CH377334A - Process for the preparation of polyenedicarboxylic acid diesters - Google Patents

Process for the preparation of polyenedicarboxylic acid diesters

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CH377334A
CH377334A CH6586958A CH6586958A CH377334A CH 377334 A CH377334 A CH 377334A CH 6586958 A CH6586958 A CH 6586958A CH 6586958 A CH6586958 A CH 6586958A CH 377334 A CH377334 A CH 377334A
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CH
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dial
methyl
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methylene chloride
carbalkoxy
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CH6586958A
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Waldemar Dr Guex
Otto Dr Isler
Rudolf Dr Rueegg
Ryser Gottlieb
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Hoffmann La Roche
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A23FOODS OR FOODSTUFFS; TREATMENT THEREOF, NOT COVERED BY OTHER CLASSES
    • A23LFOODS, FOODSTUFFS OR NON-ALCOHOLIC BEVERAGES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; PREPARATION OR TREATMENT THEREOF
    • A23L5/00Preparation or treatment of foods or foodstuffs, in general; Food or foodstuffs obtained thereby; Materials therefor
    • A23L5/40Colouring or decolouring of foods
    • A23L5/42Addition of dyes or pigments, e.g. in combination with optical brighteners
    • A23L5/47Addition of dyes or pigments, e.g. in combination with optical brighteners using synthetic organic dyes or pigments not covered by groups A23L5/43 - A23L5/46

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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     Polyendiearbonsäurediestern       Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren  zur Herstellung von     Polyendicarbonsäuredialkylestern     von Säuren mit 30, 34 oder 40     Kohlenstoffatomen,       welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein       Phosphoniumsalz    der Formel  
EMI0001.0005     
    worin n die Zahl 1, 2 oder 3 und R beginnend mit  der     Methylgruppe    von der Mitte nach aussen gegen  die     Carbalkoxygruppe    abwechslungsweise die     Methyl-          gruppe    und Wasserstoff bedeuten, in das entspre  chende     Phosphoran    überführt,

   danach etwa 2     Mol     des letzteren mit 1     Mol        2,6,11,15-Tetramethyl-hexa-          decahexaen    - (2,4,6,10,12,14) - in-     (8)-dial-(1,16)    oder  2,6,11,15 -     Tetramethylhexadecaheptaen    - (2,4,6,8,<B>10,</B>       12,14)-dial-(1,16)        kondensiert    und aus dem gebilde  ten     Addukt    2     Mol        Triarylphosphinoxyd    abspaltet.

   Die  erhaltenen Reaktionsprodukte können, falls eine Drei  fachbindung vorhanden ist,     partiell    hydriert und     iso-          merisiert    werden. Man kann die erhaltenen     Diester     auch verseifen.  



  Die     Phosphoniumhalogenide    der Formel     @(1)    um  fassen, wie gesagt, entweder       3-Carbalkoxy-buten-(2)-yl-(1)-triaryl-phosphonium-          halogenide    oder       5-Carbalkoxy-3-methyl-pentadien-(2,4)-yl-(1)-triaryl-          phosphoniumhalogenide    oder       7-Carbalkoxy-3-methyl-octatrien-(2,4,        6)-yl-(1)-          triaryl-phosphoniumhalogenide.     Die genannten     Triarylphosphoniumhalogenide    er  hält man z. B. durch Kondensation der betreffenden       Halogensäureester,    z.

   B.     y-Halogen-tiglinsäureester     mit einem     Triarylphosphin,    wie z. B.     Triphenylphos-          phin,    in einem     inerten    Lösungsmittel, z. B. Benzol.    Die hierzu benötigten     Halogenide    sind z. T. neue Ver  bindungen, worunter z.

