CH388967A - Process for the preparation of sulfonamides - Google Patents

Process for the preparation of sulfonamides

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CH388967A
CH388967A CH264761A CH264761A CH388967A CH 388967 A CH388967 A CH 388967A CH 264761 A CH264761 A CH 264761A CH 264761 A CH264761 A CH 264761A CH 388967 A CH388967 A CH 388967A
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CH
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sulfanilamide
alkaline earth
alkyl
alkali
dependent
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Application number
CH264761A
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German (de)
Inventor
Edgar Taft William
Marie Krazinski Helen
Original Assignee
American Cyanamid Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/69Benzenesulfonamido-pyrimidines

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von Sulfonamiden
Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues und verbessertes Verfahren zur Herstellung von 4-Sulfa  nilamido-2, 6-di-niederes-alkoxypyrimidinen.   



     4-Sulfanilamido-2,6-dimethoxypyrimidin    und verwandte Verbindungen werden in weitem Umfang verwendet auf Grund ihrer wertvollen chemothera  peutischen    Eigenschaften. Das Produkt, 4-Sulfanil  amido-2 ,6-dimethoxypyrimidin ,    ist ebenfalls unter dem Namen Sulfadimethoxin bekannt. Auf Grund der weit verbreiteten Verwendung dieser Produkte ist ein gutes Verfahren,   durch    welches sie technisch hergestellt werden können, höchst erwünscht.

   Ein Verfahren zur Herstellung von   Sulfadimethoxin    ist in der USA-Patentschrift Nr. 2 703   S00      beschrieben,    wobei Natriumsulfanilamid mit   2,4-Dimethoxy-6-      pyrimidinyltrimethyl-ammoniumclllorid    bei 80 bis 900 C in Gegenwart von Acetamid unter Rühren umgesetzt wird. Es wird angegeben, dass das erhal  teile    Produkt nach dem angegebenen Verfahren in entsprechenden Ausbeuten zu erhalten ist.



   Es wurde nun gefunden, dass diese Produkte im wesentlichen in quantitativen Ausbeuten erhalten werden können, wenn 4-Alkyl- oder 4-Arylsulfonyl  2,6-di-niederes-alkoxypynmidine    mit einem Alkalimetallsalz oder einem   Erdalkalimetallsalz    des Sulfanilamids oder eines Acylsulfanilamids umgesetzt werden. Wenn das Salz des   N4-Acyl-suli anilamids    verwendet wird, wird das Produkt der Kondensationsreaktion mit Säure oder Base behandelt, um die N4-Acylgruppe zu hydrolysieren. Die Reaktion kann   wie    folgt wiedergegeben werden:
EMI1.1     
 worin R und R', die gleich oder verschieden sein können, niedere Alkylreste, R" eine Alkyl oder Arylgruppe, R"' ein Wasserstoffatom oder eine Alkanoyloxygruppe und M ein Alkali- oder Erdalkalikation bedeuten.

   Wenn   R"' bei    dem Sulfanilamidsalz als Reaktionspartner III eine Alkynoylgruppe  darstellt, wird das erhaltene Produkt mit Säure oder Base zur Hydrolysierung der Alkanoyloxygruppe behandelt, um das Produkt I zu erhalten.



   Wie oben gezeigt, wird das verbesserte Verfahren der vorliegenden Erfindung durchgeführt, indem   2, 6-di-niederes-alkoxy-4-alkyl-oder    oder Arylsulfonylpyrimidin mit einem Alkali- oder einem Erdalkalisalz eines Sulfanilamids oder eines   N4-Acylsulfanit-    amids kondensiert wird. Bei dem Verfahren wird die   N4-Acylgrappe,    falls vorhanden, hydrolysiert nach der Kondensation durch Behandlung mit Säure oder Base.



   Die Hydrolyse der N4-Acylgruppe wird vorzugsweise durch Erhitzen am Rückfluss mit 2n Salzsäure oder durch Behandlung mit Natriumhydroxyd bewirkt. Die Kondensationsreaktion wird gebräuchlicherweise in einem inerten Lösungsmittel, wie z. B.



  Dimethylsulfoxyd, Dimethylformamid, Tetrahydrofuran, Dioxan, Dimethylacetamid, Dimethylsulfon und ähnlichen, durchgeführt. Die Kondensationsreaktion wird vorzugsweise bei einer Temperatur im Bereich von etwa 20 bis 1000 C ausgeführt. Die für die Vervollständigung der Reaktion bei der obigen Temperatur erforderliche Zeit variiert zwischen ein paar Minuten und mehreren Stunden. Nach der Beendigung der Reaktion, welche im wesentlichen quantitative Ausbeuten an relativ reinem Produkt ergibt, kann das gewünschte Sulfaprodukt weiterhin durch einfache Umkristallisation gereinigt werden.



