CH366048A - Process for the preparation of 5-fluoro-uracil - Google Patents

Process for the preparation of 5-fluoro-uracil

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CH366048A
CH366048A CH4484857A CH4484857A CH366048A CH 366048 A CH366048 A CH 366048A CH 4484857 A CH4484857 A CH 4484857A CH 4484857 A CH4484857 A CH 4484857A CH 366048 A CH366048 A CH 366048A
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CH
Switzerland
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salt
acid
ester
fluoroacetic
fluorouracil
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Application number
CH4484857A
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German (de)
Inventor
Duschinsky Robert
Heidelberger Charles
Original Assignee
Hoffmann La Roche
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  

      Verfahren    zur     Herstellung    von     5-Fluor-uracil       Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur  Herstellung von     5-Fluor-uracil,    das dadurch gekenn  zeichnet ist, dass man ein     Alkalisalz    der     Fluoressig-          säure    mit einem     Alkylierungsmittel    umsetzt, den er  haltenen     Fluoressigsäureester    in Gegenwart eines       Alkalimetalls    oder einer     Alkalimetallverbindung    als  Kondensationsmittel mit einem     Ameisensäureester     kondensiert,

   das erhaltene     Salz    des     Hydroxymethy-          len-fluoressigsäureesters    mit einem Äther von     Isothio-          harnstoff    oder von     Pseudoharnstoff    kondensiert und  das erhaltene, in     2-Stellung    die entsprechende Äther  gruppe tragende     5-Fluor-uracil        hydrolysiert.     



  In der ersten Stufe des     erfindungsgemässen    Ver  fahrens wird ein     Alkalisalz,    vorzugsweise das Na  trium- oder     Kaliumsalz    der     Fluoressigsäure,    mit  einem     Alkylierungsmittel    umgesetzt. Es ist zweck  mässig, als     Alkylierungsmittel    einen     Alkylester    einer  anorganischen Mineralsäure, wie z. B.     Diäthylsulfat,          Methylbromid    oder     Äthyljodid,    zu verwenden. Die  Reaktion kann sowohl mit als auch ohne Lösungs  mittel durchgeführt werden.

   Vorzugsweise wird das  erhaltene     Salz    der     Fluoressigsäure    mit     Diäthylsulfat     erhitzt und der entstandene     Fluoressigsäureäthylester     zwecks Reinigung destilliert.  



  Zweckmässig werden bei der die zweite Stufe des  erfindungsgemässen Verfahrens darstellenden Kon  densation die     Alkylester    der     Fluoressigsäure    einer  seits und der Ameisensäure anderseits mit gleichen       Alkylgruppen    verwendet. Als     Kondensationsmittel     können z. B. Kalium oder Natrium oder Alkali  metallalkoholate, wie z. B.     Kaliumäthanolat    oder       Natriummethanolat,    verwendet werden. Der erhaltene       Fluoressigsäureester    wird zweckmässig zusammen mit  dem     Ameisensäureester    und dem Kondensationsmittel  in einem wasserfreien     inerten    Lösungsmittel, wie  z.

   B.     Diäthyläther    oder     Toluol,        erhitzt.    Die erhaltenen    Verbindungen können ohne weitere Reinigung     für    die  nächste     Verfahrensstufe    verwendet werden.  



  In der dritten Stufe des erfindungsgemässen Ver  fahrens wird das erhaltene     Alkahmetallsalz    des ent  sprechenden     Hydroxymethylen-fluoressigsäureesters,     wie gesagt,     mit    einem     Äther    von     Isothiohamstoff    oder  von     Pseudohamstoff        cyclisiert.    Bevorzugte Äther sind  die     Alkyläther,    wie z.

