CH422196A - Process for the production of new azo dyes - Google Patents

Process for the production of new azo dyes

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CH422196A
CH422196A CH118360A CH118360A CH422196A CH 422196 A CH422196 A CH 422196A CH 118360 A CH118360 A CH 118360A CH 118360 A CH118360 A CH 118360A CH 422196 A CH422196 A CH 422196A
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dyes
formula
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Raymond Dr Gunst
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Ciba Geigy
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Description

  

      Zusatzpatent        zum    Hauptpatent Nr. 377 019    Verfahren     zur    Herstellung neuer     Azofarbstoffe       Im Hauptpatent ist ein Verfahren     zur    Herstel  lung neuer,     Monohalogentriazingruppen    enthaltender       Azofarbstoffe    beschrieben, das dadurch gekennzeich-         net    ist, dass man     2,4,6-Trihalogen-1,3,

  5-triazine    ent  weder nur     mit    einem     Aminomonoazofarbstoff    der  Formel  
EMI0001.0012     
    worin R den Rest einer     azogruppenfreien        Diazo-          komponente,    n 1 oder 2 und m 1, 2 oder 3 be  deuten, oder mit einem Amin der Formel (1) und  einem anderen Amin mit oder ohne     Farbstoffcharak-          ter    oder Ammoniak derart     kondensiert,    dass Mono  halogentriazin-Kondensationsprodukte entstehen,    Es wurde nun gefunden, dass man ganz besonders  wertvolle     Farbstoffe    erhält,

   wenn man     Dihalogen-          triazinmonoazofarbstoffe,    die als freie Säuren der  Formel  
EMI0001.0022     
    entsprechen, worin R den Rest einer     azogruppen-          freien        Diazokomponente,    n eine ganze positive Zahl  im Werte von höchstens 2 und m eine ganze positive    Zahl im Werte von höchstens 3 bedeuten, mit pri  mären oder sekundären     Diaminen    kondensiert, oder  dass man     Aminomonoazofarbstoffe    der Formel    
EMI0002.0001     
    worin R den Rest einer     azogruppenfreien        Diazo-          komponente,

      n eine ganze positive Zahl im Werte  von höchstens 2 und m eine ganze positive Zahl im  Werte von höchstens 3 bedeuten, mit     Dihalogen-          triazinverbindungen    der Formel  
EMI0002.0007     
    worin Y den Rest eines durch seine Stickstoffatome  gebundenen     Diamins    bedeutet, derart kondensiert,  dass halogenhaltige     Triazinkondensationsprodukte    ent  stehen.  



  Zur Herstellung der     Ausgangsfarbstoffe    der For  mel  
EMI0002.0011     
    kommen als Kupplungskomponenten z. B. die     2-          Methoxy-l-aminonaphthalin-6-sulfonsäure    und vor  allem die     1-Amino-naphthalin-6-,    -7- oder     -8-sulfon-          säure    in Betracht.  



  Die mit diesen Kupplungskomponenten zu kup  pelnden     Diazokomponenten    können     wasserlöslich-          machende    und nicht     wasserlöslichmachende,    z. B.  stark saure     wasserlöslichmachende        Substituenten,    wie       Sulfonsäuregruppen    enthalten. Die     Diazokomponen-          ten    können     ferner    sowohl relativ einfache Verbin  dungen, z.

   B.     Aminobenzole    und deren     Sulfonsäure,          Aminonaphthalinsulfonsäure,        Aminopyren-    oder       -chrysensulfonsäuren    oder     Aminonaphtholsulfonsäu-          ren,    als auch     komplizierte        diazotierte    Verbindungen  sein, die jedoch keine     Azogruppen    enthalten dürfen.  



