CH385841A - Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd

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CH385841A
CH385841A CH6435958A CH6435958A CH385841A CH 385841 A CH385841 A CH 385841A CH 6435958 A CH6435958 A CH 6435958A CH 6435958 A CH6435958 A CH 6435958A CH 385841 A CH385841 A CH 385841A
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aluminum
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trialkyls
aluminum oxide
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Roland Dipl-Chem Dr Koester
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Studiengesellschaft Kohle Mbh
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd
Es'ist bekannt, Bortrialkyle durch Umsetzung von Bortrihalogeniden, vorzugsweise Bortrifluorid, mit Aluminiumtrialkylen herzustellen. Weiterhin wurde vorgeschlagen, statt der Bortrihalogenide die Borsäureester B (OR) 3 zur Herstellung von Borkohlenwasserstoffen BR3 zu verwenden.



   Ausgangsmaterial für die Herstellung sowohl der Borhalogenide wie der Borsäureester ist die Borsäure bzw. deren Anhydrid, das Bortrioxyd   B203.   



  Die molekulare Struktur des   B203    ist gekennzeichnet durch das Vorhandensein vieler   B-O-B-Bindungen,    etwa gemäss dem folgenden Schema :
EMI1.1     

Es würde gegenüber den bekannten Verfahren eine erhebliche Vereinfachung bedeuten, wenn man dieses Bortrioxyd unmittelbar mit Aluminiumtrialkylen gemäss der folgenden Gleichung :    B203 + 2 A1R3 =    2   BR3 + A1203    zu Aluminiumoxyd und   Bortrialkylen. umsetzen    könnte. Diese Reaktion tritt aber, wie Versuche gezeigt haben, unter technisch gangbaren Bedingungen nicht ein. Die Versuche legten vielmehr den Schluss nahe, dass die   B-O-B-Bindung gegeniiber    den Aluminiumtrialkylen reaktionsträge ist.



   Wenn man Bortrioxyd bei höheren Temperaturen mit Bortrialkylen behandelt, so bilden sich nach Gleichung A die sogenannten Boroxole. Es sind dies cyclische, trimere Anhydride von   Monoalkylbor-    säuren :
EMI1.2     

Beachtet man ihre Bildungsweise, so kann man die Boroxole summarisch als eine Lösung von Bortrioxyd in Bortrialkyl betrachten.



   Es wurde nun gefunden, dass die B-O-B-Bindung in diesen   Trialkylboroxolen    mit sämtlichen 3 Alkylgruppen von Aluminiumtrialkylen reagiert, so dass die folgende Umsetzung B eintritt :
B :   (RBO)      3 + 2 AllR3 = 3 BR3 + A1203   
R = Alkylrest, der gleich oder verschieden sein kann und vorzugsweise mehr als 2 C-Atome aufweist. 



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man Boroxole mit Aluminiumtrialkylen oder mit Aluminiumdialkylhydriden der Formel   A1HR2,    in der R einen Alkylrest bedeutet, umsetzt und die gebildeten Boralkyle aus dem Reaktionsprodukt abtrennt.



   Wenn die erfindungsgemässe Umsetzung anstelle von Aluminiumtrialkylen   A1R3    mit Verbindungen der Formel   A1HR2 durchgeführt    wird, so entstehen neben aktivem Aluminiumoxyd und Bortrialkylen noch Alkyldiborane der Formel   B2H2R4. Auch    bei dieser Reaktion werden alle Alkyl-bzw. Hydridgruppen des Aluminiums ausgenutzt, das heisst, die Umsetzung verläuft nach-der Gleichung :    (RBO)      3    +   2 A1HR2 = BR3 + B2H2R4    +   A1203   
Die Vorteile des erfindungsgemässen Verfahrens gegenüber den bekannten Verfahren sind ohne weiteres ersichtlich.



   Das technisch sehr wohlfeile Bortrioxyd   B203    wird in Form der flüssigen Boroxole   reaktionsfähig,    ohne dass zunächst eine Umwandlung des Oxyds in Borhalogenid oder Borsäureester unter Verwendung von Hilfsstoffen (Halogen, Alkohol) zu erfolgen hat.