   B. der     Methyl-    oder     Äthyläther,     und der     Benzyläther    des     Isothiohamstoffes    respektive  des     Pseudoharnstoffes.    Die     Reaktionwird    unterwasser  freien Bedingungen zweckmässig in Gegenwart eines  wasserfreien     inerten    Lösungsmittels, wie z. B. Methanol  oder Äthanol, durchgeführt. Es wird empfohlen, das  erhaltene     Salz    des     Hydroxymethylen-fluoressigsäure-          esters        in    frisch bereitetem Zustande, vorzugsweise  innerhalb von zwei bis drei Tagen nach Herstellung,  zu verwenden.

   Zweckmässig wird das Salz des     Hy-          droxymethylen-fluoressigsäureesters    zusammen mit  einem     Säureadditionssalz    des Äthers von     Isothio-          harnstoff        resp.        Pseudoharnstoff    gleichzeitig mit der  zur Neutralisierung der Mineralsäure berechneten  Menge Alkali erhitzt.

   Die erhaltenen entsprechenden       2-Äther    oder     2-Thioäther    des     5-Fluor-uracils    kön  nen in üblicher Weise durch     Umkristallisieren    aus       inerten        Lösungsmitteln    oder durch Sublimation im  Vakuum gereinigt werden.  



  Die Hydrolyse des erhaltenen     2-Thioäthers    von       2-Thio-S-fluor-uracil    erfolgt z. B. durch     Erhitzen    mit  einer wässerigen Lösung einer Mineralsäure, wie z. B.  konzentrierte     Chlorwasserstoffsäure.    Das     anfallende          5-Fluor-uracil    kann z. B. durch     Umkristallisieren    aus       inerten        Lösungsmitteln    oder durch     Sublimation    im  Vakuum, gereinigt werden.  



  Der erhaltene Äther des     2-Oxy-5-fluor-uracils     wird ebenfalls z. B. durch     Erhitzen    mit einer wässe  rigen Lösung einer Mineralsäure, z. B. konzentrier  ter wässeriger     Chlorwasserstoffsäure,        hydrölysiert.         Zur Reinigung kann das gebildete     5-Fluor-uracil    aus  einem     inerten    Lösungsmittel umkristallisiert oder im  Vakuum     sublimiert    werden.  



  Das nach dem     erfindungsgemässen    Verfahren er  hältliche     5-Fluor-uracil    zeigt saure Eigenschaften und  lässt sich mit Basen in die entsprechenden Salze über  führen. Es ist     vorteilhaft,    solche Basen zu verwen  den, welche zu nicht toxischen Salzen führen, z. B.       Alkalimetallhydroxyde,        Erdalkalimetallhydroxyde,     Ammoniak oder nicht toxische organische Basen, wie  z. B.     Äthanolamin.     



  Das erfindungsgemäss erhaltene     5-Fluor-uracil    be  sitzt     wertvolle    pharmakologische Eigenschaften, ins  besondere keimtötende, antimetabolische und     ge-          schwürhemmende    Wirkungen.  



  <I>Beispiel 1</I>  Eine Mischung von 200 g trockenem Natrium  salz der     Fluoressigsäure    und 442 g     Diäthylsulfat    wer  den 31/2 Stunden unter     Rückfluss    gekocht. Nach  Destillation der Reaktionsmischung erhält man  177,3 g rohen     Äthylester    der     Fluoressigsäure    mit  einem Siedepunkt bei 116-120 . Nach nochmaliger  Destillation durch eine     Fraktionierkolonne    erhält  man den zwischen 114 und 118  siedenden     Äthyl-          ester    der     Fluoressigsäure.     



  In einen mit     Rührer,    Tropftrichter und     Rückfluss-          kühler    versehenen Kolben gibt man 880 ml absoluten       Diäthyläther    und 47,6 g in 5 mm Stücke geschnit  tenes Kalium. Unter Rühren werden 220 ml abso  lutes Äthanol     zugetropft    und bis zur vollständigen  Auflösung des Kaliums am     Rückfluss    erhitzt. In die  eisgekühlte Lösung trägt man     innerhalb    von 21/2  Stunden unter Rühren und Kühlen 135 g des erhal  tenen     Fluoressigsäureäthylesters    und 96,4 g von  frisch     destilliertem        Ameisensäureäthylester    ein.

