CH307801A - Process for the preparation of a morphine derivative. - Google Patents

Process for the preparation of a morphine derivative.

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CH307801A
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Juda Lewenstein Mozes
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Juda Lewenstein Mozes
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung eines     Morphinderivates.       Die vorliegende Erfindung bezieht sich  auf die     Herstellung    eines neuen     Morphinderi-          vates    von besonders starker     schmerzstillender     Wirkung, und zwar auf die     Herstellung    von       1-1-Ozy-dihydromorphinon.     



  Seitdem Morphin zum erstenmal isoliert  und zur Schmerzlinderung benutzt wurde,  bestand immer das Bedürfnis für ein noch  stärker wirkendes     Schmerzstillungsmittel.     Wenn Morphin in den üblichen     3lengen    unter  die     Haut    oder in einen Muskel eingespritzt  wird, behebt es Schmerzen in vielen Fällen.  Aber seine Wirkung ist häufig nicht genügend  bei Gallenkoliken und Nierenkoliken, bei spä  ten Phasen von Krebs und auch in andern  Fällen. Eine Erhöhung der Dosis kann, in  folge des     ungünstigen        Einflusses    auf das At  nien und auf die     Herztätigkeit,    nicht. emp  fohlen werden.

   In neuerer Zeit sind eine  Reihe von neuen     Morphinderiv        aten    und     syn-          tlietisehen    Verbindungen, die eine     morphin-          ähnliche        Wirkung    haben, bekanntgeworden,  aber das Bedürfnis, ein schmerzstillendes Mit  tel zu haben, das auch stärkste Schmerzen       beliebt,    besteht noch.

   Die vorliegende Erfin  dung bezweckt die Herstellung einer solchen       Verbindung    von höchster Wirksamkeit und  zugleich zufriedenstellender, chemischer     Be-,          ständigkeit.       Die gemäss der vorliegenden     Erfindiuig     hergestellte neue Verbindung hat die folgende  Strukturformel  
EMI0001.0026     
    Es ist gefunden worden, dass diese Ver  bindung aus     14-Oxy-dihydrocodeinon    herge  stellt     werden    kann, wenn man letzteres mit  einem     Entmethylierungsmittel    behandelt und  darauffolgend die Reaktionsmischung durch  Zusatz von     Alkalimetallhydroxyd-Lösung    al  kalisch macht,

   aus der     Reaktionsmischung     unverändertes Ausgangsmaterial und Neben  produkte mit Hilfe eines mit dem Reaktions  gemisch nicht mischbaren Lösungsmittels ent  fernt und das Reaktionsprodukt aus der alka  lischen Lösung abscheidet.  



       Ketoderivate    von     Codein    sind wiederholt  zu den entsprechenden     Morphinverbindungen          entmethyliert    worden, aber nur in Fällen, in  denen das Ausgangsmaterial     keine    OH-Gruppe  enthielt. Man war bis anhin der Ansieht, dass  die Anwesenheit einer OH-Gruppe im Mole  kül die Bildung eines nützlichen Reaktions  produktes verhindert. Es ist     jedocfi-naeh    dem       erfindungsgemässen    Verfahren möglich, das       14-Oxydihydromorphinon    mit befriedigender  Ausbeute durch     Entmethylieren    von 14-Oxy-           dihydrocodeinon    herzustellen.

   Die nachste  hend beschriebenen     Arbeitsbedingungen    sind  für die Vermeidung von unerwünschten Ne  benreaktionen und die Bildung eines     krist.al-          lisierbaren    Produktes wesentlich.  



  <I>Beispiel:</I>  9 g     14-Oxy-dihydrocodeinon    werden mit  90 ml konzentrierter wässeriger     Bromwasser-          stofflösiulg    zum Sieden erhitzt. Die dabei ge  bildete Lösung wird mit 100 ml Wasser ver  dünnt und gekühlt. Dann wird mit verdünn  ter wässeriger     Na0H-Lösung    alkalisch gestellt.  und die Flüssigkeit mit Chloroform extra  hiert. Die wässerige Phase wird jetzt mit  konzentrierter wässeriger     Salzsäure    ange  säuert und darauffolgend mit konzentrierter  wässeriger     Ammoniaklösung    alkalisch gestellt.  Die Flüssigkeit wird dann mit Äther extra  hiert und der Äther verdampft.