   B.     1-Carbomethoxy-3-methyl-          5-brom-pentadien-(1,3)    und     2,6-Dimethyl-8-brom-          octatrien-(2,4,6)-säure-(1)-methylester,    die wie folgt  hergestellt werden können:

    Zu einer Lösung von     Lithiumacetylid    in flüssigem  Ammoniak gibt man eine Lösung von     ss-Acetyl-acryl-          säureäthylester    in Äther und hält das Reaktions  gemisch eine Stunde unter     Rückfluss.    Man zersetzt  den     Lithiumkomplex    durch Zugabe von festem Am  moniumchlorid, verdünnt mit Äther, lässt überschüs  siges Ammoniak unter Durchleiten von Stickstoff ver  dampfen und filtriert die festen Rückstände ab. Man  wäscht die Ätherlösung mit gesättigter     Ammönium-          chloridlösung,    trocknet und dampft die Lösung im  Vakuum ein.

   Die     gewonnene    Sirupöse Substanz wird  in Essigester gelöst und in Gegenwart von     Lindlar-          katalysator    unter Normalbedingungen zum     1-Carbo-          methoxy-3-methyl-3-hydroxy-pentadien-(1,4)    hydriert.       KP/0,03    - 70-75 ;     nD    = 1,4672. Durch Behandeln  des Esters mit     Phorphortribromid    in absolutem Äther  erhält man das     1-Carbomethoxy-3-methyl-5-brom-          pentadien-(1,3);        nD    = 1,5385.  



  Wenn man ein     1-Carbalkoxy-3-methyl-3-hydroxy-          pentadien-(1,4)    mit der gleichen Menge     Dihydropyran     und 1     a/o    Mineralsäure versetzt, erhält man den ent  sprechenden     ss-Tetrahydropyranyläther,    der nach dem      Auswaschen der Mineralsäure mit     Natriumbicarbo-          natlösung    und     Abdestillieren    des überschüssigen     Di-          hydropyrans    im Vakuum     destilliert    wird.     Kp/0,05    =  85-90 ;     nD    = 1,4640.

   Man hydriert in der vierfachen  Menge     Petroläther    (Siedebereich 60-80 ) in Gegen  wart von etwas     Chinolin    mit     Lindlarkatalysator    bis  zur Aufnahme der     äquimolaren    Menge Wasserstoff.  Durch Lösen des erhaltenen Esters in der achtfachen  Menge Äther und Behandeln mit     Lithiumaluminium-          hydrid    bei -30 bis     -20     und Aufarbeiten in üblicher  Weise erhält man den entsprechenden primären Alko  hol, der durch zweistündiges Schütteln mit der fünf  fachen Menge Braunstein in     Petroläther    zum entspre  chenden Aldehyd oxydiert wird.

   Das Rohprodukt  kann über die     Bisulfitadditionsverbindung    gereinigt  werden. Man erhält     4-Methyl-4-tetrahydropyranyl-          oxy-hexadien-(2,5)-al-(1);        nD    - 1,4825; U. V. Ma  xima bei 220     m,u;    E     i    = 670 (in Äthanol).  



  Den erhaltenen Aldehyd gibt man zu einer Lö  sung von     (a-Carbalkoxy-äthyliden)-triphenyl-phos-          phoran    in     Methylenchlorid    und erwärmt während 5  Stunden unter     Rückfluss.    Man reinigt den erhaltenen  Ester mittels Filtration durch die fünffache Menge  schwach aktives Aluminiumoxyd und erhält nach dem  Eindampfen des Lösungsmittels im Vakuum den  Ester als helles Öl; n D = 1,5110; U. V. Maxima bei  260     mu;    Ei = 870.

   Man löst in der doppelten Menge  Alkohol,     lässt    unter Kühlung auf 5  20 ml 63     0/aaige          Bromwasserstoffsäure    zufliessen, rührt 2 Stunden,  giesst auf Eis, nimmt in     Petroläther    auf, wäscht neu  tral und engt bei 20  im Vakuum ein. Man erhält  den     2,6-Dimethyl-8-brom-octatrien-(2,4,6)-säure-(1)-          methylester        als        gelben        Rückstand;        n        D        =        1,5430;        U.V.     



  Maxima bei 300     m ;    Ei = 950 (in     Petroläther).     