   Wenn       alles    eingetragen ist, wird unter Kühlen noch eine  Stunde     gerührt    und dann das     Reaktionsgemisch     über Nacht stehengelassen. Der gebildete kristalline  Rückstand wird     abgenutscht,    mit     Diäthyläther    ge  waschen und im Vakuum getrocknet. Man erhält  das     Kaliumsalz    des     Hydroxymethylen-fluoressigsäure-          äthylesters.     



  Eine Mischung von 103,6 g frisch hergestelltem       h        aliumsalz    des     Hydroxymethylen    -     fluoressigsäure-          äthylesters,    83,4 g des Sulfats von     S-Methyl-isothio-          harnstoff    und 32,5g     Natriummethanolat    wird unter  Rühren in 1500 ml absolutem Methanol unter Rück  fluss erhitzt. Nach vorübergehender Lösung wird eine  Fällung beobachtet. Nach zweistündigem Erhitzen  unter     Rückfluss    wird das Reaktionsgemisch im Va  kuum zur Trockne eingedampft und der Rückstand  mit 280 ml Wasser behandelt.

   Das entstandene Ge  misch wird durch Kohle     filtriert    und das entfärbte  Filtrat durch Zusatz von     37o/oiger    Chlorwasserstoff  säure schwach kongosauer gestellt. Die gebildeten  Kristalle werden     abfiltriert,    mit Wasser     sulfatfrei    ge  waschen und bei 100  getrocknet. Man erhält den  rohen     S-Methyl-thioäther    von     2-Thio-5-fluor-uracil     vom     Schmelzbereich    202-221 .

   Nach dem Lösen    in 2035 ml siedendem     Äthylacetat    und Abkühlen  auf -20      schmilzt    das Produkt bei     230-237 .    Nach  weiterem     Umkristallisieren    aus Wasser steigt der  Schmelzpunkt auf 241-243 .  



  Eine Lösung von 10 g des so erhaltenen     S-Methyl-          thioäthers    von     2-Thio-S-fluor-uracil    vom Schmelz  punkt 230-237  in 150 ml     37o/oiger    wässeriger       Chlorwasserstoffsäure    wird unter Stickstoff vier  Stunden unter     Rückfluss    erhitzt. Das Reaktions  gemisch wird im Vakuum abgedampft und der bräun  liche kristalline Rückstand aus Wasser umkristalli  siert. Das Produkt wird durch Sublimation im Va  kuum bei etwa 190 /0,1 mm weitergereinigt. Man  erhält farbloses oder rötlich kristallines     5-Fluor-uracil     vorn Schmelzpunkt 282-283  (unter Zersetzung).

    <I>Beispiel 2</I>  In einen mit     Rührer,        Rückflusskühler,    Tropftrich  ter,     Thermometer    und     Zuführrohr,    durch welches ein  ständiger Stickstoffstrom zugeführt wird, versehenen  Kolben gibt man 880 ml     Toluol    und 47,6 g Kalium.  Die Mischung wird auf etwa 80  erhitzt, bis das  Kalium     schmilzt.    Durch Rühren wird das Metall  fein verteilt. 190 ml Äthanol werden so     zugetropft,     dass die Mischung leicht siedet. Wenn alles eingetra  gen ist, wird weitererhitzt, bis alles Kalium in Lö  sung gegangen ist.

