CH339324A - Verfahren zur Herstellung eines neuen Antibiotikums - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines neuen Antibiotikums

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CH339324A
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Gaeumann Ernst Dr Prof
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Ciba Geigy
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Description


  Verfahren zur Herstellung eines neuen Antibiotikums    Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren  zur Herstellung von     Angolamycin,    einem neuen kri  stallinen Antibiotikum.  



  Das     Angolamycin    ist eine Base und bildet, aus       Benzol-Äther-Gemisch    kristallisiert, farblose Kri  stalle, die bei 133-l36  schmelzen. Aus gewissen  Lösungsmitteln, z. B. aus     Diisopropyläther,    kristalli  siert das     Angolamycin    in einer zweiten, nadelförmi  gen Kristallmodifikation, F. = 165-l68 . Die  Werte der Elementaranalyse weisen auf die Brutto  formel     C",-s-iHag+2GisN    hin.

   Berechnet auf diese  Formel enthält das     Angolamycin    drei     Methoxygrup-          pen,    zwei     N-Methylgruppen,    wenigstens acht     C-Me-          thylgruppen,    bestimmt nach der Methode von     Kuhn-          Roth,    sowie fünf aktive Wasserstoffatome     (Zerewiti-          noff).    Das     Angolamycin    ist optisch aktiv, [a]     D    =  -64  in Chloroform, und weist im Ultraviolett eine  starke Bande bei 240<I>mA</I> auf (log     E    = 4,

  16 in     Ätha-          nol).    Im     Infrarot-Spektrum,    in     Nujol    aufgenommen,  zeigen sich Banden u. a. bei 2,93, 3,53, 5,84, 5,92,  6,15, 6,81, 7,06, 7,25, 7,59, 7,87, 8,16, 8,56, 9,16,  9,34, 10,02, 10,29, 11,00, 11,91, 12,66 und     13,20,u.     In     Methyleellosolvewasser    (80:20) gelöst, weist       Angolamycin    einen     pK-Wert    von 6,74 auf.

   Bei der  Hydrierung in Äthanol mit einem     Palladium-Cal-          ciumcarbonat-Katalysator    wird 1     Mol    Wasserstoff  aufgenommen, während in Eisessig mit einem Platin  oxyd-Katalysator 3     Mol    Wasserstoff verbraucht wer  den.  



       Angolamycin    weist hinsichtlich der physikali  schen Konstanten eine gewisse Ähnlichkeit mit     Car-          bomycin    und mit     Erythromycin    auf. Von     Carbo-          mycin    kann es leicht mittels der Farbreaktionen von  Fischbach und Levine     (Antibiotics        and        Chemotherapy       3, 1158 [1953]) unterschieden werden.

       Angolamycin     gibt dabei anfangs eine     schmutziggelbe,    später eine  braune Farbe, während mit     Carbomycin    unter den  gleichen Bedingungen eine violette bis purpurne Fär  bung erhalten wird.   Von     Erythromycin    unterscheidet es sich, ausser  in der UV-Absorption, durch sein     papierchromato-          graphisches    Verhalten.

   Im     Lösungsmittelsystem    Me  thanol (19     Volumteile)-Aceton    (6     Volumteile)-Was-          ser    (75     Volumteile)    wurden folgende     Rf-Werte    ge  funden:     Angolamycin    0,78,     Erythromycin    0,86. Ein  weiterer Unterschied zwischen     Angolamycin    und       Erythromycin    zeigt sich bei der Hydrolyse dieser  Antibiotika mit verdünnten Mineralsäuren, indem  die entstehenden, reduzierenden Spaltprodukte sich       papierchromatographisch    verschieden verhalten.  



  Die Salze des     Angolamycins    leiten sich von den  bekannten anorganischen und organischen Säuren  ab, beispielsweise von der Salzsäure, den Schwefel  säuren, der Essig-,     Propion-,        Valerian-,        Palmitin-          oder    Ölsäure, der Bernsteinsäure,     Citronensäure,     Mandelsäure,     Glutaminsäure    oder     Pantothensäure.     Sie stellen neutrale oder saure Salze dar.

   Ihre Her  stellung kann durch Einwirkung der entsprechenden  Säuren auf die freie Base oder durch doppelte Um  setzung von Salzen, beispielsweise von     Angolamycin-          sulfat    mit     pantothensaurem    Natrium erfolgen.  



