CH394143A - Procédé de fabrication de composés époxydes - Google Patents

Procédé de fabrication de composés époxydes

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CH394143A
CH394143A CH7031059A CH7031059A CH394143A CH 394143 A CH394143 A CH 394143A CH 7031059 A CH7031059 A CH 7031059A CH 7031059 A CH7031059 A CH 7031059A CH 394143 A CH394143 A CH 394143A
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CH
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reaction
reaction zone
peracetic acid
pressure
temperature
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CH7031059A
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English (en)
Inventor
Philipps Benjamin
Spencer Starcher Paul
Original Assignee
Union Carbide Corp
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Description


  Procédé de     fabrication    de composés     époxydes       La présente invention concerne un procédé de  préparation de composés époxydes par     réaction    de  composés     éthyléniquement    non saturés au moyen  d'acide     peracétique    dans une zone de réaction de  forme allongée.  



  Ces dernières années .les composés époxydes ont  présenté     un    intérêt croissant dans un     grand    nombre  d'applications. Il en résulte que     l'époxydation    des  composés     éthyléniquement    non saturés, prend une       importance    accrue, en tant que     procédé    de synthèse  de ces époxydes.

   Les procédés appliqués dans la  technique antérieure pour     effectuer    les     époxydations     au moyen d'un     peracide    sont des procédés par char  ges séparées     conduits    à la pression atmosphérique  dans un récipient     suffisamment    grand pour contenir  toute la matière utilisée. Ces procédés     discontinus     doivent, pour permettre un taux     raisonnable    de pro  ductivité, prévoir des     installations    de     dimension    im  portante.

   De plus à toute température donnée, le taux       d'époxydation    est réglé par le taux de chargement du       peracide    dans l'enceinte     réactionnelle.    Dans ces con  ditions, l'époxyde obtenu à la suite de la première  quantité de     peracide    chargée, ne peut pas être en  levé au     fur    et à mesure de sa formation. Au     contraire,     la totalité de la charge est maintenue     dans        l'enceinte          réactionnelle,    jusqu'à ce que la réaction soit essen  tiellement terminée.

   Il en     résulte    les     inconvénients          suivants    : une     exposition        anormale    de l'excès du  composé éthylénique par rapport au     peracide    dis  ponible à des températures supérieures à la tem  pérature normale de stockage, ce qui favorise ou  exalte la polymérisation de l'excès du composé     éthy-          lénique    ; une exposition anormale de l'époxyde aux  effets du sous-produit acide acétique résultant ;

   et  l'application de périodes excessivement     longues,    la  limite supérieure de température     étant    réglée par le  point d'ébullition à la pression atmosphérique de la    matière de point     d'ébullition    le plus bas     présente     dans le mélange     réactionnel.     



  Dans le procédé selon la présente     invention,    les       réactions        d'époxydation    peuvent être conduites en  continu à des vitesses, des taux     et/ou    des rendements  réactionnels qui     n'ont    pas été     obtenus    ou qui n'ont  pas été envisagés jusqu'à présent.

   Pour la mise en       aeuvre    du procédé selon     l'invention,    on introduit un  composé     éthyléniquement    non saturé et<B>d</B>e l'acide       peracétique,    dans une zone de réaction de forme al  longée dans des conditions réglées de durée de séjour  du mélange réactionnel et de dimension de cette zone  de réaction allongée. La température est     maintenue          généralement    entre 0  C et 150  C, de préférence  entre     20o    C et     130o    C.

   La     durée    de séjour maximum  du mélange     réactionnel    dans la zone de réaction  allongée n'excède pas 45     minutes.    Une pression suffi  sante pour     maintenir    le mélange réactionnel en phase       liquide    est également     nécessaire.     



  La zone de réaction allongée     est    de préférence  une zone de réaction tubulaire     uniforme    dont la péri  phérie d'une section droite     définit    un cercle. Ainsi, le  diamètre (D) de la section     circulaire    de la zone     de     réaction tubulaire doit être     compris    entre 0,63 cm  et 13,0 cm et la longueur (L) de     cette        zone    est com  prise entre 100 et<B>10000</B> fois     ce        .diamètre        (D)

  .    La  zone de réaction allongée peut     être    également une  zone tubulaire dont les sections     droites        successives          définissent        toutes    des cercles, mais, des cercles de  surfaces     différentes        c'est-à-dire    que la     zone    réaction  nelle présente .des zones     coniques.    Dans ce cas le  diamètre (D) indiqué ci-dessus est le diamètre de la  plus petite section et la     longueur        (L)

          indiquée    ci  dessus est la longueur totale de la zone     réactionnelle.     La zone de réaction     allongée        n'est    pas     limitée    à des  zones de réaction tubulaires     uniformes    ou non uni  formes     telles    que celles signalées ci-dessus. La péri-           phérie    de     ces    sections droites peut     définir    une     ellipse,     un carré, un rectangle, un triangle, un     quadrilatère,     un polygone, un anneau ou tout autre     figure    à plu  sieurs côtés.

   Les sections droites successives peuvent  présenter des surfaces égales ou     inégales.    Lorsque la       section    droite de la zone     réactionnelle    allongée     définit     un anneau (formé par un puits de thermocouple dis  posé à l'intérieur de la zone de réaction tubulaire) le  diamètre (D) indiqué ci-dessus, -est le     diamètre    du  cercle extérieur d'une section droite de     l'anneau    pris  au point le plus rétréci de la zone     réactionnelle    allon  gée.

   Lorsque cette zone est telle qu'on ne peut     parler     de diamètre     (D)    de la section     droite,    comme c'est  le cas des figures     polygonales    ou     elliptiques,    les       limites    critiques de la zone     réactionnelle        allongée    sont  alors exprimées en fonction de la longueur (L) et de  l'expression  
EMI0002.0022     
    où K est la surface de la     section    droite à un point  de la zone     réactionnelle    allongée présentant la plus  petite surface.

   Il est à noter que lorsque la     section     est     un    cercle le diamètre égale  
EMI0002.0027     
    La zone de réaction .de forme     allongée    est dé  finie par l'expression  
EMI0002.0029     
    et la     longueur    (L) où K est la plus     petite        surface    de  la figure obtenue par une     section    droite de cette  zone de réaction     (l'expression     
EMI0002.0035     
         donnant    D lorsque la section est un cercle)

   et où L  est la longueur de la zone     réactionnelle        allongée.     De plus la valeur de l'expression  
EMI0002.0039     
    doit être     comprise        entre    6,3     mm    et 130 mm et la  longueur (L) égaler<B>100</B> à<B>10000</B> fois la     valeur    de  
EMI0002.0044     
    Il est     également    à signaler que l'on peut appli  quer une seule zone     réactionnelle    allongée, ou plu  sieurs     zones        réactionnelles,    que ces zones soient uni  formes ou non, de formes ou de structures identiques  ou non.

   Ces zones peuvent     être        disposées    en paral  lèle ou en série pour satisfaire les exigences ther  miques du système utilisé. Les     modifications    de ces    zones de réaction allongées ne seront pas seulement  limitées par les variables  
EMI0002.0052     
    et L     définies    ci-dessus, mais également par la capa  cité des moyens de pompage qui doivent être suffi  sants pour faire passer une unité de masse du mé  lange     réactionnel    à travers la ou les zones de réac  tion allongées, en moins de 45 minutes.  



  La durée de séjour du mélange réactionnel ne  doit pas     excéder    45     minutes.    Ainsi,     une    unité de       masse    du mélange réactionnel quitte la zone de réac  tion moins de 45     minutes    après y avoir pénétré.  Lorsque les zones de     réaction    allongées sont dis  posées en parallèle, chacune     rte    ces zones doit ré  pondre aux     conditions    de  
EMI0002.0063     
    et .de (L) ci-dessus.