   Etwa 250 ml des     Toluol-Äthanol-          Gemisches    werden abgedampft und die Lösung in  einem Eisbad gekühlt, wobei ein Teil des gebildeten       Kaliumäthanolats    ausfällt. Nach Zugabe von 146 g  über     Calciumcarbonat        destilliertem    Ameisensäure  methylester erhält man eine farblose Lösung. Unter  Kühlen und Rühren gibt man innerhalb von 2 Stun  den 135 g des nach Beispiel 1 erhaltenen     Fluoressig-          säureäthylesters    zu. Die Reaktionsmischung wird eine  weitere Stunde in einem Eisbad gerührt und dann  bei Zimmertemperatur über Nacht stehengelassen.

    Die beinahe farblosen Kristalle werden     abfiltriert,     mit     Äther    gewaschen und im Vakuum bei Zimmer  temperatur getrocknet. Man erhält das     Kaliumsalz     des     Hydroxymethyl,n-fluoressigsäureäthylesters.     



  Zu einer Lösung von 6,7g Natrium in 720 ml  absolutem Äthanol gibt man in einen mit     Rührer     und     Rückflusskühler    versehenen Kolben 50 g des       Kaliumsalzes    des     Hydroxymethylen-fluoressigsäure-          äthylesters    und 53,6 g des     Bromids    von     S-Äthyl-iso-          thioharnstoff.    Nach     vorübergehender    Lösung findet  Kristallisation statt. Die Mischung wird noch zwei  Stunden unter Rühren und     Rückfluss    auf einem  Wasserbad erhitzt.

   Der Alkohol wird im Vakuum       abgedampft    und der Rückstand in 140 ml Wasser  gelöst. Die Lösung wird durch Kohle     filtriert,    in  einem Eisbad gekühlt und mit 22 ml     konzentrierter          Chlorwasserstoffsäure    kongosauer gestellt. Die kristal  line Fällung wird     abfiltriert,    mit Wasser chlorfrei ge  waschen und bei     100^    getrocknet. Man erhält den       2-Äthvl-thioäther    des     2-Thio-5-fluor-uracils    vom       Schmelzpunkt    175-179 .

   Nach     Umkristallisieren    aus  heissem     Essigsäureäthvlester    erhält man Kristalle vom  Schmelzpunkt 189-190 . Durch     Verseifung    nach den      Angaben von Beispiel 1 erhält man das     5-Fluor-          uracil.     



  <I>Beispiel 3</I>  Einer Mischung von 17,3 g von nach den An  gaben in Beispiel 2 frisch hergestelltem     Kaliumsatz     von     Hydroxymethylen-fluoressigsäureäthylester,    18,5 g       Bromid    von     S-Äthyl-isothioharnstoff    und einer Lö  sung von 2,3g Natrium in 250 ml absolutem Äthanol  wird unter Rühren und     Rückfluss    zwei Stunden er  hitzt. Die Reaktionsmischung ist eine Suspension von  gelblichen Kristallen und wird im Vakuum     zur     Trockne eingedampft.

   Der Rückstand wird in 80 ml  warmem Wasser gelöst, die Lösung durch Kohle fil  triert, das Filtrat eisgekühlt und durch Zusatz von  konzentrierter     Chlorwasserstoffsäure    schwach kongo  sauer gestellt. Die ausgefallenen Kristalle werden ab  filtriert, mit Wasser     bromidfrei    gewaschen und bei  100  getrocknet. Man erhält den     S-Äthyl-thioäther     von     2-Thio-5-fluor-uracil,    der zwischen 164 und  175      schmilzt.    Nach Reinigung durch Umkristallisa  tion aus     Toluol    weist das reine Produkt einen  Schmelzpunkt von 181-185  auf.

   Nach weiterem       Umkristallisieren    aus     Essigsäureäthylester    steigt der       Schmelzpunkt    auf     192-193 .     