       Angolamycin    besitzt eine antibiotische Wirksam  keit gegenüber verschiedenen Testorganismen. Ver  wendet man als Testmethode in     vitro    Verdünnungs  reihen (Zehnerpotenzen) in     Glukosebouillon,    die  während 24 Stunden bei 37  bebrütet werden, so  ergeben sich folgende noch hemmende Konzentra  tionen:

      
EMI0002.0001     
  
    Hemmende
<tb>  Testorganismen <SEP> Konzentration
<tb>  <U>llg/cm</U>s
<tb>  Bacillus <SEP> megatherium <SEP> 0,1-1
<tb>  Streptococcus <SEP> pyogenes <SEP> 10
<tb>  Micrococcus <SEP> pyogenes <SEP> var. <SEP> aureus <SEP> 10-100
<tb>  Micrococcus <SEP> pyogenes <SEP> var. <SEP> aureus,
<tb>  Penicillin <SEP> resistent <SEP> 10-100
<tb>  Corynebacterium <SEP> diphtheriae <SEP> 100
<tb>  Entamoeba <SEP> histolytica <SEP> 10-100            Angolamycin    ist in     vitro    nicht wirksam in einer  Konzentration von 100     ,u        g;\cm?,    gegenüber folgenden  Mikroorganismen:

       Streptococcus        mitis,        Streptococcus          faecalis,        Escherichia        coli,        Salmonella        typhosa,        Sal-          monella        schottmuelleri,        Shigella    Bonnei,     Pseudomonas          aeruginosa,        Klebsiella        pneumoniae    (Typ A),     Pasteu-          rella        pestis,

          Vibrio        comma    (El Tor),     Mycobacterium          tuberculosis    (H 37     Rv),        Candida        albicans    und     Can-          dida        tropicalis.     



  In     vivo    ist     Angolamycin    ebenfalls aktiv. Bei Ver  abreichung an mit     Streptococcus        pyogenes    infizier  ten Mäusen werden mit 10 X 50 mg'<B>(kg</B> s. c. am  6. Tag 100     1/o    und am 10. Tag 67 % überlebende  festgestellt.  



  Die Toxizität von     Angolamycin    ist gering:  500     mgkg    einmal     subcutan    injiziert, werden von  Mäusen ohne Schädigung ertragen.  



  Das Antibiotikum     Angolamycin    entsteht bei der  Kultur einer neuen     Aktinomycetenart    der Gattung       Streptomyces,    die mit keiner der in     Bergey's     Manual  of     Determinative        Bacteriology ,    6.

       Aufl.    oder in        Actinomycetes        and        their        Antibiotics     von     Waksman     und     Lechevalier    1953 aufgeführten Arten identisch  ist und im folgenden als     Streptomyces        eurythermus     beschrieben wird. Sie wurde bisher dreimal isoliert,  und zwar aus Bodenproben, die in     Cuanza    (Angola),  in     Kisantu    (Kongo) und bei     Regensberg    (Schweiz)  gesammelt worden sind.

   Alle diese drei Stämme pro  duzieren das neue Antibiotikum und stimmen mor  phologisch und physiologisch mit nur geringfügigen  Unterschieden überein. Sie werden in unsern Labo  ratorien und in der     Eidg.    Technischen Hochschule,  Institut für spezielle Botanik, Zürich, unter der Be  zeichnung A 6677, A 6905 und A 7489 aufbewahrt.  



       Streptomyces        eurythermus    bildet auf fast allen  Nährmedien ein     Substratmycel    aus langen     Hyphen     und ein dunkelbraunes, diffundierendes Pigment. Das       Luftmycel    ist dicht und meist grau, mit einzelnen,  nicht zu Büscheln vereinigten     Konidienketten.    Die  letzteren sind ein typisches Merkmal der Gattung       Streptomyces.    Die einzelnen     Konidien    sind eiför  mig bis kugelig und glatt, ihre Grösse beträgt  0,8-1<I> </I> X 0,6-0,7     p..    Das Wachstum ist relativ  wenig abhängig von der Temperatur, sowohl bei 18   als auch bei 58  entwickelt sich der Pilz gut,

   doch  liegt das Optimum zwischen 25 und 32 .  