  Als Beispiele von Aminen, deren     Diazoverbin.-          dung    zur Kupplung     mit    den angegebenen,     acylierbare          Aminogruppen    enthaltenden     Azokomponenten    ver  wendbar sind, können beispielsweise die folgenden  erwähnt werden:

         1-Aminobenzol-2-,    -3- oder     -4-sulfonsäure,          1-Aminobenzol-2-,    -3- oder     -4-carbonsäure,          2-Amino-l-methoxybenzol-4-sulfonsäure,          1-Amino-4-methoxybenzol-2-sulfonsäure,            3-Amino-2-oxybenzoesäure-5-sulfonsäure,          3-Amino-6-oxybenzoesäure-5-sulfonsäure,          2-Methoxy-    oder     2-Methyl-l-aminobenzol-4-          sulfonsäure,          5-Acetylamino-2-aminobenzol-l-sulfonsäure,          4-Acetylamino-2-aminobenzol-l-sulfonsäure,

            4-Acetylamino-2-methyl-5-methoxy-l-aminobenzol,          5-Acetylamino-    oder     5-Benzoylamino-2-amino-          benzol-l-carbonsäure,          5-Amino-2-nitrobenzoesäure,          2,4-Dimethyl-l-aminobenzol-6-sulfonsäure,          2-Methyl-4-chlor-l-aminobenzol-6-sulfonsäure,          2-Aminobenzoesäure-4-    oder     -5-sulfonsäure,          1-Anllnonaphthalin-4-,    -5-, -6- oder     -7-sulfonsäure,          2-Aminonaphthalin-4-,    -6-, -7- oder     -8-sulfonsäure,

            1-Aminonaphthalin-3,6-disulfonsäure,          1-Aminonaphthalin-2,5,7-trisulfonsäure,          2-Aminonaphthalin-4,6,8-trisulfonsäure,          1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure,          2-Aminonaphthalin-4,8-,    -5,7- oder     -6,8-disulfon-          säure,     1-(3'- oder     4'-Aminobenzoyl)-aminobenzol-          3-sulfonsäure,          3-Aminopyren-8-    oder     -10-monosulfonsäure,          3-Aminopyren-5,8-    oder     -5,10-disulfonsäure,

            4-Nitro-4'-aminostilben-2,2'-disulfonsäure,    ferner       O-Acylderivate    von     Aminonaphtholsulfonsäuren,    z. B.  die     O-Acylderivate    der     1-Amino-8-oxynaphthalin-3,6-          oder        -4,6-disulfonsäure,        Dehydrothiotoluidin-mono-          oder        -disulfonsäure    usw.  



  Die Kondensation der     Aminomonoazofarbstoffe     der Formel  
EMI0002.0093     
         mit        Cyanurchlorid    ist so vorzunehmen, dass im er  haltenen Kondensationsprodukt noch zwei austausch  bare Halogenatome übrigbleiben, von denen eines  nach vorliegendem     Verfahren    durch Umsetzung mit  einem     Diamin,    z.

   B. mit o-, m- oder     p-Phenylendi-          amin,    vorzugsweise aber mit einem primären oder  sekundären     aliphatischen        Diamin    wie Äthylen- oder       Propylendiamin,        Hexamethylendiamin    und ferner       Alkylendiaminen,    deren     Alkylenkette    durch     Hetero-          atome    unterbrochen     sein    kann,

   unter     gleichzeitiger     Bildung eines     Disazofarbstoffes    mit zwei     Mono-          chlortriazinkernen    ausgetauscht wird.  



  Die erfindungsgemässe Kondensation der ange  gebenen     Diamine    mit     Dihalogentriazinfarbstoffen     führt man     zweckmässig    unter Verwendung säurebin  dender Mittel, wie     Natriumcarbonat    oder Natrium  hydroxyd und unter solchen Bedingungen aus, dass  im fertigen Produkt noch austauschbare Halogen  atome übrig bleiben, d. h. z. B. in organischen Lö-           sungsmitteln    oder bei relativ tiefen Temperaturen in  wässerigem Medium.

      Die erfindungsgemässen     Disazofarbstoffe    entspre  chen als freie Säuren der Formel  
EMI0003.0003     
    worin R den Rest einer     azogruppenfreien        Diazokom-          ponente,    vorzugsweise den Rest einer Benzol- oder       Naphthalinsulfonsäure,    n eine ganze positive Zahl im  Werte von höchstens 2, m eine ganze positive Zahl  im Werte von höchstens 3 und Y den Rest eines  durch seine Stickstoffatome gebundenen     Diamins,    vor  allem einen Rest der Formel    -HN-(CH2)2-s-NH-    bedeuten, der an beiden     NH-Gruppen    den an  gegebenen     Monohalogentriazinmonoazofarbstoffrest     trägt.  



