CH295687A - An improved process for making a phosphate fertilizer. - Google Patents

An improved process for making a phosphate fertilizer.

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CH295687A
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CH
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magnesium
fertilizer
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phosphate
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Potasse Et Engrais Chi Anonyme
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Potasse & Engrais Chimiques
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05BPHOSPHATIC FERTILISERS
    • C05B11/00Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes
    • C05B11/04Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes using mineral acid
    • C05B11/06Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes using mineral acid using nitric acid (nitrophosphates)

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Fertilizers (AREA)

Description

  

  Procédé perfectionné de fabrication     d'un        engrais    phosphaté.    IL     est    généralement admis que l'acide  phosphorique contenu dans un engrais est  d'autant plus facilement assimilable par les  plantes qu'il est.     plus    soluble dans le citrate  d'ammonium. La valeur marchande d'un  engrais et son efficacité agronomique sont.  ainsi étroitement     liées    à la solubilité dans le  citrate d'ammonium.  



  Or, la fabrication d'engrais phosphaté  comprend ordinairement une solubilisation de  l'acide phosphorique     -d'un    phosphate naturel  par un acide minéral, tel que l'acide sulfu  rique, l'acide chlorhydrique, l'acide nitrique  ou ].'acide phosphorique. Il y a toutefois inté  rêt à. éviter que l'engrais final ait une acidité  très accentuée, car des engrais fortement.  acides présentent de sérieux inconvénients.  De tels engrais en particulier peuvent atta  quer les sacs dans lesquels ils sont transportés  et, s'ils sont mélangés avec des produits azo  tés, ils peuvent donner lieu à des pertes  d'azote.  



  C'est pourquoi les engrais sont ordinaire  ment soumis à une neutralisation. Cependant,  on constate que cette neutralisation a pour  effet. de diminuer la solubilité de l'acide phos  phorique dans le citrate d'ammonium.  



  D'autre part, au cours du séchage, une  fraction de l'acide     phosphorique    précédem  ment, solubilisé devient. insoluble dans le  citrate d'ammonium, et cette fraction est.  d'autant plus grande que la température de  séchage est     phis    élevée.    Enfin, même si la neutralisation a été  incomplète et le séchage effectué à basse tem  pérature, on constate parfois que la solubilité  de l'engrais ne se maintient pas à. une valeur  constante et qu'elle diminue au cours du  temps.  



       Les    auteurs de la présente invention ont  découvert que cette diminution de solubilité  pouvait être évitée par une addition conve  nable d'un composé de magnésium.  



  L'invention a donc pour objet un     procédé     de fabrication d'un engrais phosphaté par  attaque d'un phosphate à l'aide d'au moins un  acide, caractérisé en ce qu'on ajoute à la  masse, au cours de la fabrication dudit  engrais, un composé de magnésium en     quan-          tité        telle        que        l'engrais        fini        renferme        0,1    à     2%     en poids de magnésium.  



  Dans une forme d'exécution particulière,  le procédé comprend l'attaque d'un phosphate  naturel par l'acide nitrique et la neutralisa  tion de la masse. Dans ce cas, le composé de  magnésium est introduit     dans    la masse résul  tant de l'attaque avant. neutralisation de cette       masse.     



       Les    auteurs de l'invention ont constaté  que si, après avoir effectué cette addition de       magnésium,    on neutralise la masse par une  base, ou tout autre agent neutralisant, l'acide  phosphorique contenu dans l'engrais final est  soluble dans le citrate d'ammonium.  



  Dans certains cas cependant, la solubilité  n'est pas parfaite, mais les inventeurs ont      observé qu'elle devenait totale si l'on intro  duisait des ions sulfuriques.  



  De préférence donc, on ajoute au produit  de l'attaque du phosphate naturel par l'acide  nitrique et avant neutralisation, non seule  ment des ions     magnésium,    mais encore des  ions     sulfuriques    en quantité équivalente aux  ions     magnésium,    la proportion adoptée étant  d'au     moins    20 ions Mg et 20     ions    S04 pour  100 molécules     P205.     