  Zur weiteren Charakterisierung wird im folgen  den das Wachstum von     Streptomyces        eurythermus     auf verschiedenen Nährmedien beschrieben. Die    Nährmedien 1-8 und 12 wurden nach W. Linden  bein,     Arch.        Mikrobiol.    17, 361 (l952) hergestellt.  



  1. Synthetischer     Agar:    Wachstum     pustelig,    hell  braun;     Luftmycel    spärlich, anfangs weissgrau,  später aschgrau; Pigment braun. Der Stamm  A 7489 bildet ein reichlicheres, dicht samtiges,  aschgraues     Luftmycel.     



  2. Synthetische Lösung: Untergetauchtes Wachs  tum, Flocken und Sediment, hellbraun; Pigment  braun.  



  3.     Glucosebrühe:    Wachstum spärlich, Sediment       pustelig,        bräunlichgelb.     



  4.     Glucoseagar:    Wachstum kissenförmig bis runz  lig, hellbraun;     Luftmycel    samtig, weissgrau bis       grünlichgrau;    Pigment kastanienbraun.  



  5.     Glucose-Asparagin-Agar:    Wachstum dünn und  schleierartig, weissgelb;     Luftmycel    samtig, weiss  grau bis aschgrau; Pigment kastanienbraun. Das       Luftmycel    von Stamm A 7489 ist an der Ober  fläche leicht rosa gefärbt.  



  6.     Kalzium-malat-Agar:    Wachstum     flechtenartig,     hellbraun;     Luftmycel    staubig, aschgrau; Pigment  dunkelbraun. Das     Luftmycel    von Stamm A 6905  ist     bräunlichgrau.     



  7.     Gelatinestich    bei 18 : Wachstum sehr spärlich;       Pigment    dunkelbraun. Verflüssigung bei Stamm  A 6677 schwach nach 40 Tagen, bei Stamm  A 6905 stark (2,2 cm) nach 34 Tagen, und bei  Stamm A 7489 stark (2,0 cm) nach 31 Tagen.  



  B. Stärkeplatte: Wachstum     pustelig,    goldgelb;     Luft-          mycel    samtig,     unfänglich    schneeweiss, später grau;  Pigment hellbraun; Stärkehydrolyse 0,5-0,8 cm  nach 4 Tagen.  



  9.     Nähragar:    Wachstum     pustelig,        bräunlichgelb;          Luftmycel    samtig, aschgrau; Pigment rötlich  braun. Der Stamm A 7489 bildet kein     Luftmycel.     



  10. Kartoffel: Wachstum     flechtenartig,    hellbraun;       Luftmycel    samtig, milchweiss, dann aschgrau;  Pigment bräunlich bis pechschwarz.  



  11. Karotte: Wachstum     pustelig,        bräunlichgelb;        Luft-          mycel    samtig, bei Stamm A 6677 kreideweiss  bis grau, bei den Stämmen A 6905 und A 7489  weissgrau bis rosa; Pigment pechschwarz.  



  12.     Lackmusmilch        (Difco    Nr. B 107): Wachstum  ringförmig, braun, später Oberflächenwachstum;       Luftmycel    aschgrau; Pigment dunkelbraun;     Pep-          tonisierung    mit Gerinnung; Lackmus schwach  rötlich.  



       Streptomyces        eurythermus    unterscheidet sich von  andern, bekannten     thermophilen    Arten der Gattung       Streptomyces    wie folgt:  von S.     thermophilus        (Gilbert)        Waksman    und       Henrici    durch das gut entwickelte     Luftmycel,    durch  die starke Pigmentbildung auf Gelatine und     Nähr-          agar    sowie durch die Farbe des Pigmentes,  von S.

       thermodiastaticus        (Bergey)        Waksman    und       Lechevalier    durch die Farbe des     Luftmycels    und die  Pigmentbildung,      von S.     thermofuscus        (Waksman,    Umbreit und       Cordon)        Waksman    und     Henrici    durch die Farbe des       Luftmycels    und die Pigmentbildung auf Gelatine,  von S.

       casei    (Bernstein und     Morton)        Waksman     und     Lechevalier    durch die Farbe des     Luftmycels,    die  Pigmentbildung und die     Hydrolysierung    der Stärke:

    Unter den     mesophilen        Streptomyceten    steht       Streptomyces        eurythermus    dem S.     antibioticus        (Waks-          man    und     Woodruff)        Waksman    und     Henrici    am näch  sten, doch ist das Wachstum auf Kartoffeln, Karotten  und Milch deutlich verschieden.  