  Eine Lösung von 0,52 g des erhaltenen     Thio-          äthers    in 10 ml konzentrierter wässeriger Chlor  wasserstoffsäure wird     41/2    Stunden unter     Rückfluss     gekocht. Die Reaktionsmischung wird im Vakuum  abgedampft und der kristalline Rückstand aus 4 ml  Wasser umkristallisiert. Die erhaltenen Kristalle wer  den nacheinander mit kaltem Wasser und mit Metha  nol gewaschen. Man erhält     5-Fluor-uracil    vom  Schmelzpunkt 281-282  (unter Zersetzung). Nach  Sublimation im Vakuum (0,1 mm, 190      Badtempe-          ratur)    steigt der Schmelzpunkt auf 282-283 .  



  <I>Beispiel 4</I>  Eine Lösung von 11 g des nach Beispiel 1 er  haltenen Kaliumsatzes von     Hydroxymethylen-fluor-          essigsäureäthylester,    7,05g Hydrochlorid von     O-Me-          thyl-pseudoharnstoff    und 3,78g     Natriummethanolat     in 200 ml Methanol werden zwei Stunden unter  Rühren und     Rückfluss    erhitzt.

   Die entstehende trübe  Lösung wird im Vakuum     zur    Trockne eingedampft,  der Rückstand in 18 ml Wasser aufgenommen, die  Lösung von ungelöstem Material     abfiltriert,    in Eis    gekühlt und durch     Zusatz    von 2,2 ml     konzentrierter          Chlorwasserstoffsäure    kongosauer gestellt. Die gebil  deten Kristalle werden     abfiltriert    und nacheinander  mit Wasser und mit     Diäthyläther    gewaschen. Man  erhält den     2-Methyläther    von     5-Fluor-uracil    vom       Schmelzpunkt    190-192 .

   Nach zweimaligem Um  kristallisieren aus Wasser steigt der     Schmelzpunkt    auf  206-207 .  



  50 g des so erhaltenen     2-Methyläthers    von       2-Oxy-5-fluor-uracil    werden vier Stunden in einer  Stickstoffatmosphäre mit 5 ml konzentrierter wässe  riger     Chlorwasserstoffsäure    erhitzt. Die Lösung     wird     zur Trockne eingedampft, der Rückstand mit Wasser  aufgenommen und wieder eingedampft. Man erhält       5-Fluor-uracil    vom     Schmelzpunkt    282-283 .



      Process for the production of 5-fluoro-uracil The subject of the invention is a process for the production of 5-fluoro-uracil, which is characterized in that an alkali salt of fluoroacetic acid is reacted with an alkylating agent, the fluoroacetic ester obtained in the presence of one Alkali metal or an alkali metal compound as a condensing agent condensed with a formic acid ester,

   the salt of hydroxymethylene fluoroacetic acid ester obtained is condensed with an ether of isothiourea or of pseudourea and the obtained 5-fluorouracil, which carries the corresponding ether group in the 2-position, is hydrolyzed.



  In the first stage of the process according to the invention, an alkali salt, preferably the sodium or potassium salt of fluoroacetic acid, is reacted with an alkylating agent. It is convenient to use an alkyl ester of an inorganic mineral acid, such as. B. diethyl sulfate, methyl bromide or ethyl iodide to use. The reaction can be carried out either with or without a solvent.

   The obtained salt of fluoroacetic acid is preferably heated with diethyl sulfate and the resulting ethyl fluoroacetate is distilled for purification.



  In the condensation which is the second stage of the process according to the invention, the alkyl esters of fluoroacetic acid on the one hand and formic acid on the other hand with the same alkyl groups are expediently used. As a condensing agent, for. B. potassium or sodium or alkali metal alcoholates, such as. B. potassium ethanolate or sodium methoxide, can be used. The fluoroacetic ester obtained is expediently together with the formic acid ester and the condensing agent in an anhydrous inert solvent, such as.

   B. diethyl ether or toluene heated. The compounds obtained can be used for the next process stage without further purification.



  In the third stage of the process according to the invention, the alkali metal salt obtained of the corresponding hydroxymethylene fluoroacetic acid ester, as said, is cyclized with an ether of isothiourea or of pseudohamea. Preferred ethers are the alkyl ethers, such as.