   Der Rück  stand wird in Äthanol gelöst und zur Kristal  lisation gebracht. 2,3 g eines weissen, kristal  linen Pulvers werden so erhalten, und der       Schmelzpunkt    beträgt 245-247  C. Das aus       14-Oxy-dihydromorphinon    bestehende     Pulver     kann durch     Umkristallisieren    aus Benzol,       Äthylacetat    oder Äthanol gereinigt werden.  



  Die neue Verbindung stellt eine weisse  kristalline Substanz dar vom     Schmelzpunkt     245-247  C. Sie ist in Äther, Benzol,     Äthyl-          acetat    und Methanol löslich. Ihre wässerige  Suspension färbt sich auf Zusatz eines     Trop-          fens    wässeriger     Ferrichloridlösung    blau. Sie  bildet mit Säuren Salze, beispielsweise mit  Salzsäure. Sowohl die Salze als auch die freie  Base zeigen eine kräftige     amalgetische    Wir  kung.  



  Beim Erhitzen auf Temperaturen über  etwa 200  C verfärben sich die Kristalle und  schmelzen bei 246-2470 C zu einer schwarzen  Flüssigkeit, die sich unter Vergrösserung ihres  Volumens zersetzt, wenn man die Tempera  tur um einige Grade weiter steigert.  



  Die Elementaranalyse der Verbindung ist  in Übereinstimmung mit der Formel         C,171-119N047       die der obigen Strukturformel entspricht.    Der     Phenolcharakter    des     Produktes    zeigt  sich in seiner Reaktion mit     Ferrichlorid:    Zu  satz eines     Tropfens    einer wässerigen     FeC13-          Lösung    zu der wässerigen Suspension des rei  nen Produktes erzeugt eine schöne, blaue  Farbe. Auch löst sieh das Produkt leicht in  verdünnter wässeriger     Natronlauge    zu einer  klaren, farblosen Lösung.

   Zusatz einer alkoho  lischen Lösung von     ni-Dinitrobenzol    zu der  alkalischen Flüssigkeit erzeugt eine rosa bis  rote Farbe,     und    diese Reaktion deutet  offenbar die Anwesenheit einer     -CO-CH2-          Gruppe    an.

   Dass die     erfindungsgemäss    her  gestellte Verbindung das     14-Oxy-hy-dromorplii-          non    ist, wird nicht     mir    durch die obigen Re  aktionen bewiesen, sondern auch durch ihre       Methylierung    mit     Diazomethan,    die die Ver  bindung     wieder    in     14-Oxy-diliydrocodeiilon     überführt. Gemische dieser Verbindung mit  dem     Ausgangsmaterial    sowie Gemische aus  den Chlorhydraten und     Oximen    beider Pro  dukte, zeigen keine Erniedrigung des Schmelz  punktes.

   Dies beweist, dass beim Erhitzen von  14 -     Oxy    -     hy        drocodeinon    mit konzentrierter       HBr-Lösung,    abgesehen von der beabsichtig  ten     Entmethylierung,    keine strukturelle Ver  änderung stattfindet.  



  Das     14-Oxy-dihydromorpliinon.    bildet ein  kristallinisches, nicht hygroskopisches Chlor  hydrat. Andere Salze mit organischen oder  anorganischen Säuren, z. B,     HBr,    Hl, Schwe  felsäure, Phosphorsäure, z. B.     Ortho-    und       lleta-Pliospliorsäure,    salpetrige Säure, Sal  petersäure, Weinsäure,     Salieylsäure,        Tere-          phthalsäure,    Essigsäure,     Propionsäure,        Phthal-          säure,        Benzoesäure,        Camphersulfonsäure,    Zi  tronensäure und dergleichen,

   können in übli  cher Weise hergestellt werden.  



