CH324680A - Process for the production of new dyes of the oxazine series - Google Patents

Process for the production of new dyes of the oxazine series

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CH324680A
CH324680A CH324680DA CH324680A CH 324680 A CH324680 A CH 324680A CH 324680D A CH324680D A CH 324680DA CH 324680 A CH324680 A CH 324680A
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hand
oxazine
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Karl Dr Seitz
Walter Dr Anderau
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Ciba Geigy
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B19/00Oxazine dyes
    • C09B19/02Bisoxazines prepared from aminoquinones

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung neuer     Farbstoffe    der     Oxazinreihe       Es     wurde    gefunden,     da,ss    man zu neuen,       wertvollen        Farbstoffen    der     Oxazinreihe        ge-          Ilanbmt,    wenn man     organische        Verbindungen,     welche     mindestens    zwei mit Amin     aampp;

  en    re  aktionsfähige     Halogenatome        aufweisen,    einer  seits mit     aminognippenhalati,gen        Oxazinen        und          anderseits    mit     oxazinring-freien        Aminen        kon-          densiert.     



  Als     Verbindungen    mit     mindestens    zwei       reaktionsfähigen        Halogenatomen        kommen        bei-          spiellsweise        Dihalogenidie,        insbesondere        Dichlo-          ride    von aromatischen oder     aliphatischen        Di-          ca@rbonsäuren,    z.

   B. solche     der        Isophthalsäure,          Terephthalsäure        odierFumaxs@äure    in     Betracht.          Als        besan@diers    zweckmässig     erweisen    sich in     dar          Regel.        2,4-Dihalogenchinazoline    und vor     allem          Cyanurh:

  alogenide        wie        Cyanurrchlorid.     
EMI0001.0053     
         besonders        zu    erwähnen,     worin        R,        einen        Ben          zolrest        darstellt    und     R2    einen     sulfoiisäurer       Die     aminogruppenhaltigen        Oxazine    können       beliebig        gebaut        sein,

          @es    kommen aber     insbeson-          dere        sulfonsäur        ägruppenhaltige        Diaminodiox-          azine    in     Betracht,        woben    man mit Vorteil  2     Mol    einer     Halogenverbincilung    der angege  benen Art     einerseits        mit,    1     Mol,        eines        solchen,

            primären.        -oder        sekundlüren        Diamino,diioxa,zins     und     anderseits        mit    2     Mol,        eines    von     Oxazin-          ringen    freien,

       arber    im     übrigen        beäiebig    ge  bauten Monoamins     kondensiert.    Die     Reihen-          folfge    der     Kondensationen        kann        hierbei        betlne-          big        gbwählt        werden.            Umaber    den     sualrfomäureg@xnipp,enhaltigen        HR          aminodsoxazinen        sünd:    z.

   B. diejenigen der For  mel         gruppenhaltigen,    mit dem     Heteroring    I '     kon-          densierten        Benzolring        bedeutet.              Dioxazine        dieser        Zusammensetzung,    z.

   B. solche der Formel  
EMI0002.0004     
    worin     R1    die angegebene     Bedeuctung    hat, kön  nen nach an     sich.        bekannten    Methoden her  gestellt     werden.    So kann man     beispielsweise     
EMI0002.0011     
    worin     R1        und    R2     Benzolreste        bedeuten,    die       -NH-Gruppen        übemall        in        p,

  Steäung        zuein          andrer        stehen    und ,die     SuI@fonsäuregruplpe        sieh     
EMI0002.0025     
         herstellten,    diese mit     ringschliessencden        Mitteln          behandeln    und die     Acylgruppen    abspalten.

    Der     Ringsehluss        erfolgt        vorteilhaft    mit     freiem          Schwefeltrioxyd    enthaltender     Schwefelsäure          (Oleum),    und     zur        Abspaltung    der     Aeylgrup-          pen        erweist        sich    z.

   B.     eine        Behandlung    bei       höherer        Temperatur    mit     verdünnter        Salzsäure     als zweckmässig.  