   Lorsque les zones de     réaction     allongées sont disposées en série, l'ensemble de ces  zones, constituant     une    unité, doit répondre à ces  mêmes conditions.  



  Par le procédé selon l'invention, les composés  époxydes peuvent être préparés à partir de composés       éthyléniquement    non saturés tels que le propylène et  le butadiène, qui sont trop     volatils    pour être conver  tis de façon     économique    en époxydes par les pro  cédés classiques     par    charges     séparées        ne    travaillant  pas sous pression.

   En outre, la réaction     d'époxyda-          tion    est une réaction en phase     liquide.    conduite sous       une    pression     suffisante    pour maintenir le mélange  réactionnel en phase liquide. L'acide.     peracétique    est       très    connu pour être très instable, explosif et se dé  grader facilement ; cependant la     susceptibilité    de dé  tonation et de dégradation de l'acide     peracétique     augmente avec la température.

   A une température       opératoire        de        125o        C,        une        solution    à     40        %        en        poids     d'acide     peracétique    dans l'acide acétique se     décom-          pose        aux        taux        de        3000        %        par        jour        

  (plus        de        120        0/0     par heure)     (voir        Encyclopedia    of     Chemical        Tech-          nology,        First        supplemient    volume<B>[</B>l957], pages  623-626, publié par   The     Interscience        Encyclopedia,          Inc.    New York).

   On remarquera à l'exemple 11 que  le     crotonate    d'éthyle est     époxydé    en     2,3-époxy-buty-          rate    d'éthyle dans un système sous pression à 1250 C.  Sous.

   les conditions opératoires appliquées dans     cet          exemple        11,        au        moins        91%        de        l'acide        peracétique     (après que la décomposition thermique ait réduit la       concentration        initiale        de        25        %        en        poids    à     17,

  5        %        en     poids d'une solution dans l'acétate d'éthyle)     étaient     disponibles pour     l'époxydation    et qu'au moins 96 0/0  de ce     peracide        .disponible    étaient     utilisés    pour la pré  paration de l'époxyde. Il y a également lieu de noter  que la durée de séjour d'une unité de     masse    du mé  lange réactionnel dans la zone de     réaction,    était  d'environ 9,9 minutes.

   Ces résultats et     rendements     sont inattendus compte tenu de l'instabilité de l'acide           peracétique    et des vitesses lentes de réaction con  nues jusqu'à présent. Il y a     lieu    de     signaler    également  que la mise en     oeuvre    du procédé selon l'invention  ne permet pratiquement pas la diffusion du produit  avec les réactifs introduits. Ainsi les inconvénients  des procédés antérieurs tels que la     polymérisation    du  composé éthylénique et l'exposition     anormale    de  l'époxyde à l'effet .d'ouverture du cycle de     l'acide     acétique (sous-produit) sont évités.

   La température  de la zone réactionnelle allongée peut être soigneuse  ment et efficacement réglée en     comparaison    des ré  cipients importants nécessaires pour une opération  par charges séparées.     Il    est à noter que l'on peut  utiliser à tout moment un excès d'acide.     peracétique,     par rapport à la matière éthylénique. Une telle façon  d'opérer serait dans de nombreux cas dangereuse  dans une opération par charges séparées.  



  La présente     invention    concerne un procédé qui  est caractérisé par le fait que l'on introduit     en    con  tinu un composé organique, contenant au moins 3  atomes de carbone et au moins une liaison     éthy-          lénique,    dans lequel les atomes     reliés    directement  aux atomes de carbone éthylénique sont des atomes       d'H    ou de C et de l'acide     peracétique        dans    une ou  plusieurs zones de réaction .de forme allongée dont  la longueur est égale à 100 à<B>10000</B>  
EMI0003.0019     
    où K est la surface     minimum    d'une section droite  quelconque de cette zone,

   et où l'expression  
EMI0003.0021     
    a une valeur comprise entre 0,63 et<B>13,0</B> cm, sous  une pression suffisante pour maintenir le mélange  réactionnel en phase liquide, et en ce que la durée de  la réaction dans cette zone n'excède pas 45     minutes.     



  Pour plus de commodité les composés en cause  organiques définis plus haut seront désignés     ci-après     sous le nom de       composé(s)        éthylénique(s)     . Comme  composés organiques, on peut     utiliser    entre autres  les hydrocarbures,     les    hydrocarbures     halogénés,    les  alcools, les éthers, les cétones, les     acétals,,    les acides,  les esters, les amides, les     imides,    les nitriles et     les     esters phosphoriques renfermant une     liaison        éthy-          lénique.     



  On peut par exemple     époxyder    par le     procédé     selon l'invention, les composés suivants : propène,  butènes,     pentènes,        hexènes,        heptènes,        octènes,        dé-          cènes,        dodécènes,        octadécènes,        butadiène,    isoprène,       pen;

  tadiènes,        hexadiènes,        heptadiènes,        octadiènes,        dé-          cadiènes,        dbdécadiènes,        octadécadiènes,    styrène,     di-          vinylbenzènes,        dihydronaphtalènes,    indène,     stilbène,          1-phényl-1-propène,        1,1-,diphényléthylène,        cyclopen-          tènes,        cyclohexènes,        cyclopentadiène,

          dicyclopenta-          diène,        vinylcyclohexènes,        cycloalkène.s        alkyl-substi-          tués,        cycloalkadiènes        alkyl-substitués,        alkadiènes          aryl-substitués,        cyclopentènes        aryl-substitués.    et les    macromolécules non saturées     comme    les polymères  et     copolymères    du     butadiène.     



  Comme exemples     d'alcools    et de, phénols conte  nant une     insaturation        éthylénique,    on peut citer les  composés suivants :     3-cyclohexénylméthanol,        p-allyl-          phénol,        p-crotylphénol,        dicrotylphénols,        p-(2-cyclo-          pentényl)phénol,        3-pentène-1-al,        5-@décène-l-ol,        9-          octadécène-1-ol,        2-éthyl-2!hexénol,        3-cyclopenténol,

            4-cyclohexénol,        alkénols        alkyl-substitués,        alkénols          aryl-substitués,        cyoloalkénols,        cycloalkadiénols,        cy-          cloalkénols        alkyl-substitués,        alkanols        cycloalkényl-          substitués,    et     alkényl-phénols.     



  Comme     exemples        d'éthers    non saturés on peut  citer les éthers suivants:     diallyl    éther du     diphénylol-          méthane,        diallyl    éther du     2,2-diphénylolpropane    ;     di-          allyl    éther;     butyl        orotyl    éther;     2-pentényl        butyl     éther;     4-pentényl        butyl        éther    ;

       4-octényl        3-pentényl     éther;     ortho-allyl-phényl        éthyl    éther;     butyl        3-do-          déc6nyl    éther;     2,4-diallyl-phényl        éthyl    éther;     3-cy-          clohexénylméthyl        alkyl    éthers;     3-cycïohexénylméthyl          aryl    éthers ;     4-décényl        2-propényl    éther;

       1,4-penta-          dïényl        alkyl    éther; et     1,4-alkadiényl        alkényl    éther.  



