height. met, so be it. normal to the crystallographic axis c (which is thus parallel to the geometric axis of the stone), that the dome contains the asterized peripheral zone and that the substantially flat base of the stone is normal to the axis c. The resulting stone exhibits a well-defined six-rayed star when viewed in reflected light.
Due to the geometrical shape of the body and the concentration of titanium oxide in a peripheral zone, it is customary to cut cabochons in bodies having a c axis orientation of 90, in the same way. obtain complete stars which are substantially symmetrical. In such a cabochon, surfaces of the dome cut in the peripheral area containing titanium oxide have asteria, but surfaces on opposite sides, adjacent to the. base of the cabo chon, are often cut into the interior of the body, below the peripheral zone containing the titanium oxide and, therefore, they may not present an asteria.
As a result, the rays of the star that descend to these opposite sides are slightly shorter than the other rays that go all the way to the base. In addition, in a blue sapphire, at. star, synthetic, the two opposite surfaees mentioned above do not feature significantly. not blue in color, so when looking at such a sapphire it may show a large blue asterisk band extending across the top of the cabochon and both opposite ends of the cabo chon can. not contain significantly any color or asterisk.
In addition, the. color of synthetic blue star sapphires did. not, so far, been the most attractive from an aesthetic point of view, given that it is dark blue gray instead of a beautiful, medium brilliant blue. dark. According to the Muinsell system of color grading, the color quality was only about 4, while a color quality between 8 and 10 is desirable for the same tint and color value. .
The present invention makes it possible to avoid the above drawbacks. The process according to the invention for the manufacture of a monocrystalline body of synthetic corundum by melting Lin powder mixture of alumina and a titanium compound, and progressive accumulation of the molten mixture on a support where it crystallizes, is characterized in that o11 varies the thermal conditions prevailing during the accumulation and crystallization of the melt so as to cause the growth of the single crystal body in successive thin, convex layers, in the form of two series of alternating layers,
differing from series to series. the other by the distribution of the titanium compound.
Variable thermal conditions are advantageously maintained by increasing and decreasing: alternately the rate of heat supplied to the growing crystal, for example by increasing. and alternatively decreasing the heating intensity of the flame at frequent intervals, but it is understood that specialists will be able to find other means to maintain fluctuations in thermal conditions. The invention also comprises the synthetic corundum nionocrystalline body obtained by the process according to the invention.
As is known, the bodies of sapphire and synthetic ruby that have grown up are usually split vertically to relieve internal stresses before continuing to. work them. This can be avoided by subjecting the body to annealing at a temperature between 1900 and 2000.
The process according to the invention also makes it possible to obtain monoeristalline bodies of synthetic corin presenting. of the asteria in an apparent (but not real) way, in a homogeneous way in all their mass;
it suffices to heat treat, to. a temperature between 1100 and 1500, the bodies preheated or not, the growth of which was carried out under the above conditions. A titanium compound, probably titanium dioxide, in the form of small crystals (rutile then precipitates from solid solution throughout the thickness of the alternating thin layers, but only.
in the vicinity of the periphery of the thin intermediate layers, due to the new distribution of the titanium oxide.
When cutting a shaped stone (the cabochon in the usual way, from the asterisk product described above, such that the convex dome of the cabochon is arranged symmetrically with respect to a geometric axis and the c axis of the crystal is parallel to the geometric axis, we see that the six rays of the star also descend on the sides of the stone to its base.In addition, in a blue sapphire, we obtain the color brilliant blue. more interesting, having color quality between 8 and 10 of the Munsell system.
These star stones present. sometimes Him aspect. with bands when the cabochon is cut from a body whose axis has an orientation much greater than 0, due to the fact (kills the dome clearly cuts the different layers, some of the alternating layers not being asteried over part of their width .
As a result, to achieve apparent homogeneity in the appearance of a ruby or blue sapphire cabochon it is. good to induce the growth of the body of the synthetic corin- lon crystal along a c axis oriented at about 0 with respect to the longitudinal axis of growth of the body (a tolerance of about 5 being admissible for the convenience of manufacturing) 'and cut the cabochon in the entire body with a convex dome having approximately the same curvature as the layers of the body.
