CH371809A - Verfahren zur Herstellung von neuen Spasmolytika - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Spasmolytika

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CH371809A
CH371809A CH6576858A CH6576858A CH371809A CH 371809 A CH371809 A CH 371809A CH 6576858 A CH6576858 A CH 6576858A CH 6576858 A CH6576858 A CH 6576858A CH 371809 A CH371809 A CH 371809A
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Testa Emilio
Vecchi Alberto
Maffii Giulio
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Lepetit Spa
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  Verfahren zur Herstellung von neuen Spasmolytika
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen spasmolytisch wirkenden Verbindungen der Formel
EMI1.1     
 worin R einen niederen Alkyl- oder Aralkylrest und   Rt    einen Alkylrest mit 1-8 Kohlenstoffatomen bedeuten, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man einen disubstituierten Malonsäuremonoester der Formel
EMI1.2     
 worin   R    einen niederen Alkylrest bedeutet, mit Thionylchlorid unter Rückfluss erhitzt, das erhaltene Ester-Säurechlorid mit Natriumborhydrid hydriert, den entstandenen   a,a-disubstituierten      y5-Oxy-    propionsäure-alkylester zur freien Oxysäure der Formel
EMI1.3     
 verseift,

   diese in das Natriumsalz überführt und das erhaltene Salz mit einem   Dialkylaminoäthylehlorid    unter wasserfreien Bedingungen versetzt.



   Ausserdem kann man erhaltene Verbindungen mit einer den   Rest -CO-R3    abgebenden Verbindung acylieren, wobei R3 einen aliphatischen oder araliphatischen Rest oder den Phenylrest bedeutet.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Verbindungen sind aussergewöhnlich wirksam als Spasmolitika bei experimentellen Tieren.



  Zum Beispiel sind sie fast ebenso wirksam wie Atropin in der Hemmung des durch Acetylcholin hervorgerufenen Krampfes im isolierten Kaninchenund Rattendünndarm. Nach intravenöser Injektion von 25-100 ylkg des Heilmittels wird die Darmmobilität in Kaninchen ganz verhindert. Auch die Magensaftabsonderung wird in Ratten und in Hunden stark verhindert: die intravenöse ED50 liegt zwischen 3 und 5 mglkg. Ausserdem haben diese Verbindungen eine sehr niedrige Toxizität: z. B. zeigt der   a-Phenyl-a-oxymethyl-propionsäure-diiso-    propylaminoäthylester die folgenden Werte der   LD50    (in eckigen Klammern die mit Propanthelinbromid unter vergleichbaren experimentellen Bedingungen erhaltenen Werte).



  Mäuse endoperitoneal
286 (234-349) [78 (71-86)] oral
1130 (869-1469) [445 (332-596)] intravenös
46,6   (38,8-55,9)      [5,6    (4,9-6,4)] Ratten oral
723   (623,3-838,7)    [563   (489,6-647,4)]     Ähnliche Ergebnisse werden mit den andern analogen Verbindungen erhalten.   Beispiel I
EMI2.1     

Eine Mischung von 32 g Phenyläthylmalonsäuremonoäthylester und 25 cm3 frisch destilliertem Thionylchlorid wird unter Rückfluss 2 Stunden erhitzt.



  Das überschüssige Thionylchlorid wird im Vakuum abgedampft und der Rückstand bei   1331350 C    unter 2,5 mm destilliert. Ausbeute 30 g   (87 ovo    d. Th.); Smp.   39-400    C.



   In eine Mischung von 15 g Natriumborhydrid und 150 cm3 wasserfreiem Dioxan werden 68 g des oben dargestellten, in 330 cm3 wasserfreiem Dioxan gelösten   a-Carbäthoxy - a - phenylbuttersäurechlorids    rasch gegossen. Die Mischung wird unter Rückfluss und Rühren 2,5 Stunden erhitzt und dann abgekühlt.



  500 cm3 Eis-Wasser werden hinzugefügt, ohne   25     C zu überschreiten; dann wird   10 0/obige    Salzsäure bis zu saurer Reaktion gegeben und die Mischung mit Äthyläther extrahiert. Nach Eindampfung des Lösungsmittels wird der Rückstand bei   140-145  C    unter 2-3 mm destilliert. Ausbeute 47 g (80    /o    d. Th.) a-Phenyl-a-oxymethyl-buttersäure-äthylester.