   B. the methyl or ethyl ether, and the benzyl ether of isothiourea or pseudourea. The reaction is conveniently carried out under water-free conditions in the presence of an anhydrous inert solvent such as e.g. B. methanol or ethanol performed. It is recommended to use the obtained salt of the hydroxymethylene fluoroacetic acid ester in a freshly prepared state, preferably within two to three days after preparation.

   The salt of the hydroxymethylene fluoroacetic acid ester is expediently used together with an acid addition salt of the ether of isothiourea, respectively. Pseudourea heated at the same time as the amount of alkali calculated to neutralize the mineral acid.

   The corresponding 2-ethers or 2-thioethers of 5-fluoro-uracil obtained can be purified in the usual manner by recrystallization from inert solvents or by sublimation in vacuo.



  The hydrolysis of the 2-thioether obtained from 2-thio-S-fluoro-uracil is carried out, for. B. by heating with an aqueous solution of a mineral acid, such as. B. concentrated hydrochloric acid. The resulting 5-fluoro-uracil can, for. B. by recrystallization from inert solvents or by sublimation in vacuo.



  The obtained ether of 2-oxy-5-fluoro-uracils is also z. B. by heating with an aqueous solution of a mineral acid such. B. concentrated aqueous hydrochloric acid, hydrolysed. For purification, the 5-fluorouracil formed can be recrystallized from an inert solvent or sublimed in vacuo.



  The 5-fluorouracil obtainable by the process according to the invention shows acidic properties and can be converted into the corresponding salts with bases. It is advantageous to use those bases which lead to non-toxic salts, e.g. B. alkali metal hydroxides, alkaline earth metal hydroxides, ammonia or non-toxic organic bases, such as. B. ethanolamine.



  The 5-fluorouracil obtained according to the invention possesses valuable pharmacological properties, in particular germicidal, antimetabolic and anti-ulcer effects.



  <I> Example 1 </I> A mixture of 200 g of dry sodium salt of fluoroacetic acid and 442 g of diethyl sulfate are refluxed for 31/2 hours. After distillation of the reaction mixture, 177.3 g of crude ethyl ester of fluoroacetic acid with a boiling point of 116-120 are obtained. After another distillation through a fractionating column, the ethyl ester of fluoroacetic acid boiling between 114 and 118 is obtained.



  880 ml of absolute diethyl ether and 47.6 g of potassium cut into 5 mm pieces are placed in a flask equipped with a stirrer, dropping funnel and reflux condenser. 220 ml of absolute ethanol are added dropwise with stirring and the mixture is refluxed until the potassium has completely dissolved. 135 g of the ethyl fluoroacetate obtained and 96.4 g of freshly distilled ethyl formate are added to the ice-cold solution within 21/2 hours, with stirring and cooling.

   When everything has been entered, the mixture is stirred for a further hour while cooling and the reaction mixture is then left to stand overnight. The crystalline residue formed is filtered off with suction, washed with diethyl ether and dried in vacuo. The potassium salt of the ethyl hydroxymethylene fluoroacetate is obtained.



  A mixture of 103.6 g of freshly prepared halium salt of hydroxymethylene - fluoroacetic acid ethyl ester, 83.4 g of the sulfate of S-methyl isothiourea and 32.5 g of sodium methoxide is heated under reflux in 1500 ml of absolute methanol with stirring. After temporary dissolution, precipitation is observed. After refluxing for two hours, the reaction mixture is evaporated to dryness in vacuo and the residue is treated with 280 ml of water.

   The resulting mixture is filtered through charcoal and the decolorized filtrate is made weakly acidic to Congo by adding 37% hydrochloric acid. The crystals formed are filtered off, washed free of sulfate with water and dried at 100. The crude S-methyl thioether of 2-thio-5-fluoro-uracil with a melting range of 202-221 is obtained.