  Bei Ausführung des     erfindungsgemässen     Verfahrens kann man die oben beschriebenen  Einzelheiten sinngemäss     abändern.    Insbeson  dere kann man an Stelle des in dem Aus  führungsbeispiel beschriebenen     Entmethylie-          rungsmittels    ein anderes     geeignetes        Entmetliy-          lierungsmittel,    wie z. B.     Py        ridinchlorhydrat,     wässerige     1113r-Lösung,    die     unterphosphorige     Säure enthält,.

   Lösung von     HBr    in Essigsäure,       KOH    in warmem     @iäthylenglykol,        AICl3,              I-ISP04,        AlBr3,        ZnC12    im     Pyridin    und     BF3     verwenden.



  Process for the preparation of a morphine derivative. The present invention relates to the production of a new morphine derivative with a particularly strong analgesic effect, specifically to the production of 1-1-ozy-dihydromorphinone.



  Ever since morphine was first isolated and used for pain relief, there has always been a need for an even more potent pain reliever. When injected under the skin or into a muscle in the usual 3 lengths, morphine relieves pain in many cases. But its effect is often insufficient in biliary and renal colic, in late phases of cancer and in other cases. The dose cannot be increased due to the unfavorable influence on breathing and cardiac activity. be recommended.

   Recently, a number of new morphine derivatives and synthetic compounds which have a morphine-like effect have become known, but the need for an analgesic agent that is popular with even the most severe pain still exists.

   The present invention aims to produce such a compound of maximum effectiveness and at the same time satisfactory chemical resistance. The novel compound prepared according to the present invention has the following structural formula
EMI0001.0026
    It has been found that this compound can be prepared from 14-oxy-dihydrocodeinone if the latter is treated with a demethylating agent and then the reaction mixture is made alkaline by adding an alkali metal hydroxide solution,

   Unchanged starting material and by-products are removed from the reaction mixture using a solvent that is immiscible with the reaction mixture, and the reaction product is separated out from the alkaline solution.



       Keto derivatives of codeine have repeatedly been demethylated to the corresponding morphine compounds, but only in cases in which the starting material did not contain an OH group. Up until now, it was believed that the presence of an OH group in the molecule prevented the formation of a useful reaction product. However, it is possible, according to the process according to the invention, to produce the 14-oxydihydromorphinone with a satisfactory yield by demethylating 14-oxydihydrocodeinone.

   The working conditions described below are essential for avoiding undesirable side reactions and the formation of a crystallizable product.



  <I> Example: </I> 9 g of 14-oxy-dihydrocodeinone are heated to the boil with 90 ml of concentrated aqueous hydrogen bromide solution. The resulting solution is diluted with 100 ml of water and cooled. Then it is made alkaline with dilute aqueous NaOH solution. and the liquid is extracted with chloroform. The aqueous phase is now acidified with concentrated aqueous hydrochloric acid and then made alkaline with concentrated aqueous ammonia solution. The liquid is then extracted with ether and the ether evaporates.

   The residue is dissolved in ethanol and brought to crystallization. 2.3 g of a white, crystalline powder are obtained in this way, and the melting point is 245-247 C. The powder consisting of 14-oxy-dihydromorphinone can be purified by recrystallization from benzene, ethyl acetate or ethanol.



  The new compound is a white crystalline substance with a melting point of 245-247 C. It is soluble in ether, benzene, ethyl acetate and methanol. Your aqueous suspension turns blue on addition of a drop of aqueous ferric chloride solution. It forms salts with acids, for example with hydrochloric acid. Both the salts and the free base show a strong amalgesic effect.



  When heated to temperatures above about 200 C, the crystals change color and melt at 246-2470 C to a black liquid, which decomposes, increasing its volume, if the temperature is increased by a few degrees.



  Elemental analysis of the compound is in accordance with Formula C, 171-119N047 which corresponds to the structural formula above. The phenolic character of the product is evident in its reaction with ferric chloride: Adding a drop of an aqueous FeCl3 solution to the aqueous suspension of the pure product creates a beautiful, blue color. The product also dissolves easily in dilute aqueous sodium hydroxide solution to form a clear, colorless solution.