       Wise    schon angedeutet, können-     die    Ver  bindungen mit dien     reaktionsfähigen    Halogen  atomen entweder     im        molekularen        Verhältnis     2:

   1     mit    den-     Diammodnoxazinen    der     Formel;     (l.)     inngesetzt        und,die        so,        -erhaltenen    Konden  sationsprodukte hierauf     im        malekalaren    Ver  hältnis 1:2     mit        beliebigen,    jedoch     oxazin-          ringfreien    Monoaminen weiter     kondensiert     werden.

   Man kann aber auch in     umgekehrter          Reihenfolge    die     Halogenverbindiungen        in.        äqui-          molekularem        Verhältnis    mit     oxazinringfrenen          Monoaminen        kondensmeren        und    hierauf     im.          molekularen        Verhältnis    2:

  1     diese        Konden       durch     Kondensation    von 1     Mol        2,3,5,6-Tetra-          chlorchinon        (Chloranil)    mit 2     Mol    einer     Ver-          bindnuig    der     Formel            in        o-St!ellung    zur     NI-Ri-Gruppe        befindet,

            Verbindungen    der     Formel            sat.onsprodukte    mit     Diaminodnoxazinen    der  Formel (1)     umsetzen.       Es können     beliebige,        primäre    oder sekun  däre Monoamine     verwendet    werden, z. B.

         cyelügehe        Monoamine;        welche        heteroeyelisehe          Ringe    oder     aromatische    Ringe wie     Naphthalin-          oder        Benzolringe    oder höher     kondensierte          Ringsysteme,    gegebenenfalls auch zwei oder       mehrere        nichtkondensierte,

      gleiche     oder        ver-          schiedene'    Ringe     aufweisen.        Durch    die Wahl  der     Monoamine    kann der Farbton dem     Ende          Stoffe        des        vorliegenden        Verfahrens    beeinflusst  worden. So kann man z.

   B. farblose     bis          schwach    gefärbte Monoamine bzw.     solche     ohne     Farbstoffcharakter        wie        Aminobenzol,e,          Amino#naphthallirne,        Amino,diphenyliverbind'un-          gen,        Amino=aroyllaminobenzole,        Aminochry-          sen,        Aminopyren,        Aminobenzollearbonsäuren,          Aminooxybenzolcarbonsäuren,

          Cyclohexylamin     oder     Aminophenylblenzthi!azole    verwenden.      Von den gefärbten     Monoaminen    sind vor  allem die gelben, eine     Aminogruppe    enthal  tenden     Farbstoffe    von     Bedeutung.        Diese    kön  nen aus     verschiedlenen        Farbstoffklassen    ge  wählt werden,     beispielsweise        kommen    Mono  amine der     Azinreihe        oder    der     Anthrae'hinon-          reihe    in Betracht.

       Besonders    hervorzuheben  sind die gelben     11!Ionoaminoazofa#rbsstoffe,        und          unter    diesen sind vor     allem,        die        Aminomonö-          azofarbstoffe    der     Formelen       <B>(5)</B>     H2hT        R3        N=1@T-R4        und       (6)     I2N-R3-X-R5-X-R4       zu     erwähnen.    In     .diesen    Formeln bedeuten       R3,

      R4 und     R5        Benzolreste        und    in der For  mel (6)     steillt        das    eine X eine     Azogruppe     und dass andere X eine     -CO-NfI-Gruppie     dar.

   Die     Brückenglieder        (-N=N-        und     <B>-C</B>     0-NI-I-)        zwischen    den     Benzollresten    und  die     Aminogruppen        stehen        hierbei    vorzugsweise  in m- oder     p-Stellung        zueinander.    Die     Benzol-          reste    können     auch    noch     weitere        Substituenten     enthalten;

       beispielsweise        kann:    ;der Rest R4  in     p-Stellung    zur N=N-     oder    -CO     NH-          Grappe        durch    eine     Oxygruppe        und    in     o-Stel-          hing    zu     dieser        durch    eine     Garbons,äuregruppe          substituiert        sein.     



       Sofern        beim    vorliegenden Verfahren die       Kondensation    mit     solchen    Halogenverbindun-  
EMI0003.0074     
         entsp        echen,        worin        R1        einen    Benzinrest, R2  einen     sulfonsäur        a'ruppenhaltigen,    mit dem       Heteroring    I     kondensierten        Benzolring,    R6       einen        oxazinringfreien,

      im übrigen     beliebig     gebauten Rest und. Y eine     Amdno@gruppe,    eine       Oxygrup:pe    oder ein Halogenatom bedeuten.  