  Comme exemples de composés     contenant    de  l'azote,     tels    que les     amides,        imides,        nitriles,        ete.    non  saturés on peut citer     comme    matières premières     avan-          tageuses    les composés suivants:

       3-pentène        nitrile,        4-          pen.tène-nitrile,        4-cyanocyclohexène,        ortho-,    méta- et       para-vinylbeuzonitrile,        3-penténamide,        4-pentén-          am    de,     oléamide,        ortho-,    méta- et     para-vinylbenz-          amide,        3-cyclohexène-1-carboxamide,        N-crotylmalé-          imide,        N-crotyl-phtalimide,

      et     N-allyl-phtalimide.     



       Parmi    les composés     carbonyliques    non     saturés,     comme les cétones, les acides et les esters non sa  turés que l'on peut appliquer     dans    le procédé de  l'invention, on peut     citer    les composés suivants :

   les  acides     vinylacétique,        oléique,        cinnannique,    huile de  soja, huile de     lin,    acide     linoléique,    oxyde de     mési-          tyle,    acétate     d'allyle,        méthacrylate        d'allyle,        acrylate     de     crotyle,        alpha-phényl-bêta-pentényl        alpha-benzyl-          crotonate,

          bêta-pentényl        alpha-éthyl-bâta-propyl-          acrylate,        octyl    bêta,     delta-pentadiénoate,        crotyl        al-          pha-cyclohexylcrotonate,        2-éthylhexyl        oléate,        2-cy-          clopentény].        crotonate,    dioléate de glycol,     vinyl    al  pha-éthyl-bêta-propyl-bêta-butylacrylate, acide     4-dé-          cénoique,

          méthyl        allyl    cétone,     méthyl    2     gentényl    cé  tone,     maléate    de     diallyle,        vinyl        alpha-tolyl-bêta-          éthylacrylate,        2-éthyl-hexyl        alpha-m6thyl-bêta-éthyl-          acrylate,        propyl-1-cyclohexène   RTI ID="0003.0223" WI="18" HE="4" LX="1560" LY="2137">  carboxylate,        butyl    al  pha,     gamma-diéthyl-alpha,    gamma     penta,diénoate,

            méthyl        alpha-phényl-alpha,        gamma-héxadiénoate,        to-          lyl        bêta-phénéthyl-gamma-butyl-alpha,        gamma-hep-          tadiénoate,        phényl        1-cyclopentènecarboxylate,        tolyl          2-méthyl-1-cycloheptène-carboxylate,        2-éthylhéxyl        6-          méthyl-3-cyclohéxène-carboxylate,

          butyl        2-phényl-1-          cyclohéxènecarboxylate,        allyl        2-benzyl-2,3-époxy-          héxanoate,        3-cyclohéxènyhnéthyl        acétate,        3-cyclo-          héxènylméthyl        acrylate,        3-cyclohéxènyl-méthyl        acy-          lates,    éthylène glycol     bis(2-butènoate),    propylène gly  col     bis(acrylate),        1,

  5-pentanediol    bis (2     butènoate),          1,3-butylène    glycol     crotonate        2,3-époxybutyrate,         éthylène glycol méthacrylate     2-méthyl-2,3-époxypro-          pionate    ;     aryl,        alkényl,        cycloalkyl,        cycloalkényl,        al-          karyl,        alkyl,    et     aralkyl        alcénoates    ;

       aryl,        alkenyl,        cy-          cloalkyl,        alkyl,        cycloalkényl,        alkaryl    et     aralkyl        alka-          diénoates    ;     aryl,        alkyl,        alkényl,        cycloalkyl,        cyclo-          alkényl,        alkaryl,    et     aralkyl        cyclooléfine-1-carboxylates    ;

         alkylène    glycol bis     (2-alcénoates)    ; et     alkylène    glycol       2-alcénoafie        2,3-époxy-alcanoates.     



  Comme exemples d'acétals insaturés on peut  citer les     acétals    suivants :     1,2,5,6@tétrahydrobenza1dé-          hyde        diéthyl    acétal,     para-vinylbeuzaldéhyde        dibutyl     acétal ; et les     dial'kyl    acétals     d'acénals    ;

   comme les       diméthyl,        diéthyl,        dipropyl,        diisopropyl,        dibutyl,        di-          hexyl,        di-2-éthylhéxyl,    et     didécyl        acétals    d'aldéhydes  aliphatiques insaturés comme les 2-, 3-, et 4-,       alcénals.     



  Les esters phosphoriques typiques insaturés que  l'on peut appliquer comprennent les phosphates de       di-(2-butènyl)        2-éthylhexyle,    de     tri-(crotylphénylc),          d'allyl,        diphényle,    et de     ,dioctyl        3-pentényle.     



  Les hydrocarbures     halogénés    insaturés que l'on  préfère utiliser comme matières     premières    sont les       haloalcènes        aliphatiques    qui     contiennent    de 3 à 10  atomes de carbone dans la     chaîne    .alcène et dans  lesquels au     maximum    les deux atomes de carbone  alpha du groupe     éthylénique     
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    sont substitués par un halogène et ces atomes de car  bone ne sont pas substitués par plus d'un halogène.  



  On peut citer comme exemples d'hydrocarbures  halogénés     insaturés    que l'on peut     utiliser    les hydro  carbures suivants: chlorure     d'allyle,    chlorure de     cro-          tyle,        1,4-dichloro-2-butène,        3,4-dichloro-1-butène,          3-chloro-1-butène,        2-chloro-3-pentène,    chlorure de       2-éthyl-2=héxényle,    chlorure     .de        méthallyle,        fluorure     de     crotyle,    bromure de     crotyle,

          ortho-,    méta-, et       para-chlorostyrène,        ortho-,    méta-, et     para-chloro-          méthylstyrène,        1-chloro-3-vinylcyclohéxane,        4-(tri_          chlorométhyl)    -1-     cyclohéxène,        tétra-        (chlorométhyl)     éthylène,     1-chIoro-4-fluoro-2-butène,    et     para-bromo-          benzyléthylèn    e.  



  La     réaction        d'époxydation    peut être     effectuée    à  une température comprise :entre 00 et     150o    C et de  préférence entre     20     et 130  C. En pratique, le choix  de la température particulière à laquelle on effectue  la réaction     d'époxydation    dans la large gamme de  température indiquée, dépend     :dans    une     importante     mesure de la nature du composé éthylénique de la  pression adoptée et de la durée de séjour. Pour main  tenir la température opératoire .désirée la zone ré  actionnelle allongée peut être suspendue dans ou  chemisée par un milieu d'échange thermique.

   On  peut appliquer d'autres moyens classiques tels que  des éléments de     chauffage    à bandes pour maintenir  la température opératoire désirée.  



  La pression opératoire doit     être    suffisante pour  maintenir le contenu de la zone réactionnelle en    phase liquide. La pression est principalement dictée  par le constituant présentant le point d'ébullition le  plus bas contenu dans le mélange réactionnel à la  température opératoire. Par     :exemple,    lorsque du bu  tadiène normalement     gazeux    constitue le composé  éthylénique à     époxyder    et que l'on adopte une tem  pérature réactionnelle de     60     C, il est nécessaire  d'appliquer plus de 8 atmosphères de pression au  système pour maintenir une réaction en     phase    li  quide.

   Si l'on désire effectuer     l'époxydation    du buta  diène à 1150 C, il est alors     nécessaire    d'appliquer  une pression, supérieure à 23     atmosphères.    Comme  autre exemple. on peut maintenir du propylène nor  malement gazeux en phase liquide à     501,    C, en appli  quant au système une pression supérieure à 20 atmo  sphères ; pour une température réactionnelle de  100  C, il est nécessaire d'appliquer une pression  supérieure à 50 atmosphères.

   En général, la pression  sera     comprise    entre la pression atmosphérique, de       préférence    légèrement supérieure à celle-ci, et 100  atmosphères suivant, bien entendu, la nature du  composé éthylénique en réaction et la température       opératoire.     



