CH345885A - Process for the preparation of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid - Google Patents

Process for the preparation of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid

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CH345885A
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ketocyclooctyl
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Schlichting Otto Dr Chem
Scheuerer Guenter Dr Chem
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Basf Ag
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  Verfahren zur Herstellung von   1-Ketocyclooktyl-2-essigsäure   
Es wurde gefunden, dass man die bisher unbekannte   1 -Ketocyclooktyl-2-essigsäure    in einfacher Weise erhält, wenn man tertiäre 2-Aminomethyl  cyclooktanone-(1)    in Form ihrer Salze oder ihrer Quaternisierungsprodukte mit Alkalicyaniden umsetzt und das erhaltene   2-(Cyanomethyl-)cyclooktanon-(1)    verseift.



   Die Umsetzungsfolge lässt sich im Falle der Verwendung des 2-Dimethylaminomethylcyclooktanon (2)-jodmethylats und von Natriumcyanid als Ausgangsstoffen wie folgt wiedergeben:
EMI1.1     

Die tertiären   2-Aminomethylcyclooktanone-( 1)    lassen sich nach dem Prinzip der sogenannten Mannich-Reaktion durch Umsetzen von Cyclooktanon mit Formaldehyd und sekundären Aminen, wie Dimethyl-, Diäthyl-, Methyläthylamin, Pyrrolidin, Piperidin oder Morpholin, leicht herstellen. Aus diesen tertiären Aminen erhält man die für das vorliegende Verfahren als Ausgangsstoffe dienenden Salze oder Quaternierungsprodukte in an sich bekannter Weise durch Umsetzen z. B. mit Chlor-, Brom- oder Jodwasserstoff bzw. mit Methyl- oder   Äthyljodid    oder -bromid, mit Dimethylsulfat oder p-Toluolsulfonsäureäthylester.



   Die Umsetzung der Salze bzw. Quaternisierungsprodukte der  Mannich-Basen  des Cyclooktanons mit Alkalicyaniden wird zweckmässig in wässriger oder wässrig-alkoholischer Lösung ausgeführt. Die Bildung des Nitrils wird durch Erwärmen, z. B. auf 50 bis 800 C, und durch Verwendung eines   tÇber-    schusses von Natrium- oder Kaliumcyanid gefördert.



  Die dabei gemäss obigem Reaktionsschema freiwerdenden Amine kann man, wenn sie unter den Um  setzungsbedingungen flüchtig sind, in verdünnter Säure auffangen, andernfalls gewinnt man sie z. B. durch fraktionierte Destillation des Reaktionsgemisches zurück.



   Das erhaltene   2-(Cyanomethyl-)cyclooktanon-( 1)    ist eine wasserunlösliche, farblose, schwach nach bitteren Mandeln riechende Flüssigkeit, die man durch Destillation reinigen kann. Sie zeigt die für ein y-Ketonitril typischen Eigenschaften.



   Die Verseifung dieses Nitrils bewirkt man zweckmässigerweise durch Erhitzen mit wässriger Alkalilauge. Aus der erhaltenen Lösung ihres Alkalisalzes kann man die   1-Ketocyclooktyl-2-essigsäure    durch Neutralisieren, z. B. mit   Salze der    Schwefelsäure, gewinnen.



   Die so erhaltene neue y-Ketosäure und ihre wasserlöslichen Salze besitzen gallentreibende Wirkung, die sich bei Versuchen an Meerschweinchen als erheblich grösser erwies als die der Dehydrocholsäure.



   Die in den Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.



   Beispiel 1
146 Teile   2-Dimethylaminomethylcyclooktanon      (1) -jodmethylat    (Schmp.   182-184"C,    hergestellt durch Umsetzen von 91 Teilen 2-Dimethylaminomethylcyclooktanon-(1) mit 106 Teilen Methyljodid in Essigsäureäthylester) werden in eine Lösung von 66 Teilen Natriumcyanid in 1320 Teilen Wasser unter Rühren eingetragen. Man erwärmt die zunächst klare Lösung etwa 100 Minuten auf 65 bis 700 C, wobei Trimethylamin entweicht und sich das 2-Cyanomethylcyclooktanon-(1) als Öl ausscheidet. Dann lässt man erkalten, trennt das Ö1 ab, extrahiert die wässrige Schicht mit Äther, vereinigt den   Atherextrakt    mit dem Öl, trocknet mit Natriumsulfat und verdampft den Äther.

   Der Rückstand ergibt bei der Destillation 68 Teile   2-Cyanomethylcyclooktanon- (1)    vom   Kr,, =      106     bis   1070 C.    Das Ketonitril lässt sich durch sein Semicarbazon charakterisieren, das bei 127 bis   128  C    schmilzt.