  Diese     neuen,    Farbstoffe .eignen sich     zum.     Färben     und    Bedrucken der     verschiedensten       gen     erfolgt,    welche, wie z. B. die     Cyanur-          halogenide,    drei     reaktionsfähige        Halogenatome          aufweisen,    so, können,

       nachdem    die     Konden-          eationen    mit     idem        Diaminodtoxaz'n    und dem       Monoamin        exdolgt        sind,        die    an den beiden       Triazinringen    noch vorhandenen,

   dritten Halo  genatome     gewünschtenfalslts        in        an.        sich    bekann  ter     Weise        dureh        Oxy-    oder     Ammiinogrtippen          ersetzt    werden.

   Auch     idie        Kondensationen    der       I@alogenverbind'unsgen        mit,den        Aminooxazinen          bzw.dien    weiteren     Aminen    können in: an sich       bekannter    Weise     durchgeführt    werden.

      Die     Endstoffe    des     vorlegenden        Verfah-          rens        sind        Farbstoffe        dex        Oxazinreihe,    die       Reste    solcher     organischer        Verb'ndungen    ent  halten, welche     mindestens        zwei    mit.

       Amino-          gruppen        reaktionsfähige        Halogenatome    auf  weisen, wobei     von    diesen     Haslogenatomen    min  destens eines durch     eine    an     einen        oxazinring-          ha!ltigen    Rest gebundene     Aminogruppe        und          mindestens    eines durch eine     an.    einen belie  bigen     organischen        Rest    gebundene     Amino-       <RTI  

   ID="0003.0158">   grurppe        ersetzt        ist.     



  Wie     aus    den     vorangehenden:    Ausführungen       ersichtlich    ist,     sind        unter    den neuen     Oxazin-          farbstoffendieser          beispiels-          weise        diejenigen.    von     besonderem        Interesse,     welche der     Formei            Materialien,    z.

   B.     solcher    tierischer     Herkunft          wie    Leder, Seide     und    Wolle oder von     Kunst-          fasern    aus     Caslein,    aus     Superpo#l,y#amiden    oder       Snp,empolyurethanen.    Sie     weisen.    vor     allem    .in       gutes    Ziehvermögen für     eellulosehaltige    Ma  terialien wie     Papier,        Leinen,

          Baumwolle        oder          Erzeugnisse        .aus        regenerierter        GeUutlose    wie  Kunstseide,     Zellwolle        und        Cellullosefolien        auf.     Die auf     cellulosehaltigen        Materiallien        mit    den.

        neuen Farbstoffen erzeugten Färbungen zeich  nen sich     in    der Regel durch     Reinheit    des Farb  tones     sowie        durch    gute Lichtechtheit aus. Die       Liehteehtheit        wird        im.        allgemeinen        auch    durch  die     übliche        Behandlung    mit-     knitterfestma-          ehenden    Mitteln nicht     wesentlich        beeinträch-          tigt.       In den nachfolgenden  <RTI  

   ID="0004.0017">   Beispielen    bedeuten,       sofern        nichts    anderes bemerkt wird,     die    Teile       Gewichtsteöle,    die Prozente Gewichtsprozente,  und die     Temperaturen        sind    in     Celssi-usgTaden          angegeben.     



  <I>Beispiel 2</I>  Eine Lösung     aus    200 Teilen Wasser, 100  Teilen Aceton, 5,14     Teilten        4-Amino-4'-oxy-1,1'-          azobenzol-3'-casbonsäure    und 1,8 Teilen     was-          serfrelem        Natriumacetat    wird bei 0  unter  Rühren mit     einer        Lösung    von 4 Teilen     Cyanur-          chlorid    in 50 Teilen     Aceton,        versetzt.    Es ent  steht eine gelbe     Suspension,

      und     schon    nach  wenigen     Minuten.    lässt sieh     kein,        freies    Amin  mehr nachweisen.  
EMI0004.0044     
    Die oben     erwähnte        blaue        Farbstofflösung     wird wie     folgt        hergestellt;:

       24,6 Teile     Ch"oranil,    64,2 Teile     4-Aminä-4'-          a,oetylarruinopffiphenyfl!amiu-2-snüfonsäure    und  9,3     Teile        Magnesiumoxyd    werden in 500 Tei  len Wasser 6     Stunden    bei 60 ,bis 65      verrührt..     Es     entsteht    eine     dunkelblaue        gefärbte        SusL          Pension.    Nach     dem    Erkalten wird das abge  schiedene     Kondensationsprodnxkt        abfiltriert,

       mit     Wasser        gewaschen    und im     Vakuum    bei  90     bis    100  getrocknet.  



