CH405284A - Verfahren zur Herstellung von neuen Phosphorsäureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Phosphorsäureestern

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CH405284A
CH405284A CH1452960A CH1452960A CH405284A CH 405284 A CH405284 A CH 405284A CH 1452960 A CH1452960 A CH 1452960A CH 1452960 A CH1452960 A CH 1452960A CH 405284 A CH405284 A CH 405284A
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CH
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sep
acid
methyl
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formula
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CH1452960A
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Losco Giuseppe
Rossi Giorgio
Michieli Giannantonio
Original Assignee
Montedison Spa
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N57/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds
    • A01N57/10Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds having phosphorus-to-oxygen bonds or phosphorus-to-sulfur bonds
    • A01N57/12Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds having phosphorus-to-oxygen bonds or phosphorus-to-sulfur bonds containing acyclic or cycloaliphatic radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/06Phosphorus compounds without P—C bonds
    • C07F9/16Esters of thiophosphoric acids or thiophosphorous acids
    • C07F9/165Esters of thiophosphoric acids
    • C07F9/1651Esters of thiophosphoric acids with hydroxyalkyl compounds with further substituents on alkyl

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Description


  Verfuhren zur Herstellung von neuen Phosphorsäureestern    Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine  neue Klasse von Phosphorsäureestern der Formel  
EMI0001.0000     
    worin R' und R" niedere Alkylreste sind, wobei R'  gleich R" oder von diesem verschieden sein kann,  X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom ist,     R,    Wasser  stoff oder einen niederen Alkylrest bedeutet und Y  ein gerader oder verzweigter niederer Alkylrest ist.  



  Alle Verbindungen der obigen Formel (I) besitzen  eine ausserordentliche insektizide Wirksamkeit so  wohl gegenüber Hauptparasiten (beispielsweise Flie  gen) als auch gegenüber Schädlingen in der Land  wirtschaft (beispielsweise Aphidien). Eine andere in  teressante Wirksamkeit dieser Verbindungen ist die  gegen Milben in ihren verschiedenen Entwicklungs  stadien und auch gegen deren Eier.  



  Sie können auf verschiedene Arten verwendet  werden. Im allgemeinen wird vorgezogen, diese mit  festen, flüssigen oder handfesten Trägerstoffen zu  verdünnen, wobei Netzmittel, Adhäsionsmittel, Dis  persions- oder Emulsionsmittel zugesetzt werden.  



  Sie können auch durch Verräuchern oder in  Form von Aerosolen in der Luft verteilt werden. Es  können auch andere Verbindungen mit insektizider  Wirksamkeit (wie Phosphorsäureester,     Dichlordi-          phenyltrichloräthan    und γ-Hexachlorzyklohexan) den  erfindungsgemäss hergestellten Phosphorsäureestern  zugesetzt werden; diese Verbindungen können auch  in Mischung mit einem oder mehreren inerten Stof  fen und/oder Düngemitteln verwendet werden.

      Die Verbindungen der Formel     (I)    werden erfin  dungsgemäss durch Reaktion einer Verbindung der  Formel  
EMI0001.0005     
    worin Me ein Alkalimetall (beispielsweise Natrium  oder Kalium) oder Ammonium bedeutet, mit einem  Cyanalkylamid der monohalogenierten Essigsäure der  Formel  
EMI0001.0006     
    worin Hal ein Chlor-, Brom- oder Jodatom bedeutet,  hergestellt.  



  Diese Halogenverbindungen können durch Reak  tion eines entsprechenden Cyanalkylamins mit einem  halogenierten Acetylierungsmittel (z. B.     Monochlor-          acetylchlorid    oder Monochloracetanhydrid) erhalten  werden.  



  Die Reaktion wird vorzugsweise     in    Anwesenheit  eines Lösungsmittels für eines oder beide     Reagen-          tien    durchgeführt. Sehr geeignet für diesen Zweck  sind beispielsweise aliphatische Ketone mit niedrigem       Molgewicht,    welche die Abtrennung der Nebenpro  dukte gestatten und     die        Abtrennung    des Endpro  dukts erleichtern. Die Reaktion findet in der Regel  bei Raumtemperatur statt; in bestimmten Fällen ist  es günstig, kurzzeitig auf 50 bis 600 C zu     erhitzen.     



  Manchmal kann es günstig sein, mehr als die       stöchiometrische    Menge einer Reaktionskomponente       einzusetzen.         Das als Nebenprodukt gebildete Alkalimetall  halogenid bzw. Ammoniumhalogenid kann entweder  abfiltriert oder (wenn das Endprodukt in Wasser un  löslich ist) durch     Zusatz    von Wasser und damit Auf  lösung des anorganischen     Salzes    und des eventuellen  Überschusses der Phosphatverbindung und gleichzei  tiger Ausfällung des Endproduktes, abgetrennt wer  den.  