   After dissolving in 2035 ml of boiling ethyl acetate and cooling to -20, the product melts at 230-237. After further recrystallization from water, the melting point rises to 241-243.



  A solution of 10 g of the S-methyl thioether of 2-thio-S-fluorouracil with a melting point of 230-237 in 150 ml of 37% aqueous hydrochloric acid is refluxed under nitrogen for four hours. The reaction mixture is evaporated in vacuo and the brownish crystalline residue is recrystallized from water. The product is further purified by sublimation in a vacuum at around 190 / 0.1 mm. Colorless or reddish crystalline 5-fluorouracil with a melting point of 282-283 (with decomposition) is obtained.

    <I> Example 2 </I> 880 ml of toluene and 47.6 g of potassium are placed in a flask equipped with a stirrer, reflux condenser, dropping funnel, thermometer and feed tube through which a constant stream of nitrogen is fed. The mixture is heated to about 80 until the potassium melts. The metal is finely divided by stirring. 190 ml of ethanol are added dropwise so that the mixture boils gently. When everything has been entered, heating continues until all of the potassium has dissolved.

   About 250 ml of the toluene-ethanol mixture are evaporated and the solution is cooled in an ice bath, some of the potassium ethanolate formed precipitating out. After adding 146 g of methyl formate distilled over calcium carbonate, a colorless solution is obtained. With cooling and stirring, 135 g of the ethyl fluoroacetate obtained according to Example 1 are added over the course of 2 hours. The reaction mixture is stirred for an additional hour in an ice bath and then left to stand at room temperature overnight.

    The almost colorless crystals are filtered off, washed with ether and dried in vacuo at room temperature. The potassium salt of hydroxymethyl, n-fluoroacetic acid ethyl ester is obtained.



  50 g of the potassium salt of ethyl hydroxymethylene-fluoroacetate and 53.6 g of the bromide of S-ethyl-isothiourea are added to a solution of 6.7 g of sodium in 720 ml of absolute ethanol in a flask equipped with a stirrer and reflux condenser. After temporary dissolution, crystallization takes place. The mixture is heated on a water bath with stirring and reflux for a further two hours.

   The alcohol is evaporated off in vacuo and the residue is dissolved in 140 ml of water. The solution is filtered through charcoal, cooled in an ice bath, and acidified to Congo with 22 ml of concentrated hydrochloric acid. The crystalline precipitate is filtered off, washed free of chlorine with water and dried at 100 ^. The 2-ethyl-thioether of 2-thio-5-fluoro-uracil is obtained with a melting point of 175-179.

   After recrystallization from hot ethyl acetate, crystals with a melting point of 189-190 are obtained. The 5-fluorouracil is obtained by saponification as described in Example 1.



  <I> Example 3 </I> A mixture of 17.3 g of the potassium set of hydroxymethylene fluoroacetic acid ethyl ester freshly prepared according to the information in Example 2, 18.5 g of bromide of S-ethyl isothiourea and a solution of 2, 3g of sodium in 250 ml of absolute ethanol is heated under reflux and stirring for two hours. The reaction mixture is a suspension of yellowish crystals and is evaporated to dryness in vacuo.

   The residue is dissolved in 80 ml of warm water, the solution is filtered through charcoal, the filtrate is ice-cooled and made weakly acidic to Congo by adding concentrated hydrochloric acid. The precipitated crystals are filtered off, washed bromide-free with water and dried at 100. The S-ethyl thioether of 2-thio-5-fluoro-uracil, which melts between 164 and 175, is obtained. After purification by recrystallization from toluene, the pure product has a melting point of 181-185.

   After further recrystallization from ethyl acetate, the melting point rises to 192-193.



  A solution of 0.52 g of the thioether obtained in 10 ml of concentrated aqueous hydrochloric acid is refluxed for 41/2 hours. The reaction mixture is evaporated in vacuo and the crystalline residue is recrystallized from 4 ml of water. The obtained crystals who washed the successively with cold water and with Metha nol. 5-fluorouracil is obtained with a melting point of 281-282 (with decomposition). After sublimation in a vacuum (0.1 mm, 190 bath temperature) the melting point rises to 282-283.