  8,37     Teile-des    so erhaltenen     Kondensations-          produktes    werden in     eine        Mischung    von 15  Teilen     Monohydrat        und    15 Teilen     27o/o,igem          Oleum    eingetragen und 12 Stunden bei     Zim          mertemperatur        verrühmt.    Nach dem     Austragen       Das so erhaltene,

       primäre        Kondensations-          prodÜkt    wird hierauf unter Rühren zu 900       Tellen    d er     blauen.,        nutriumcarborat@aikaliscb.en          Lösiu@:g        dem        D,ioxazinsulfonsäure    gegeben,  deren Herstellung weiter unten     beschrieben     wird. Man     erwärmt    das     Ganze    auf 40     bis    45   und     rührt    2 Stunden bei     dieser    Temperatur.

    Durch     zeitweiliges        Zutropfen    von gesättigter       Natriumearbonatlösung    wird dafür     gesorgt,     ,dass der     pH-Wert        !der        Lösung    zwischen 8 und  9     lsiegt.        Nun        werden        25        Teile        20        %        igess        Ammo-          niak    zugegeben,

   und     dias        Reaktionsgemisch     wird, noch während 2 Stunden bei 70     bis    75        verrührt.    Man     lässt',erkadten,        filtriert    den     aus-          gefallenen    Farbstoff ab und     wäscht        ihn    mit       gesättigter        Natriumchloridilösung.    Der Farb  stoff färbt Baumwolle in grünen Tönen von       guter    Lichtechtheit.  



  Grüne     Farbstoffe    mit     ähnlichen    Eigen  schaften werden     erhtalten,    wenn an     .Stelle    von       4-Amino-4'-oxy        -1,1'-!azobenzol-3'-carbonsäure          ein        gelber        Aminoazofarbst:off    der     folgenden          Formeln    verwendet     wird:

         auf 250     Teile        Eis    wird die     Dioxazinsulfon     säume     abgesaugt    und mit     gesättigter        Natrium-          chloridlösuug        gewaschen.    Die     Farbstoffpaste          wird    hierauf mit 165 Teilen     10o/o@iger    Salz  säure 3 Stunden bei 90' bis 95      verrührt    wo  durch die     Acetylaminogruppen        verseift    wer  den.

   Die     erhaltene        Farbsoffbösim.g        wird    mit       Natriumcarbonat    versetzt,     biss        alkalische        Reak-          tion    auf     Brillantpapier    eintritt, und mit Was  ser auf 900     Raurnteilie        verdünnt.            Beispiel   <I>2</I>  Zu einer Lösung aus 200     Teilen        Wasser,     50 Teilen Aceton, 3,06 Teilen     4-Amino-l-oxy-          benzol2-carbonsäure    und 1,

  8     Teilen        wasser-          freiem        1"Tatriumacetat        gibt    man bei 0      unter         Rühren eine     Lösung    von 4     Teilen        Cyanur-          chlorid    in 50     Teilen    Aceton.

       -Nach    15 Minuten  Rühren bei 0  hat sich das     primäre    Konden  sationsprodukt gebildet, und freie     4-Amino-l-          oxyb,enzol        2=carbons@ärire        lüsst    sich     nicht    mehr       nachweisen.    .  



  Das primäre     Kondensationsprodukt    wird  hierauf in     ider        isn    Bespiel 1 angegebenen       Weise    mit der     Dioxazinsulfonssäure    konden  siert, deren     Herstellung    ebenfalls im     Beispiel     1 beschrieben wurde.