  Das Endprodukt kann aber auch nach anderen  Verfahren (Lösungsmittelextraktion, Einengen, Kri  stallisation oder Chromatographie) abgetrennt wer  den.  



  Die Produkte der Formel (1) sind ölige oder in       bestimmten    Fällen kristalline Substanzen, die in den  üblichen organischen Lösungsmitteln löslich sind.  



  Einige dieser Produkte, im allgemeinen die Mo  nothioderivate, zeigen gute Löslichkeit in Wasser,  was für bestimmte Anwendungsmöglichkeiten nütz  lich ist.  



  <I>Beispiel 1</I>  36 g des Dihydrats von     Natrium-0,0-dimethyldi-          thio-phosphat    und 20 g des N-Cyanmethylamids von  Monochloressigsäure werden in 80 ml Azeton ge  mischt. Die Mischung wird dann auf 50 bis 600 C  erwärmt und unter häufigem Rühren 3 Stunden bei       Raumtemperatur    gehalten. Hierauf wird der Haupt  teil des Lösungsmittels unter vermindertem     Druck     abgedampft und der Rückstand wird in 80 ml Wasser  gegossen, worauf er wieder mit 50 ml     Methylenchlo-          rid    gemischt und schliesslich 2mal mit 40 ml Wasser  gewaschen wird.

   Die Lösung wird über Magnesium  sulfat getrocknet und unter     vermindertem        Druck    ein  gedampft. Das so erhaltene     Rohmaterial    wird gerei  nigt, wobei die Nebenprodukte durch kontinuierliche  Extraktion mit n-Hexan entfernt werden.  



  Der Rückstand wird bis zur Gewichtskonstanz  unter Vakuum gehalten. Es ergeben sich 26,5 g eines  strohgelben trüben Öls, das sich nach kurzer Zeit bei  Raumtemperatur verfestigt. Die so erhaltenen Kri  stalle werden aus Äthylazetat und Petroläther um  kristallisiert, Fp 38 bis 400 C. Die Verbindung ent  spricht der Formel .-  
EMI0002.0012     
    N berechnet = 11,02 %  N gefunden = 11,04-11,00 1%  <I>Beispiel 2</I>  20 g des N-Cyanmethylamids von Monochlor  essigsäure (Fp 89 bis 89,50 C) werden zu einer Lö  sung von 37 g Kalium-0,0-diäthyldithiophosphat in  80 ml Azeton zugesetzt.  



  Die Reaktion ist schwach exotherm und es fällt  sofort Kaliumchlorid aus. Nach 2stündigem Stehen    bei Raumtemperatur wird die Reaktionsmischung  unter Rühren in 1/21 Wasser gegossen. Es scheidet  sich ein<B>Öl</B> ab, das sich nach kurzer Zeit völlig ver  festigt. Die Verbindung wird abgesaugt und gut mit  Wasser gewaschen ; es wird ein weisses Pulver er  halten, Fp 70 bis 71o C. Das erhaltene Produkt wird  dann bei gelinder Wärme in 70 ml Äthylazetat gelöst,  es werden dann 100 ml Petroläther zugesetzt und die  Mischung wird kristallisieren gelassen.

   Es werden so  31 g eines festen farblosen kristallinen Produkts er  halten, Fp 71,5 bis 720 C ; das Produkt ist das     N-          Cyanmethylamid    von     O,O-Diäthyldithiophosphoryl-          essigsäure    der folgenden Formel  
EMI0002.0017     
    N berechnet = 9,92%  N gefunden =     9,66-9,65'0/n     <I>Beispiel 3</I>  20,8 g des Kalium-0,0-diäthylmonothiophosphats  und 13,2g des N-Cyanmethylamids von Monochlor  essigsäure (Fp 89 bis 89,5,1 C) werden in 60 ml     Aze-          ton    gemischt. Die Mischung wird zur besseren Auf  lösung der Reaktionskomponenten schwach erwärmt  und dann 2 Stunden lang stehen gelassen.

   Hierauf  wird sie 30 min lang bei schwachem Rückfluss des  Lösungsmittels erwärmt, gekühlt und in Anwesenheit  eines Coadjuvans (beispielsweise   Celit  ) abgesaugt.  Das trübe Filtrat wird unter vermindertem Druck  bis zur Gewichtskonstanz eingedampft. Es hinterblei  ben 28 g des N-Cyanmethylamids von     0,0-Diäthyl-          monothiophosphorylessigsäure    der folgenden Formel  
EMI0002.0023     
    in Form eines strohgelben Öls.