  Il est préférable d'introduire l'acide     peracétique     dans la zone de réaction sous la forme d'une solution  dans un milieu organique inerte comme l'acétate  d'éthyle ou l'acétone. Cette     variante    conduit à     une     réaction plus rapide qu'il est plus facile :

  de     régler    et  qui conduit à de meilleures conversions en produits       désirés.        De        telles.        solutions        comprennent        de    5 à     50        %     en poids d'acide     peracétiquie    dans le solvant     orga-          nique        inerte    ;

       on        préfère        de        10    à     30        %        en        poids        d'acide          peracétique.    Le composé éthylénique peut également  être     dilué    avec un composé organique     inerte    ne  contenant pas d'hydrogène actif pour modérer la  réaction exothermique. Ces diluants servent égale  ment d'agents     azéotropiques    dans le stade de ré  cupération du produit.  



  Le rapport acide     peracétique    / composé     éthylé-          nique    dépend de la nature du composé éthylénique  (c'est-à-dire de nombre de liaisons durables),  de la facilité d'oxydation de la ou des     liaisons        éthy-          léniques,    de la facilité de récupération d'un excès de  l'un ou l'autre réactif et d e la température opératoire.  En général, le rapport molaire acide     peracétique    /  double liaison     éthylénique    est compris entre 0,05 et  5,0 et de préférence :entre 0,2 et 2,0.  



  Il est, bien     entendu,    avantageux de se servir  d'un appareillage ne favorisant pas la     polymérisation     du composé éthylénique ou catalysant la décomposi  tion de l'acide     peracétique    et qui soit suffisamment  résistant pour supporter les pressions mises en jeu.  On a trouvé que l'acier inoxydable et l'aluminium  constituent des matériaux donnant satisfaction.

   Si on  le désire, on peut incorporer dans le mélange réac  tionnel un inhibiteur ou un retardateur de polyméri  sation comme     l'hydroquinone,    le     2,4-dinitrophénol,     le     2,4-dinitro-ni-crésol,    le pyrogallol, la     phényl-bêta-          naphtylamine    ou le     t-butylcatéchol,    en quantités suf-           fisantes    pour éviter une polymérisation possible du  composé     éthylénique.     



  Le produit     époxydé    peut être récupéré à partir  de l'effluent liquide par des procédés classiques tels  que distillation, fractionnement, extraction ou cristal  lisation. Lorsque le mélange réactionnel quitte la  zone réactionnelle allongée, il est tout à fait iden  tique à celui provenant de     l'époxydation    par charges  séparées conduite selon les procédés de la technique  antérieure.

       Normalement    l'effluent contient du com  posé éthylénique qui n'a pas réagi, de l'époxyde, de  l'acide     peracétique,    de l'acide acétique (sous-produit),  de faibles     quantités    de matières résiduelles provenant  de la dégradation du composé éthylénique     et/ou    de  l'époxyde, du solvant .de l'acide     peracétique,    si on en  a     utilisé,    et du solvant du composé éthylénique, si  on en a utilisé.

   Un procédé avantageux pour résoudre  l'effluent liquide consiste à envoyer en continu cet       effluent    provenant de la zone     réactionnelle    allongée  dans une colonne de distillation en continu de ma  nière à ne remplir celle-ci qu'à moitié, à éliminer le  solvant, l'acide acétique, l'acide     peracétique    qui n'a  pas réagi et le composé éthylénique qui n'a pas réagi,  comme distillat.

   On peut alors charger en     continu    la  matière résiduelle dans une seconde colonne de distil  lation de laquelle on recueille, comme     distillatl'époxyde.     Bien entendu, on peut adopter d'autres     procédés    de  récupération, en continu ou en     discontinu,    par exem  ple une distillation en     discontinu    et intermittente de  l'effluent recueilli, des     serpentins    de     rectification     chemisés à un ou plusieurs étages convenant pour  l'isolement d'un produit à point     d'ébullition    élevé ou  résidu ; ou des     techniques    de     cristallisation.     



  Pour la misse en     pauvre    .de la présente     invention.,     l'appareil est susceptible de différentes     modifications     tout en respectant les conditions ci-dessus eu égard  aux limites des valeurs de  
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    et de (L) et compte tenu de plus du fait que la du  rée de séjour de toute .unité d e masse du mélange  réactionnel     ne    doit pas excéder 45 minutes.

       Ainsi.     par exemple, on peut admettre le composé     éthylé-          nique    et la solution d'acide     peracétique    dans la zone       réactionnelle    allongée au moyen de pompes à volume  réglable et à déplacement positif. Les pompes peu  vent être réglées de manière que le     rapport    prédéter  miné acide     peracétique    / composé     éthylénique    soit  constant. Le courant d'acide     peracétique    et le cou  rant de composé éthylénique peuvent converger à  l'entrée de la zone ou avant celle-ci.

   Suivant une  variante on peut     admettre    soit le courant d'acide       peracétique    soit le courant du composé éthylénique  à des points répartis à intervalles réguliers ou non du  système. De plus, on peut mélanger à l'avance la  solution d'acide     peracétique    :

  et le composé     éthylé-          nique    dans le rapport désiré et maintenir ce mélange  à une température inférieure à la température     de    la    réaction     d'époxydation    jusqu'à ce que le mélange soit  introduit     dans    la zone     réactionnelle.    Le débit auquel  la charge est pompée -et envoyée dans la zone réac  tionnelle allongée dépend, en partie, du baux de pro  duction désiré, du rapport acide     peracétique/composé          éthylénique,    du degré de décomposition thermique de  l'acide     peracétique    (même si elle est     minime,

      cette  décomposition a lieu), et de la durée de séjour     dans     la zone réactionnelle. A     l'intérieur    des     limites    cri  tiques définissant la zone réactionnelle allongée, on  a constaté qu'une zone de réaction relativement plus  longue est     avantageuse    pour les réactions     d'époxy-          dation    qui se     produisent    aux températures élevées ou       difficilement.    Une zone de réaction allongée relative  ment étroite est souvent     supérieure    à une zone de  réaction présentant une section droite relativement  plus grande étant donné le     

  réglage    thermique plus  efficace que l'on peut obtenir avec une zone de sec  tion plus petite.    <I>Exemple 1</I>  On introduit dans un récipient sous     pression    re  froidi au-dessous de - 200 C, une     quantité        suffisante          d'une        solution        d'acide        peracétique        (24,0        %        .en        poids          d'acide        peracétique,        26,

  2        %        en        poids        d'acide        acé-          tique        et        49,8        %        en        poids        d'éthylbenzène)        pour        ob-          tenir    1,15 mole d'acide     peracétique    et 11,5 moles de  propylène. Il ne se produit pas de réaction. entre le       peracide    et     l'oléfine    à cette température.

   On pompe  alors     ce    mélange en     l'espace    de 83 minutes à travers  un tube     en    acier inoxydable de 6,3     mm    de diamètre  et de 480 cm de long  
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    On suspend le tube dans un     bain,    d'eau maintenu à       60()    C. On maintient le mélange dans le tube en  phase liquide en appliquant une pression maintenue  entre 63 et 70 atmosphères. On recueille le mélange  réactionnel et le     dilue    au moyen de 100 ml d'acétal  déhyde pour     décomposer    l'acide     peracétique    non  consommé, puis on ajoute 200 ml d'acétone sèche.

    On     distille    ce     mélange    dans une     colonne    de     distilla-          tion    en prévoyant une chemise à vide revêtue d'ar  gent tout le long de la colonne.