However, it is possible to commercially cut star cabochons satisfactorily from bodies and half-bodies of rubies or blue sapphires, having orientations much greater than 0, for example 90.
The invention will now be described with reference to the accompanying drawing, in which: FIG. 1 is a diagrammatic vertical section, with parts in elevation, of an apparatus usable for carrying out the method according to the invention.
Fig. 2 is a side elevational view of a body of synthetic corundum.
Fig. 3 is a longitudinal section on a large scale of the part of the body lying between the planes a - a. And b-b of FIG. 2.
Fig. 4 is a schematic view, analogous to that of FIG. 3, showing how. a stone can be cut in the shape of a cabo chon from the body having a c axis oriented at 0.
Fig. 5 is a schematic view, similar to that of FIG. 3, showing how a cabochon-shaped stone can be cut from a body of which. the c axis is oriented at 90.
Fig. 6 is a perspective view, looking from below, of the dome of an asteroid corundum stone, cut in the shape of a cabo chon.
Fig. 7 is a side elevational view of the stone shown in FIG. 6.
Alumina powder to which 0.1 to 0.3% titanium oxide has been mixed by weight as an additional essential ingredient is placed in a sieve 11, in the form of a basket, contained in a hopper 13 ( with the dye needed for a particular crystal, for example a small amount of chromium oxide for ruby or ferric oxide for blue sapphire).
Powder is periodically passed through the sieve by knocking intermittently over a pile which protrudes into the top of the sieve, outside the hopper, by means of a pivoting hammer 1.7 actuated by a cam. rotating 19. The powder is entrained by a stream of oxygen gas supplied to the hopper 13 by a pipe 21 connected to two supply pipes 22 and 24, after which the stream of oxygen charged with powder descends in a pipe central 23 forming part of a vertical burner 25.
A combustible gas, for example hydrogen, arrives through a pipe 27 in a casing 29 surrounding the oxygen inlet pipe 23, and this gas goes down to the outlet of the oxygen pipe where the hydrogen and oxygen mix. The mixture of oxygen and hydrogen charged with powder leaves the nozzle and burns giving a flame directed downwards and ensuring intense heating in an envelope 31 surrounding the upper end of a vertical support 33 carrying a crystal of corundum 35 on which the growth will take place. This crystal 35 is mounted so that its axis c makes, with the following axis which will grow the body, the same angle as that which one wishes to have in the body,
for example 901, or 011.
The powder falls into the flame and collects in the molten state on the crystal 35 whose top a. been melted into flame. As the molten material accumulates, a gradual crystallization is caused to give a single crystal 37 having the same crystallographic orientation as the base crystal 35, gradually lowering the support 33 to separate it vertically from the flame and gradually reduce the temperature of the molten material to its point of solidification.
Any suitable descent mechanism can be used, for example a screw 39 carrying a movable nut 41 on which the support is fixed. The shape and size of the cris tal can be adjusted by giving. flame an appropriate size and temperature and maintaining a proper powder feed rate and crystal descent rate as is. well known in the game.
The growth of the crystal is continued so as to form a body or ball 43, shown in FIG. 2, of circular cross-section, having a lower end one foot 45 of small diameter which widens upwards to a main body 47 of relatively large diameter, increasing the flow rate, gas and the rate of 'flow. powder.
As the main body 47 of the ball expands, varying thermal conditions are maintained around the cris tal by alternately increasing and decreasing, at frequent intervals, the rate of oxygen supply to the. flame of oxygen and hydrogen, for example by varying it between 28 and 85 liters per hour. This can be done advantageously by opening and closing a control valve 48 of the oxygen supply line 24, while maintaining a constant flow of gas through the other oxygen supply line 22 and through the line. 27 hydrogen supply.