       Streptomyces        eurythermus    wächst, nach der Me  thodik von T. G.     Pridham    und D. Gottlieb, J.     Bacte-          riology    56, 107 (1948) untersucht, bei Verwendung  verschiedener     Kohlenstoffquellen    wie folgt:  
EMI0003.0029     
  
    L-Xylose <SEP> -j- <SEP> Inulin <SEP>   L-Arabinose <SEP> D-Mannit
<tb>  L-Rhamnose <SEP> (-) <SEP> D-Sorbit <SEP> (-)
<tb>  D-Fruktose <SEP> -j-- <SEP> Dulcit <SEP>   D-Galaktose <SEP> Mesoinosit <SEP> (-)
<tb>  Saccharose <SEP> Salicin <SEP> -y  Maltose <SEP> Natriumacetat <SEP> -f  Lactose <SEP> Natriumcitrat <SEP> (-E-)
<tb>  Raffinose <SEP> -E- <SEP> Natriumsuccinat       Dabei bedeutet:  gutes Wachstum, sichere Verwendung der betr.

         Kohlenstoffquelle,          (-f--)    schwaches Wachstum, Verwendung der betr.       Kohlenstoffquelle    fraglich,  (-) sehr schwaches Wachstum, Verwendung der  betr.     Kohlenstoffquelle    unwahrscheinlich,  - kein Wachstum, keine Verwendung der betr.       Kohlenstoffquelle.     



  Zur Herstellung des     Angolamycins    können auch  Varianten des     Streptomyces        eurythermus,    wie sie  z. B. durch     Selektionierung    oder Mutation, insbeson  dere unter der Einwirkung von Ultraviolett- oder  Röntgenstrahlen oder von     Stickstoff-Senfölen,    ge  wonnen werden, verwendet werden.  



  Zur Erzeugung des     Angolamycins    wird     Strepto-          myces        eurythermus    oder dessen Mutanten, vorzugs  weise in     wässrige,    anorganische Salze, eine Kohlen  stoff- und Stickstoffquelle enthaltender Nährlösung,  gezüchtet, bis diese eine antibakterielle Wirkung  zeigt, und das gebildete     Angolamycin    hierauf aus  dem Kulturfiltrat isoliert. Das     Angolamycin    kann  auch in an sich bekannter Weise hydriert werden.  



  Die Nährlösung kann als anorganische Salze bei  spielsweise Chloride, Nitrate,     Carbonate,    Sulfate von  Alkalien, Erdalkalien, Magnesium, Eisen, Zink,  Mangan enthalten. An stickstoffhaltigen Verbindun  gen und gegebenenfalls zuzusetzenden Kohlehydraten  und wachstumsfördernden Stoffen seien z.

   B. genannt:       Aminosäuren    und ihre Gemische,     Peptide    und Pro  teine sowie ihre     Hydrolysate,    wie     Pepton    oder     Tryp-          ton,    Fleischextrakte, wasserlösliche Anteile von Ge  treidekörnern, wie Mais und Weizen, von     Destilla-          tionsrückständen    bei der     Alkoholherstellung,    von    Hefe, Bohnen, insbesondere der Sojapflanze, von  Samen, beispielsweise der Baumwollpflanze, ferner  Glukose,     Saccharose,        Lactose,    Stärke usw.  



  Die Züchtung erfolgt vorzugsweise     aerob,    also  beispielsweise in ruhender Oberflächenkultur oder  vorzugsweise     submers    unter Schütteln oder Rühren       mit    Luft oder Sauerstoff in Schüttelflaschen oder  den bekannten     Ferrnentern.    Als Temperatur eignet  sich eine solche zwischen 20 und 50 . Eine wesent  liche antibakterielle Wirkung zeigt die Nährlösung  dabei im allgemeinen nach     11/2-5    Tagen.  



  Zur Isolierung des Antibiotikums "aus dem vom       Mycel    abgetrennten     Kulturfiltrat    können z. B. fol  gende Verfahren dienen: Man extrahiert das Kultur  filtrat, vorteilhaft bei einem PH über 7,0 mit einem  mit Wasser nicht mischbaren, organischen Lösungs  mittel, wie Estern niederer Fettsäuren, beispielsweise       Äthylacetat    oder     Amylacetat,    chlorierten     Kohlen-          wasserstoffen,    z. B.     Äthylenchlorid,        Methylenchlorid     oder Chloroform,     Ketonen,    z.

