CH368805A - Verfahren zur Herstellung neuer Pyrimido-pyrimidine - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Pyrimido-pyrimidine

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CH368805A
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CH
Switzerland
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pyrimido
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dependent
pyrimidine
amino
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Application number
CH5351357A
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Inventor
Jean Dr Druey
Paul Dr Schmidt
Kurt Dr Eichenberger
Max Dr Wilhelm
Original Assignee
Ciba Geigy
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer   Pyrimido-pyrimidine   
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von 7-Amino-pyrimido  [4,5-d]pyrinridinen    mit dem Kern der Formel
EMI1.1     
 und deren tautomere Formen.



   Als Aminogruppen in den neuen Verbindungen kommen in erster Linie mono- oder disubstituierte Aminogruppen in Frage, wobei die Substituenten aus der aromatischen, heterocyclischen, araliphatischen, heterocyclylaliphatischen, cycloaliphatischen oder aliphatischen Reihe gewählt sein können. Solche Substituenten sind besonders niedere Alkyl-, Cyclo-alkyloder Alkylenreste, die auch in den Kohlenstoffketten durch Heteroatome, wie Sauerstoff, Schwefel oder Stickstoff, unterbrochen sein können. So kann die Aminogruppe z. B. eine niedere Mono- oder Dialkylamino-, tert.-Aminoalkylamino-, Pyrrolidino-, Piperidino-, Morpholino- oder Piperazinogruppe sein. Die Aminogruppe kann auch anorganisch substituiert sein, z. B. eine Hydrazinogruppe darstellen.



   Die neuen Verbindungen können beliebige weitere Substituenten tragen, insbesondere in 2-, 4und/oder 5-Stellung freie, verätherte oder veresterte Hydroxygruppen, wie z. B. Methoxy, oder Halogenatome, z. B. Chlor oder Brom, freie oder substituierte Amino- oder Mercaptogruppen, oder niedere Alkylreste.



   Als substituierte Aminogruppen sind in erster Linie die oben beschriebenen zu erwähnen. Als substituierte Mercaptogruppen sind vor allem Alkylmercaptogruppen zu nennen, z. B. die Methylmercaptogruppe.



   Besitzen die neuen Verbindungen tautomerisierende Wasserstoffatome, die sich an den Ringstickstoffatomen befinden, so können diese substituiert sein, vorzugsweise durch niedere aliphatische Reste, wie niedere Alkyl- oder Aminoalkylreste, z. B. Methyl.



   Die neuen Verbindungen besitzen wertvolle Eigenschaften. Sie sind Antimetaboliten von Purin.



  Ferner zeigen sie insbesondere tumorhemmende, aber auch diuretische, coronarerweiternde, zentrale und antirheumatische Wirkungen. Sie sollen als Heilmittel oder als Zwischenprodukte verwendet werden.



   Ganz besonders wertvoll sind Verbindungen der Formel
EMI1.2     
 worin   Rl    eine freie Oxy-, Mercapto- oder Aminogruppe und R2 eine niedere Dialkylaminogruppe oder   Alkyleniminogruppe,    wie die Dimethylaminogruppe, bedeutet, sowie die entsprechenden 4-Alkoxy- oder   3 -Alkyl-4-oxo-3 ,4-dihydro-verbindungen,    wie das   4-Oxy-7-dimethylamino-pyrimido[4, 5-d]-    pyrimidin, das 4-Amino-7-dimethylamino-pyrimido [4, 5-d] pyrimidin, das   4-Mercapto-7-dimethylamino-pyrimido [4, 5-d]-    pyrimidin, das   4-Methoxy-7-dimethylamino-pyrimido[4,5 -d]-    pyrimidin und  das   3-Methyl-4-oxo-7-dimethylamino-3      ,4-dihydro-       pyrimido[4,5-d]pyrimidin    sowie ihre Salze.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der neuen Verbindungen ist dadurch gekennzeichnet, dass man in   Pyrimido[4,5-djpyrimidinen,    die in 7-Stellung einen gegen eine Aminogruppe austauschbaren Rest enthalten, diesen gegen eine Aminogruppe austauscht.



   Als gegen Aminogruppen austauschbare Substituenten kommen in erster Linie Halogenatome, wie Chlor oder Brom, oder freie oder verätherte Mercaptogruppen, wie die Methylmercaptogruppe, in Betracht, die durch Umsetzung mit Ammoniak oder Aminen gegen freie oder substituierte Aminogruppen ausgetauscht werden können.



   Die genannten Reaktionen können direkt oder stufenweise vorgenommen werden.



   In den erfindungsgemäss erhaltenen 7-Amino  pyrimido [4,5-d]pyrimidinen    können gegebenenfalls weitere vorhandene Substituenten in üblicher Weise abgewandelt werden.



   So kann man beispielsweise Hydroxygruppen in 2-, 4- oder 5-Stellung in freie Mercaptogruppen umwandeln.



   Diese Umwandlung kann in an sich bekannter Weise, z. B. durch Behandlung mit einem sulfurierenden Mittel, wie Phosphorpentasulfid, erfolgen.



   Die Ausgangsstoffe können nach an sich bekannten Methoden gewonnen werden.



   Die genannten Reaktionen können in An- oder Abwesenheit von   Verdünnungs- undloder    Kondensationsmitteln, gegebenenfalls bei erhöhter Temperatur, im offenen oder, wenn erwünscht, im geschlossenen Gefäss, gegebenenfalls unter Druck durchgeführt werden.



   Je nach den vorhandenen Substituenten kann man aus den Verfahrensprodukten verschiedene Salze herstellen. Besitzen sie freie Oxy- oder Mercaptogruppen, so können Metallsalze gewonnen werden, z. B. durch Lösen in Alkalilaugen. Verbindungen von basischem Charakter bilden Salze mit anorganischen oder organischen Säuren.