      Der     Farbstoff,    Aden man auf     diese    Weise  erhält, färbt     Baiuuwollje    in     reinen,    blauen  Tönen von sehr guter     Lichtechtheit.       Farbstoffe mit     ähnltichen    Eigenschaften       werden        erhalten,    wenn man an Stehle von     4-          Amiino-l-o,xybenzol,-2-ca%rbo#n2#äure        Aminoben-          zol,        Cyclohexylamin,        1-Aminobenzol-4-carbon@          säure,

          1-Amino-4-acetyl!aminob,enzol,        4-Amino#          1,1'-d'iph;enyl,        1-Anrirno-4-benzoylaminobenzol,          1-Amino-4-cinnamoylaminobenzol,        2-Aiiiino=          ehrysen,        3-Amino-pyren.    oder     2-(4'-Aminophe-          nyl)-6-methylbenzthiazol:        verwendet..     



       Beispiel   <I>3</I>  Eine     Lösung    von 4     Teilren        Cyanurchlo@rid     in 1.00     Teilen    Aceton gibt man bei     0     unter  Rühren zu 900     Teilen    einer schwach essig  sauren Lösung     .der.D.io#xazinsulfoncäure,    deren  Herstellung in Beispiel 1     beschrieben    wurde,  und !der man noch 1,8 Teile     wasserfreies        Na-          trium,aieetat        zugesetzt    hat.

   Man     rührt    1 Stunde  bei 0 bis 5 .     Dann        giesst        man,die    obige Lösung       zii    einer     natriumearbonat-alkalischen,    Lösung,    die in 500 Teilen Wasser 5,04     Teile        4-:4mino-          4'-oxy-1,1'-azo#benzol-3'-carbonsäure        enthält,     erwärmt     auf    40     bis;    45      und        verrührt    2 Stun  den bei     dieser    Temperatur.

   Dann werden 50       Teile        20o/olges        Ammoniak        zugegeben    und noch  2 Stundenbei 70     bis    75      verrührt.    Durch Ein  streuen von     Natriumchlorid    wird; der     Parb-          stoff    abgeschieden, nach dem     Eikalten        abfil@          triert    und mit     gesättigter        Natrlunchlarid=          Lösung    gewaschen.

   Der     Farbstoff    färbt     Baum-          wolle    in     ähnlichen,        grünen    Tönen wie der  jenige, der gemäss     Beispiel    1, 1.     bis    2. Absatz       erhalten    wird.



  Process for the preparation of new dyestuffs of the oxazine series It has been found that new, valuable dyestuffs of the oxazine series are obtained if organic compounds which at least two amine aampp;

  en have reactive halogen atoms, condensed on the one hand with aminognippenhalati, gene oxazines and on the other hand with oxazine ring-free amines.



  Compounds with at least two reactive halogen atoms are, for example, dihalides, in particular dichlorides, of aromatic or aliphatic dicarboxylic acids, e.g.

   B. those of isophthalic acid, terephthalic acid or Fumaxic acid into consideration. As a rule, they prove to be useful. 2,4-dihaloquinazolines and especially cyanurh:

  alogenides such as cyanuric chloride.
EMI0001.0053
         special mention should be made of where R, is a benzene radical and R2 is a sulfoiisäurer. The amino group-containing oxazines can be of any structure,

          But in particular diaminodioxazines containing sulfonic acid groups come into consideration, where it is advantageous to use 2 moles of a halogen compound of the specified type on the one hand with 1 mole of one

            primary. -or secondary diamino, diioxa, zins and on the other hand with 2 mol, one of oxazine rings free,

       Arber in the rest of the remaining monoamine condensed. The order in which the condensation takes place can be chosen as required. But the sualrfomäureg @ xnipp, enhaltigen HR aminodsoxazinen sin: z.

   B. those of the formula group-containing benzene ring condensed with the hetero ring I 'means. Dioxazines of this composition, e.g.

   B. those of the formula
EMI0002.0004
    where R1 has the meaning given, can according to itself. known methods are made forth. So you can, for example
EMI0002.0011
    where R1 and R2 are benzene radicals, the -NH groups always in p,

  Stand up to one another and see the sulphonic acid group
EMI0002.0025
         prepared, treat them with ring-closing agents and split off the acyl groups.