   B.     Methylpropylketon,          Methylamylketon    oder     Diisobutylketon,    Alkoholen,  wie     Butylalkoholen    oder     Amylalkoholen,        Äthern,     z. B.     Äthyläther,        Diisopropyläther,        Dibutyläthern     oder     Glykoläthern    und dergleichen.

   Anstelle einer       Lösungsmittelextraktion    des     Kulturfiltrates,    oder  in Kombination mit einer solchen als weitere Reini  gungsoperation, kann man das Antibiotikum auch  durch Absorption gewinnen, beispielsweise an Aktiv  kohle oder aktivierten Erden, wie     Fullererde    oder       Floridin,    und anschliessende Extraktion des     Adsor-          bates    z:

   B. mit einer sauren     wässrigen    Lösung und,/  oder mit einem in Wasser wenigstens teilweise lös  lichen organischen Lösungsmittel, wie     Isopropanol,          Butanol    oder     Methyläthylketon.    Weiter kann man  das Antibiotikum z. B. als Salz einer organischen       Sulfonsäure    oder durch Fällung mit     Pikrinsäure     direkt aus dem Kulturfiltrat ausfällen.  



  Ein gutes Reinigungsverfahren für das neue Anti  biotikum stellt die Verteilung zwischen einer sauren       wässrigen    Lösung und einem mit Wasser nicht misch  baren organischen Lösungsmittel dar. Zweckmässig  erfolgt die Verteilung nach dem Gegenstromverfah  ren in entsprechenden Apparaten. Auch     Chromato-          graphie    ist zur Reinigung sehr geeignet. Die Gewin  nung des reinen Antibiotikums in kristalliner Form  nimmt man z. B. aus organischen Lösungsmitteln,  wie Äther,     Äther-Petroläther-Gemischen,    Benzol  Äther-Gemischen oder     Aceton-Petroläther-Gemi-          schen    vor.

   Zur Umkristallisation dienen dieselben  Lösungsmittel oder auch     wässrig-organische    Lösun  gen, wie verdünnte Alkohole, verdünntes Aceton usw.  



       Angolamycin,    seine Salze, seine     Umwandlungs-          und    Spaltprodukte, oder entsprechende Gemische  können als Heilmittel z. B. in Form pharmazeuti  scher Präparate Verwendung finden. Diese enthalten  die genannten Verbindungen in Mischung mit einem  für die     enterale,        parenterale    oder lokale Applikation  geeigneten pharmazeutischen organischen oder an  organischen Trägermaterial. Für dasselbe kommen  solche Stoffe in Frage, die mit den neuen Verbin-      Jungen nicht reagieren, wie z. B.

   Gelatine, Milch  zucker, Stärke,     Magnesiumstearat,    Talk, pflanzliche  Öle,     Benzylalkohole,        Gummi,        Polyalkylenglykole,          Vaseline,    Cholesterin oder andere bekannte Arznei  mittelträger. Die pharmazeutischen Präparate können  z. B. als Tabletten, Dragees, Pulver, Salben, Cremen,  Suppositorien oder in flüssiger Form als Lösungen,  Suspensionen oder Emulsionen vorliegen.

   Gege  benenfalls sind sie     sterilisiert    und bzw. oder enthal  ten Hilfsstoffe, wie     Konservierungs-,        Stabilisierungs-,     Netz- oder     Emulgiermittel.    Sie können auch noch  andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.  



  Im nachfolgenden Beispiel sind die Temperatu  ren in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel</I>  Man bereitet eine Nährlösung der Zusammen  setzung: 3 g Fleischextrakt (Handelsprodukt      Oxo     Lab     Lemco ,    eingetragene Marke), 5 g     Pepton;    10 g  Rohglukose, 5 g     Natriumchlorid,    10g     Calciumcar-          bonat    und 1 ' Liter Leitungswasser und stellt sie auf       pH    7,5 ein.

   Diese bzw. ein vielfaches derselben  wird in 500     cm3-Erlenmeyern    (mit je 100     cm3    Nähr  lösung) oder in     500-Liter-Fermentern    (mit je 300  Liter Nährlösung) abgefüllt und 20-30 Minuten  bei 1 atü sterilisiert. Dann impft man mit bis zu       10        %        einer        teilweise        sporulierenden,        vegetativen     Kultur des     Streptomyces        eurythermus    an und     inku-          biert    unter gutem Schütteln bzw.