The crystal then increases next. a series of thin transverse layers, distributed longi tudinally and convex upwards and in which the deposited layers hang. periods of low oxygen supply have titanium oxide over their entire width, while the intermediate layers deposited during. periods of strong oxygen influx only contain titanium oxide in the peripheral annular zones. lie ,; Layers are about 0.1mm thick when a body grows out. at a rate of 13 mm per hour and that the oxygen supply is varied every 30 seconds.
In one example, we did. grow a 60-karat blue sapphire body, with a c-axis facing out. 0, from a powder containing 99.5% alumina mixed with 0.20-0 titanium oxide and 0.3% ferric oxide by weight, using.
hydrogen at a rate <3000 liters per hour and oxygen at. rate of 1047 and 1090 liters per hour, alternating for periods of approximately 30 seconds.
In another example, a 25 mm diameter ruby body was grown with an e axis oriented at 90 to. from a powder containing 98.91;
o alumina mixed with. 0.1% titanium oxide and 1% chromium oxide by weight, with a variation of <B> do </B> 63 liters to. the hour in the arrival of oxygen, every 30 seconds.
After completing the. growth of the body 43 by the method described above, it is <I> reheated, or it is split vertically in a well known manner. The whole heated body, or the halves of the split body, undergo a heat treatment serving to give the asteria, in order to precipitate a titanium compound, probably titanium oxide. in the form of rutile, from the. solid solution in corundum crystal.
The crystal is heated for this purpose for more than two hours at a temperature between 1100 and. 1500, until a ladle formed by precipitation, the heating time varying due to its inverse of. temperature. When the asteroid body is split vertically and examined with high magnification, alternating layers are found 49 (fig. 3).
containing over their entire width a slender and silky precipitate of chi-titanium compound and intermediate layers 51 containing a precipitate of titanium compound which is visible only in thin annular zones around their periphery and which does not contain substantially no of this visible precipitate near the center of the body. In a blue sapphire body, the blue color also extends throughout. width of the alternating layers 49, but it is, limited to the peripheral areas of the intermediate layers 51. However, a ruby body is completely red over the entire width (all layers.
We can then cut a cabochon which presents a star with six well centered rays, from the corundum body with asterisks. Preferably, in order to obtain a stone having the appearance. and the most uniform and homogeneous color, we start with a body whose crystallographic axis c is oriented at 0, that is to say whose axis c (c - c, fig. 4) is parallel to the longitudinal axis (the vertical growth of this body. As seen in Fig. 4, then indeed.
cut a cabochon 53 in a body 43, so that its convex dome 55 has. substantially the same curvature as the curved layers 49 and 51 of the body. In a cabochon of this kind, there is apparently a continuous distribution of color and one does not have the appearance. harmful bands as it can sometimes appear in a cabochon which has been cut from a body whose axis has an orientation greater than 0 (which obliges to make the size so that the dome 55 cuts the different layers at a wide angle).
Furthermore, when cutting a blue sapphire from a 0 "body, the thinnest part of the cabochon, near its edge, comes from the part of the body with the darkest blue color, due to the existence of the color in the peripheral areas neighboring the layers 49 and 51, which gives a uniform color over the entire dome of the cabochon.
From a commercial point of view, one can also cut cabochons out of sapphire and synthetic ruby giving satisfaction to. from body 43 '(fig. 5) to 90, so (read the curvature of thin layers 49' and 51 'is approximately tangent to the geometric axis of cap 53' and that the substantially flat base 56 'of cabochon cuts the different layers 49 'and 51' at a large angle of about 90. This way of doing things is particularly advantageous for cutting a cabochon having a diameter greater than that of the body.
Figs. 6 and 7 show the appearance of stones cut from bodies manufactured accordingly. to the invention, in which the six rays of the star 57 descend. all along the sides of cabochon 53 to base 56 and have the same intensity, which adds a great deal to the pleasing appearance of the stone.
It is obvious that one can maintain variable thermal conditions around the growing crystal other than by modifying the arrival of oxygen, for example by modifying the arrival of hydrogen, by modifying at the same time the arrival of oxygen and hydrogen, by modifying the speed of arrival of the powder or by regularly changing the position in the furnace of the growing crystal, for example by alternately lowering and ascending the crystal.