  Dans la réalisation préférée de l'invention,  on utilise, pour l'attaque du phosphate natu  rel, de l'acide nitrique à     501/o    environ,     c'est-          à-dire    de l'acide commercial. La quantité.  d'acide nitrique     utilisée    dépend de la compo  sition du phosphate naturel. Elle doit. être;  au moins égale à celle nécessaire pour que  tout l'acide phosphorique devienne soluble  dans l'eau. L'excès d'acide est déterminé en  fonction de l'engrais qu'on désire obtenir.  



  Au produit de l'attaque on ajoute des  ions magnésium sous forme d'un composé  quelconque de ce corps (oxydes, sels de  magnésium tels que carbonates, silicates,  phosphates, ou matières naturelles contenant  ces corps).  



  Si la quantité de magnésium à. incorporer       dans    la masse résultant de l'attaque doit être,  comme on l'a indiqué     ci-dessus,    au moins  égale à 20 atomes de magnésium pour 100  molécules de     P205,    c'est qu'une addition  moindre conduirait à une solubilité incom  plète de l'acide phosphorique dans le citrate  d'ammonium. Une addition plus importante  ne serait pas nuisible, mais ne procurerait.  aucun avantage sensible.    Il convient de remarquer que la. quantité  de magnésium incorporée peut être très faible.  



  La proportion indiquée ci-dessus corres  pond à 20     X    24 ou 480     parties    de magnésium  (en poids) pour 100 X 142 ou     14'200    parties       de        P205        soit        3,4%        et        si        l'engrais        complexe          finalement        obtenu        titre        par        exemple        10%     d'acide phosphorique,

   la proportion de     magné-          sium        dans        cet        engrais        est        de        0,3-1%        seule-          ment.       Quant     aux    ions     sulfuriques,    ils     peuvent     être     introduits        sons        forme    d'acide sulfurique  ou d'un sulfate, tel qu'un sulfate alcalin ou       alcalino-terreux.     



  La proportion d'ion sulfurique incorporé  à l'engrais est très minime. Les ions     S04    sont  ajoutés en quantités équivalentes     aux    ions Mg  et comme 96 grammes d'ions S04 correspon  dent à 24 grammes d'ions     magnésium,    la pro  portion de     S04    par rapport à L'engrais final       doit        être   
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       soit        1,36%.     



  Cette     quantité    est. au moins 5 fois plus  faible que celle     nécessaire    pour fixer à l'état  de sulfate de calcium tout le calcium restant  à l'état de nitrate après l'introduction  d'ammoniac.  



  La. masse d'attaque     avant    été     additionnée     d'ions magnésium et d'ions sulfuriques, on  la traite par l'ammoniac qu'on introduit de  préférence à l'état gazeux par injection  directe dans la pâte, convenablement agitée.  



  L'addition d'ammoniac a pour effet de  neutraliser la pâte et de convertir en phos  phate     bicalcique    l'acide phosphorique mis en  solution au moment de l'attaque. Il se forme  en même temps du nitrate d'ammonium aux  dépens d'une partie du nitrate de calcium  présent.  



  L'addition de l'ammoniac est poursuivie  jusqu'à réaction franchement alcaline de la  masse, la. phase liquide atteignant     finalement     un pH voisin de 10.  



  L'invention permet. de réaliser dans de  bonnes conditions un     procédé    qui n'a pu être  appliqué industriellement. jusqu'à présent  parce qu'il conduisait à une solubilité insuffi  sante de l'acide     phosphorique    dans le citrate       d'ammonium.    Ce procédé consiste à attaquer.

    un phosphate naturel par l'acide nitrique, à  ajouter du<U>gaz</U> ammoniac pour précipiter le       phosphate        bicaleique,    luis du carbonate ou  bicarbonate d'ammonium (ou encore du gaz  carbonique et de l'ammoniac) pour convertir  le nitrate de calcium, sel très avide d'eau, en  nitrate d'ammonium et en carbonate de cal  cium. -      Un tel procédé aurait. été moins coûteux  que les procédés actuels puisqu'il fixait le  calcium du nitrate de calcium sous la forme  de carbonate de calcium, au lieu de le fixer  à l'état de sulfate ou de phosphate de     cal-          citiiii.    Mais il se heurtait jusqu'à présent à.