   Das Verfahren nach vorliegender Erfindung stellt eine Verbesserung gegenüber den bisherigen Herstellungsverfahren für   4-Sulfanilamido-2,6-di-niederes    alkoxypyrimidine dar. Es verläuft unter milderen Bedingungen, und es zeigt sich, dass es im wesentlichen frei von Nebenproduktbildung verläuft und höhere Ausbeuten des gewünschten Produktes ergibt.



  Die Ersetzung des   4-Alkyl- oder -Aryisulfonylsubsti-    tuenten des   Di-niederes-alkoxypyrimidinkerns    erfolgt mit grösserer Leichtigkeit als die frühere Ersetzung der Trimethylammoniumgruppe. Deshalb stellt das vorliegende Verfahren ein verbessertes technisches Verfahren zur Herstellung von   4-Sulfanilamido-2, 6-    di-niederes-alkoxypyrimidinen dar.



   Das folgende Beispiel erläutert im einzelnen das Verfahren nach vorliegender Erfindung zur Herstellung von beispielshalber   4-Sulfanil-amido-2,6-di-    niederen-alkoxypyrimidinen. Teile sind Gewichtsteile, falls nichts anderes angegeben.



   Beispiel
Eine Lösung von 21,8 Teilen   4-Methylsulfonyl-      2, 6-dimethoxypyrimidin    und 38,8 Teilen Natriumsulfanilamid in 221 Teilen Dimethylsulfoxyd wird bei 600 C während zwei Stunden gehalten. Ein aliquoter Teil (194 Teile) der Reaktionsmischung wird in 1500 Teilen Wasser gelöst. Die Lösung wird auf einen pH-Wert 8 gebracht (kein Niederschlag) und schliesslich auf einen pH-Wert 5 durch Zugabe von in Salzsäure unter Rühren. Der weisse Niederschlag schmilzt bei   198,0-198,50    C. Der Schmelzpunkt wird nicht gedrückt bei Zumischung zu einer reinen Probe von   4-Sulfanilamid-2,6-dimethoxypyri-    midin, die bei   199,5-200,03    C schmilzt.

   Bei der Papierchromatographie zeigt sich eine etwas   40 S ige    Umsetzung nach nur drei Minuten Reaktionszeit.



  Proben, die nach einer und zwei Stunden Reaktionszeit genommen wurden, scheinen identisch, und die Ausbeute ist im wesentlichen quantitativ. Auf einem Papierchromatogramm sind keine Nebenprodukte feststellbar.   



  
 



  Process for the preparation of sulfonamides
The present invention relates to a new and improved process for the preparation of 4-sulfa nilamido-2,6-di-lower-alkoxypyrimidines.



     4-sulfanilamido-2,6-dimethoxypyrimidine and related compounds are used widely for their valuable chemothera peutic properties. The product, 4-sulfanil amido-2,6-dimethoxypyrimidine, is also known under the name sulfadimethoxine. Because of the widespread use of these products, a good process by which they can be industrially manufactured is highly desirable.

   A process for the preparation of sulfadimethoxine is described in US Pat. No. 2,703,500, in which sodium sulfanilamide is reacted with 2,4-dimethoxy-6-pyrimidinyltrimethyl-ammonium chloride at 80 to 900 ° C. in the presence of acetamide with stirring. It is stated that the product obtained can be obtained in corresponding yields by the specified process.



   It has now been found that these products can be obtained essentially in quantitative yields if 4-alkyl- or 4-arylsulfonyl 2,6-di-lower-alkoxypynmidines are reacted with an alkali metal salt or an alkaline earth metal salt of the sulfanilamide or an acylsulfanilamide. When the salt of N4-acyl-suli anilamide is used, the product of the condensation reaction is treated with acid or base to hydrolyze the N4-acyl group. The reaction can be represented as follows:
EMI1.1
 where R and R ', which can be the same or different, are lower alkyl radicals, R "is an alkyl or aryl group, R"' is a hydrogen atom or an alkanoyloxy group and M is an alkali metal or alkaline earth metal cation.

   If R "'represents an alkynoyl group in the sulfanilamide salt as reactant III, the product obtained is treated with acid or base to hydrolyze the alkanoyloxy group in order to obtain the product I.



   As shown above, the improved process of the present invention is carried out by condensing 2,6-di-lower-alkoxy-4-alkyl- or or arylsulfonylpyrimidine with an alkali or an alkaline earth salt of a sulfanilamide or an N4-acylsulfanitamide. In the process, the N4 acyl group, if present, is hydrolyzed after condensation by treatment with acid or base.



   The hydrolysis of the N4-acyl group is preferably effected by refluxing with 2N hydrochloric acid or by treatment with sodium hydroxide. The condensation reaction is usually carried out in an inert solvent such as e.g. B.



  Dimethyl sulfoxide, dimethylformamide, tetrahydrofuran, dioxane, dimethylacetamide, dimethyl sulfone and the like. The condensation reaction is preferably carried out at a temperature in the range of about 20 to 1000.degree. The time required for the reaction to complete at the above temperature varies from a few minutes to several hours. After the reaction has ended, which gives essentially quantitative yields of relatively pure product, the desired sulfa product can still be purified by simple recrystallization.