   Für die Herstellung des Boroxols aus   B203    braucht man allerdings bereits fertig vorgebildetes Bortrialkyl. Da jedoch-bezogen auf Bortrioxyd als Ausgangsstoff-die zwei Reaktionsstufen A und B
A : BR3 +   B203    = (RBO) 3
B : (RBO) 3 + 2   A1R3    = 3 BR3 +   A1203    miteinander kombiniert werden können, so liefert 1 Mol anfangs eingesetztes Bortrialkyl am Ende 3 Mol Bortrialkyl zurück. Insgesamt arbeitet dieses Verfahren, wie man leicht erkennt, nach folgender einfacher   Bruttoreaktionsgleichung    :   A + B = C    :   B203 + 2 AIR3    =   2 BR3    + AI203.



   Für eine wirtschaftliche Herstellung der Boralkyle gemäss der Erfindung ist die Verwendung von Aluminiumtrialkylen oder Dialkylaluminiumhydriden, die durch Synthese aus Aluminium, Wasserstoff und Olefin hergestellt wurden, besonders vorteilhaft. Be  rücksichtigt    man z. B. die Synthese von Aluminiumtrialkylen aus Aluminium, Wasserstoff und Olefin   Cl, H2n    (n = 2 und grösser) entsprechend der Gleichung :    A1 + 312 H2 + 3 CIlH2n =    Al   (C"H2"1) 3,    dann können die Boralkyle nach folgender Bruttogleichung hergestellt werden : 2 Al   +3H,+6C,H+B,0,=2B(C,H),+Al,Og   
Wesentlich ist, dass für die   Bortrialkylherstellung    hier keine weiteren Hilfsstoffe mehr erforderlich sind.



   Gemäss einem besonderen Merkmal der Erfindung arbeitet man mit einem Molverhältnis der Reaktionspartner   aluminiumorganische    Verbindung/ Boroxol von 2 : 1. Bei einem Überschuss der alumi  niumorganischen    Verbindung, insbesondere des Aluminiumtrialkyls, werden nämlich die Alkylgruppen nicht voll ausgenutzt, während bei einem Boroxol überschuss von dem bei der Umsetzung sich bildenden Aluminiumoxyd Borverbindungen festgehalten werden. Durch einen solchen Reaktionsverlauf wird die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens beeinträchtigt.



   Die erfindungsgemässe Umsetzung unter Verwendung von Aluminiumtrialkylen kann auch in 2 Teilstufen durchgeführt werden. Arbeitet man zunächst bei Temperaturen unter   100     C, dann setzen sich nur die ersten beiden Alkylgruppen der Aluminiumtrialkyle mit den Boroxolen z. B. gemäss der nachfolgenden Gleichung (1) um : (1) 2 (RBO)   3 + 6 A1R3 = 6 BR3 + 2 (RA10) 3   
Die entstehenden flüssigen Mischungen reagieren dann bei erhöhten Temperaturen, insbesondere bei Temperaturen zwischen 150 und 220  C, weiter.



  Dabei wird auch die 3. und letzte Alkylgruppe der Aluminiumtrialkyle zur Boralkylierung ausgenutzt und derart die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens wesentlich erhöht. Diese 2. Verfahrensstufe verläuft z. B. gemäss folgender Gleichung (2) :   (2)    2   (RA10)      3    +   (RBO)      3 = 3 BR3 + Al203   
Das erfindungsgemässe Verfahren arbeitet dem nach nach der Bruttogleichung B dieser beiden Teil stufen   (1)    und (2) :
B) =   (1)    + (2) :

   (RBO)   s    + 2 AIR3 = 3 BR3 +   Al203   
Verwendet man bei dem Verfahren gemäss der
Erfindung Aluminiumdialkylhydride der Formel    A1HR2,    dann kann man die bei der technischen Her stellung (Auflösung von Aluminiummetall in Alumi    niumtrialkylen    in Gegenwart von Wasserstoff ; vgl.    belgisches    Patent Nr. 546 432) als Zwischenprodukte anfallenden Aluminiumdialkylhydride bzw. auch Mi schungen dieser mit Aluminiumtrialkylen direkt zu den entsprechenden Borverbindungen umsetzen.

   Es ist nicht notwendig, zunächst reine, das heisst hydrid freie Aluminiumtrialkyle aus den Aluminiumdialkyl hydriden mit Olefinen herzustellen, denn die Reak tion mit den Boroxolen verläuft unter Ausnutzung sämtlicher Alkyl-und Hydridgruppen der verwende ten Aluminiumverbindung, was nicht ohne weiteres zu erwarten war.