    The ring closure is advantageously carried out with sulfuric acid (oleum) containing free sulfur trioxide, and it has been found that, for the splitting off of the alkyl groups,

   B. a treatment at a higher temperature with dilute hydrochloric acid as appropriate.



       As already indicated, the compounds with the reactive halogen atoms can either be in a molecular ratio of 2:

   1 with the diammodnoxazines of the formula; (l.) and the condensation products obtained in this way are then further condensed in a malecalar ratio of 1: 2 with any monoamines which are free of oxazine rings.

   However, the halogen compounds can also be condensed in the reverse order in an equimolecular ratio with oxazine ring-frene monoamines and then in. molecular ratio 2:

  1 this condensate is in o-position to the NI-Ri group by condensation of 1 mole 2,3,5,6-tetrachloroquinone (chloranil) with 2 moles of a compound of the formula

            Reacting compounds of the formula sat.on products with diaminodnoxazines of the formula (1). Any primary or secondary monoamines can be used, e.g. B.

         cyeliebehe monoamines; which heteroeyelishe rings or aromatic rings such as naphthalene or benzene rings or higher condensed ring systems, optionally also two or more non-condensed,

      identical or different 'rings. By choosing the monoamines, the hue of the end fabrics of the present process can be influenced. So you can z.

   B. colorless to weakly colored monoamines or those without dye character such as aminobenzene, e, amino # naphthallic, amino, diphenyliverbind'un- gen, amino = aroyllaminobenzenes, aminochryses, aminopyrene, aminobenzenecarboxylic acids, aminooxybenzenecarboxylic acids

          Use cyclohexylamine or aminophenylblenzthi! Azoles. Of the colored monoamines, the yellow dyes containing an amino group are particularly important. These can be chosen from different classes of dyestuff, for example monoamines of the azine series or the anthrae'hinon series come into consideration.

       Particularly noteworthy are the yellow 11! Ionoaminoazo dyes, and among these are above all the amino monoazo dyes of the formulas <B> (5) </B> H2hT R3 N = 1 @ T-R4 and (6) I2N-R3 -X-R5-X-R4 to mention. In these formulas, R3 means

      R4 and R5 are benzene residues and in formula (6) one X represents an azo group and the other X represents a -CO-NfI group.

   The bridge members (-N = N- and <B> -C </B> O-NI-I-) between the benzene radicals and the amino groups are preferably in the m- or p-position to one another. The benzene residues can also contain further substituents;

       For example: the radical R4 in the p-position to the N = N- or -CO NH- group can be substituted by an oxy group and in the o-position to this by an acidic group.



       If in the present process the condensation with such halogen compounds
EMI0003.0074
         correspond, where R1 is a gasoline residue, R2 is a benzene ring containing sulfonic acid groups and condensed with the hetero ring I, R6 is an oxazine ring-free,

      otherwise arbitrarily built remainder and. Y is an Amdno group, an oxy group or a halogen atom.



  These new dyes are suitable for. Dyeing and printing of the most diverse conditions takes place, which, such. B. the cyanuric halides, have three reactive halogen atoms, so, can,

       after the condensations with idem diaminodtoxaz'n and the monoamine have been extracted, those still present on the two triazine rings,

   third halo genatome if desired. As is known, they can be replaced by oxy- or ammino-types.

   The condensations of the analogous compounds with the aminooxazines or the other amines can also be carried out in a manner known per se.

      The end products of the present process are dyes of the oxazine series, which contain residues of such organic compounds which contain at least two.

       Amino groups have reactive halogen atoms, with at least one of these haslogic atoms through an amino group bonded to an oxazine ring-containing radical and at least one through a. any organic residue bound amino <RTI

   ID = "0003.0158"> grurppe is replaced.



  As can be seen from the foregoing: among the new oxazine dyes, these are, for example, those. of particular interest which of the Formei materials, e.g.

   B. of animal origin such as leather, silk and wool or of synthetic fibers from caslein, from superpo # l, y # amides or Snp, em-polyurethane. You wise. especially good drawability for materials containing cellulose such as paper, linen,

          Cotton or products made from regenerated waste such as rayon, rayon and cellulosic films. The cellulosic materials with the.