   Der obige Ester (120 g) wird unter Rückfluss mit 2000   cm3      10 0/obigem    Natriumhydroxyd 6 Stunden verseift. Nach Abkühlung wird die Mischung mit Äthyläther extrahiert und der Extrakt abgeworfen.



  Die wässrige Schicht wird mit Salzsäure stark angesäuert und dann mit Äthyläther extrahiert. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird das rückständige Öl durch Behandlung mit Petroläther kristallisiert. Ausbeute 80 g   (76 ovo    d. Th.); Smp.   94-960    C.



   Eine Lösung von 75 g der so erhaltenen a-Oxymethyl-a-phenyl-buttersäure in 250   cm3    Essigsäureanhydrid wird 1,5 Stunden lang unter Rückfluss erhitzt und die Mischung in 2500   cm3    Wasser bei 600 C gegossen. Nach Abkühlung wird die Lösung mit Äthyläther extrahiert; der Extrakt mit einer   50/obigen    Natriumbicarbonatlösung und dann mit Wasser gewaschen; über Natriumsulfat getrocknet und zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wird im Vakuum bei   230-2340    C unter 3-5 mm destilliert.



  Ausbeute 80 g (98   O/o    d. Th.); Smp.   72-73     C.



   Zu einer Lösung von 11 g der so erhaltenen a-Acetoxymethyl-a-phenyl-buttersäure werden zuerst eine auf 600 C erwärmte Mischung von 1,15 g Natrium in 85 cm3 Isopropylalkohol, dann 6,6 g   B-Di-    äthylamino-äthylchlorid in 45 Minuten zugegeben, ohne 650 C zu überschreiten. Die Mischung wird bei 600 C 2 Stunden lang gerührt, abgekühlt und vom abgeschiedenen Natriumchlorid durch Filtrieren befreit; das Filtrat wird bis zu kleinem Volumen konzentriert. Der Rückstand wird mit Wasser verdünnt, mit wässrigem Natrium-hydroxyd alkalisiert und mit Äthyläther extrahiert.



   Der   Ätherextrakt    wird über Natriumsulfat getrocknet und durch Zusatz einer Lösung von Salzsäure in Äthyläther angesäuert. Der Niederschlag wird im Vakuum gesammelt und getrocknet. Ausbeute 12,5 g   (72 0/o    d. Th.)   a-Phenyl-a-acetoxy-      methyl- buttersäure- diäthylaminoäthylesterhydrochlo-    rid. Smp.   82-830    C.



   Beispiel   2   
EMI2.2     

Eine Lösung von 5 g a-Phenyl-a-oxymethylbuttersäure (hergestellt wie in Beispiel 1 beschrieben) in 20   cm3    Pyridin wird auf   10"C    abgekühlt und dann mit 4 g Benzoylchlorid, ohne   10"C    zu überschreiten, vorsichtig versetzt. Die Mischung wird 2 Stunden geschüttelt, in Wasser gegossen, auf einen pH-Wert von 2,0 mit Salzsäure angesäuert und mit Äthyläther extrahiert. Der Ätherextrakt wird zur Trockne im Vakuum eingedampft und das gewonnene Öl (4,95 g) ohne weitere Reinigung verwendet.



   Das obige Öl wird mit einer warmen Lösung von 0,38 g Natrium in 37   cm3    Isopropylalkohol gemischt. Die Mischung wird bei 600 C mit 2,5 cm Diäthylamino-äthylchlorid in 45 Minuten versetzt und weiter wie im Beispiel 1 beschrieben behandelt.



  Das so gewonnene Öl wird durch Analyse als    a - Phenyl - a-benzoyloxymethyl - buttersäure - diäthyl-    aminoäthylester erkannt.



   Beispiel 3
EMI2.3     

Eine Lösung von 112 g   a-Phenyl-a-methyl-    malonsäure-monoäthylester und 112   cm3    Thionylchlorid wird unter Rückfluss 2 Stunden erhitzt. Das überschüssige Thionylchlorid wird im Vakuum abgedampft und der Rückstand bei   135-136  C    unter 5 mm destilliert. Ausbeute 95 g   (78,50/o    d. Th.).