   On     analyse    la frac  tion passant entre     0o    et     56o    C pour     déterminer     l'oxyde de propylène par la méthode au     chlorhydrate     de     pyridine-pyridine.    On trouve 30 g d'oxyde de  propylène, ce qui correspond à un     rendement    de       44,8        %        par        rapport    à     l'acide        peracétique        chargé.       <I>Exemple 2:

  </I>  On introduit dans un récipient sous pression, une  solution de 364 g (1,5 mole d'une solution à 31,4 0/0  en poids) d'acide     peracétique    .dans .de l'acide     acé-          tique        contenant        0,1        %        en        poids        de        stabilisant        Vic-          tor    53 (marque de la   Victor     Chemical    Co pour       Na5(2-éthylhexyl)5(P301o)s    , un agent     mouillant          anionique)

      par rapport au poids de la solution et  622 g (14,8 moles) de propylène (et on pompe le      mélange dans la zone de réaction de l'exemple 1.  La température opératoire dans la zone de réaction  tubulaire allongée est de 900 C ; on maintient le mé  lange réactionnel en phase liquide sous une pression  de 63-70 atmosphères; la .durée de séjour est de  2,85 minutes.

   Les     conditions        opératoires        étant    ob  tenues constantes, on prélève sous sa propre     pres-          sion        71,5        %        en        poids        du        mélange        réactionnel        pour     l'admettre dans un récipient cylindrique séparé. On  dilue cette matière, avec<B>100-</B>     d'acétaldéhyde    et  200g d'acétone sèche et on distille.

   La     fraction     bouillant entre 19  C et     75o    C est     analysée    pour     ce     qui est de l'oxyde de propylène. On obtient ainsi un  poids total de 53,5 g, ce qui représente un rendement       de        86        %        de        la        quantité        théorique.     



  <I>Exemple 3:</I>  On introduit dans un cylindre en acier inoxy  dable une charge de 850 g     d'isobutylène    (15 moles)  <I>et de</I> 509 g d'une solution à 22,4 0/0 en poids d'acide       peracétiqu:e    dans de l'acétate d'éthyle (1,5 mole) et  on maintient la charge dans des conditions réfri  gérantes (température inférieure à - 20  C) de ma  nière que     l'époxydation    n'ait pas lieu. On pompe en  suite le mélange à travers la zone réactionnelle de  l'exemple 1.

   On applique     une    pression supérieure  à la pression atmosphérique au moyen d'une sou  pape à moteur à l'extrémité (côté effluent) de la zone  de     réaction        tubulaire        allongée    pour     maintenir    le  mélange réactionnel en phase liquide à     50o    C.

   La  durée de séjour .est de 2,5     minutes.    La plus grande       partie        (69,2        %        en        poids        de        la        charge)        de        l'effluent,     prélevée sous les conditions opératoires régnant dans  la zone de réaction, est introduite dans     un    collecteur  séparé sous sa     propre    pression et on le     distille.    La  matière bouillant entre 200 et<B>790</B> C, sous la     pression     atmosphérique,

   est recueillie en une fraction.     On     analyse     cette    fraction pour l'oxyde     d'isobutylène    par  la méthode chlorhydrate de     pyridine-pyridine    et on       trouve        qu'elle        contient        84        %        en        poids        de        la        quantité     théorique d'oxyde     d'isobutylène.     



       Exemple   <I>4:</I>  Dans cet     essai,    on a effectué une réaction entre  le butadiène et l'acide     peracétique        dans    l'acétate  d'éthyle,     dans    une zone .de réaction     tubulaire,    sous  une     pression    suffisante pour maintenir les réactifs  en phase liquide. La zone     réactionnelle        tubulaire     consistait en un seul tube     -en    acier inoxydable de  1,25 cm de diamètre et de 366 cm de long. Une en  ceinte pour thermocouple de 0,95 cm de diamètre  s'étendait sur toute la longueur du tube.

   On a effec  tué des mesures de température au moyen de     thermo-          couples    situés en plusieurs points dans     l'enceinte.     



       Toutes    les parties du tube et .des raccords, et  autres appareillages venant en contact avec l'acide       peracétique    étaient en     acier        inoxydable.    On a chargé  la solution d'acide     peracétique    sous une pression de  2 atmosphères d'azote à partir d'un réservoir jaugé,  et on a chargé le butadiène sous 4 atmosphères de    pression d'azote. La pompe était une pompe à dou  ble effet avec des chemises de refroidissement sur  les corps de vanne. La zone de réaction était che  misée.. Du       Dowtherm    A   circulant dans cette che  mise assurait le réglage de la température.

   (      Dow-          therm    A   est une marque de fabrique de   Dow       Chemical    Co   pour désigner un mélange     eutectique     de     diphényle    et de     diphényl    éther). La pression dans  la zone réactionnelle était maintenue     essentiellement     constante au moyen d'une soupape à moteur à la  sortie. On a recueilli le produit sous sa propre pres  sion de vapeur dans des bouteilles en. acier inoxy  dable     suffisamment    refroidies pour condenser les  constituants des mélanges réactionnels.  



  Dans cet essai, on charge     simultanément    dans la  zone     réactionnelle,    en l'espace de 1,75 heure, 3510 g       d'une        solution    à     12,3        %        en        poids        d'acide        peracétique     dans l'acétate d'éthyle et 1674 g de butadiène. La  température de la     réaction,    est de     68,1    C, une pression  de 23,3 atmosphères     maintient    le mélange réaction  nel en phase liquide; la durée de séjour est de 7,4  minutes.

   On trouve     que    la conversion du     peracide          est        de        95,6        %.        Une        distillation        ultérieure        en        labora-          toire    du mélange réactionnel a donné 271 g (rende  ment 68 0/0) de monoxyde de     butadièene        possédant     les propriétés suivantes  Point d'ébullition . .

   67,5 -     68         C/atm.     n     30/D   <B>........</B> 1,4120 - 1,4122  <I>Exemple 5:</I>  On charge     simultanément    630 g de     monoxydé    de  butadiène et de l'acide     peracétique    (905 g d'une     so-          lution    à     25,2        %        en        poids        dans        l'acétate        d'éthyle)

      à  partir de pompes individuelles à déplacement positif  réglable avec un rapport molaire de 3     moles    de  monoxyde de butadiène par mole de     peracide,    dans  une zone de réaction tubulaire obtenue à partir d'un  tube en acier inoxydable de 122 cm de long et de  0,95 cm de     diamètre    et chemisé au moyen d'un tube  de fer de 2,54 cm de diamètre à     travers    lequel cir  cule un     fluide    échangeur de chaleur     (phtalate    de     di-          octyle).    Le volume total de la zone réactionnelle est  de 86 ml.

   On travaille dans cette zone à une tempéra  ture de la chemise de     110o    C, sous unie pression de  5,3 à 7,7 atmosphères appliquée au moyen d'une  soupape pneumatique à     diaphragme    pour maintenir  le mélange réactionnel en phase liquide. On     charge     les réactifs en l'espace d'une heure trois     quart,    dans  cette zone, la durée de séjour est de 3,0 minutes.

    L'effluent provenant de cette zone est évacué à la  pression     atmosphérique    à travers un condenseur ré  frigérant et admis en continu dans une suspension  agitée comprenant 11 moles de     carbonate    de sodium  anhydre dans 500     cms    d'acétate d'éthyle que l'on  maintient entre 20-25 C. L'admission     terminée,    on  filtre la suspension ; l'analyse     ultérieure    du filtrat  montre qu'il est essentiellement exempt du sous-pro  duit acide acétique. La distillation du filtrat sous  300 mm de pression de Hg sert à éliminer l'acétate      d'éthyle.