  Zur Abspaltung von Halogenwasserstoff aus  einem     Phosphoniumhalogenid    der Formel (I) unter  Bildung des entsprechenden     Phosphorans    setzt man  die     Phosphoniumsalze    z. B. mit metallorganischen  Verbindungen, wie z. B.     Phenyllithium,    oder mit     Al-          kalimetallalkoholaten,    z. B.     Natriummethylat,    um. Die  Reaktion wird zweckmässig in einem     inerten    Lösungs  mittel, wie z. B. Äther oder Alkohol, besonders vor  teilhaft aber in     Methylenchlorid    unter Ausschluss von  Sauerstoff, durchgeführt.  



  Zur Kondensation des erhaltenen     Phosphorans     mit dem     2,6,11,15-Tetramethyl-hexadecahexaen-          (2,4,6,10,12,14)-in-(8)-dial-(1,16)    oder dem 2,6,11,  15     -Tetramethyl-hexadecaheptaen        -(2,4,6,8,10,12,14)-          dial-(1,16)    verwendet man zweckmässig die äquiva  lente Menge der Komponenten oder einen     überschuss     der     Phosphinverbindung    und arbeitet in einem     inerten     Lösungsmittel, wie Äther,     Petroläther,    Benzol,     Me-          thylenchlorid,

          Dioxan    oder     Tetrahydrofuran.    Vor  teilhaft vermischt man die Komponenten bei Raum  temperatur, wobei man zweckmässig die überstehende  Luft durch ein     inertes    Gas, wie z. B. Stickstoff, er  setzt. Die Verwendung von     Methylenchlorid    als Lö  sungsmittel ist besonders zweckmässig.  



  Die erhaltenen- Kondensationsprodukte zerfallen  bei Raumtemperatur allmählich in die Polyendicar-         bonsäuredialkylester    und das entsprechende     Triaryl-          phosphinoxyd.    Durch Erwärmen wird diese Reaktion  beschleunigt. Die Zersetzung gelangt z. B. leicht durch  mehrstündiges Kochen der     Methylenchloridlösung    un  ter     Rückfluss.     



  Falls die erhaltenen     Dialkylester    eine Dreifach  bindung enthalten, können sie der     Partialhydrierung     und     Isomerisierung    unterworfen werden. Dies ge  schieht in an sich bekannter Weise z. B. durch Hy  drierung einer Suspension dieser     Dialkylester    in einem       inerten    Lösungsmittel, wie z. B.

   Essigester,     Toluol,          Petroläther    usw., mit einem mit Blei vergifteten     Pal-          ladiumkatalysator.    Die anfallenden     cis-Verbindungen     können     gewünschtenfalls    nach an sich bekannten Me  thoden, vorzugsweise durch Erwärmen, zu den ent  sprechenden     all-trans-Verbindungen        isomerisiert    wer  den. Die erhaltenen     all-trans-Dialkylester    kann man  nach an sich bekannten Methoden, z. B. durch Be  handlung einer ätherischen Lösung derselben mit       methanolischer    Natronlauge, verseifen.  



  Sowohl die nach dem erfindungsgemässen Verfah  ren erhaltenen Ester als auch deren freie Säuren sind  kristalline rot- oder     violettgefärbte    Verbindungen, die  als Lebensmittelfarbstoffe sowie als Geflügelfutter  zusatz für die     Eidotterfärbung    oder Läufe-, Schnäbel-,  Haut-, Fett- und     Fleischpigmentierung    verwendet  werden können. Die Verbindungen ohne Dreifach  bindung sind zudem     Vitamin-A-wirksam.     



  <I>Beispiel 1</I>  Zu einer Lösung von 24 g     Triphenylphosphin    in  120 ml Essigester gibt man 19,5 g     1-Carbomethoxy-          3-methyl-5-brom-pentadien-(1,3)    und lässt 24 Stun  den bei Zimmertemperatur stehen. Das     Phospho-          niumbromid    fällt in Form eines Kristallkuchens an  und kann nach Abgiessen der überstehenden Lösung  direkt weiterverwendet werden.