    
EMI0002.0024     
  
    N <SEP> berechnet <SEP> = <SEP> 10,52'0/a
<tb>  N <SEP> gefunden <SEP> = <SEP> 9,91-9,88 <SEP> '0/0       <I>Beispiel 4</I>  36,5g des     Natrium-0,0-dimethyldithiophosphat-          dihydrats    und 19g des     N-Methyl-N-cyanmethyl-          amids    von Chloressigsäure (Kp bei 0,4-0,5 mm       Hg    = 135 bis 1400 C) werden mit 60 ml Azeton ge  mischt; die Reaktion ist schwach     exotherm.    Die Re  aktionsmischung wird 15 Stunden lang stehen ge  lassen und dann wird der Hauptteil des Lösungsmit  tels unter vermindertem     Druck    entfernt.

   Der Rück  stand wird in Wasser gegossen, in     Methylenchlorid     wieder aufgenommen und mit Wasser gewaschen.  



  Nach der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits  weise werden 24 g des gewünschten Produkts N-Me-      thyl-N-cyanmethylamid von     0,0-Dimethyldithio-phos-          phorylessigsäure    der folgenden Formel  
EMI0003.0002     
    in Form einer öligen Flüssigkeit erhalten.  
EMI0003.0003     
  
    N <SEP> berechnet <SEP> = <SEP> 10,44%
<tb>  N <SEP> gefunden <SEP> = <SEP> 9,80-9,60,%       <I>Beispiel 5</I>  35 g des Kalium-0,0-diäthyldithiophosphats und  19 g des N-Methyl-N-cyan-methylamids von Chlor  essigsäure (Kp bei 0,4-0,5 mm Hg = 135 bis 1400 C)  werden mit 70 ml Azeton     gemischt.    Die Reaktion ist  stark exotherm. Die Mischung wird 15 Stunden lang  stehen gelassen und hierauf wird das gebildete Ka  liumchlorid abfiltriert.

   Das Filtrat wird dann unter  vermindertem Druck eingedampft, der Rückstand  wird mit wenig Methylchlorid verdünnt und dann mit  Wasser gewaschen. Nach Trocknen wird die orga  nische Lösung unter     vermindertem    Druck einge  dampft. Es hinterbleiben 35 g einer öligen Flüssig  keit, bestehend aus dem     N-methyl-N-cyanmethyl-          amid    von 0,0-Diäthyldithiophosphoressigsäure der  folgenden Formel  
EMI0003.0008     
    <I>Beispiel 6</I>  27,2g des Kalium-0,0-diäthylmonothiophosphats  und 19g des N-Methyl-N-cyan-methylamids von  Chloressigsäure werden in 70m1 Azeton gemischt.  



  Die Reaktionsmischung wird gelinde erwärmt  und dann 15 Stunden stehen gelassen.  



  Nach Filtrieren in Anwesenheit eines Coadjuvans  (beispielsweise   Celit  ) wird das trübe Filtrat unter  vermindertem Druck bis zur Gewichtskonstanz kon  zentriert. Als Rückstand hinterbleiben 39 g eines  strohgelb gefärbten Öls, bestehend aus     N-Cyan-me-          thyl-N-methylamid    von     0,0-Diäthylmonothiophos-          phorylessigsäure    der folgenden Formel  
EMI0003.0013     
    <I>Beispiel 7</I>  52g des     Natrium-0,0-dimethyldithiophosphatdi-          hydrats    und 32,1 g rohes N-Äthyl-N-cyanmethylamid  von Chloressigsäure werden bei Raumtemperatur in       100m1    Azeton umgesetzt.

   Nach 3 Tagen wird das  Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand wird    in 150m1 Wasser gegossen, wieder mit 75m1     Di-          chlormethylen    aufgenommen und dann mit Wasser  gewaschen. Nach Trocknen und Abdampfen des Lö  sungsmittels werden 38 g eines flüssigen strohgelben  Öls erhalten ; nach weiterer Reinigung durch kon  tinuierliches Waschen mit n-Hexan vermindert sich  die Menge auf 28,5 g.

   Das Produkt besteht aus     N     Cyanmethyl-N-äthyl-amid von     0,0-Dimethyldithio-          phosphorylessigsäure    der folgenden Formel  
EMI0003.0022     
    N berechnet = 9,92 0/0  N gefunden = 9,53-9,48%    <I>Beispiel 8</I>  24,6 g Kalium-0,0-diäthyldithiophosphat und 16 g  rohes unkristallisiertes N-Äthyl-N-cyanmethylamid  von Chloressigsäure werden in 60 ml Azeton ge  mischt. Bei der Reaktion entwickelt sich mässige  Wärme. Die Mischung     wird    2 Stunden lang stehen  gelassen, vom ausgeschiedenen Kaliumchlorid abge  saugt und der nach Abdampfen des Hauptteiles an  Azeton unter     vermindertem    Druck hinterbleibende  Rückstand wird in Wasser gegossen.