   Un     fractionnement    ultérieur à travers une  colonne garnie     donne    un excès de monoxyde de bu  tadiène récupéré et 113 g de dioxyde de butadiène  ayant un point d'ébullition de 65-66  C sous 50 mm  de Hg et un n     30/D    égal à 1,4265-1,4270. Ceci re  présente un rendement de 43,8 0/0 .  



  <I>Exemple 6:</I>  On prépare de     l'épichlorhydrine    en     continu    en  faisant passer un mélange de chlorure d'allyle et  d'une solution d'acide     peracétique    à travers un     ser-          pentin    en acier     inoxydable    de 0,2 cm de diamètre  présentant un volume de 67 ml et une longueur de  2130 cm.

   La charge consiste en 530g de chlorure       d'allyle,        0,95        cm3        d'une        solution    à     35        %        en        poids        de           Victawet    35 B   (marque de fabrique de   Victor       Chemical    Co pour .désigner le     Na5(2-éthylhexyl)5          (P3010)2)    dans l'acide acétique, et 451 g d'une so  lution à 27,4 0l0 en poids d'acide     peracétique        dans     l'acétone.

   On maintient le mélange     réactionnel    en  phase     liquide    en appliquant une     pression    de 5 atmo  sphères de pression. La température de la réaction  est de     100o    C et la durée de séjour est de 36,5 mi  nutes.

   Par rectification sous pression     réduite    de     l'ef-          fluent        provenant   <B>de</B> la zone     réactionnelle    (pour éli  miner l'excès de     chloroalcène    et d'acétone) puis di  lution du résidu au moyen de 500 g de     tétrachlo-          rure    de carbone et lavage à l'eau, on     élimine        l'acide     acétique. On     distille    ensuite la phase     huileuse    résul  tante sous pression réduite.

   Le rendement en     épi-          chlorhydrine        est        de        86        %        par        rapport    à     l'acide        pera-          cétique    disponible     consommé    (96,2 0/0).  



  <I>Exemple 7:</I>  On prépare de     l'épiehlorhydrine    en continu en  faisant passer un mélange -de chlorure     d'allyle    et une  solution d'acide     peracétique    à travers     l'appareil    de  l'exemple 6.

   La charge     consiste    en 530 g de chlorure       d'allyle,        en        0,95        cm3        d'une        solution    à     35        %        en        poids     de     Victowet    35 B dans l'acide acétique et 451 g       d'une        solution    à     27,

  4        %        en        poids        d'acide        peracétique     dans l'acétone. On maintient le mélange réactionnel  en phase liquide en appliquant une pression de 5  atmosphères d'azote. La     température    de la réaction  est de 100 0 C et la durée de séjour :est de 17,4 mi  nutes.

   Par     rectification    sous pression réduite de l'ef  fluent provenant de la zone réactionnelle (pour     6li-          miner    l'excès de     chloroalcène    et d'acétone), puis di  lution du résidu au moyen de 500 g de     tétrachlorure     de     carbone    et lavage à l'eau, on     élimine    l'acide acé  tique.

   La couche     huileuse        résultante,est        ensuite        dis-          tillée        sous        pression        réduite.        Par        rapport        aux        89        %     d'acide     peracétique    disponible     consommés,

          on        ob-          tient        un        rendement        de        81,5        %        d'épichlorhydrine.     <I>Exemple 8:</I>  Un réacteur     tubulaire    pour la     préparation    en  continu d'oxyde de styrène est mis en     aeuvre    de la  façon suivante:

   on charge de l'acide     peracétique        (so-          lution    à     24,8        %        en        poids        d'ans        l'acétate        d'éthyle)    à    partir d'une pompe à .déplacement     positif    réglable,  en même temps que l'on charge du styrène     conte-          nant        0,5        %        en        poids,        de        din:

  itrochlorphénol        comme     inhibiteur de polymérisation à partir d'une pompe  identique, dans la     zone    de     réaction        tubulaire    de  l'exemple 6. Le débit des pompes est réglé pour  donner un rapport     molaire    acide     peracétique    /styrène  dans la zone de réaction de 0,678     avec        une    durée  de contact de 4 minutes.

   La température de la zone  de réaction est     maintenue    à     601)    C en la     suspendant     dans les vapeurs d'un azéotrope au     reflux    d'eau et  d'acétate de     méthyle    (80% en     poids    d'acétate de  méthyle). Une pression     réactionnelle    de 1,43 atmo  sphère maintenue au moyen d'une soupape de retenue  chargée par un ressort     fournit    un mélange réactionnel       en    phase liquide.

   On charge en     continu        l'zffluent     provenant de la zone réactionnelle dans le milieu de  la     colonne    d'un alambic     fonctionnant    en continu.       L'alambic        contient        du        styrène        inhibé        par        1%        en     poids de     dinitro-chlorophénol    au début de la     distil-          lation.    Avec cet     alambic        travaillant    sous 25-30 mm  

  de Hg avec     une    température de     calandre    de     1251,    C       (fournie    par un fluide échangeur de chaleur en cir  culation), le courant de produit brut est soutiré à la  base de     l'alambic,        alors    que les autres produits vo  latils sont éliminés sous forme de distillat.     Le    cou  rant de produit est soumis à une distillation éclair de  façon     continue    dans un évaporateur     éclair    à     200,,    C  sous 4-5 mm de Hg de pression.

   On obtient de façon       continue        un        rendement        de        81        %        .d'oxyde        de        styrène     tout au long de l'opération.  



  <I>Exemple 9:</I>  Dans une zone de réaction     analogue    à celle ap  pliquée dans l'exemple 8, on permet la réaction d'un  mélange équimolaire de     vinylcyclohéxène    et de     mo-          noxyde    de     vinylcyclohéxène,    avec l'acide     peracétique     en solution     dans    l'acétate d'éthyle,

   .de manière que  la consommation     totale    de     peracide    donne un mé  lange de dioxyde de     vinylcyclohéxène    et de     mono-          xyde    de     vinylcyclohéxène.    Cette dernière     matière    est  utilisée dans des     opérations    ultérieures     étant    donné       que    l'on a trouvé qu'un courant     comprenant    du       vinylcyclohéxène    et du monoxyde de     vinylcyclo-          héxène    était plus efficace que du     

  vinylcyclohéxène     seul.     Ainsi,    à une température     réactionnelle    de     69     C,  et avec une durée de     contact    de 4 minutes, on     ob-          tient        des        rendements        de        80,

  5        %        de        dioxyde        de        vinyl-          cyclohéxène    par rapport au     peracide        utilisé.    On  appliquedes     pressions    opératoires de 1,4 à 1,6 atmo  sphère pour maintenir le     mélange    réactionnel en  phase liquide.  



  <I>Exemple 10:</I>  On charge des solutions du     commerce    de     divinyl-          benzène    (dilué avec un égal volume d'acétate       d'éthyle)        et        d'acide        peracétique        (28,4%        en        poids          dans    l'acétate d'éthyle) au moyen     @de    pompes à dé  placement     positif    réglable dans la zone de réaction       tubulaire    allongée décrite à l'exemple 5.