   Man löst in 150 ml       Methylenchlorid    und versetzt unter Durchleiten von  Stickstoff mit 31 ml 2n     methanolischer        Natriummethy-          latlösung.    Man rührt 1 Stunde bei Zimmertemperatur  und setzt dem Reaktionsgemisch rasch eine Lösung  von 6 g     2,6,11,15-Tetramethyl-hexadecaheptaen-          (2,4,6,8,10,12,14)-dial-(1,16)    in 100 ml     Methylen-          chlorid    zu, rührt 1 Stunde bei Zimmertemperatur  und kocht hierauf 5 Stunden unter     Rückfluss.    Nach  dem Erkalten wäscht man die tiefrote Reaktions  lösung mit 200 ml Wasser,

   trocknet und filtriert durch  neutrales Aluminiumoxyd     (Aktivitätsstufe    5). Man  wäscht mit     Methylenchloridlösung    nach, versetzt das  klare Filtrat mit 150 ml Alkohol und destilliert     Me-          thylenchlorid    bis zur beginnenden Kristallisation ab.  Man lässt 2 Stunden in einem Eisbad stehen und       nutscht    hierauf den gebildeten Kristallbrei ab. Man  wäscht mit kaltem Alkohol, mit tiefsiedendem     Petrol-          äther    und trocknet im Vakuum bei 30-40 .

   Man er  hält so 5 g     1,26-Dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-          hexamethyl-hexacosatridecaen-(1,3,5,7,9,1l,13,15,17,     19,21,23,25) vom     Schmelzpunkt    199 ; U. V. Maxima  450, 478, 513     rncl;        E'%    = 2425, 3675, 3380. Durch  Einengen der Mutterlauge und     Chromatographieren         des Rückstandes an neutralem, schwach aktivem Alu  miniumoxyd in     Benzol/Methylenchlorid    erhält man  noch eine weitere Menge C34     Tridecaen-dicarbon-          säure-dimethylester    vom Schmelzpunkt 185-190 .

    <I>Beispiel 2</I>  Das gemäss den Angaben von Beispiel 1 aus  19,5 g     1-Carbomethoxy-3-methyl-5-brom-pentadien-          (1,3)    und 24 g     Triphenylphosphin    gewonnene     Tri-          phenylphosphoniumbromid    wird mittels     Natriumme-          thylatlösung    in das entsprechende     Ylid        übergeführt     und dieses mit 6 g     2,6,11,15-Tetramethyl-hexadeca-          hexaen-(2,4,6,10,12,14)-in-(8)-dia1-(1,16)    umgesetzt.

    Reaktion und Aufarbeitung werden analog Beispiel 1       durchgeführt.    Man erhält 5 g einer ersten Fraktion  von     1,26-Dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-hexame-          thyl-hexacosadodecaen-(1,3,5,7,9,11,15,17,19,21,23,          25)-in-(13)    in Form feiner, braunroter Kristalle vom  Schmelzpunkt 178-180 ; U. V. Maxima bei 457 und  484     mcs;    E     i        %    = 2740 und 2460. Aus den Mutter  laugen können auf gleiche Weise wie in Beispiel 1  weitere 2 g gewonnen werden.

   Zur     Partialhydrierung     löst man 5,5 g     1,26-Dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-          hexamethyl-hexacosadodecaen-(1,3,5,7,9,11,15,17,19,          21,23,25)-in-(13)    in 100 ml Essigester und hydriert  mit 1 g     Lindlar-Katalysator    (mit Hilfe von Blei       desaktivierter        Palladiumkatalysator)    in Gegenwart  von     Chinolin    bis zur Aufnahme von 250-270 ml  Wasserstoff; nach dem     Abfiltrieren    des Katalysators  und Eindampfen der Lösung erhält man eine teils         kristalline,    teils amorphe Masse, die im U.

   V. folgende  Absorptionen zeigt: bei 340     mu,    Ei     %    = 574     (eis-          1    bei 518     my,    E     i        m    = 2610     (Hauptmaximum).     



  Durch mehrstündiges Kochen in     Petroläther    unter       N2    verschwindet der     cis-peak    und nach     Umkristalli-          sieren    aus     Methanol/Methylenchlorid    erhält man     1,26-          Dicarbomethoxy-    3,7,11,16,20,24     -hexamethyl    -     hexa-          cosatridecaen    - (1, 3, 5, 7, 9,11,13 ,15 ,17,19 ,21, 23, 25),  das in jeder Beziehung mit dem Produkt aus Bei  spiel 1 identisch ist.  