   68 Teile 2-Cyanomethylcyclooktanon-(1) werden mit einer Lösung von 115 Teilen Kaliumhydroxyd in 460 Teilen Wasser 7 bis 8 Stunden unter Rückfluss zum Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten entfernt man verseifte Anteile durch Extrahieren mit   Äther,    worauf man die wässrig-alkalische Schicht mit Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt. Die freie   1-Ketocyclooktyl-2-essigsäure    scheidet sich im allgemeinen zunächst als Ö1 aus. Man extrahiert die wässrige Schicht mit   Ather,    vereinigt den   Ather-    extrakt mit dem Öl, trocknet über Natriumsulfat und verdampft den Äther. Man erhält 67 Teile   1 -Keto-    cyclooktyl-2-essigsäure, die nach dem Umkristallisieren aus Cyclohexan bei 71 bis 720 C schmilzt.



  Ihr Phenylhydrazon zeigt den Schmp. 109 bis   110     C (unter Zersetzung).



   Beispiel 2
97 Teile   2- Trimethylammoniummethylcyclo-      oktanon-(l)-methylsulfat    (Schmp.   99    C, hergestellt durch Umsetzen von 73 Teilen 2-Dimethylaminomethylcyclooktanon-(1) mit 252 Teilen Dimethylsulfat in trockenem Tetrahydrofuran unter Zusatz kleiner Mengen Eisessig bei   10-15"    C) werden mit der Lösung von 48 Teilen Natriumcyanid in 950 Teilen Wasser wie im Beispiel 1 umgesetzt. Man erhält 36 Teile   2-Cyanomethylcyclooktanon-(1)    und daraus 36 Teile   1 -Ketocyclooktyl-2-essigsäure.   



   Beispiel 3
44 Teile 2-Dimethylaminomethylcyclooktanon (1)-hydrochlorid (Schmp.   138-139"C    unter Zersetzung, hergestellt durch Einleiten von trockenem Chlorwasserstoff in eine Lösung von 40 Teilen 2-Dimethylaminomethylcyclooktanon-(1) in 160 Teilen absolutem   Äthanol    unter Kühlung und Ausfällen mit absolutem Äther) werden mit einer Lösung von 30 Teilen Natriumcyanid in 600 Teilen Wasser wie im Beispiel 1 umgesetzt. Nach der Verseifung des Nitrils erhält man 18 Teile   1 -Ketocyclooktyl-2-essig-    säure.



   Beispiel 4
108 Teile 2-Piperidinomethylcyclooktanon-( 1)jodmethylat (Schmp.   126-128"    C, hergestellt durch Erwärmen einer Lösung von 87 Teilen 2-Piperidinomethylcyclooktanon-(1) in 160 Teilen absolutem Äthanol mit 82 Teilen Methyljodid und Ausfällen mit absolutem Äther) werden mit einer Lösung von 45 Teilen Natriumcyanid in 900 Teilen Wasser wie im Beispiel 1 umgesetzt. Nach der Verseifung des Nitrils erhält man 30 Teile   1-Ketocyclooktyl-2-essig-    saure.   



  
 



  Process for the preparation of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid
It has been found that the hitherto unknown 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid is obtained in a simple manner if tertiary 2-aminomethyl cyclooktanone- (1) in the form of their salts or their quaternization products are reacted with alkali metal cyanides and the 2- (cyanomethyl- ) saponified cyclooctanone- (1).



   In the case of using 2-dimethylaminomethylcyclooctanone (2) iodomethylate and sodium cyanide as starting materials, the reaction sequence can be reproduced as follows:
EMI1.1

The tertiary 2-aminomethylcyclooktanones- (1) can be easily prepared according to the principle of the so-called Mannich reaction by reacting cyclooctanone with formaldehyde and secondary amines such as dimethyl, diethyl, methylethylamine, pyrrolidine, piperidine or morpholine. The salts or quaternization products used as starting materials for the present process are obtained from these tertiary amines in a manner known per se by reacting, for. B. with chlorine, bromine or hydrogen iodide or with methyl or ethyl iodide or bromide, with dimethyl sulfate or ethyl p-toluenesulfonate.



   The reaction of the salts or quaternization products of the Mannich bases of cyclooctanone with alkali metal cyanides is expediently carried out in an aqueous or aqueous-alcoholic solution. The formation of the nitrile is achieved by heating, e.g. B. to 50 to 800 C, and promoted by using an excess of sodium or potassium cyanide.



  The amines released in accordance with the above reaction scheme can, if they are volatile under the implementation conditions, collect in dilute acid, otherwise they are obtained, for. B. back by fractional distillation of the reaction mixture.