   En l'espace      de 3 heures et     quart,    l'acide     peracétique    est chargé  à raison de 940     ml/h,    alors que la solution de     di-          vinylbenzène    est chargée à raison de 474     ml/h.    Pen  dant cette période,     on        admet    dans     1a    zone     réaction-          nelle    2000 g d'une solution de     divinylbenzène    dans  l'acétate d'éthyle (avec 4 g de     2,

  4-dinitrochloroben-          zène    comme inhibiteur de     polymérisation)    et 3784 g  de la solution d'acide     peracétique.    La température  de la chemise de la zone de réaction est maintenue  à     70     C ; la     pression.    est     comprise    entre 5,3 et 7,7  atmosphères et la durée de séjour est de 2     minutes.     La réaction est suffisamment     exothermique        pour    por  ter la température du mélange     réactionnel    liquide  à 98-1020 C au cours de son passage à travers la  zone réactionnelle.

   L'analyse de l'effluent montre       une        conversion        de        95        %        en        poids        par        rapport        au          peracide        effectivement        consommé.     



  L'effluent provenant de la zone     réactionnelle     est envoyé en continu dans un     appareil    à rectifier du  type à     serpentin    chemisé avec     circulation    de vapeur,  muni d'un séparateur-cyclone,     travaillant    à     98,)    C  sous 75 mm Hg.

   Cet appareil     élimine    efficacement  la moyenne partie des matières volatiles présentes  qui sont surtout     constituées    par de l'acétate d'éthyle  et de l'acide acétique.     Cette    opération est suivie d'une  seconde rectification     effectuée    dans un second ap  pareil analogue et travaillant sous 5 mm de Hg et  98  C. Le     liquide    résiduel est rapidement soumis  à une     distillation    éclair pour     -en    séparer le résidu  solide et on l'analyse quant à sa teneur en époxyde.

    En tout on     recueille    572g de     distillat.    L'analyse par  la méthode au chlorhydrate de     pyridine-pyridine          montre        la        présence        de        59        %        en        poids        de        dioxyde     de     divinylbenzèn:

  e    dans le     mélange    obtenu.     Etant          donné        que        la        matière        de        ,départ        contenait        55        %        de          divinylbenzène,    ceci représente un     rendement    de       49,3        %        de        dioxyde        de        divinylbenzène.     



  <I>Exemple 11</I>  Dans cet exemple on     utilise    l'appareillage décrit  à l'exemple 5. A une     température    de chemise de       125o    C et sous une pression du système de 6,7 atmo  sphères on charge de l'acide     peracétique    et du     cro-          tonate    d'éthyle dans la zone     réactionnelle    à raison  de 160     cmd/h    et 125     cm3/h,        respectivement.    Au bout  de 6 heures, on charge dans cette zone 701 g (6,15  moles) de     crotonate    d'éthyle et 945 g (3,10 moles  d'une solution à 25 (/o en poids d'acétate d'éthyle)

    d'acide     peracétique.    La durée de séjour est de 9,9       minutes.        L'analyse,    à la température opératoire, mon  tre que la décomposition thermique abaisse la     con-          centration    en acide     peracétique    à     une        concentration          effective        de        17,

  5        %        et        que        l'on        observe        une        conversion          de        91        %        de        peracide        en        d'autres        produits.        La        dis-          tillation        classique    sous pression     réduite    donne 275 g  de     2,

  3-époxybutyrate        d'éthyle    .ayant un point     d'ébul-          lition    de 96- C sous 50 mm de<B>Hg;</B> n     30/D    égal  1,4154 ; la pureté par la détermination de     l'indice    de       saponification        est        de        98,7        %.        Ceci        représente        un    ren-         dément        de        96,

  2        %        par        rapport        au        peracide        chargé     et consommé.  



  <I>Exemple 12:</I>  En utilisant l'appareillage -décrit à l'exemple 5,  on effectue     l'époxydation    du     6-méthyl-3-cyclohexé-          nylméthyl        6-méthyl-3-cyclohéxènecarboxylate    de la  façon suivante:

   à une température réactionnelle  moyenne de 640 C et à une pression du système de  8 atmosphères, on charge l'acide     peracétique    en     so-          lution        dans        l'acétate        d'éthyle        (26,7        %        en        poids)

      à       raison    de 695     cm3/h    en même temps que le réactif  éthylénique     mentionné    ci-dessus qui est chargé à rai  son de 253     cm3/h    en l'espace de deux     heures    qua  rante-cinq minutes.

   La durée de séjour est de 3 mi  nutes.     L'analyse    de l'effluent montre qu'une     quantité     d'acide     peracétique    suffisante pour convertir tout le  réactif     éthylénique    en époxyde a été     consommée.     L'effluent     liquide    provenant de la zone     réactionnelle     tubulaire est introduit en continu dans un     serpentin     de     rectification    chemisé avec circulation de vapeur,  muni d'un     séparateur-cyclone    à une pression opéra  toire de 24 mm de Hg.

   Cette opération     sert    à éli  miner la plus grande partie de     l'acétate        d'éthyle,    de  l'acide acétique et de l'acide     peracétique    non con  sommé.     L'effluent        provenant    de cet appareil est  également     admis    en continu dans un second élément  analogue d'un appareillage travaillant à la tempéra  ture de la vapeur et sous 1 mm de     pression    de Hg.

    L'analyse du produit résiduel montre une pureté     de          88,7        %        en        poids        de        6-méthyl-3,4-époxycyclohexyl-          méthyl-    6     -méthyl-3,4-époxycyclohexane-carboxylate.     Le     rendement    en produit est quantitatif.  



  <I>Exemple 13:</I>  On modifie la zone réactionnelle tubulaire de  l'exemple 5 en appliquant deux sections chemisées  le long de la zone réactionnelle à la     place    d'une  seule chemise appliquée     sur    toute la longueur de  cette zone.

   Ceci permet l'application du refroidisse  ment à la zone     terminale    réactionnelle ou l'applica  tion d'un     fluide    échangeur en chaleur en circulation  à une     température        différente    de     celle    maintenue au  tour du premier étage -de la zone     réactionnelle.    De  plus, la zone     réactionnelle    est constituée par un tube  en acier     inoxydable    de 122 cm de long et de 1,27     cm     de diamètre     muni    d'une enceinte pour     termocouple     en acier     inoxydable    de 0,

  63 cm de diamètre s'éten  dant sur toute la longueur de la zone. Ceci     permet     le contrôle des conditions .thermiques en tout point  de cette zone. Aucune     modification    n'est apportée à  la charge et à la     pression    des systèmes. Le volume  de travail de la zone     réactionnelle    est trouvé égal  à 79 ml. La pression opératoire est de 7,3 à 8     atmo-          sphères.     



  En utilisant l'appareillage décrit     ci-dessus,    on  charge dans la zone     réactionnelle    2,17 moles (602 g)  d'acide oléique dilué auRTI ID="0008.0218" WI="10" HE="4" LX="1518" LY="2572">  moyen,    de 235 g     d'acétate          d'éthyle,    en l'espace de deux heures     trente-cinq    mi  nutes à raison de 330     em3/h.    En même temps, on      charge     dans    la     zone        réactionnelle,    pendant la même  période, à     raison    de 300     cms/h,    2,

  95 moles d'acide       peracétique    dans l'acétate     d'éthyle   <B>(</B>778 g d'une     so-          lution    à     28,9        %        en        poids).        La        durée        de        séjour        est     de 1,3 minute.

   A une température     réactionnelle:    de       75         C,        l'analyse        montre        que        pratiquement        98        %        de     la quantité théorique de     peracide    a réagi avec l'acide  oléique. L'effluent liquide est     introduit        dans    un     sier-          pentin    de rectification chemisé à la vapeur sous  50 mm de pression Hg, pour éliminer les     matières     volatiles.