    )'impossibilité de fixer une quantité appré  ciable de gaz carbonique dans la pâte à un       1,11    très inférieur à 7 et si l'on neutralisait  jusqu'à un pH voisin de 7, on diminuait la  solubilité du phosphate     bicaleique    dans le  citrate d'ammonium.  



       ()'rrâee    à. l'addition d'un     composé    de     magné-          sinin        effectuée    conformément à la présent  invention, le procédé qui vient d'être men  tionné peut être réalisé industriellement, car  un     pH    voisin de 10 peut être atteint sans qu'il  en résulte aucune diminution de la solubilité  clans le citrate d'ammonium.  



  Dans un mode de     réalisation        avantageuix     (le l'invention, après avoir ajouté au produit  de l'attaque     d'un    phosphate naturel par  l'aide nitrique, des ions magnésium et éven  tuellement une quantité équivalente d'ions  sulfuriques, on introduit dans la pâte, de  l'ammoniac en quantité     équivalente    à l'acide  nitrique utilisé pour l'attaque, puis du gaz  carbonique jusqu'à neutralisation de     tout     l'excès d'ammoniac.  



  La. pâte peut alors     être    séchée et granulée,  et l'engrais ainsi obtenu est     épandable.     



  On peut toutefois avant séchage ajouter  à la     finasse    un sel de potassium si l'on désire  que l'engrais final contienne de la. potasse.  



       Exemple   <I>1:</I>  On attaque 1000 kg de phosphate de     cal-          eiLim        naturel        du        Maroc    à     33%        de        P205        par     1464     k-    d'acide nitrique à     501/o.     



  La pâte obtenue est traitée par 80 kg de  gaz     ainmoniae    de façon à transformer tout le       P.,05    en phosphate     bicalcique.    La masse     est     ensuite introduite dans une cuve étanche et  additionnée de 550 kg de bicarbonate d'ammo  nium cristallisé de façon à transformer tout  le nitrate de calcium en nitrate d'ammonium  et en carbonate de calcium.    La pâte ainsi obtenue est. mélangée au pro  duit sec     résultant    d'une opération antérieure  puis additionnée de 120 kg de sulfate de  magnésium hydraté.  



  On procède alors à la granulation et les       granules    obtenus sont     introduits    dans un  séchoir rotatif et les fines sont. remises dans  le circuit pour une nouvelle     granulation.     



  On obtient 2300 kg d'un engrais conte  nant:         14%        de        P205        soluble        dans        le        citrate     d'ammonium,  7 0/a d'azote ammoniacal et       711/o    d'azote     nitrique.            Exemple   <I>2:</I>  On prend 2500 kg de phosphate du Maroc       tY-pe    Louis Gentil titrant 32%     P205    et on  les traite par 3230 litres d'acide     .nitrique     à     54        %.     



  Au produit de cette attaque on ajoute  2.60 kg de nitrate de magnésium (N03)     2Mg,     6     H20    et 188 kg de sulfate de calcium     dihy-          draté;    on injecte ensuite 650 kg d'ammoniac.  On refroidit la pâte     au-dessous    de 60  C, puis  on introduit 450 kg de gaz carbonique.  



  Après séchage de la pâte, on obtient  0000 kg d'un engrais contenant    Azote nitrique     8,350./o          Azote        ammoniacal        8,3%          Acide        phosphorique        total        13,2%     Acide phosphorique soluble dans       le        citrate        d'ammonium        13,1%          Acide        carbonique.        7,5%       <I>Exemple 3:

  </I>    On attaque, comme dans le cas précédent,       par        3230        litres        d'acide        nitrique    à     54%,     2500 kg de phosphate du Maroc type Louis       Gentil,        titrant        32%        de        P205.     



  Le produit de l'attaque     est.    additionné de  270 kg de sulfate de magnésium     SOIi1lg,     7 H20, on injecte ensuite dans la pâte 650 kg  d'ammoniac. Après refroidissement, on injecte  450 kg de gaz carbonique et on opère le  séchage.

        On obtient ainsi 5860 kg d'un     engrais    con  tenant:  Azote nitrique     3,70/0          Azote        ammoniacal        8,6%          .Acide        phosphorique        total        13,5%     Acide     phosphorique    soluble dans  le citrate d'ammonium     13,01/o     Acide carbonique 7,5 0/0    Quel que soit le mode de réalisation adopté,  l'engrais final n'exerce, en raison du<B>pH</B> élevé  qu'il est possible d'obtenir, aucune action  corrosive, notamment sur les sacs utilisés pour  l'emmagasinage et le transport.