   Die erfindungsgemässe Umsetzung kann in Ge  genwart    von geeigneten Lösungsmitteln durchgeführt werden. Lösungsmittel sind für die Durchführbarkeit des Verfahrens vorzuziehen, wenn, wie z. B. bei der
Athyl-und Propylverbindung, die Zwischenprodukte in Lösung gehalten werden sollen. Als   Lösungs-oder   
Verdünnungsmittel sind aliphatische und aromatische
Kohlenwasserstoffe sowie Äther und Amine geeignet.



   Besonders geeignet sind tertiäre Amine mit   gesättig-    ten aliphatischen Kohlenwasserstoffresten. Bei Ver wendung eines derartigen Lösungsmittels lassen sich die entstehenden festen Aluminiumverbindungen besonders leicht in Lösung halten, so dass eine besonders gleichmässige Reaktion B erreicht wird. Die für das Verfahren vorteilhaftesten Lösungsmittel sind die Boralkyle selbst, da sie für das Verfahren keine Fremdstoffe darstellen. Man arbeitet bei einer solchen Reaktion dann praktisch mit einer verdünnten Lösung von Bortrioxyd in Boralkyl. Das sich bildende und ausfallende Aluminiumoxyd bleibt dabei besonders gut in der Reaktionsmischung verteilt.



   Wie die vorstehenden Ausführungen zeigen, setzt die erfindungsgemässe Reaktion schon bei Raumtemperaturen oder darunter ein und wird vorzugsweise durch Erhitzen bis auf etwa 200  C quantitativ zu Ende geführt, insbesondere wenn das Verfahren in zwei Stufen durchgeführt wird.



   Die bei dem erfindungsgemässen Verfahren entstehenden   Reaktionsprodukte-Boralkyle    und Aluminiumoxyd-lassen sich auf einfachste Weise voneinander trennen. Bei der Herstellung von Boralkylen mit kleinen Kohlenwasserstoffresten, insbesondere mit Alkylresten mit bis zu etwa 6 Kohlenstoffatomen, destilliert man diese unter Atmosphärendruck bzw. auch unter vermindertem Druck ab. Als Rückstand erhält man dabei unmittelbar ein Aluminiumoxyd in einer besonders oberflächenaktiven Form. Bei der Gewinnung von Bortrialkylen mit längeren   Kohlen-    wasserstoffresten erfolgt die Abtrennung von den festen Aluminiumverbindungen vorzugsweise durch Filtration bzw. Extraktion unter Zuhilfenahme eines der oben erwähnten Verdünnungsmittel.



   Da bei der Reaktion der Boroxole mit den aluminiumorganischen Verbindungen, insbesondere den   Aluminiumtrialkylen, zunächst lösliche    Zwischenprodukte entstehen, lässt sich das erfindungsgemässe Verfahren auch kontinuierlich durchführen. Das Aluminiumoxyd wird nämlich nicht in dem Masse abgeschieden wie die aluminiumorganischen Verbindungen, insbesondere das Aluminiumtrialkyl, zur Reaktionsmischung zufliessen. Bei der Umsetzung von Äthyl-und Propylverbindungen wird z. B. die Abscheidung von festen Stoffen vor allem durch Verwendung der obenerwähnten Verdünnungsmittel verhindert. Bei den höheren Alkylverbindungen bleiben die Reaktionsmischungen auch ohne Zusatz von Lösungsmitteln flüssig.

   So kommt es, dass die Reaktionsmischung bis kurz vor der Zugabe der gesamten Restmenge, insbesondere der stöchiometrischen Menge aluminiumorganischer Verbindung, völlig flüssig und klar bleibt. Das Aluminiumoxyd fällt ziemlich plötzlich aus, wenn sich die Menge der zugegebenen aluminiumorganischen Verbindung der berechneten Menge nähert. Solche noch völlig flüssigen Reaktionsmischungen scheiden erst beim Eindampfen, insbesondere, wenn im Destillationsrückstand die Temperatur über   150     C steigt, festes Aluminiumoxyd ab, so dass sie sich ganz besonders gut für die Verarbeitung in kontinuierlichen Verdampfern eignen. Das Destillat enthält in diesem Fall neben Bortrialkylen noch etwas unverändertes Boroxol.