  <I>Beispiel 3</I>  10 g     Triphenylphosphoniumbron-id    des     8-Brom-          2,6-dimethyloctatrien-(2,4,6)-säure-(1)-äthylesters    in  100 ml trockenem     Methylenchlorid    werden wie     im     Beispiel 1 beschrieben mit 9 ml 2n     methylalkoholi-          scher        Natriummethylatlösung    und 3 g 2,6,11,15       Tetramethylhexadecaheptaen-(2,4,6,8,10,12,14)-dial-          (1,16)    in 50 ml     Methylenchlorid        behandelt    und auf  gearbeitet.

   Man erhält violette Kristalle von 2,6,10,  14,19,23,27, 31-     Octamethyl    -     dotriacontapentadecaen-          (2,4,6,8,10,12,14,16,18,20,22,24,26,28,30)    -     disäure-          (1,32)-diäthylester;        Schmelzpunkt    229-230 ;

       Absorp-          tionsmaxima        bei        498,        527        und        565        mu,        E        i        %        =2465,     3235 und 2600.



  Process for the production of polyenedicarboxylic acid diesters The present invention relates to a process for the production of polyenedicarboxylic acid dialkyl esters of acids having 30, 34 or 40 carbon atoms, which is characterized in that a phosphonium salt of the formula
EMI0001.0005
    where n is the number 1, 2 or 3 and R starting with the methyl group from the middle outwards against the carbalkoxy group alternately denotes the methyl group and hydrogen, converted into the corresponding phosphorane,

   then about 2 moles of the latter with 1 mole of 2,6,11,15-tetramethyl-hexadecahexaene - (2,4,6,10,12,14) - in- (8) -dial- (1.16) or 2,6,11,15 - tetramethylhexadecaheptaen - (2,4,6,8, <B> 10, </B> 12,14) -dial- (1,16) condensed and from the adduct formed 2 mol Triarylphosphine oxide is split off.

   If a triple bond is present, the reaction products obtained can be partially hydrogenated and isomerized. The diesters obtained can also be saponified.



  The phosphonium halides of the formula @ (1) include, as said, either 3-carbalkoxy-buten- (2) -yl- (1) -triaryl-phosphonium halides or 5-carbalkoxy-3-methyl-pentadiene- (2, 4) -yl- (1) -triaryl-phosphonium halides or 7-carbalkoxy-3-methyl-octatriene- (2,4,6) -yl- (1) -triaryl-phosphonium halides. The mentioned Triarylphosphoniumhalogenide he holds z. B. by condensation of the halogenate in question, e.g.

   B. y-halo-tiglic acid ester with a triarylphosphine, such as. B. triphenylphosphine, in an inert solvent, for. B. benzene. The halides required for this are z. T. new connections, including z.

   B. 1-carbomethoxy-3-methyl-5-bromo-pentadiene- (1,3) and 2,6-dimethyl-8-bromo-octatriene- (2,4,6)-acid- (1) -methylester, which can be produced as follows:

    A solution of ß-acetyl-acrylic acid ethyl ester in ether is added to a solution of lithium acetylide in liquid ammonia and the reaction mixture is refluxed for one hour. The lithium complex is decomposed by adding solid ammonium chloride, diluted with ether, excess ammonia is allowed to evaporate while passing nitrogen through and the solid residues are filtered off. The ether solution is washed with saturated ammonium chloride solution, dried and the solution is evaporated in vacuo.

   The syrupy substance obtained is dissolved in ethyl acetate and hydrogenated in the presence of Lindlar catalyst under normal conditions to give 1-carbomethoxy-3-methyl-3-hydroxypentadiene (1,4). KP / 0.03-70-75; nD = 1.4672. Treatment of the ester with phosphorus tribromide in absolute ether gives 1-carbomethoxy-3-methyl-5-bromopentadiene (1,3); nD = 1.5385.