   Als salzbildende Säuren kommen beispielsweise in Frage: Halogenwasserstoffsäuren, Schwefelsäuren, Phosphorsäuren, Salpetersäure, Perchlorsäure; aliphatische, alicyclische, aromatische oder heterocyclische Carbon- oder Sulfonsäuren, wie Ameisen-, Essig-, Propion-, Oxal-, Bernstein-, Glykol-, Milch-,   Sipfel-,    Wein-, Zitronen-, Ascorbin-, Oxymalein-, Dioxymalein- oder Brenztraubensäure; Phenylessig-, Benzoe-, p-Aminobenzoe-, Anthranil-, p-Oxybenzoe-, Salicyl- oder   p-Aminos alicylsäure;    Methansulfon-, Äthansulfon-, Oxyäthansulfon-,   Äthylensulfonsäure;    Toluolsulfon-, Naphthalinsulfonsäuren oder Sulfanilsäure; Methionin, Tryptophan, Lysin oder Arginin.



   Die oben beschriebenen Pyrimidopyrimidine, ihre Salze oder entsprechende Gemische können z. B. als Arzneimittel Verwendung finden.



   In den nachfolgenden Beispielen sind die Temperaturen in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1   
7 g 7 - Methylmercapto -4- oxy-pyrimido[4,5-d]-    pyrimidin werden mit 20   cm3    Piperidin 6 Stunden auf   110     erwärmt. Den ausgefallenen Niederschlag filtriert man ab und kristallisiert denselben aus Dimethylformamid um. Man erhält 7-Piperidino-4  hydroxy-pyrimido[4, 5-dipyrimidin    der Formel
EMI2.1     
 in weissen Kristallen vom F. 312-3140.



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 7-Methyl    mercapto-4-oxy-pyrimido[4,5-d]pyrimidin    kann nach dem folgenden Verfahren hergestellt werden:
60 g   2- Methylmercapto -4- amino-5-carbamyl-    pyrimidin werden mit 55 g Orthoameisenester und
400 ml Acetanhydrid während 4 Stunden auf   1300    erwärmt. Der ausgefallene Niederschlag wird abfil triert und in 2n Natronlauge gelöst. Durch Zugabe von 2n Salzsäure zu der alkalischen Lösung wird das   
7- Methylmercapto -4- oxy-pynmido[4,5d]pyrimidin    der Formel
EMI2.2     
 ausgefällt; F.   315-318 .   



   In analoger Weise kann man die folgenden Verbindungen herstellen:   4,7-Bis-dimethylamino-pyrimido[4, 5-dipyrimidin-    hydrochlorid, F.   264-2660    (Zers.) (aus Äthanol).



     4-Piperidino-7-dimethylamino-pyrimidino [4, 5-d]-    pyrimidin-hydrochlorid, F.   192-193      (aus   ÄthanolÄther).   



     4-Hydroxy-7-dimethylamino-pyrimido[4,5-d]    pyrimidin, F.   335O    (Zers.).



     4-Amino-7-dimethylamino-pyrimido [4,5-d]-    pyrimidin-hydrochlorid, F. 330-3320.



     4-Methoxy-7-dimethylamino-pyrimido[4, 5-d]-    pyrimidin, F.   226-227";    F. des Hydrochlorids    312     (Zersetzung).



  3-Methyl-4-oxo-7-dimethylamino-3 ,4-dihydro    pyrimido[4,5-djpyrimidin,    F.   218-220 .   



   Beispiel 2
9 g   4-Hydroxy-7-dimethylamino-pyrimido [4,5-d]-    pyrimidin und 12 g Phosphorpentasulfid werden in 200   cm3    Pyridin gekocht, und es wird während 6 Stunden in einem Bade von   1300    erhitzt. Man giesst dann die heisse Pyridinlösung auf 1500   cm3    Wasser,  wonach beim Stehen ein brauner Niederschlag ausfällt. Man löst letzteren in verdünnter Natronlauge, behandelt mit Tierkohle, fällt mittels verdünnter Salzsäure und erhält nach Umkristallisation aus viel Methanol   4- Mercapto -7- dimethylamino-pyrimido-      [4,5-d]pyrimidin    der Formel
EMI3.1     
 in gelben Kristallen vom F.   300".      

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 7-Amino-pyrimido [4,5-djpyrimidinen mit dem Kern der Formel EMI3.2 und deren tautomere Formen, dadurch gekennzeichnet, dass man in Pyrimido[4,5-d]pyrimidinen, die in 7Stellung einen gegen eine Aminogruppe austauschbaren Rest enthalten, diesen gegen eine Aminogruppe austauscht.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Pyrimido[4,5-d]pyrimidin, das in 7-Stellung ein Halogenatom oder eine freie oder substituierte Mercaptogruppe aufweist, mit Ammoniak oder einem Amin umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man von Verbindungen ausgeht, die in 4-Stellung eine Hydroxygruppe oder eine niedere Alkoxygruppe aufweist.
    3. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man von Verbindungen ausgeht, die in 1-, 2-, 3-, 5-, 6- und 8-Stellung unsubstituiert sind.
    4. Verfahren nach den Unteransprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Amin ein Diniederalkylamin oder ein Alkylenimin verwendet.
    5. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, dass man in erhaltenen Pyrimido [4,5 -dipyrimidinen, die in 2-, 4- und/oder 5-Stellung freie Hydroxylgruppen aufweisen, diese in freie Mercaptogruppen umwan delt 6. Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umwandlung durch Behandlung mit Phosphorpentasulfid vornimmt.
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