   In eine Mischung von 22,1 g Natriumborhydrid und 220   cm3    wasserfreiem Dioxan werden 95 g des oben dargestellten, in 420   cm3    wasserfreiem Dioxan gelösten   a-Carbäthoxy- a-phenyl- propionylchlorid    rasch gegossen. Die Mischung wird unter Rückfluss und Rühren 2,5 Stunden erhitzt und dann abgekühlt. 700   cm3    Eis-Wasser werden hinzugefügt ohne 250 C zu überschreiten; dann wird   100/obige    Salzsäure bis zu saurer Reaktion   vorsichtig    gegeben und die Mischung mit Äthyläther extrahiert. Nach Eindampfung des Lösungsmittels wird der Rückstand bei   133-134 C    unter 2 mm destilliert. Ausbeute  60 g   (82 0/o    d. Th.) a-Phenyl-a-oxymethyl-propionsäure-äthylester.



   Der obige Ester (60 g) wird unter Rückfluss 5 Stunden mit 1000   cm3      10 Obigem    Natriumhydroxyd verseift. Nach Abkühlung wird die Mischung mit Äthyläther extrahiert und der Extrakt abgeworfen.



  Die wässrige Schicht wird mit Salzsäure stark angesäuert und dann mit Äthyläther extrahiert. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird das rückständige Öl durch Petrolätherbehandlung kristallisiert. Ausbeute 50 g   (96 0/o    d. Th.) a-Phenyl-a-oxymethylpropionsäure.



   Eine Lösung der obigen Säure (50 g) in 200   cm3    Essigsäureanhydrid wird 1,5 Stunde unter Rückfluss erhitzt und die Mischung in 2000 cm3 Wasser bei   600 C    gegossen. Nach Abkühlung wird die Lösung mit   Äthyläther    extrahiert und der Extrakt mit einer 50/oigen Lösung von Natriumbicarbonat und mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und zur Trockne eingedampft.



   Die rohe a-Acetoxymethyl-a-phenyl-propionsäure wird zuerst mit einer auf   60"    C   envärmten    Mischung von 6,5 g Natrium in 500   cm3    Isopropylalkohol gemischt, dann mit 36 g   ss-Diäthylamino-äthylchlorid    in 40 Minuten versetzt, ohne 650 zu überschreiten.



  Die Mischung wird bei   60"    C 2 Stunden gerührt, abgekühlt und vom abgeschiedenen Natriumchlorid durch Filtrieren befreit; das Filtrat wird bis zu kleinem Volumen im Vakuum konzentriert. Der Rückstand wird mit Wasser verdünnt, mit wässrigem Natriumhydroxyd alkalisiert und mit Äthyläther extrahiert. Der   Ätherextrakt    wird bis zu saurer Reaktion mit Salzsäure versetzt; der Niederschlag im Vakuum gesammelt und getrocknet. Ausbeute 44 g a-Phenyl-a-acetoxymethyl-propionsäure-diäthylamino äthylester-hydrochlorid.



   Beispiel 4
EMI3.1     

Zu einer Lösung von 20 g a-Phenyl-a-oxymethylbuttersäure (hergestellt wie in Beispiel 1 beschrieben) in 80   cm3    wasserfreiem Pyridin werden 17,2 g Phenylacetylchlorid bei   15     C in 10 Minuten zugegeben. Die Mischung wird 2 Stunden gerührt, in 200 cm3 Wasser gegossen und stark angesäuert. Die obere ölige Schicht wird dekantiert, mit verdünnter Salzsäure gewaschen und in Äthyläther gelöst.



   Die wässrige Schicht wird abgeworfen und der Ätherextrakt zur Trockne eingedampft. Ausbeute 24 g rohe   a - Phenyl - a - phenylacetoxymethyl-butter-    säure.