   Die organische  Phase wird mit wenig Methylenchlorid verdünnt und  wieder mit Wasser gewaschen. Nach Abdampfen des  Lösungsmittels unter     vermindertem    Druck werden  29 g N-Äthyl-N-cyanmethylamid von     0,0-Diäthyl-          dithiophosphorylessigsäure    der folgenden Formel:  
EMI0003.0028     
    in Form eines trüben gelben Öls erhalten.  N berechnet = 9,02 0/0  N     gefunden    =     8,65-8,69'0/a.       <I>Beispiel 9</I>  20,8 g Kalium-0,0-diäthylmonothiophosphat und  16g rohes N-Äthyl-N-cyanmethylamid von Chlor  essigsäure werden in 60m1 Azeton umgesetzt.

   Die  Mischung wird nach schwachem Erwärmen 1 Stunde  lang stehen gelassen und dann     1/z    Stunde lang unter  milden Bedingungen am Rückfluss gekocht. Zur Ab  trennung des Kaliumchlorids wird die Mischung dann  in Anwesenheit eines Coadjuvans (z. B.   Celit  ) fil  triert und unter     vermindertem        ,Druck    bis zur Ge  wichtskonstanz konzentriert.

   Es werden so 29 g     N-          Äthyl-N-cyanmethylamid    von     0,0-Diäthylmonothio-          phosphorylessigsäure    in Form eines leicht gelben Öls  mit der folgenden Formel erhalten  
EMI0003.0038     
      <I>Beispiel 10</I>  24 g Chloracetyl-N-methyl-ss-cyanäthylamin (Sie  depunkt bei 0,2 mm Hg = 1470 C) werden zu 75 ml  einer wässrigen Lösung von     Natrium-0,0-dimethyl-          dithiophosphat    (Konzentration 2,5 Mole/1) unter me  chanischem Rühren der Mischung zugesetzt. Die  Temperatur steigt spontan bis auf ungefähr     451)    C.  Nach 24stündigem Rühren wird die Reaktions  mischung mit 100 ml Methylenchlorid extrahiert.

   Der  organische Extrakt wird 2mal mit insgesamt 80 ml  Wasser gewaschen, dann getrocknet und unter ver  mindertem     Druck    eingedampft. Der Rückstand wird  durch kontinuierliches Waschen mit n-Hexan ge  reinigt.  



  Nach Behandlung unter vermindertem Druck  werden 26,7 g N Methyl-N-ss-cyanäthylamid von     0,0-          Dimethyldithiophosphorylessigsäure    in Form einer  öligen Flüssigkeit mit der folgenden Formel er  halten  
EMI0004.0006     
    N berechnet = 9,92 %  N gefunden = 9,32-9,29 0/0    <I>Beispiel 11</I>    37 g Kalium-0,0-diäthyldithiophosphat und 24 g  Chloracetyl-N-methyl-N-ss-cyanäthylamin (Kp bei  0,2 mm Hg = 1470 C) werden in 75 ml Azeton um  gesetzt. Die Reaktion ist so exotherm, dass die Mi  schung bis zum     Rückfluss    erhitzt wird. Nach     24stün-          digem    Stehen wird der Grossteil des Azetons unter  vermindertem Druck abgedampft und der Rückstand  wird in 100 ml Wasser gegossen.

   Hierauf werden  60 ml Methylenchlorid zugesetzt und die organische  Phase wird 2mal     mit    50 ml Wasser gewaschen. Nach  Trocknen und     .Eindampfen    unter vermindertem  Druck erhält man 40,5 g N-Methyl-N-ss     cyanäthyl-          amid    von 0,0-Diäthyldithiophosphorylessigsäure in  Form eines farblosen trüben Öls     mit    der folgenden  Formel  
EMI0004.0015     
    P berechnet = 9,99 %  P gefunden =     9,35-9,32Q/0       <I>Beispiel 12</I>  21 g Kalium-0,0-diäthylmonothiophosphat und  16 g Chloracetyl-N-methyl-N-ss-cyanäthylamin (Kp  bei 0,2 mm Hg = 1470 C) werden in 60 ml Azeton  umgesetzt.    Nach gelinder Erwärmung wird die Mischung 15  Stunden stehen gelassen.

   Die Mischung wird dann  unter vermindertem Druck in Anwesenheit eines  Coadjuvand filtriert (beispielsweise   Celit  ) und  eingedampft, Es hinterbleiben als Rückstand 29,5 g  N-Methyl-N-ss-cyanäthylamid von     0,0-Diäthylmono-          thiophosphorylessigsäure    in Form eines farblosen  Öls mit der folgenden Formel  
EMI0004.0019     
    N berechnet = 9,52 %  N gefunden = 9,16-9,17     0/0     <I>Beispiel 13</I>  48 g     Natrium-0,0-dimethyldithiophosphat-dihy-          drat    und 32 g N-&alpha;-cyanisopropylamid von Mono  chloressigsäure (Fp 87 bis 88o C) werden in 80 ml  Azeton umgesetzt, wobei zunächst auf 40 bis 500 C  erhitzt wird.