        Colorings produced by new dyes are generally characterized by the purity of the color tone and good lightfastness. The loan ownership is in. generally also not significantly impaired by the usual treatment with anti-crease agents. In the following <RTI

   ID = "0004.0017"> Examples mean, unless otherwise noted, the parts are parts by weight of oils, the percentages are percentages by weight, and the temperatures are given in Celssi-units.



  <I> Example 2 </I> A solution of 200 parts of water, 100 parts of acetone, 5.14 parts of 4-amino-4'-oxy-1,1'-azobenzene-3'-casboxylic acid and 1.8 parts of what - Serfrelem sodium acetate is mixed with a solution of 4 parts of cyanuric chloride in 50 parts of acetone at 0 while stirring. A yellow suspension is created

      and after a few minutes. no more free amine can be detected.
EMI0004.0044
    The blue dye solution mentioned above is prepared as follows:

       24.6 parts of chloranil, 64.2 parts of 4-amine-4'-a, oetylarruinopffiphenyfl! Amiu-2-sulfonic acid and 9.3 parts of magnesium oxide are stirred in 500 parts of water for 6 hours at 60 to 65. The result is a dark blue colored SusL board. After cooling, the separated condensation product is filtered off,

       washed with water and dried in vacuo at 90 to 100.



  8.37 parts of the condensation product thus obtained are introduced into a mixture of 15 parts of monohydrate and 15 parts of 27% strength oleum and boiled for 12 hours at room temperature. After discharging the received,

       The primary condensation product is then added, with stirring, to 900 parts of the blue., nutriumcarborat@aikaliscb.en Lösiu @: g to the D, ioxazinsulfonic acid, the preparation of which is described below. The whole is heated to 40 to 45 and stirred for 2 hours at this temperature.

    Saturated sodium carbonate solution is occasionally added dropwise to ensure that the pH of the solution is between 8 and 9. Now 25 parts of 20% ammonia are added,

   and the reaction mixture is stirred at 70 to 75 for a further 2 hours. The dyestuff which has precipitated out is filtered off and washed with saturated sodium chloride solution. The dye dyes cotton in green shades with good lightfastness.



  Green dyes with similar properties are obtained if, instead of 4-amino-4'-oxy -1,1 '-! Azobenzene-3'-carboxylic acid, a yellow aminoazo color: off of the following formulas is used:

         The dioxazine sulfone line is filtered off with suction on 250 parts of ice and washed with saturated sodium chloride solution. The dye paste is then stirred with 165 parts of 10% hydrochloric acid for 3 hours at 90 'to 95 where the acetylamino groups are saponified.

   Sodium carbonate is added to the dye solution obtained until an alkaline reaction occurs on brilliant paper and diluted to 900 parts with water. Example <I> 2 </I> To a solution of 200 parts of water, 50 parts of acetone, 3.06 parts of 4-amino-1-oxybenzene-2-carboxylic acid and 1,

  8 parts of anhydrous 1 "sodium acetate are added at 0 with stirring to a solution of 4 parts of cyanuric chloride in 50 parts of acetone.

       -After 15 minutes of stirring at 0, the primary condensation product has formed, and free 4-amino-oxyb, enzol 2 = carbons @ arire can no longer be detected. .



  The primary condensation product is then condensed in the manner indicated in Example 1 with dioxazine sulfonic acid, the preparation of which was also described in Example 1.

      The dye, adene obtained in this way, dyes Baiuuwollje in pure, blue shades of very good lightfastness. Dyestuffs with similar properties are obtained if 4-amino-l-o, xybenzene, -2-ca% rbo # n2 # acid aminobenzene, cyclohexylamine, 1-aminobenzene-4-carboxylic acid,

          1-Amino-4-acetyl! Aminob, enzene, 4-Amino # 1,1'-d'iph; enyl, 1-Amino-4-benzoylaminobenzene, 1-Amino-4-cinnamoylaminobenzene, 2-Aiiiino = ehrysen, 3 -Amino-pyrene. or 2- (4'-aminophenyl) -6-methylbenzthiazole: used ..



       Example <I> 3 </I> A solution of 4 parts of cyanuric chloride in 1.00 parts of acetone is added at 0 with stirring to 900 parts of a weakly acetic acid solution of the D.ioxazinesulfonic acid, the preparation of which is described in Example 1 and to which 1.8 parts of anhydrous sodium acetate have been added.