   Comme il est  pratiquement soluble en totalité dans le  citrate d'ammonium, sa valeur marchande et  agronomique est très élevée. Sa solubilité dans  le citrate d'ammonium     subsiste    d'ailleurs inté  gralement au cours d'un emmagasinage pro  longé. Le procédé fournit donc un engrais de  haute qualité, avant un pouvoir fertilisant  très élevé.    Le procédé de fabrication faisant L'objet de  l'invention est en outre économique, car il ne  comporte l'utilisation d'aucun agent coûteux  pour la fixation du calcium.    Enfin, les manipulations et les pertes sont  réduites au minimum, car le procédé ne com  porte aucune séparation (par filtration,  décantation, centrifugation,     etc.).  



  An improved process for making a phosphate fertilizer. It is generally accepted that the phosphoric acid contained in a fertilizer is all the more easily assimilated by plants as it is. more soluble in ammonium citrate. The market value of a fertilizer and its agronomic efficiency are. thus closely related to the solubility in ammonium citrate.



  However, the manufacture of phosphate fertilizer ordinarily comprises a solubilization of phosphoric acid - a natural phosphate by a mineral acid, such as sulfuric acid, hydrochloric acid, nitric acid or]. 'Acid. phosphoric. However, there is interest in. avoid that the final fertilizer has a very accentuated acidity, because fertilizers strongly. acids have serious drawbacks. Such fertilizers in particular can attack the bags in which they are transported and, if they are mixed with azo products, they can give rise to nitrogen losses.



  Therefore, fertilizers are usually subjected to neutralization. However, it is found that this neutralization has the effect. to decrease the solubility of phos phoric acid in ammonium citrate.



  On the other hand, during drying, a fraction of the phosphoric acid previously dissolved becomes. insoluble in ammonium citrate, and this fraction is. the greater the higher the drying temperature. Finally, even if the neutralization was incomplete and the drying carried out at low temperature, it is sometimes observed that the solubility of the fertilizer is not maintained at. a constant value and that it decreases over time.



       The authors of the present invention have found that this decrease in solubility can be avoided by a suitable addition of a magnesium compound.



  The subject of the invention is therefore a method of manufacturing a phosphate fertilizer by attacking a phosphate using at least one acid, characterized in that one adds to the mass, during the manufacture of said fertilizer, a compound of magnesium in such quantity that the finished fertilizer contains 0.1 to 2% by weight of magnesium.



  In a particular embodiment, the method comprises attacking a natural phosphate with nitric acid and neutralizing the mass. In this case, the magnesium compound is introduced into the mass resulting from the forward attack. neutralization of this mass.



       The authors of the invention have found that if, after having carried out this addition of magnesium, the mass is neutralized with a base, or any other neutralizing agent, the phosphoric acid contained in the final fertilizer is soluble in the citrate of ammonium.



  In some cases, however, the solubility is not perfect, but the inventors have observed that it becomes total if sulfuric ions are introduced.



  Preferably therefore, is added to the product of the attack of the natural phosphate by nitric acid and before neutralization, not only magnesium ions, but also sulfuric ions in an amount equivalent to the magnesium ions, the proportion adopted being at minus 20 Mg ions and 20 S04 ions per 100 P205 molecules.



  In the preferred embodiment of the invention, nitric acid at about 501%, that is to say commercial acid, is used for the attack of the natural phosphate. The amount. of nitric acid used depends on the composition of the rock phosphate. She must. be; at least equal to that necessary for all the phosphoric acid to become soluble in water. The excess acid is determined according to the fertilizer you want to obtain.



  To the product of the attack are added magnesium ions in the form of any compound of this body (oxides, magnesium salts such as carbonates, silicates, phosphates, or natural materials containing these bodies).



  If the amount of magnesium to. to incorporate in the mass resulting from the attack must be, as indicated above, at least equal to 20 atoms of magnesium per 100 molecules of P205, that is, a less addition would lead to incomplete solubility phosphoric acid in ammonium citrate. A larger addition would not be harmful, but would provide. no appreciable benefit. It should be noted that the. amount of magnesium incorporated can be very small.