  Die     erfindungsgemässen    neuen Farbstoffe eignen  sich zum Färben und Bedrucken der verschiedensten  Materialien, wie Wolle, Seide, Leder und Superpoly  amiden, insbesondere aber     cellulosehaltige    Mate  rialien faseriger Struktur, wie Leinen, regenerierte       Cellulose    und vor allem Baumwolle. Sie eignen sich  ganz besonders zum Färben nach dem sog.     Padfärbe-          verfahren,    wonach die Ware mit wässerigen und ge  gebenenfalls auch salzhaltigen     Farbstofflösungen    im  prägniert wird und die Farbstoffe nach einer     Alkali-          behandlung,    vorzugsweise in der Wärme, fixiert wer  den.

   Dieses     Verfahren    und die     Direktfärbemethode,     die bei vielen der gemäss vorliegendem Verfahren er  haltenen Farbstoffen auch anwendbar ist, ergeben  wertvolle, waschecht fixierte Färbungen, während  nach dem Druckverfahren echte Drucke erhalten wer  den.  



  Die mit den neuen     Farbstoffpräparaten    auf     cellu-          losehaltigen    Fasern erhältlichen Färbungen und  Drucke zeichnen sich in der Regel durch eine gute       Lichtechtheit    und vor allem durch hervorragende     Nass-          echtheiten,    insbesondere durch eine sehr gute Wasch  echtheit aus.  



  Im nachfolgenden Beispiel bedeuten die Teile,  sofern nichts anderes angegeben wird, Gewichts  teile, die Prozente Gewichtsprozente, und die Tem  peraturen sind     in    Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel</I>  30,3 Teile     2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure     werden mit 300 Teilen 25  warmem Wasser gut ver-         rührt,    fügt 25 Teile 30%ige     Salzsäure    zu und     diazo-          tiert    bei 20  mit 7,1 Teilen     Natriumnitrit.    Nach 30  Minuten ist die     Diazotierung    beendet.

   Man lässt zu  einer auf     pH    7 gestellten Lösung von 22,3 Teilen       1-Aminonaphthalin-6-sulfonsäure    in 200 Teilen Was  ser bei einer Temperatur von 5 bis 10  zufliessen.  Durch zeitweiliges Einstreuen von festem     Natrium-          bicarbonat    wird ein     pH-Wert    von etwa 4 eingehalten.  Nach 3- bis 4stündigem Rühren ist die Kupplung  beendet.

   Das Kupplungsgemisch wird mit verdünnter       Natriumhydroxydlösung    auf     pH    7 gestellt, durch Zu  gabe von Eis auf 0  abgekühlt und zu einer feinen  Suspension von 18,6 Teilen     Cyanurchlorid    in 300  Teilen Eiswasser     zugegeben.        Man        rührt    2 Stunden bei  0 bis 5  und hält durch zeitweilige Zugabe von ver  dünnter     Natriumhydroxydlösung    den     pH-Wert    auf  5 bis 6. Nun erwärmt man auf 40  und gibt 3 Teile       Äthylendiamin    zu.

   Man rührt 4 Stunden und hält den       pH-Wert    durch tropfenweise Zugabe von verdünn  ter     Natriumhydroxydlösung    auf 5 bis 6.  



  Der gebildete Farbstoff wird mit     Kochsalz    gefällt,       abfiltriert    und getrocknet. Er färbt die     Cellulosefaser     aus     alkalischem    Färbebad     in    echten     rotstichig    gelben  Tönen.  



  <I>Färbevorschrift</I>  2 Teile des gemäss vorstehendem Beispiel erhal  tenen Farbstoffes werden in 100 Teilen Wasser ge  löst. Mit der erhaltenen Lösung     wird    ein Baumwoll  gewebe     imprägniert,    so dass es um 75 % seines Ge  wichtes zunimmt, und dann getrocknet.  