   Die Massnahme, die Reaktionsmischung den Ver  dampfern    zuzuführen, solange sie noch völlig flüssig ist, ist zwar häufig sehr zweckmässig, aber nicht unbedingt notwendig. Lässt man das Trialkylboroxol mit dem Aluminiumtrialkyl oder dem Dialkylaluminiumhydrid ausreagieren, so scheidet sich das Aluminiumoxyd zunächst in Form einer festen Gallerte ab. Diese kann durch intensives Rühren in einen Brei verwandelt werden, der sich gleichfalls, wenn auch etwas weniger gut, zur insbesondere der kontinuierlichen Eindampfung eignet.



   Beispiel 1
Zu 168 g   (1    Mol) Äthylboroxol mit 19,   21)/o    Bor (hergestellt aus 98 g Bortriäthyl und 70 g Bortrioxyd durch Erhitzen im Autoklaven während 4 bis 5 Stunden auf 250-300  C), die in einen 750-cm3 Dreihalskolben (Thermometer, Rührer, Eintropfvorrichtung, absteigender Kühler) zusammen mit etwa 250 cm3   Bortriäthyl    eingefüllt wurden, werden bei Raumtemperatur, beginnend im Verlauf von etwa 1 Stunde, insgesamt 228 g (2 Mol) Aluminiumtriäthyl zufliessen gelassen. Dabei steigt die Temperatur in der Reaktionsmischung bis zum Siedepunkt des Bor  triäthyls    (Kp. =   94-95  C)    an. Man destilliert anschliessend das gesamte Bortriäthyl ab. Dies geschieht zunächst unter Atmosphärendruck.

   Nach Zugabe von nahezu der gesamten Menge Aluminiumtriäthyl wird die Mischung durch Bildung einer Aluminiumoxyd Gallerte schwerer rührbar. Diese geht beim   Abdestil-    lieren der letzten Anteile Bortriäthyl unter vermindertem Druck vollständig in ein farbloses Tonerdegel über. Man erhält neben dem Lösungsmittel als Destillat 280 g   (9511/o    der Theorie)   Bortriäthyl.    Das zurückbleibende Aluminiumoxyd (etwa 100 g) ist danach vollkommen trocken.



   Beispiel 2
Aus 630 g (3 Mol) n-Propylboroxol (15,   4, 0/o    Bor, hergestellt wie in Beispiel 1 aus Bortri-n-propyl) und 468 g (3 Mol)   Aluminiumtri-n-propyl    erhält man in einem 2-Liter-Dreihalskolben (Thermometer, Rührer,   Eintropfvorrichtung)    beim Vermischen der beiden Flüssigkeiten unter Selbsterwärmung eine farblose Flüssigkeit. Diese wird in einen auf etwa 200  C erhitzten und unter vermindertem Druck stehenden Dreihalskolben (Thermometer, Rührvorrichtung, Eintropfventil, absteigender Kühler mit gekühlter Vorlage) eingetropft, wobei das durch die Reaktion entstandene Aluminiumoxyd ausfällt und die flüssigen Borverbindungen (Bortripropyl und überschüssiges Boroxol) abdestillieren.

   Man erhält nach Beendigung des Eintropfens und anschliessendem Erhitzen des Zersetzungskolbens auf   250a C    unter vermindertem Druck insgesamt 880 g Destillat mit einem Borgehalt von etwa   10 /e    Bor, das sind   930/o.    Ausbeute. Der Rückstand besteht aus 150 g Aluminiumoxyd. Die erhaltene Mischung aus Bortripropyl und Propyl  boroxol    wird im Vakuum der fraktionierten   Destilla-    tion unterworfen. Man erhält neben dem entstan denen Bortripropyl   (45  ! 12    Torr) das unumgesetzte Propylboroxol   (90 112      Torr).   



   Beispiel 3
Kontinuierliche Herstellung von Bortri-n-propyl  (vgl. Zeichnung)
In einem mit maximal 25 atm belastbaren 100 Liter-Reaktor   A    (Rührvorrichtung,   Einfiillstutzen für    pulverisiertes, getrocknetes Bortrioxyd, Absaugvorrichtung für die boroxolreiche Flüssigkeit am untern Ende des Reaktors (siehe C), Zuleitung für die bortripropylreiche Flüssigkeit, Thermometerstutzen) befinden sich immer etwa 50 Liter flüssige   Borverbin-    dungen zusammen mit ungefähr 5 kg gepulvertem Bortrioxyd. Dieses kann durch eine   Einfiillvorrich-    tung laufend ergänzt werden (etwa 1, 4   kglStunde).   