  If a 1-carbalkoxy-3-methyl-3-hydroxypentadiene (1,4) is added with the same amount of dihydropyran and 1 a / o mineral acid, the corresponding β-tetrahydropyranyl ether is obtained, which after washing out the mineral acid is distilled with sodium bicarbonate solution and distilling off the excess dihydropyran in vacuo. Bp / 0.05 = 85-90; nD = 1.4640.

   It is hydrogenated in four times the amount of petroleum ether (boiling range 60-80) in the presence of some quinoline with Lindlar catalyst until the equimolar amount of hydrogen is absorbed. By dissolving the ester obtained in eight times the amount of ether and treating with lithium aluminum hydride at -30 to -20 and working up in the usual way, the corresponding primary alcohol is obtained, which is obtained by shaking for two hours with five times the amount of manganese dioxide in petroleum ether for the corresponding Aldehyde is oxidized.

   The crude product can be purified via the bisulfite addition compound. 4-methyl-4-tetrahydropyranyl-oxy-hexadiene- (2,5) -al- (1); nD - 1.4825; U. V. Maxima at 220 m, u; E i = 670 (in ethanol).



  The aldehyde obtained is added to a solution of (a-carbalkoxy-ethylidene) triphenylphosphorane in methylene chloride and heated under reflux for 5 hours. The ester obtained is purified by filtration through five times the amount of weakly active aluminum oxide and, after evaporation of the solvent in vacuo, the ester is obtained as a pale oil; n D = 1.5110; U.V. maxima at 260 mu; Egg = 870.

   It is dissolved in twice the amount of alcohol, 20 ml of 63% hydrobromic acid are allowed to flow in while cooling to 5, stirred for 2 hours, poured onto ice, taken up in petroleum ether, washed neutral and concentrated at 20 in a vacuum. The 2,6-dimethyl-8-bromo-octatriene (2,4,6) acid (1) methyl ester is obtained as a yellow residue; n D = 1.5430; U.V.



  Maxima at 300 m; Egg = 950 (in petroleum ether).



  To split off hydrogen halide from a phosphonium halide of the formula (I) with formation of the corresponding phosphorane, the phosphonium salts are used, for. B. with organometallic compounds, such as. B. phenyllithium, or with alkali metal alcoholates, z. B. sodium methylate to. The reaction is conveniently medium in an inert solvent, such as. B. ether or alcohol, especially before geous but in methylene chloride with exclusion of oxygen carried out.



  To condense the phosphorane obtained with the 2,6,11,15-tetramethyl-hexadecahexaen- (2,4,6,10,12,14) -in- (8) -dial- (1,16) or the 2, 6,11, 15-tetramethylhexadecaheptaen - (2,4,6,8,10,12,14) - dial- (1,16) one uses expediently the equiva lent amount of the components or an excess of the phosphine compound and works in an inert solvent such as ether, petroleum ether, benzene, methylene chloride,

          Dioxane or tetrahydrofuran. Before geous mixing of the components at room temperature, expediently the supernatant air by an inert gas, such as. B. nitrogen, he sets. The use of methylene chloride as a solvent is particularly useful.



  The condensation products obtained gradually decompose at room temperature into the dialkyl polyenedicarboxylate and the corresponding triarylphosphine oxide. This reaction is accelerated by heating. The decomposition occurs z. B. easily by boiling the methylene chloride solution for several hours under reflux.



  If the dialkyl esters obtained contain a triple bond, they can be subjected to partial hydrogenation and isomerization. This ge happens in a known manner, for. B. by Hy dration of a suspension of these dialkyl esters in an inert solvent, such as. B.

   Ethyl acetate, toluene, petroleum ether, etc., with a palladium catalyst poisoned with lead. The resulting cis compounds can, if desired, by methods known per se, preferably by heating, isomerized to the corresponding all-trans compounds. The all-trans dialkyl esters obtained can be prepared by methods known per se, for. B. by treating an essential solution of the same with methanolic sodium hydroxide solution, saponify.