   The mixture is stirred at 0 to 5 for 1 hour. The above solution is then poured into a solution which is alkaline with sodium carbonate and which contains 5.04 parts of 4-: 4mino-4'-oxy-1,1'-azo-benzene-3'-carboxylic acid in 500 parts of water on 40 to; 45 and stir for 2 hours at this temperature.

   Then 50 parts of 20% ammonia are added and the mixture is stirred at 70 to 75 for a further 2 hours. By sprinkling in sodium chloride it becomes; the paraffin separated off, filtered off after the egg cold and washed with saturated sodium chloride solution.

   The dye dyes cotton in similar green shades to the one obtained according to Example 1, 1st to 2nd paragraph.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Farb stoffe der Oxazinreihe, dia;d'urch gekennzeich net, dass man organische Verbindnlrogen, wel che mindestens zwei mit Aminogr ,ippen reak- tionsfähigen Halogenatome aufweisen, einer seits mit @amiirogrup; PATENT CLAIM A process for the production of new dyes of the oxazine series, characterized by the fact that organic compounds containing at least two halogen atoms capable of reacting with amino groups are on the one hand with @amiirogrup; penhaltigen Oxazinen und anderseits mit oxazinringfreien Aminen kon- densiert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch, .da durch gekennzeichnet; pen-containing oxazines and on the other hand with oxazine ring-free amines condensed. SUBClaims 1. Method according to claim, .da characterized by; dass man 2 Mol einer halogenhaltigen Verbindung der angegebenen Art einerseits mit 1 Mol. eines sulfonsäuxe- gruppenhaItigen Diaminodioxazins und ander- seits, mit 2 Mol ,eines von Oxazinringen freien MaITo@amins kondensiert. 2. that 2 mol of a halogen-containing compound of the specified type are condensed on the one hand with 1 mol of a sulfonic acid group-containing diaminodioxazine and on the other hand with 2 mol of a MaITo @ amine free from oxazine rings. 2. Verfahren.gemäss Unteranspruch 1, da- durch gekennzeichnet, dass man 2 Mal: Cyanur- hatogedd einerseits mit 1 Mal eines Diamino- dioxa,zins der Formel EMI0005.0149 worin. R, Method.according to dependent claim 1, characterized in that 2 times: Cyanur- hatogedd on the one hand with 1 time a diamino-dioxa, interest of the formula EMI0005.0149 wherein. R, einen Benzolresst @darstelltt und; R2 einen sulfonsäuregruppenhaltigen, mit dem Heteroring I kondensierten Benzäring be deutet, und anderseits mit 2 Mol eines von Oxazinringen freien Monoamins kondAnkert; a benzene residue @ represents and; R2 denotes a benzene ring containing sulfonic acid groups and condensed with the hetero ring I, and on the other hand with 2 moles of a monoamine free of oxazine rings; und die, an den Triaazhiressten noch vorhan- denen Hailogenatome- gegen Aminogruppen austauscht. - 3. and which, on the Triaazhiressten, exchanges the halogen atoms still present for amino groups. - 3. Verfahren gemäss Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass mann ein Diamino- d ioxazin der Formel EMI0006.0008 verwendet, worin R, einen Benzalrest be deutet und die Sulrfonsäuregruppen sich in. o-Steäung zu den NH-Grupp,en befinden. 4. Process according to dependent claim 2, characterized in that a diamino d ioxazine of the formula EMI0006.0008 used, in which R, denotes a benzal radical and the Sulrfonsäuregruppen are in. o-Steäung to the NH groups. 4th Verfahren gemäss Unteranspruch 1, da- durch gekennzeichnet, dass. mann ein. Mono amin ohne Fa-rbstoffcharakter v eTwendet. 5. Method according to dependent claim 1, characterized in that one. Mono amine used without dye character. 5. Verfahren gemäss Unteranspruch 1, da- durch gekennzeichnet, dass mann als Monoamin einen gelben Amin@oazofarbstoff verwendet. Process according to dependent claim 1, characterized in that a yellow amine @ oazo dye is used as the monoamine.
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