   Nach 3 Stunden wird der grösste Teil  des Azetons unter vermindertem Druck abgedampft  und der Rückstand wird in 100 ml Wasser gegossen,  darauf mit 80 ml Methylenchlorid aufgenommen,  2mal mit 50 ml Wasser gewaschen, getrocknet und  im Vakuum eingedampft. Der Rückstand, ein farb  loses trübes öl, wird durch kontinuierliches Waschen  mit n-Hexan gereinigt. Der Rückstand hievon be  steht nach Behandlung unter Vakuum aus 32 g eines  teilweise kristallisierten Feststoffs, der zwischen 45  und 550 C schmilzt und aus welchem das     gewünschte     Produkt N-(&alpha;-cyan)-isopropylamid von     0,0-Dimethyl-          dithiophosphorylessigsäure    der Formel  
EMI0004.0026     
    erhalten werden kann. Das reine Produkt schmilzt  bei 57 bis 5911 C (aus Äthylazetat und Petroläther).

    N berechnet =     9,92'0/0     N gefunden = 9,89-9,70     -0/0     <I>Beispiel 14</I>  31 g Kalium-0,0-diäthyldithiophosphat und 20 g  Chloracetyl-N-(&alpha;-cyan)-isopropylamin (Fp 86 bis  880 C) werden in 80 ml Azeton umgesetzt. Nach an  fänglichem Erhitzen auf     ungefähr    500 C wird die  Mischung     1/z    Stunde lang bei Raumtemperatur ste  hen gelassen. Die Reaktionsmischung wird in 500 ml  Eiswasser gegossen, die ausgefallenen     Kristalle    wer  den     abfiltriert    und gut mit Wasser gewaschen.

   Es  werden so 29 g     N-(a-cyan)-isopropylamid    von     0,0-          Diäthyldithiophosphorylessigsäure    der folgenden  Formel    
EMI0005.0000     
    in Form eines weissen kristallinen Feststoffs erhalten;  Fp (aus Äthylazetat und Petroläther) = 83 bis       83,5o    C.  



  N berechnet = 9,02 %  N gefunden =     9,00-8,98'0/a     <I>Beispiel 15</I>  20,8 g Kalium-0,0-Diäthylmonothiophosphat und  16 g Chloracetyl-N-(&alpha;-cyan)-isopropylamin werden  in 60 ml Azeton umgesetzt. Nach     anfänglichem    Er  hitzen auf 500 C wird die Mischung 15 Stunden ste  hen gelassen. Sie wird dann in Anwesenheit eines  Coadjuvans (beispielsweise   Celit  ) abgesaugt. Das  trübe Filtrat ergibt nach Einengen unter verminder  tem Druck bis zur Gewichtskonstanz 29 g     N-(&alpha;-cyan)-          isopropylamid    von     0,0-Diäthylmonothiophosphoryl-          essigsäure    der folgenden Formel  
EMI0005.0008     
    in Form eines gelben trüben Öls.

    N berechnet = 9,52'0/0  N gefunden = 9,13-9,12 %  <I>Beispiel 16</I>  34,6g Kalium-0-methyl-0-äthyl-dithiophosphat und  19,9 g N-Cyan-methylamid von Monochloressigsäure  werden in 120 ml Azeton gemischt<B>;</B> die so erhaltene  Mischung wird 20 min. lang am     Rückfluss    gekocht  und dann 15 Stunden lang stehen gelassen. Hierauf  wird das abgeschiedene Kaliumchlorid abfiltriert und  der Grossteil des Lösungsmittels unter vermindertem  Druck abgedampft. Der Rückstand wird in 150 ml  Wasser gegossen, mit 60 ml Methylenchlorid aufge  nommen und 2mal mit je 50 ml Wasser gewaschen.

    Nach Trocknen über Kalziumchlorid und Abdamp  fen des Lösungsmittels unter vermindertem Druck  werden 32 g eines schwach opalisierenden farblosen  Öls als Rückstand erhalten, das sich nach kurzer     Zeit     in einen wachsartigen Stoff umwandelt.  



  Das Produkt schmilzt nach Umkristallisieren aus  verdünntem Methanol bei 54 bis 580 C und besteht  im wesentlichen aus N-Cyan-methylamid von     0-Me-          thyl-0-äthyl-dithiophosphorylessigsäure    der Formel:  
EMI0005.0013     
    P berechnet = 11,55 %  P gefunden = 11,12-11,07 %    <I>Beispiel 17</I>  34,6 g Kalium-0-methyl-0-äthyl-dithiophosphat  und 24g N-Äthyl-N-cyanmethylamid von Mono  chloressigsäure werden in 120m1 Azeton gemischt;  die Reaktion ist schwach exotherm. Nach der in Bei  spiel 16 beschriebenen Arbeitsweise werden<B>30g</B>  eines leicht gelben Öls (D40 = 1,200 ; nD = 1,5262)  erhalten.