  Both the esters obtained by the process according to the invention and their free acids are crystalline red- or purple-colored compounds which can be used as food coloring agents and as poultry feed additive for egg yolk coloring or runs, beaks, skin, fat and meat pigmentation. The compounds without a triple bond are also effective for vitamin A.



  <I> Example 1 </I> 19.5 g of 1-carbomethoxy-3-methyl-5-bromo-pentadiene- (1,3) are added to a solution of 24 g of triphenylphosphine in 120 ml of ethyl acetate and left for 24 hours stand at room temperature. The phosphonium bromide is obtained in the form of a crystal cake and can be used directly after the supernatant solution has been poured off.

   It is dissolved in 150 ml of methylene chloride and, while nitrogen is passed through, 31 ml of 2N methanolic sodium methylate solution are added. The mixture is stirred for 1 hour at room temperature and a solution of 6 g of 2,6,11,15-tetramethylhexadecaheptaen- (2,4,6,8,10,12,14) dial- (1,16 ) in 100 ml of methylene chloride, stirred for 1 hour at room temperature and then refluxed for 5 hours. After cooling, the deep red reaction solution is washed with 200 ml of water,

   dried and filtered through neutral aluminum oxide (activity level 5). It is washed with methylene chloride solution, 150 ml of alcohol are added to the clear filtrate, and methylene chloride is distilled off until crystallization begins. The mixture is left to stand in an ice bath for 2 hours and the crystal pulp formed is then suctioned off. It is washed with cold alcohol, with low-boiling petroleum ether and dried in vacuo at 30-40.

   This gives 5 g of 1,26-dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-hexamethyl-hexacosatridecaen- (1,3,5,7,9,1l, 13,15,17, 19,21 , 23.25) of melting point 199; U.V. Maxima 450, 478, 513 rncl; E '% = 2425, 3675, 3380. By concentrating the mother liquor and chromatographing the residue on neutral, weakly active aluminum oxide in benzene / methylene chloride, a further amount of C34 tridecene-dicarboxylic acid dimethyl ester with a melting point of 185-190 is obtained.

    <I> Example 2 </I> The triphenylphosphonium bromide obtained according to the information in Example 1 from 19.5 g of 1-carbomethoxy-3-methyl-5-bromopentadiene- (1,3) and 24 g of triphenylphosphine is made by means of Sodium methylate solution converted into the corresponding ylid and this with 6 g 2,6,11,15-tetramethylhexadeca- hexaen- (2,4,6,10,12,14) -in- (8) -dia1- ( 1.16) implemented.

    The reaction and work-up are carried out as in Example 1. 5 g of a first fraction of 1,26-dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-hexamethyl-hexacosadodecaen- (1,3,5,7,9,11,15,17,19 , 21,23, 25) -in- (13) in the form of fine, brown-red crystals with a melting point of 178-180; U.V. maxima at 457 and 484 mcs; E i% = 2740 and 2460. From the mother liquors can be obtained in the same way as in Example 1, a further 2 g.

   For partial hydrogenation, 5.5 g of 1,26-dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24-hexamethyl-hexacosadodecaen- (1,3,5,7,9,11,15,17,19, 21 , 23.25) -in- (13) in 100 ml of ethyl acetate and hydrogenated with 1 g of Lindlar catalyst (palladium catalyst deactivated with the help of lead) in the presence of quinoline until 250-270 ml of hydrogen are absorbed; After filtering off the catalyst and evaporation of the solution, a partly crystalline, partly amorphous mass is obtained, which in the U.

   V. shows the following absorptions: at 340 mu, Ei% = 574 (ice-1 at 518 my, E i m = 2610 (main maximum).



  By boiling for several hours in petroleum ether under N2 the cis-peak disappears and after recrystallization from methanol / methylene chloride one obtains 1,26-dicarbomethoxy-3,7,11,16,20,24 -hexamethyl-hexacosatridecaen- (1, 3, 5, 7, 9, 11, 13, 15, 17, 19, 21, 23, 25), which is identical in every respect to the product from Example 1.