   Diese Verbindung wird zuerst mit einer warmen Lösung von 1,77 g Natrium in 200   cm3    wasserfreiem Isopropylalkohol gemischt und dann mit 10,5 g Diäthylamino-äthylchlorid eine Stunde versetzt, ohne   65"C    zu überschreiten. Die Mischung wird bei   609    2 Stunden gerührt, abgekühlt und vom abgeschiedenen Natriumchlorid durch Filtrieren befreit; das Filtrat wird bis zu kleinem Volumen im Vakuum konzentriert. Das rückständige Öl wird mit Wasser gemischt und mit   10 0/obiger    Salzsäure angesäuert, das ungelöste Öl durch Dekantieren abgeworfen und die Lösung mit wässrigem Natriumbicarbonat alkalisiert und mit äthyläther extrahiert.



  Der   Ätherextrakt    wird mit einer Lösung von Salzsäure in Äthyläther verdünnt. Ein teigiger Niederschlag entsteht. Der   Äther    wird dekantiert und das Produkt im Vakuum getrocknet. Die Analyse des Rückstandes gibt richtige Werte für a-Phenyl-a  phenylacetoxymethyl - buttersäure -    diäthylaminoäthylester.



   Beispiel 5
EMI3.2     

700 g von   a-Phenyl-a-oxymethyl-propionsäure    (hergestellt wie in Beispiel 3 beschrieben) werden zuerst mit einer auf 600 erwärmten Lösung von 8,8 g Natrium in 1000   cm3    wasserfreiem Isopropylalkohol gemischt und dann mit 52 g Diäthylamino-äthylchlorid in 30 Minuten versetzt, ohne   700 C    zu überschreiten. Die Mischung wird bei   60-700    C 3 Stunden gerührt, abgekühlt und vom abgeschiedenen Natriumchlorid durch Filtrieren befreit; der Isopropylalkohol wird im Vakuum abdestilliert. Der Rückstand wird in 1000   cm3    Wasser suspendiert, mit Salzsäure angesäuert und filtriert. Das Filtrat wird durch Zusatz einer wässrigen Lösung von Natriumcarbonat alkalisiert und mit   Äthyläther    extrahiert.

   Der   Ätherextrakt    wird getrocknet und mit Salzsäure bis zu saurer Reaktion behandelt. Der so gebildete Niederschlag wird im Vakuum gesammelt und getrocknet. Ausbeute 95 g   (78 0/o    d. Th.) a-Phenyl-a-oxymethyl-propionsäure-diäthylaminoäthylesterhydrochlorid.



   Beispiel 6
EMI3.3     

700 g a-Phenyl-a-oxymethyl-propionsäure (hergestellt wie in Beispiel 3 beschrieben) werden zuerst mit einer auf 600 C erwärmten Lösung von 8,8 g Natrium in   81000      cm3    wasserfreiem Isopropylalkohol gemischt und dann mit 62,8 g Diisopropylamino äthylchlorid in 30 Minuten versetzt, ohne   700 C    zu überschreiten. Nach Behandlung der Mischung wie in     

Claims (1)

  1. Beispiel 5 beschrieben werden 113 g (840/0 d. Th.) a-Phenyl-a-oxymethyl-propions äure-diisopropylamino- äthylesterhydrochlorid gewonnen PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel EMI4.1 in welcher R einen niederen Alkyl- oder Aralkylrest und Rt einen Alkylrest mit 1-8 Kohlenstoffatomen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man einen disubstituierten Malonsäuremonoester der Formel EMI4.2 worin R2 einen niederen Alkylrest bedeutet, mit Thionylchlorid unter Rückfluss erhitzt, das erhaltene Esterdäurechlorid mit Natriumborhydrid hydriert, den entstandenen a,a-disubstituierten 4-Oxy- propionsäure-alkylester zur freien Oxysäure der Formel EMI4.3 verseift,
    diese in das Natriumsalz überführt und das erhaltene Salz mit einem Dialkylaminoäthylchlorid unter wasserfreien Bedingungen versetzt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ausserdem mit einer den Rest -CO-R3 abgebenden Verbindung acyliert, wobei R3 einen aliphatischen oder araliphatischen Rest oder den Phenylrest bedeutet.
CH6576858A 1957-11-13 1958-11-04 Verfahren zur Herstellung von neuen Spasmolytika CH371809A (de)

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GB3540457A GB878274A (en) 1957-11-13 1957-11-13 New spasmolytic basic esters
GB2442058 1958-07-29

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