   Le produit résiduel provenant de cette opé  ration est dilué avec un volume égal     d'éthylbenzène     et on le renvoie à nouveau dans le     dispositif    de rec  tification, à deux reprises sous une pression de  1-2 mm de Hg. On obtient un poids total de 670 g       de        produit        solide        titrant,    à     l'analyse        88        %        de        pureté     sous forme d'acide     époxystéarique    (par le procédé  classique chlorhydrate de     pyridine-pyridme),

      ce qui       représente        un        rendement        @de        91,1        %        du        rendement     théorique en produit. Un indice d'iode de 3,93 in  dique que la plus grande partie du produit résiduel  est en fait de nature     non        oléfinique.     



  <I>Exemple 14:</I>  En utilisant l'appareillage     décrit    à l'exemple 13,  on     convertit    le     3-cyclohex#ne-carbonitrile    en     3,4-          époxycyclohexane        carbonitrile.    On introduit le réactif  éthylénique dans la zone réactionnelle (température  de     79,1    C) à un débit de 275     cm3/h,    en l'espace de  2 heures. On charge en tout 4,87     moles    (521 g) de  ce réactif éthylénique.

   En même temps, on introduit  dans la<I>zone</I>     réactionnelle   <B>de</B> l'acide     peracétique          (30        %        en        poids        dans        l'acétate        d'éthyle)    à     un        débit        de     665     em3/h    pendant le même temps. On utilise en  tout 5,25 moles (1327 g) .de la solution de     peracid'e.     La pression opératoire est de 7,3-8 atmosphères et  la durée de séjour de 2 minutes.

   Les analyses mon  trent que l'on     obtient    dans ces conditions une  conversion totale du réactif     éthylénique.    On fait pas  ser l'effluent liquide à travers un serpentin de rec  tification chemisé à la vapeur sous, une pression  opératoire de 45 mm de Hg pour     éliminer    les consti  tuants volatils du mélange     réactionnel.    On dilue en  suite le mélange au moyen de 500 ml     d'éthylbenzêne     et on le refait passer à travers le     serpentin    de rectifi  cation pour compléter     l'élimination    de l'acide acé  tique.

   Enfin, on distille la matière restante sous une  pression réduite pour obtenir le     produit    désiré. On  obtient une quantité totale de 452 g de     3,4-époxy-          cyclohexanecarbonitrile    présentant les propriétés  suivantes : point d'ébullition .de 670 C/0,3 mm de Hg  à     80o    C/0,4 mm de<B>Hg;</B> n     30/D    égal à 1,4719-1,4723 ;

    pureté (méthode au chlorhydrate de     pyridine)    égale  à     98,7        %    .     Ceci        représente        un        rendement        de        75,6        0/0     de la quantité     théorique.     



  <I>Exemple 15:</I>  On applique l'appareillage décrit à l'exemple 13  pour préparer le     bis(2,3-époxycyclopentyl)éther.    On  charge le     bis(2-cyclopentényl)éther    dans la zone    réactionnelle à     raison,    de 154     cm3/h    pendant 3 heures  trente minutes de     telle        sorte    que 2,76 moles (417 g)  de l'éther :non saturé     soient    consommées     dans    l'opé  ration.

   On charge .en même temps     dans    la zone     réac-          tionnelle        l'acide        peracétique        (29,3        %        en        poids        d'ans     l'acétate     d'éthyle)    à raison de 600     cm3/'h,    jusqu'à ce  que 7,33 moles (1900 g) de la solution soient utili  sées pendant     cette    période. La température opéra  toire est de 760 C     et    la pression est     maintenue    à  7,3-8 atmosphères.

   La durée ,de séjour est de 1,6 mi  nutes. On sépare les matières volatiles de l'effluent  liquide au moyen d'un serpentin -de rectification  classique chemisé à la vapeur et muni d'un sépara  teur-cyclone. Le produit brut     résultant        est    rapide  ment distillé pour séparer la matière résiduelle non       distillable,    puis distillé     soigneusement    à nouveau  pour séparer tout éther non     converti    ou tout éther       monoépoxydé.    On     recueille    comme produit la ma  tière distillant entre     105o    C/2 mm de Hg et 1200 C/  2,5 mm de Hg.

   On     recueille    au total 316 g d'une       matière        titrant        94        %        de        bis(2,3-époxycyclopentyl)          éther.        Ceci        représente        un,        .rendement        de        63,7        %        de          bis(2,3-époxycyclopentyl)éther.     



  <I>Exemple 16:</I>  On utilise l'appareillage     décrit    à l'exemple 13  pour la fabrication     @dü        2,3-époxy-2-éthylhexanol.     A une température     réactionnelle        de        90o    C et sous  une pression de 7,3-8 atmosphères, on introduit     si-          multanément    du     2-éthyl-2-hexénol    et de l'acide     pera-          cétique        (29,

  8        %        en        poids        d'acétate        d'éthyle)        dans        la     zone réactionnelle pendant 2 heures 35     minutes.    On  admet au total 4,50 moles (577 g) de     2-éthyl-2-          hexénol    à raison de 268     cm3/h,    et 5,13 moles  (1307 g) de la solution de     peracide    à raison de  509     cm3/h.    La durée ,de séjour -est de 1,65 minute.

         L'effluent    liquide est évacué     .dans    un appareil de dis  tillation travaillant sous 50 mm de Hg et contenant  de     l'éthylbenzène    au     reflux    pour faciliter     l'élimina-          tion    azéotropique de l'acide acétique (sous-produit)  du     mélange        réactionnel.    En     poursuivant        une    distilla  tion sous pression réduite, on obtient 498 g de     2,3-          époxy-2-éthylhexanol    pur distillant à     58     C sous  0,3 mm Hg.

   Les autres caractéristiques déterminées  sont: n 30/D = 1,4375 ; pureté par analyse     (chlor-          hydrate        de        pyridine-chloroforme)        =        93        %        au        mini-          mum.    Le rendement en     2,3-époxy-2-éthylhexanol    est       de        76,

  6        %        par        rapport    à     la        quantité        d'acide        pera-          cétique    admise.  



  Il va du reste de soi que la présente invention. n'a  été décrite qu'à titre purement     explicatif    .et     nullement          limitatif    et que toute modification     utile    pourra y être  apportée sans sortir de son cadre.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé d'obtention d'époxydes, caractérisé par le fait que l'on introduit en RTI ID="0009.0217" WI="11" HE="4" LX="1578" LY="2504"> continu un composé organique, contenant au moins 3 atomes de carbone et au moins une liaison éthylénique, dans lequel les atomes reliés directement aux atomes de carbone éthylénique sont des atomes :
    d'H ou de C et de l'acide peracétique dans une ou plusieurs zones de réaction de forme allongée dont la longueur est égale à 100 à<B>10000</B> EMI0010.0003 où K est la surface minimum d'une section droite quelconque de cette zone, et où l'expression EMI0010.0004 a une valeur comprise entre 0,63 et 13,0 cm, sous une pression suffisante pour maintenir le mélange réactionnel en phase liquide, et en ce que la durée de la réaction dans cette zone n'excède pas 45 mi nutes. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que la réaction est conduite à une tempéra ture comprise entre 20,, C et 130 C. 2.
    Procédé selon la revendication., caractérisé par le fait que l'on utilise l'acide peracétique en solution dans un milieu organique inerte. 3. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que la section droite de la zone réactionnelle définit un cercle. 4.
    Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que le composé organique est un hydrocarbure non substitué, un alcool, un éther, une amide, une imide, un nitrile, un composé carbonylique, un ester, un acétal, un ester de l'acide phosphorique, un hydrocarbure halogéné, un hydrocarbure époxyalkyl- substitué correspondant ou un alkényl-phénol.
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