  The proportion indicated above corresponds to 20 X 24 or 480 parts of magnesium (by weight) for 100 X 142 or 14,200 parts of P205, i.e. 3.4% and if the complex fertilizer finally obtained has a title for example 10% phosphoric acid,

   the proportion of magnesium in this fertilizer is only 0.3-1%. As for the sulfuric ions, they can be introduced in the form of sulfuric acid or of a sulphate, such as an alkali or alkaline earth sulphate.



  The proportion of sulfuric ion incorporated in the fertilizer is very minimal. The S04 ions are added in amounts equivalent to the Mg ions and since 96 grams of S04 ions correspond to 24 grams of magnesium ions, the proportion of S04 to the final fertilizer should be
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       or 1.36%.



  This quantity is. at least 5 times lower than that necessary to fix in the state of calcium sulphate all the calcium remaining in the state of nitrate after the introduction of ammonia.



  Magnesium ions and sulfuric ions have been added to the attack mass before it is treated with ammonia which is preferably introduced in the gaseous state by direct injection into the dough, suitably stirred.



  The addition of ammonia has the effect of neutralizing the paste and of converting the phosphoric acid dissolved at the time of attack into phos phate dicalcique. At the same time, ammonium nitrate is formed at the expense of part of the calcium nitrate present.



  The addition of the ammonia is continued until a clearly alkaline reaction of the mass, the. liquid phase finally reaching a pH close to 10.



  The invention allows. to carry out under good conditions a process which could not be applied industrially. heretofore because it led to insufficient solubility of phosphoric acid in ammonium citrate. This process consists of attacking.

    a natural phosphate with nitric acid, to add <U> gas </U> ammonia to precipitate the bicalic phosphate, shine ammonium carbonate or bicarbonate (or carbon dioxide and ammonia) to convert the calcium nitrate, a salt very greedy for water, in ammonium nitrate and in calcium carbonate. - Such a process would have. was less expensive than current processes since it fixed calcium from calcium nitrate in the form of calcium carbonate, instead of fixing it as calcium sulfate or phosphate. But so far he came up against.

    ) 'impossibility of fixing an appreciable quantity of carbon dioxide in the dough at a 1.11 much lower than 7 and if we neutralized to a pH close to 7, we reduced the solubility of the bicalium phosphate in the citrate of 'ammonium.



       () 'rrâee to. addition of a magnesium compound carried out in accordance with the present invention, the process which has just been mentioned can be carried out industrially, since a pH in the region of 10 can be reached without resulting in any reduction in solubility in ammonium citrate.



  In an advantageous embodiment (the invention, after having added to the product of the attack of a natural phosphate by the nitric aid, magnesium ions and possibly an equivalent quantity of sulfuric ions, is introduced into the paste, ammonia in a quantity equivalent to the nitric acid used for the attack, then carbon dioxide until neutralization of all the excess ammonia.



  The paste can then be dried and granulated, and the fertilizer thus obtained is spreadable.



  However, before drying, it is possible to add a potassium salt at the end if it is desired that the final fertilizer contains. potash.



       Example <I> 1: </I> 1000 kg of natural calelim phosphate from Morocco at 33% P205 are attacked with 1464 k- of nitric acid at 501 / o.



  The paste obtained is treated with 80 kg of ainmoniae gas so as to transform all the P., 05 into dicalcium phosphate. The mass is then introduced into a sealed tank and added with 550 kg of crystallized ammonium bicarbonate so as to transform all the calcium nitrate into ammonium nitrate and calcium carbonate. The paste thus obtained is. mixed with the dry product resulting from a previous operation and then added with 120 kg of hydrated magnesium sulphate.



  The granulation is then carried out and the granules obtained are introduced into a rotary dryer and the fines are. put back into the circuit for a new granulation.



  2300 kg of a fertilizer containing: 14% P205 soluble in ammonium citrate, 70 / a of ammoniacal nitrogen and 711 / o of nitric nitrogen are obtained. Example <I> 2: </I> We take 2500 kg of phosphate from Morocco type Louis Gentil assaying 32% P205 and we treat them with 3230 liters of nitric acid at 54%.