   Rühren und in den       Fermentern    unter Belüftung (mit etwa 1     Volum    ste  riler Luft pro     Volum    Nährlösung pro Minute) bei  27 . Nach 48 Stunden Wachstum filtriert man die  Kulturen unter Zusatz eines     Filterhilfsmittels    je nach  Volumen durch eine     Nutsche    oder durch eine Filter  presse oder ein rotierendes     Filter    und befreit so die       antibioticumhaltige        wässrige    Lösung vom     Mycel    und  andern festen Bestandteilen.  



  170 Liter     Kulturfiltrat    werden bei     pH    8 mit  70 Liter     Äthylacetat    im     Westfalia-Extraktor    ausge  zogen. Dabei geht die gesamte Aktivität gegen gram  positive Keime in den Extrakt, während das Kultur  filtrat noch eine Aktivität gegen Pilze, insbesondere  gegen     Candida        tropicalis,    aufweist.

   Der     Äthylacetat-          extrakt    wird nun dreimal mit je 4 Liter 0,5n     wässri-          ger    Essigsäure ausgeschüttelt, wobei die gesamte  Aktivität gegen     grampositive    Keime in die     wässrige     Phase übergeht. Der essigsaure Auszug wird mit  konzentrierter     Sodalösung    alkalisch gestellt und drei  mal mit je 2,5 Liter     Äthylacetat    ausgeschüttelt.

   Dar  auf werden die Basen erneut mit insgesamt 3 Liter  0,5 n wässriger Essigsäure ausgezogen, mit konzen  trierter     Sodalösung    in Freiheit gesetzt und schliess  lich mit insgesamt 1 Liter     Äthylacetat    ausgeschüt  telt. Die     Äthylacetatlösung    wird mit Wasser gewa  schen, mit Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum  bei     40     zur Trockne verdampft. Es bleiben 2,39 g  eines gelblichen amorphen Produktes zurück, dessen  antibakterielle Wirkung beinahe derjenigen des kri  stallinen     Angolamycins    entspricht. Die so erhaltenen  2,39g Rohprodukt werden unter gelindem Erwär-         men    in 50     em3    Äther gelöst.

   Die Lösung wird filtriert  und mit     Angolamycin        angeimpft.    Im Verlaufe einiger  Stunden scheiden sich 1,80 g des Antibiotikums in  Kristallen vom F. = 131-134  ab. Zur weiteren  Reinigung wird eine Lösung der Kristalle in mög  lichst wenig heissem Benzol mit der zehnfachen  Menge Äther versetzt. Die sich nun abscheidenden  Kristalle des- reinen Antibiotikums schmelzen bei  133-136 . [a] = -64  (c -<B>1,30</B> in Chloroform).

    D       Gef.        C        60,21        %,;        H        8,78        %;        N        1,40        0/0;          CH30        8,80        %;        CH3(N)        3,66        %;          CH3(C)        11,55        %;

          akt.        H        0,52        0/0.     



  Durch     Umkristallisieren    aus     Diisopropyläther    er  hält man das     Angolamycin    in Form von feinen  Nadeln, F. = 165-168 .  



       Gef.    C 60,49 0/0;H 8,93 0<B><I>4</I></B>; N 1,66 0/0.    Statt durch direkte Kristallisation können die  Rohbasen auch     chromatographisch    gereinigt werden.  Zu diesem Zweck werden 42 mg Rohbasen an 2 g  Aluminiumoxyd (Aktivität     III    nach     Brockmann)     nach der     Durchlaufmethode        chromatographiert,    wo  bei mit Benzol, Chloroform und     Chloroform-Metha-          nol-Gemischen        eluiert    wird.

   Mit Benzol und Chloro  form werden nur Spuren von Verunreinigungen ab  gelöst, während die     Chloroform-Methanol   <B>(16:</B>     1)-          Fraktionen    40 mg des reinen Antibiotikums enthal  ten. Dieses wird in der oben beschriebenen Weise  kristallisiert.  