  <I> Example 3 </I> 10 g triphenylphosphoniumbronid of 8-bromo-2,6-dimethyloctatrien- (2,4,6)-acid- (1) -ethyl ester in 100 ml dry methylene chloride are as in example 1 described with 9 ml of 2N methyl alcoholic sodium methylate solution and 3 g of 2,6,11,15 tetramethylhexadecaheptaen- (2,4,6,8,10,12,14) dial- (1.16) in 50 ml of methylene chloride and worked on.

   Violet crystals of 2,6,10, 14,19,23,27, 31-octamethyl-dotriacontapentadecaen- (2,4,6,8,10,12,14,16,18,20,22,24, 26,28,30) diacid (1,32) diethyl ester; Melting point 229-230;

       Absorption maxima at 498, 527 and 565 mu, E i% = 2465, 3235 and 2600.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Polyendicarbon- säuredialkylestern, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Phosphoniumsalz der Formel EMI0003.0084 worin n die Zahl 1, 2 oder 3 und R beginnend mit der Methylgruppe von der Mitte nach aussen gegen die Carbalkoxygruppe abwechslungsweise die Methyl- gruppe und Wasserstoff bedeuten, in das entsprechende Phosphoran überführt, danach etwa 2 Mol des letzteren mit 1 Mol 2,6,11, PATENT CLAIM Process for the production of dialkyl polydicarboxylates, characterized in that a phosphonium salt of the formula EMI0003.0084 where n is the number 1, 2 or 3 and R starting with the methyl group from the center outwards against the carbalkoxy group alternately denotes the methyl group and hydrogen, converted into the corresponding phosphorane, then about 2 moles of the latter with 1 mole 2.6 , 11, 15-Tetramethyl-hexadecahexaen- (2,4,6,10,12,14)-in-(8)-dial-(1,16) oder 2,6,11,15 Tetramethyl-hexadecaheptaen-(2,4,6,8,10,12,14)-dial- (1,16) kondensiert und aus dem gebildeten Addukt 2 Mol Triarylphosphinoxyd abspaltet. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man, falls man von dem genannten Tetramethylhexadecahexaenindial ausgegangen ist, das erhaltene Reaktionsprodukt an der Dreifachbin- dung partiell hydriert und isomerisiert. 2. 15-tetramethyl-hexadecahexaen- (2,4,6,10,12,14) -in- (8) -dial- (1,16) or 2,6,11,15 tetramethylhexadecaheptaen- (2,4, 6,8,10,12,14) -dial- (1,16) condensed and split off 2 mol of triarylphosphine oxide from the adduct formed. SUBClaims 1. Process according to patent claim, characterized in that, if one started from said tetramethylhexadecahexaenindial, the reaction product obtained is partially hydrogenated and isomerized at the triple bond. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man den erhaltenen Diester ver seift. 3. Verfahren nach den Unteransprüchen 1 und 2. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das Phosphoran mit 2,6,11,15- Tetramethyl-hexadecahexaen -(2,4,6,10,12,14)-in-(8)- dial-(1,16) kondensiert wird. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass n die Zahl 1 oder 3 darstellt. 6. Process according to claim, characterized in that the diester obtained is soaped off. 3. The method according to the dependent claims 1 and 2. 4. The method according to claim, characterized in that the phosphorane with 2,6,11,15-tetramethyl-hexadecahexaene - (2,4,6,10,12,14) - in (8) - dial- (1.16) is condensed. 5. The method according to claim, characterized in that n represents the number 1 or 3. 6th Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch ge kennzeichnet, dass als Phosphoniumsalz ein 7-Carb- alkoxy- 3 -methyl-octatrien-(2,4,6)-yl-(1)-triarylphos- phoniumhalogenid verwendet wird. 7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das Phosphoniumsalz zur über- führung in das entsprechende Phosphoran in Methy- lenchlorid mit Alkalimetallalkoholat behandelt wird. Method according to dependent claim 5, characterized in that a 7-carbalkoxy-3-methyl-octatriene- (2,4,6) -yl- (1) -triarylphosphonium halide is used as the phosphonium salt. 7. The method according to claim, characterized in that the phosphonium salt is treated with an alkali metal alcoholate to convert it into the corresponding phosphorane in methylene chloride.
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