   The 2- (cyanomethyl-) cyclooctanone- (1) obtained is a water-insoluble, colorless liquid with a slight smell of bitter almonds, which can be purified by distillation. It shows the properties typical of a γ-ketonitrile.



   The saponification of this nitrile is expediently effected by heating with aqueous alkali lye. The 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid can be obtained from the solution of its alkali salt obtained by neutralizing it, e.g. B. with salts of sulfuric acid win.



   The new γ-keto acid obtained in this way and its water-soluble salts have a cholagogue effect which, in experiments on guinea pigs, has been found to be considerably greater than that of dehydrocholic acid.



   The parts mentioned in the examples are parts by weight.



   example 1
146 parts of 2-dimethylaminomethylcyclooctanone (1) iodomethylate (melting point 182-184 "C, prepared by reacting 91 parts of 2-dimethylaminomethylcyclooctanone- (1) with 106 parts of methyl iodide in ethyl acetate) are dissolved in a solution of 66 parts of sodium cyanide in 1320 parts The initially clear solution is heated to 65 to 700 ° C. for about 100 minutes, trimethylamine escaping and the 2-cyanomethylcyclooctanone (1) separating out as an oil, then allowed to cool, the oil is separated off and the aqueous solution is extracted Layer with ether, combine the ether extract with the oil, dry with sodium sulfate and evaporate the ether.

   The residue yields 68 parts of 2-cyanomethylcyclooctanone- (1) from Kr ,, = 106 to 1070 C. The ketonitrile can be characterized by its semicarbazone, which melts at 127 to 128 C.



   68 parts of 2-cyanomethylcyclooctanone- (1) are refluxed with a solution of 115 parts of potassium hydroxide in 460 parts of water for 7 to 8 hours. After cooling, the saponified portions are removed by extraction with ether, whereupon the aqueous-alkaline layer is mixed with hydrochloric acid until the Congo acidic reaction occurs. The free 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid is generally initially separated as oil. The aqueous layer is extracted with ether, the ether extract is combined with the oil, dried over sodium sulfate and the ether is evaporated off. 67 parts of 1-keto-cyclooctyl-2-acetic acid are obtained which, after recrystallization from cyclohexane, melts at 71 to 720.degree.



  Your phenylhydrazone has a melting point of 109 to 110 ° C. (with decomposition).



   Example 2
97 parts of 2-trimethylammoniummethylcycloctanon- (l) -methyl sulfate (melting point 99 ° C., prepared by reacting 73 parts of 2-dimethylaminomethylcyclooctanone- (1) with 252 parts of dimethyl sulfate in dry tetrahydrofuran with the addition of small amounts of glacial acetic acid at 10-15 ° C. ) are reacted with the solution of 48 parts of sodium cyanide in 950 parts of water as in Example 1. 36 parts of 2-cyanomethylcyclooctanone- (1) and 36 parts of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid are obtained.



   Example 3
44 parts of 2-dimethylaminomethylcyclooctanone (1) hydrochloride (melting point 138-139 "C with decomposition, prepared by introducing dry hydrogen chloride into a solution of 40 parts of 2-dimethylaminomethylcyclooctanone (1) in 160 parts of absolute ethanol with cooling and precipitation with absolute ether) are reacted with a solution of 30 parts of sodium cyanide in 600 parts of water as in Example 1. After saponification of the nitrile, 18 parts of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid are obtained.



   Example 4
108 parts of 2-piperidinomethylcyclooctanon- (1) iodomethylate (melting point 126-128 "C, prepared by heating a solution of 87 parts of 2-piperidinomethylcyclooctanone- (1) in 160 parts of absolute ethanol with 82 parts of methyl iodide and precipitation with absolute ether) reacted with a solution of 45 parts of sodium cyanide in 900 parts of water as in Example 1. After saponification of the nitrile, 30 parts of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid are obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 1-Ketocyclooktyl- 2-essigsäure, dadurch gekennzeichnet, dass man tertiäre 2-Aminomethylcyclooktanone-(1) in Form ihrer Salze oder ihrer Quaternisierungsprodukte mit Alkalicyaniden umsetzt und das erhaltene 2-(Cyanomethyl) cyclooktanon-(1) verseift. PATENT CLAIM Process for the preparation of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid, characterized in that tertiary 2-aminomethylcyclooctanones (1) in the form of their salts or their quaternization products are reacted with alkali metal cyanides and the 2- (cyanomethyl) cyclooctanone (1) obtained is saponified.
CH345885D 1955-09-28 1956-08-20 Process for the preparation of 1-ketocyclooctyl-2-acetic acid CH345885A (en)

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