  Der Reaktor   A    befindet sich auf einer Temperatur von etwa   2809 C.    Es wird ständig gerührt. Mit einer Geschwindigkeit von etwa 6 Liter/Stunde wird über ein bei C angebrachtes feines Sieb aus dem Reaktionsgefäss eine Mischung von Boroxol und Bortripropyl abgezogen und in den zweiten Reaktor B gepumpt. Dieser zweite gleichfalls 100-Liter-Reaktor wird auf einer Temperatur von etwa   50-600'C    gehalten. Unter gutem Rühren wird mit einer Geschwindigkeit von etwa 4   Liter/Stunde    Aluminiumtripropyl in diesen Reaktor eingespritzt.

   Durch den Absaugstutzen D wird laufend die Mischung aus Bortrialkyl und     gelöstem   Aluminiumtrioxyd    auf eine kontinuierliche   Verdampfervorrichtung    E gepumpt (Geschwindigkeit etwa 10   LiterlStunde).    Diese Vorrichtung (z. B. ein Dünnschichtverdampfer) ist auf ungefähr   180  C    aufgeheizt und befindet sich unter vermindertem Druck (etwa   1    Torr). Am untern Ende der Verdampferanlage wird das farblose, trockene Aluminiumoxyd gesammelt und über eine nicht eingezeichnete Vakuumschleuse von Zeit zu Zeit abgezogen (etwa 2   kglStunde).    Am obern Ende des Verdampfers destilliert das Bortripropyl ab. Nach Kondensation wird es auf eine Kolonne F (12 Torr,   50-60"C)    gepumpt.

   An deren   obern    Enden wird kontinuierlich die dem eingepumpten Aluminiumtripropyl äquivalente Menge reinen Bortripropyls (7,   74 oc    Bor) abgenommen (etwa 4   Liter/Stunde).   



  Am untern Ende der   Destillationsvorrichtung    F läuft Bortrialkyl ab. Dieses wird in den ersten Reaktor A zurückgepumpt, so dass dadurch der Kreislauf geschlossen ist.



   Es ist auch möglich und mitunter vorteilhaft, nach dem erfindungsgemässen Verfahren Mischungen von Bortrialkylen herzustellen, wie diese beispielsweise bei der Verarbeitung von Mischungen von Aluminiumtrialkylen anfallen. Wenn die Aluminiumtrialkyle aus   Olefingemischen    (z. B. Athylen plus Propylen) hergestellt wurden, ergeben sich für derartige Mischungssysteme beim kontinuierlichen Verfahren andere Versuchsdaten, wie die in Beispiel 3 angegebenen (z. B. für Temperatur und Druck in den Kolonnen). Für die Reaktoren sind jedoch auch dann die für das Bortripropyl in Beispiel 3 angegebenen Versuchsdaten weitestgehend anwendbar.



   Beispiel 4
Zu einer Mischung aus 126 g (0, 5 Mol) iso Butylboroxol und 150 g Bortri-isobutyl lässt man bei gutem Rühren unter Stickstoff bei Raumtemperatur rasch insgesamt 198 g   (1    Mol)   Aluminiumtri-isobutyl    zufliessen. Dabei steigt die Temperatur auf ungefähr   100     C an ; anschliessend wird während etwa 3-4 Stunden auf   170-180     C nacherhitzt, wobei die Mischung vollkommen flüssig bleibt. Unter   verminder-    tem Druck erhält man durch Destillation 395 g (93,   5 /o    der Theorie) Bortri-isobutyl ; als Rückstand hinterbleibt das sich während des Destillierens abscheidende Aluminiumoxyd.



   Beispiel   5   
Wie in Beispiel 4, erhält man aus   n-Butylboroxol    in Bortri-n-butyl als Lösungsmittel bei der Umsetzung mit   Aluminiumtri-n-butyl    neben Aluminiumoxyd als Rückstand durch Destillation in einer Ausbeute von   92 /o reines Bortri-n-butyl.   