   Addition of an alcoholic solution of ni-dinitrobenzene to the alkaline liquid produces a pink to red color, and this reaction apparently indicates the presence of a -CO-CH2 group.

   That the compound according to the invention is 14-oxy-hydromorplinon is not proven to me by the above reactions, but also by its methylation with diazomethane, which converts the compound back into 14-oxy-dihydrocodeiilone. Mixtures of this compound with the starting material and mixtures of the chlorohydrates and oximes of both products show no decrease in the melting point.

   This proves that, apart from the intended demethylation, no structural change occurs when 14-oxyhydrocodeinone is heated with concentrated HBr solution.



  The 14-oxy-dihydromorplinone. forms a crystalline, non-hygroscopic chlorine hydrate. Other salts with organic or inorganic acids, e.g. B, HBr, Hl, sulfuric acid, phosphoric acid, e.g. B. ortho- and ileta-pliosplioric acid, nitrous acid, nitric acid, tartaric acid, salicic acid, terephthalic acid, acetic acid, propionic acid, phthalic acid, benzoic acid, camphorsulfonic acid, citric acid and the like,

   can be produced in a customary manner.



  When carrying out the method according to the invention, the details described above can be modified accordingly. In particular, instead of the demethylating agent described in the exemplary embodiment, another suitable demethylating agent, such as e.g. B. Pyridine chlorohydrate, aqueous 1113r solution containing hypophosphorous acid.

   Use a solution of HBr in acetic acid, KOH in warm ethylene glycol, AICl3, I-ISP04, AlBr3, ZnC12 in pyridine and BF3.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von 14-Oxy- diliydromorphinon, dadurch gekennzeichnet, dass man 14-Oxy-dihydrocodeinon mit einem E ntmethylierungsmittel behandelt und dar auffolgend die Reaktionsmischung durch Zu satz von Alkalimetallhydroxyd-Lösung alka lisch macht, aus der Reaktionsmischung un verändertes Ausgangsmaterial und Nebenpro dukte mit Hilfe eines mit dem Reaktions gemisch nicht mischbaren Lösungsmittels ent fernt und das Reaktionsprodukt aus der alka lischen Lösung abscheidet. Das Produkt ist eine weisse, kristalline Substanz vom Schmelzpunkt 245-247 C. Claim: Process for the preparation of 14-oxydiydromorphinone, characterized in that 14-oxy-dihydrocodeinone is treated with a methylating agent and then the reaction mixture is made alkaline by adding alkali metal hydroxide solution, starting material unchanged from the reaction mixture and By-products are removed with the aid of a solvent that is immiscible with the reaction mixture and the reaction product is separated out from the alkaline solution. The product is a white, crystalline substance with a melting point of 245-247 C. UNTERANSPRÜCHE: 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man 14-Oxy-dihy- drocodeinon mit einer konzentrierten wässeri gen HBr-Lösung erwärmt, die Reaktions mischung mit Wasser verdünnt und die ver dünnte Lösung kühlt, die gekühlte Lösung mit Alkalimetallhydroxydlösung alkalisch macht und mit Chloroform extrahiert, die wässerige Phase ansäuert und darauffolgend mit Ammoniak versetzt, um sie alkalisch zu machen, und das 14-Oxy-dihydromorphinon aus der Flüssigkeit mit Äther extrahiert. 2. SUBClaims: 1. The method according to claim, characterized in that 14-oxy-dihydrocodeinone is heated with a concentrated aqueous HBr solution, the reaction mixture is diluted with water and the diluted solution is cooled, the cooled solution is alkaline with alkali metal hydroxide solution and extracted with chloroform, acidify the aqueous phase and then add ammonia to make it alkaline, and extract the 14-oxy-dihydromorphinone from the liquid with ether. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man den Äther aus dem Extrakt ver dampft und den Rückstand aus Alkohol kri stallisiert. Process according to claim and dependent claim 1, characterized in that the ether is evaporated from the extract and the residue is crystallized from alcohol.
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