  Weiter können die Rohbasen mittels Gegen  stromverteilung gereinigt werden, wobei z. B. fol  gende     Lösungsmittelsysteme    verwendet werden kön  nen:  a) Mac     Ilvaine    Puffer     (pH    3,15) und Chloro  form 1 : 1,  b)     Isopropyläther    (12     Volumteile)-Aceton    (10       Volumteile)-Wasser    (10     Volumteile).     



  Bei einer     Verteilung    über 100 Stufen findet man  das Substanz- und     Aktivitätsmaximum    mit dem  System<I>a</I> bei Stufe Nr. 72 und mit dem System<I>b</I>  bei Stufe Nr. 55.  



       Reineckat     Eine Lösung von 60 mg     Angolamycin    in 1     cm3     Methanol wird mit 15     cm3    einer ätherischen Rein  eckesäurelösung (bereitet nach     Karrer    und Schmid,       Helv.    29, 1853 [1946]) langsam gefällt. Der Nie  derschlag wird in Methanol gelöst und durch Zugabe  von Äther gefällt.  



       Gef.        Cr    3,96 0/0.  



  Anstelle des     Reineckats    lassen sich auch Salze  anderer Säuren, insbesondere von Schwefelsäuren,  Salzsäure, Essigsäure und     Pantothensäure    herstellen.  <I>Hydrolyse von</I>     Angolamycin     18 mg     Angolamycin    werden in 2     em3    0,5 n  Schwefelsäure im     Einschlussrohr    während 5 Stunden  auf 100  erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird darauf  zweimal mit     Äthylacetat    ausgeschüttelt, worauf die           wässrige    Phase durch Zugabe von     Bariumhydroxyd-          lösung    auf     pH    5 gebracht wird.

   Man entfernt das  ausgeschiedene     Bariumsulfat    durch Zentrifugieren  und dampft die klare überstehende Lösung im Va  kuum zur Trockne ein. Der Rückstand wird     papier-          chromatographisch    untersucht, wobei ein mit Wasser  gesättigtes Gemisch von     Butanol    und Eisessig (10:1)  verwendet wird. Mit     ammoniakalischer    Silbernitrat  lösung werden auf den Papierstreifen zwei reduzie  rende Substanzen mit den     Rf-Werten    0,28 und 0,65  sichtbar gemacht.  



  Unter gleichen Bedingungen gibt das     Erythro-          mycin    2 reduzierende Substanzen mit den     Rf-Werten     0,23 und 0,32, während aus     Pikromycin    und aus       Narbomycin    nur ein reduzierendes Spaltprodukt       (Rf    0,23) erhalten wird.  



  <I>Hydrierung von</I>     Angolamycin     a) Eine Lösung von 20 mg     Angolamycin    in  5     cm-'    absolutem Alkohol wird 2 Stunden lang mit  10 mg     Palladiumkatalysator    in einer Wasserstoff  atmosphäre geschüttelt. Dann filtriert man die Lö  sung und dampft sie im Vakuum ein. Man erhält  das     Dihydroangolamycin    als farbloses Pulver, wel  ches antibiotisch aktiv ist.  



  b) Eine Lösung von 20 mg     Angolamycin    in  5     em3    Eisessig wird 1 Stunde mit 10 mg Platin  katalysator in einer Wasserstoffatmosphäre geschüt  telt. Darauf wird die Lösung     filtriert    und im Va  kuum eingedampft. Man erhält das     Hexahydro-          angolamycin    als farbloses Pulver, welches antibio  tisch aktiv ist.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Angolamycin einem neuen, kristallinen Antibiotikum -, dadurch gekennzeichnet, dass man Streptomyces eurythermus oder dessen Mutanten züchtet, bis die Nährlösung eine antibakterielle Wirkung zeigt, und das gebildete Angolamycin hierauf aus dem Kulturfiltrat isoliert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das Antibiotikum aus dem Kul turfiltrat bei einem pH über 7,0 durch ein mit Was ser nicht mischbares, organisches Lösungsmittel ex trahiert wird. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch und Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Anti biotikum durch Verteilung zwischen einer sauren wässrigen Lösung und einem mit Wasser nicht misch baren organischen Lösungsmittel gereinigt wird. 3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Verteilung nach dem Gegen- stromprinzip erfolgt. 4. Verfahren nach den Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Verteilungsmittel Äthylacetat und wässrige Essigsäure verwendet wer den. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Un teransprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, dass das erhaltene Angolamycin hydriert wird.
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