   Es besteht im wesentlichen aus     N-Äthyl-          N-cyan-methylamid    von     0-Methyl-0-äthyldithiophos-          phorylessigsäure    der Formel  
EMI0005.0018     
    P berechnet = 10,46 %  P gefunden =     10,72-10,69'9/9       <I>Beispiel 18</I>    34,6 g Kalium-O-methyl-O-äthyl-dithiophosphat  und 24g N-Methyl-N-ss-cyanäthylamid von Mono  chloressigsäure werden in 150 ml Azeton gemischt ;  die Reaktion ist schwach exotherm. Nach der in Bei  spiel 16 beschriebenen Arbeitsweise werden 41,5 g  eines farblosen Öls (D4 = 1,248 und nD = 1,5353)  erhalten.

   Es besteht im wesentlichen aus     N-Methyl-          N-ss-cyan-äthylamid    von O-Methyl-O-äthyl-dithio  phosphorylessigsäure mit der Formel  
EMI0005.0022     
    P berechnet = 9,46 %  P gefunden = 8,84-8,75 %    <I>Beispiel 19</I>    23,1 g Kalium-O-methyl-O-äthyl-dithiophosphat und  16 g N-a&alpha;-cyan-isopropylamid von Monochloressig  säure werden in 100 ml Azeton gemischt. Nach der  in Beispiel 16 beschriebenen Arbeitsweise werden  16,25 g eines Öls (D40 = 1,223 und nD = 1,5233)  erhalten.

   Es besteht im wesentlichen aus     N-(a-cyan)-          isopropylamid    von     0-Methyl-0-äthyl-dithiophospho-          rylessigsäure    der Formel  
EMI0005.0027     
    P berechnet =     10,46'0/a          P        gefunden        =        10,51-10,47        @%       Die spezifische Aktivität der nach den Beispielen  1-19 erhaltenen Verbindungen wird durch folgende  Angaben dargetan.

        Wirksamkeit gegen Hausfliegen bei topischer  <I>Anwendung:</I>  Die zur Erzielung einer 50%igen Sterblichkeit  mit Azetonlösungen der aktiven Produkte bei 5 Tage  alten weiblichen     Fliegen    bei Versuchen durch to  pische Anwendung mittels einer Mikropipette not  wendigen Dosen sind wie folgt  
EMI0006.0001     
  
    Produkt <SEP> gemäss <SEP> LD <SEP> 50 <SEP> 1/Fliege
<tb>  Beispiel
<tb>  1 <SEP> 0,08
<tb>  2 <SEP> 0,26
<tb>  3 <SEP> 0,21
<tb>  4 <SEP> 0,068
<tb>  5 <SEP> 0,205
<tb>  6 <SEP> 0,1
<tb>  8 <SEP> 0,48
<tb>  9 <SEP> 0,85
<tb>  10 <SEP> 3,5
<tb>  11 <SEP> 2,1
<tb>  13 <SEP> 3,0
<tb>  15 <SEP> 4,2       Wirksamkeit gegen Aphis fabae    Die zur Erzielung einer 95 %igen Sterblichkeit  auf Versuchspflanzen, die mit parthenogenetischen  flügellosen Weibchen von Aphis fabae,

   ausgebrütet  unter     künstlichem    Licht, infiziert wurden, bei Be  handlung unter Standardbedingungen mit wässrigen  Dispersionen der aktiven     Produkte    in der folgenden  Zusammensetzung notwendigen Konzentrationen sind  wie folgt  
EMI0006.0004     
  
    Produkt <SEP> gemäss <SEP> Konzentration
<tb>  Beispiel <SEP> p. <SEP> p.

   <SEP> m.
<tb>  1 <SEP> 5
<tb>  2 <SEP> 7,2
<tb>  3 <SEP> 5,6
<tb>  4 <SEP> 4,3
<tb>  5 <SEP> 2,2
<tb>  6 <SEP> 3,6
<tb>  7 <SEP> 19
<tb>  8 <SEP> 3,4
<tb>  9 <SEP> 4,5
<tb>  10 <SEP> 4,8
<tb>  11 <SEP> 4,7
<tb>  12 <SEP> 8
<tb>  13 <SEP> 6
<tb>  14 <SEP> 3,6
<tb>  15 <SEP> 1,4       Aktivität gegen Tetranychus telarius durch Kontakt    Die zur Erzielung einer 95 % igen Sterblichkeit  an einer gemischten Bevölkerung von Tetranychus  telarius mit Milben in verschiedenen Entwicklungs  stadien, ausgebrütet an Bohnen     mit        künstlichem     Licht, bei Behandlung der Pflanzen unter Standard  bedingungen     mit    wässrigen Dispersionen der aktiven  Produkte nötigen Mengen sind wie folgt  
EMI0006.0008     
  
    Produkt <SEP> gemäss <SEP> Konzentration
<tb>  Beispiel <SEP> p. <SEP> p.