   The process of the present invention is an improvement over the previous production processes for 4-sulfanilamido-2,6-di-lower alkoxypyrimidine. It proceeds under milder conditions, and it is found that it is essentially free of by-product formation and higher yields of the desired product.



  The replacement of the 4-alkyl or -arysulfonyl substituent of the di-lower-alkoxypyrimidine nucleus occurs with greater ease than the earlier replacement of the trimethylammonium group. Therefore, the present process represents an improved technical process for the preparation of 4-sulfanilamido-2,6-di-lower-alkoxypyrimidines.



   The following example explains in detail the process according to the present invention for the preparation of, for example, 4-sulfanil-amido-2,6-di-lower-alkoxypyrimidines. Parts are parts by weight unless otherwise specified.



   example
A solution of 21.8 parts of 4-methylsulfonyl-2,6-dimethoxypyrimidine and 38.8 parts of sodium sulfanilamide in 221 parts of dimethyl sulfoxide is kept at 600 ° C. for two hours. An aliquot (194 parts) of the reaction mixture is dissolved in 1500 parts of water. The solution is brought to a pH value of 8 (no precipitate) and finally to a pH value of 5 by adding in hydrochloric acid with stirring. The white precipitate melts at 198.0-198.50 ° C. The melting point is not depressed when it is added to a pure sample of 4-sulfanilamide-2,6-dimethoxypyrimidine, which melts at 199.5-200.03 ° C.

   Paper chromatography shows a conversion of about 40% after a reaction time of only three minutes.



  Samples taken after one and two hours of reaction appear identical and the yield is essentially quantitative. No by-products can be detected on a paper chromatogram.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 4-Sulfanilamido2, 6-di-niederes-alkoxypyrimidinen der Formel I EMI2.1 worin R und R' gleiche oder verschiedene, niedere Alkylreste bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 4-Alkyl- oder -Arylsulfonyl-2,6-di-niederesalkoxypyrimidin der Formel II EMI2.2 worin R" eine Alkyl- oder Arylgruppe bedeutet, mit einem Alkali- oder Erdalkalisalz eines Sulfanilamids oder eines Acylsulfanilamids der Formel III EMI2.3 worin M ein Alkali- oder Erdalkalikation und R"' ein Wasserstoffatom oder eine Alkanoyloxygruppe bedeuten, umsetzt und, falls das Acylsulfanilamid, in welchem R"' eine Alkanoyloxygruppe bedeutet, verwendet wurde, das gebildete Produkt zur Überführung von R"' von einer Alkanoyloxygruppe zu einem Wasserstoffatom hydrolysiert. PATENT CLAIM Process for the preparation of 4-sulfanilamido2, 6-di-lower-alkoxypyrimidines of the formula I. EMI2.1 where R and R 'are identical or different, lower alkyl radicals, characterized in that a 4-alkyl- or -arylsulfonyl-2,6-di-lower alkoxypyrimidine of the formula II EMI2.2 where R "denotes an alkyl or aryl group with an alkali or alkaline earth metal salt of a sulfanilamide or an acylsulfanilamide of the formula III EMI2.3 where M is an alkali metal or alkaline earth cation and R "'is a hydrogen atom or an alkanoyloxy group, and, if the acylsulfanilamide, in which R"' is an alkanoyloxy group, was used, the product formed to convert R "'from an alkanoyloxy group to hydrolyzed to a hydrogen atom. UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 4-Methylsulfonyl-2,6-di- niederes-alkoxypyrimidin mit einem Alkalisulfanilamid oder einem Erdalkalisulfanilamid umsetzt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that a 4-methylsulfonyl-2,6-di-lower-alkoxypyrimidine is reacted with an alkali metal sulfanilamide or an alkaline earth metal sulfanilamide. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 4-Sulfanilamido-2,6-dimethoxypyrimidin durch Umsetzung von 4-Methylsulfonyl-2, 6-dimethoxypyrimidin mit einem Alkalisulfanilamid herstellt. 2. The method according to claim and dependent claim 1, characterized in that 4-sulfanilamido-2,6-dimethoxypyrimidine is prepared by reacting 4-methylsulfonyl-2,6-dimethoxypyrimidine with an alkali sulfanilamide. 3. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das Natriumsalz von Sulfanilamid verwendet. 3. The method according to claim and dependent claims 1 and 2, characterized in that the sodium salt of sulfanilamide is used. 4. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass man die Materialien in einem organischen Lösungsmittel, das gegenüber den Reaktionspartnern inert ist, bei einer Temperatur im Bereich von 20 bis 1000 C umsetzt. 4. The method according to claim and dependent claims 1-3, characterized in that the materials are reacted in an organic solvent which is inert towards the reactants at a temperature in the range from 20 to 1000 C.
CH264761A 1960-09-12 1961-03-06 Process for the preparation of sulfonamides CH388967A (en)

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