  <I> Example 4 </I> A solution of 11 g of the potassium set of hydroxymethylene fluoroacetic acid ethyl ester obtained according to Example 1, 7.05 g of the hydrochloride of O-methyl pseudourea and 3.78 g of sodium methoxide in 200 ml of methanol are used heated for two hours with stirring and reflux.

   The resulting cloudy solution is evaporated to dryness in vacuo, the residue is taken up in 18 ml of water, the solution is filtered off from undissolved material, cooled in ice and acidified to Congo by adding 2.2 ml of concentrated hydrochloric acid. The formed crystals are filtered off and washed successively with water and with diethyl ether. The 2-methyl ether of 5-fluorouracil is obtained with a melting point of 190-192.

   After recrystallizing twice from water, the melting point rises to 206-207.



  50 g of the 2-methyl ether of 2-oxy-5-fluoro-uracil thus obtained are heated for four hours in a nitrogen atmosphere with 5 ml of concentrated aqueous hydrochloric acid. The solution is evaporated to dryness, the residue is taken up in water and evaporated again. 5-Fluorouracil is obtained with a melting point of 282-283.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 5-Fluor-uracil, da durch gekennzeichnet, dass man ein Alkalisalz der Fluoressigsäure mit einem Alkylierungsmittel um setzt, den erhaltenen Fluoressigsäureester in Gegen wart eines Alkalimetalls oder einer Alkalimetallver- bindung als Kondensationsmittel mit einem Ameisen säureester kondensiert, PATENT CLAIM A process for the production of 5-fluorouracil, characterized in that an alkali salt of fluoroacetic acid is reacted with an alkylating agent, the fluoroacetic ester obtained is condensed with an formic ester in the presence of an alkali metal or an alkali metal compound as a condensing agent, das erhaltene Salz des Hy- droxymethylen-fluoressigsäureesters mit einem Äther von Isothioharnstoff oder von Pseudoharnstoff kon densiert und das erhaltene, in 2-Stellung die entspre chende Äthergruppe tragende 5-Fluor-uracil hydro- lysiert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man den Thioäther von 2-Thio-5- fluor-uracil mit wässeriger Mineralsäure behandelt. 2. the salt of the hydroxymethylene fluoroacetic acid ester obtained is condensed with an ether of isothiourea or of pseudourea and the obtained 5-fluorouracil, which has the corresponding ether group in the 2-position, is hydrolyzed. SUBClaims 1. A method according to claim, characterized in that the thioether of 2-thio-5-fluorouracil is treated with aqueous mineral acid. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man das Natriumsalz der Fluor essigsäure mit einem Dialkylsulfat kocht. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man den erhaltenen Alkylester der Fluoressigsäure mit einem Ameisensäureester in Ge genwart von Kalium in Diäthyläther erhitzt. 4. Process according to patent claim, characterized in that the sodium salt of fluoroacetic acid is boiled with a dialkyl sulfate. 3. The method according to claim, characterized in that the resulting alkyl ester of fluoroacetic acid is heated with a formic acid ester in the presence of potassium in diethyl ether. 4th Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man das frisch gebildete Salz des FIydroxymethylen-fluoressigsäureesters mit einem Säureadditionssalz von Isothioharnstoff bzw. Pseudo- harnstoff in Gegenwart von Alkali erhitzt. Process according to patent claim, characterized in that the freshly formed salt of the hydroxymethylene fluoroacetic acid ester is heated with an acid addition salt of isothiourea or pseudo urea in the presence of alkali.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE3828156A1 (en) * 1988-08-19 1990-02-22 Astrapin Pharmazeutische Praep Stable aqueous solution of fluorouracil

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