  To the product of this attack are added 2.60 kg of magnesium nitrate (NO3) 2Mg, 6 H2O and 188 kg of calcium sulphate dihydrate; 650 kg of ammonia are then injected. The dough is cooled below 60 ° C., then 450 kg of carbon dioxide are introduced.



  After drying of the pulp, 0000 kg of a fertilizer containing Nitric nitrogen 8.350. / O Ammoniacal nitrogen 8.3% Total phosphoric acid 13.2% Phosphoric acid soluble in ammonium citrate 13.1% Carbonic acid is obtained. 7.5% <I> Example 3:

  </I> We attack, as in the previous case, with 3230 liters of 54% nitric acid, 2500 kg of phosphate from Morocco type Louis Gentil, assaying 32% of P205.



  The product of the attack is. added 270 kg of magnesium sulfate SOIi1lg, 7 H20, then injected into the paste 650 kg of ammonia. After cooling, 450 kg of carbon dioxide are injected and the drying is carried out.

        This gives 5860 kg of a fertilizer containing: Nitric nitrogen 3.70 / 0 Ammoniacal nitrogen 8.6% Total phosphoric acid 13.5% Phosphoric acid soluble in ammonium citrate 13.01 / o Carbonic acid 7 , 5 0/0 Whatever the embodiment adopted, the final fertilizer does not exert, because of the high <B> pH </B> that it is possible to obtain, any corrosive action, in particular on bags used for storage and transport.

   As it is practically completely soluble in ammonium citrate, its market and agronomic value is very high. Its solubility in ammonium citrate, moreover, remains entirely during prolonged storage. The process therefore provides a high quality fertilizer, before a very high fertilizing power. The manufacturing process forming the subject of the invention is moreover economical, since it does not involve the use of any expensive agent for fixing calcium. Finally, handling and losses are reduced to a minimum, since the process does not include any separation (by filtration, decantation, centrifugation, etc.).

 

Claims (1)

REVENDICATION: Procédé de fabrication d'un engrais phos phaté par attaque d'un phosphate à l'aide d'au moins un acide, caractérisé en ce qu'on ajoute à la masse, au cours de la fabrication dudit engrais, un composé de magnésium en quantité telle que l'engrais fini renferme 0,1 à 2% en poids de magnésium. SOUS-R.EVENDICATIONS 1. CLAIM: Process for the manufacture of a phos phaté fertilizer by attacking a phosphate using at least one acid, characterized in that one adds to the mass, during the manufacture of said fertilizer, a compound of magnesium in an amount such that the finished fertilizer contains 0.1 to 2% by weight of magnesium. SUB-R.EVENDICATIONS 1. Procédé conforme à la revendication. et comprenant l'attaque d'un phosphate naturel par l'acide nitrique et la neutralisation de la masse, caractérisé en ce que le composé de magnésium est ajouté à la masse résultant de l'attaque, avant neutralisation. 2. Procédé conforme à la revendication et à la sous-revendication 1, caractérisé en ce qu'on ajoute au produit de l'attaque, avant neutralisation, des quantités équivalentes d'ions magnésium et d'ions sulfuriques dans la proportion d'au moins 20 ions Mg et 20 ions SO,j pour 100 molécules P?05. 3. Method according to claim. and comprising attacking a natural phosphate with nitric acid and neutralizing the mass, characterized in that the magnesium compound is added to the mass resulting from the attack, before neutralization. 2. Method according to claim and to sub-claim 1, characterized in that one adds to the product of the attack, before neutralization, equivalent amounts of magnesium ions and sulfuric ions in the proportion of at minus 20 Mg ions and 20 SO ions, j per 100 P? 05 molecules. 3. Procédé conforme à la. revendication et à la sous-revendication 1, caractérisé en ce que, après addition du composé de magné sium, on introduit, dans la pâte de l'ammoniac en quantité équivalente à l'acide nitrique uti lisé pour l'attaque, puis du ,raz carbonique jusqu'à neutralisation complète de tout l'excès d'ammoniac. Process in accordance with the. claim and in sub-claim 1, characterized in that, after addition of the magnesium compound, is introduced into the paste of ammonia in an amount equivalent to the nitric acid used for the attack, then of, carbon dioxide until complete neutralization of all excess ammonia.
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