   Beispiel 6
35 g   (0,    5 Mol) getrocknetes Bortrioxyd werden zusammen mit   280    g (2 Mol) Bortripropyl in einem Druckgefäss 3-4 Stunden auf 250  C erhitzt, wobei sich das Bortrioxyd in dem Bortripropyl als Propylboroxol auflöst.



   Zu dieser Mischung werden bei Raumtemperatur im Verlauf von etwa 1/2 Stunde insgesamt 156 g   (1    Mol) Aluminiumtripropyl zugegeben ; dabei steigt die Temperatur auf   80-90     C an. Man heizt anschliessend nach, wobei das entstandene Aluminiumoxyd bei einer Temperatur von etwa 120  C als Gallerte ausgeschieden wird. Unter vermindertem Druck werden die gesamten Borverbindungen abdestilliert. Man erhält 400 g (95 /o der Theorie) Bortripropyl ; der Rückstand besteht aus der festen Aluminiumverbindung (70 g).



   Beispiel 7
Im Verlauf von etwa einer Stunde lässt man bei gutem Rühren zu 4 Mol Aluminiumtriäthyl eine Lösung von 2 Mol Athylboroxol in 200 g Triäthylamin zufliessen. Die Temperatur der Reaktionsmischung steigt während der Zugabe bis auf   90-in    C an.



  Die vollkommen dünnflüssige Mischung wird anschliessend auf einen unter vermindertem Druck (weniger als 10 Torr) und auf   160-190     C aufgeheizten Dünnschichtverdampfer gegeben, wobei das entstandene Bortriäthyl zusammen mit dem Lösungsmittel abdestilliert. Man erhält als Destillat eine Mischung, die aus 550 g   Bortriäthyl    und dem eingesetzten Amin besteht. Ausserdem erhält man als Rückstand ein fein gepulvertes Aluminiumoxyd.



   Beispiel 8
In einem 2,   5-Liter-Dreihalskolben    befinden sich 570 g   Aluminiumtriäthyl    zusammen mit 270 g Bor   triäthyl.    Im Verlauf von etwa einer Stunde wird unter gutem Rühren Athylboroxol (400 g) zugetropft.



  Die Temperatur steigt dabei von 20  C bis zum Siedepunkt des Bortriäthyls an, wobei gegen Ende des Zutropfens die entstandenen   Aluminiumverbin-    dungen gallertartig ausgeschieden werden. Man destilliert unter vermindertem Druck und Erhitzen des Temperaturbades bis auf   200-220     C das Bortriäthyl ; ab. Die Ausbeute beträgt über   90 /0 der Theorie.   



   Beispiel 9
Man vermischt 336 g   n-Hexylboroxol    mit 564 g Aluminiumtri-n-hexyl, indem man zu der Borverbindung das Aluminiumtrialkyl unter Stickstoff unter gutem Rühren zufliessen lässt. Die Temperatur in der Reaktionsmischung steigt dabei von Raumtemperatur auf etwa 60  C an. Anschliessend wird 2 bis 3 Stunden bis auf etwa   180  C    erhitzt, wobei die letzte Alkylgruppe des Aluminiumhexyls mit dem Boroxol reagiert. Unter stark vermindertem Druck (etwa 0, 1 Torr) kann der grösste Teil (610 g) des   entstan-    denen Trihexylbors abdestilliert werden   (Kp.      o, l =    99 bis   100     C ; Schmelzpunkt   =-37     C). Weitere 100 g des Boralkyls erhält man aus dem Rückstand durch Extraktion mit Hilfe von Benzol.

   Die Ausbeute beträgt   89 /o der Theorie.    Das Trihexylbor hat einen Borgehalt von 3,   98"/o.   



   Beispiel 10
Nach einer Umsetzung entsprechend Beispiel 9 erhält man aus 450 g   (1    Mol) Aluminiumtridecyl und 252 g (0, 5 Mol) Decylboroxol durch Extraktion mit Cyclohexan das Bortridecyl. Nach Abtrennen der Lösung vom entstandenen Aluminiumoxyd und Abdestillieren des Extraktionsmittels kann das Bortridecyl in Form einer schwach viskosen, farblosen Flüssigkeit als Rückstand gewonnen werden. Die Verbindung ist auch im Hochvakuum nicht unzersetzt (Abspaltung von Decen und Bildung von Didecylborhydrid) destillierbar. Die Ausbeute an reinem (2,   5"/o    Bor) Bortrialkyl beträgt mit 555 g   850/o    der Theorie.