   <SEP> m.
<tb>  1 <SEP> 8
<tb>  2 <SEP> 10
<tb>  3 <SEP> 6,6
<tb>  4 <SEP> 3,8
<tb>  5 <SEP> 3,7
<tb>  6 <SEP> 5
<tb>  7 <SEP> 120
<tb>  8 <SEP> 3,2
<tb>  9 <SEP> 5,6
<tb>  10 <SEP> 9
<tb>  11 <SEP> 7,5
<tb>  12 <SEP> 13
<tb>  13 <SEP> 1,3
<tb>  14 <SEP> 0,65
<tb>  15 <SEP> 0,85       Aktivität gegen Aphis fabae auf systemischem Weg  Die zur Erzielung einer 95 %igen Sterblichkeit  nach 6 Tagen, an mit künstlichem Licht an Breit  bohnenpflanzen ausgebrüteten partenogenetischen  flügellosen Weibchen von Aphis fabae, wobei die  Wurzeln in eine wässrige Dispersion des entspre  chend zusammengesetzten Produkts getaucht wur  den und wobei mittels üblicher Mittel eine eventuelle  Kontaktwirkung vermieden wurde, notwendigen Do  sen sind wie folgt  
EMI0006.0009     
  
    Produkt <SEP> gemäss <SEP> Konzentration
<tb>  Beispiel <SEP> p. <SEP> p.

   <SEP> m.
<tb>  1 <SEP> 0,47
<tb>  2 <SEP> 0,45
<tb>  3 <SEP> 0,3
<tb>  4 <SEP> 0,4
<tb>  5 <SEP> 0,4
<tb>  6 <SEP> 0,3
<tb>  8 <SEP> 0,6
<tb>  11 <SEP> 0,2
<tb>  13 <SEP> 0,56
<tb>  14 <SEP> 0,4       Aktivität gegen Eier von Tetranychus telarius  Die zur Erzielung eines 50 %igen Nichtaus  schlüpfens bei Eiern von Tetranychus telarius, gelegt  auf Bohnenpflanzen, durch Behandlung dieser unter  Standardbedingungen mit wässrigen Dispersionen  der entsprechenden Produkte     notwendigen    Dosen  sind wie folgt  
EMI0006.0011     
  
    Produkt <SEP> gemäss <SEP> Konzentration
<tb>  Beispiel <SEP> p. <SEP> p. <SEP> m.
<tb>  14 <SEP> 44
<tb>  15 <SEP> 64       Für die     Produkte,    bei welchen R' verschieden ist  von R" wurden die folgenden     .Aktivitätsversuche     durchgeführt.

        Wirksamkeit gegen die Hausfliege bei topischer  <I>Anwendung</I>  Bei Versuchen topischer Anwendung durch eine  Mikropipette mit einer Azetonlösung der aktiven  Produkte bei 5 Tage alten     Hausfliegen    wurde in der  20. Stunde die in Tabelle 1 angegebene mittlere pro  zentuale Sterblichkeit erzielt  
EMI0007.0001     
  
     Aktivität gegen Aphis fabae  Eine Bevölkerung partenogenetischer flügelloser  Weibchen von Aphis fabae auf Breitbohnenpflanzen  wurde unter Standardbedingungen in eine wässrige  Dispersion der zu prüfenden Substanzen kurzzeitig  eingetaucht ; nach 24 Stunden wurde die in Tabelle 2  gezeigte mittlere prozentuale Sterblichkeit     gefunden     (a. s. = aktive Substanz).

    
EMI0007.0003     
  
    <I>Tabelle <SEP> 2</I>
<tb>  Produkt <SEP> I <SEP> Dosis <SEP> Prozentuale <SEP> LD <SEP> 95
<tb>  p- <SEP> p. <SEP> m. <SEP> Sterblichkeit <SEP> in <SEP> p. <SEP> p. <SEP> m.
<tb>  von <SEP> a. <SEP> s. <SEP> der <SEP> 24. <SEP> Stunde <SEP> von <SEP> a. <SEP> s.
<tb>  N-cyanmethylamid <SEP> 10,00 <SEP> 100
<tb>  von <SEP> 0-Methyl-0- <SEP> 5,00 <SEP> 98
<tb>  äthyl-dithiophos- <SEP> 2,50 <SEP> 67
<tb>  phorylessigsäure <SEP> 1,25 <SEP> 32 <SEP> 4,1
<tb>  0,62 <SEP> 2
<tb>  N-Äthyl-N-cyan- <SEP> 10,00 <SEP> 100
<tb>  methylamid <SEP> von <SEP> 5,00 <SEP> 81
<tb>  0-Methyl-0-äthyl- <SEP> 2,50 <SEP> 32 <SEP> 7,6
<tb>  dithiophosphoryl- <SEP> 1,

  25 <SEP> 4
<tb>  essigsäure
<tb>  i     
EMI0007.0004     
  
     Wirksamkeit gegen Tetranychus telarius    Eine gemischte     Bevölkerung    von ausgewachsenen  Milben auf Bohnenpflanzen wurde unter Standard  bedingungen     in        eine        wässrige    Dispersion der entspre  chenden zu prüfenden Substanzen     kurzzeitig    einge  taucht. In der 24. Stunde wurde die in Tabelle 3 an  gegebene     mittlere    prozentuale Sterblichkeit gefunden.  
EMI0007.0011     
  
     Die Behandlung der Milbeneier ergab die in Ta  belle 4 angegebene mittlere prozentuale Sterblich  keit.