   Beispiel 11
Man erhitzt unter Stickstoff und gutem Rühren eine Lösung von 210 g   (1    Mol)   n-Propylboroxol    in 250   cm3    Bortri-n-propyl auf   150-160     C und tropft im Verlauf von etwa 1 Stunde insgesamt 228 g (2 Mol) Aluminiumdi-n-propylhydrid ein. Dabei kommt die Mischung vor allem zu Beginn in starkes Sieden und wird nach und nach infolge der Ausscheidung von Aluminiumoxyd schwerer rührbar.



  Anschliessend werden unter vermindertem Druck (etwa 1 Torr) sämtliche Borverbindungen abdestilliert (Temperatur im Reaktionsgefäss bis etwa   200     C).



  Man erhält als Destillat 680 cm3 einer Mischung aus 310 g Bortri-n-propyl und 175 g Tetra-n-propyldiboran (etwa   920/o    der Theorie). Der vollkommen farblose, trockene Rückstand enthält etwa 100 g Aluminiumoxyd und entwickelt beim Versetzen mit Wasser praktisch kein Gas mehr.



   Beispiel 12
Bei gutem Rühren werden unter Stickstoff zu
145 g einer Mischung aus Bortri-isobutyl (101, 5 g) und   i-Butylboroxol    (43, 5 g) mit 8,   011/o    Bor (entsprechend 12, 1 g (0, 173 Mol) Bortrioxyd   B203)      insge-    samt 49, 7 g (0, 35 Mol)   Aluminiumdiisobutylhydrid    rasch zugegeben, wobei die Temperatur der Mischung von 20 bis etwa 80  C ansteigt. Man erhitzt zur Vervollständigung der Reaktion noch einige Zeit zum schwachen Sieden auf etwa   180 C. An-    schliessend werden unter vermindertem Druck die Borverbindungen abdestilliert, wobei sich die feste Aluminiumverbindung (25 g) nach und nach abscheidet.

   Als Destillat werden 166 g einer farblosen Fliissigkeit erhalten, die aus einer Mischung von Bor  tri-isobutyl    und Tetra-isobutyldiboran besteht. Die Ausbeute beträgt   946/o    der Theorie.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd, dadurch gekennzeichnet, dass man Boroxole mit Aluminiumtrialkylen oder mit Aluminiumdialkylhydriden der Formel A1HR2, in der R einen Alkylrest bedeutet, umsetzt und die gebildeten Boralkyle aus dem Reaktions- produkt abtrennt.
    UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Boroxole mit Mischungen von Aluminiumtrialkylen oder Dialkylaluminiumhydriden umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dal3 man mit einem Molverhältnis von Aluminiumtrialkyl zu Boroxol von 2 : 1 arbeitet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dal3 man die Umsetzung durch Erhitzen bis auf 200 C zu Ende führt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung der Boroxole mit den aluminiumorganischen Verbindungen zunächst bei Temperaturen unter 100 C durchführt und in einer 2. Verfahrensstufe bei Temperaturen über 100 C, insbesondere zwischen 150 und 220 C, die gebildeten flüssigen Mischungen weiter reagieren lässt.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung in Gegenwart von Lösungsmitteln, insbesondere gesättigten, aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoffen, Athern oder Aminen, vorzugsweise in überschüssigem Boralkyl, durchführt.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man für die Umsetzung Aluminiumtrialkyle mit Alkylresten verwendet, die mehr als 1 C-Atom aufweisen.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das Verfahren kontinuierlich durchführt.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man nach völligem Ausreagieren der Reaktionsmischung das in Form einer festen Gallerte abgeschiedene Aluminiumoxyd durch starkes Rühren in einen Brei umwandelt und erst diesen in einen, vorzugsweise kontinuierlich arbeitenden, Verdämpfer überführt.
    9. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Bortrialkyle aus dem Reaktionsprodukt durch Destillation undloder Filtration oder Extraktion abtrennt.
CH6435958A 1957-10-03 1958-09-25 Verfahren zur Herstellung von Boralkylen neben hochaktivem Aluminiumoxyd CH385841A (de)

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