      
EMI0008.0000     
  
     Systemische Aktivität durch Wurzelabsorption    Der unterirdische Teil von jungen durch Aphiden  (Aphis fabae) infizierten Bohnenpflanzen wird in ge  färbte Glastöpfe gebracht, welche     wässrige    Disper  sionen der zu prüfenden Produkte enthalten. Die  Töpfe werden unter für die Insekten günstigen  Raumbedingungen 7 Tage lang gehalten, wobei täg  lich die Sterblichkeit der am oberirdischen Teil der  Pflanzen lebenden Aphiden bestimmt und der end  gültige Wert am 7. Tag ermittelt wurde (siehe Ta  belle 5).

    
EMI0008.0002     
  
    <I>Tabelle <SEP> S</I>
<tb>  Produkt <SEP> Dosis <SEP> Prozentuale <SEP> LD <SEP> 95
<tb>  p. <SEP> p. <SEP> m. <SEP> Sterblichkeit <SEP> p. <SEP> p. <SEP> m.
<tb>  von <SEP> a. <SEP> s. <SEP> am <SEP> 7. <SEP> Tag <SEP> von <SEP> a. <SEP> s.
<tb>  N-Cyanmethylamid <SEP> 0,250 <SEP> 100
<tb>  von <SEP> 0-Methyl- <SEP> 0,125 <SEP> 72 <SEP> 0,2
<tb>  0-äthyl-dithiophos- <SEP> 0,062 <SEP> 12
<tb>  phorylessigsäure
<tb>  N-Äthyl-N-cyan- <SEP> 2,00 <SEP> 100
<tb>  methylamid <SEP> von <SEP> 1,00 <SEP> 95
<tb>  0-Methyl-0-äthyl- <SEP> 0,50 <SEP> 51 <SEP> 1
<tb>  dithiophosphoryl- <SEP> 0,25 <SEP> 10
<tb>  essigsäure     
EMI0008.0003     
  


Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE I. Verfahren zur Herstellung von neuen Phos- phorsäureestern der Formel EMI0008.0006 worin R' und R" niedere Alkylreste sind, wobei R' gleich R" oder von diesem verschieden sein kann, X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom ist, R, Wasser stoff oder einen niederen Alkylrest bedeutet und Y ein gerader oder verzweigter niederer Alkylrest ist, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der Formel EMI0008.0008 worin Me ein Alkalimetall oder Ammonium ist, mit einem Cyanalkylamid einer monohalogenierten Essig säure der Formel EMI0008.0009 worin Hal ein Chlor-, Brom- oder Jodatom bedeutet, umgesetzt wird. II. Verwendung der gemäss Patentanspruch I her gestellten Verbindungen als Schädlingsbekämpfungs mittel.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von N-cyan-alkyl- amiden von 0,0-Dialkyldithiophosphorylessigsäure nach Patentanspruch I, worin R' und R" eine Me thylgruppe sind. 2. Verfahren zur Herstellung von N-Cyan-alkyl- amiden von 0,0-Dialkyldithiophosphorylessigsäure nach Patentanspruch I, worin R' und R" Äthylgrup- pen sind. 3. Verfahren zur Herstellung von N-Cyanalkyl- amiden von 0,0-Dialkyldithiophosphorylessigsäure nach Patentanspruch I, worin R' eine Methylgruppe und R" eine Äthylgruppe ist. 4.
    Verfahren zur Herstellung von N-Cyanalkyl- amiden von 0,0-Dialkylthio- oder -dithiophosphoryl- essigsäure nach Patentanspruch I und den Unter ansprüchen 1-3, worin R, Wasserstoff, eine Methyl- oder Äthylgruppe ist. 5. Verfahren nach Patentanspruch I, zur Her stellung von N-Methyl-N-cyanmethylamid von 0,0- Diäthyldithiophosphorylessigsäure. 6.
    Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass es in Anwesenheit eines U- sungsmittels für wenigstens eine der Reaktionskom ponenten durchgeführt wird. 7. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass als Lösungsmittel ein nieder molekulares aliphatisches Keton verwendet wird. B. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass es bei einer Temperatur zwi schen 10 und 1001, C, vorzugsweise zwischen Raum temperatur und 60 C, durchgeführt wird.
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