  Darnach imprägniert man das Gewebe mit einer  20  warmen Lösung, die pro Liter 10 Gramm       Natriumhydroxyd    und 300     Gramm        Natriumchlorid     enthält, quetscht auf 75 % Gewichtszunahme ab,  dämpft die Färbung während 60 Sekunden bei 100  bis<B>101',</B> spült, seift während einer     Viertelstunde        in     einer 0,3 %     igen    kochenden Lösung eines     ionenfreien          Waschmittels,    spült und trocknet.  



  Man erhält eine wasch- und lichtechte     rotstichig     gelbe Färbung.



      Additional patent to main patent no. 377 019 Process for the production of new azo dyes The main patent describes a process for the production of new azo dyes containing monohalotriazine groups, which is characterized in that 2,4,6-trihalogen-1,3,

  5-triazine ent neither only with an amino monoazo dye of the formula
EMI0001.0012
    where R is the residue of an azo group-free diazo component, n 1 or 2 and m 1, 2 or 3 be, or with an amine of the formula (1) and another amine with or without dye character or ammonia condenses in such a way that mono Halogentriazine condensation products arise, It has now been found that you get particularly valuable dyes,

   if you dihalotriazine monoazo dyes, which are available as free acids of the formula
EMI0001.0022
    correspond, where R is the remainder of an azo group-free diazo component, n is a positive integer not exceeding 2 and m is a positive integer not exceeding 3, condensed with primary or secondary diamines, or amino monoazo dyes of the formula
EMI0002.0001
    where R is the remainder of an azo group-free diazo component,

      n is a positive integer with a value of at most 2 and m is a positive integer with a value of at most 3, with dihalotriazine compounds of the formula
EMI0002.0007
    where Y is the radical of a diamine bonded through its nitrogen atoms, condensed in such a way that halogen-containing triazine condensation products are formed.



  For the production of the starting dyes of the formula
EMI0002.0011
    come as coupling components z. B. 2-methoxy-1-aminonaphthalene-6-sulfonic acid and especially 1-amino-naphthalene-6-, -7- or -8-sulfonic acid into consideration.



  The diazo components to be coupled with these coupling components can be water-solubilizing and non-water-solubilizing, eg. B. contain strongly acidic water-solubilizing substituents such as sulfonic acid groups. The diazo components can also be relatively simple connec tions such.

   B. aminobenzenes and their sulfonic acid, aminonaphthalenesulfonic acid, aminopyrene or -chrysensulfonsäuren or aminonaphtholsulfonsäu- ren, as well as complicated diazotized compounds, which, however, must not contain azo groups.



  Examples of amines whose diazo compounds can be used for coupling with the specified azo components containing acylatable amino groups include, for example, the following:

         1-aminobenzene-2-, -3- or -4-sulfonic acid, 1-aminobenzene-2-, -3- or -4-carboxylic acid, 2-amino-1-methoxybenzene-4-sulfonic acid, 1-amino-4- methoxybenzene-2-sulfonic acid, 3-amino-2-oxybenzoic acid-5-sulfonic acid, 3-amino-6-oxybenzoic acid-5-sulfonic acid, 2-methoxy- or 2-methyl-1-aminobenzene-4-sulfonic acid, 5-acetylamino -2-aminobenzene-l-sulfonic acid, 4-acetylamino-2-aminobenzene-l-sulfonic acid,

            4-Acetylamino-2-methyl-5-methoxy-1-aminobenzene, 5-acetylamino- or 5-benzoylamino-2-aminobenzene-1-carboxylic acid, 5-amino-2-nitrobenzoic acid, 2,4-dimethyl-1 -aminobenzene-6-sulfonic acid, 2-methyl-4-chloro-1-aminobenzene-6-sulfonic acid, 2-aminobenzoic acid-4- or -5-sulfonic acid, 1-anilnonaphthalene-4-, -5-, -6- or -7-sulfonic acid, 2-aminonaphthalene-4-, -6-, -7- or -8-sulfonic acid,

            1-aminonaphthalene-3,6-disulfonic acid, 1-aminonaphthalene-2,5,7-trisulfonic acid, 2-aminonaphthalene-4,6,8-trisulfonic acid, 1-aminobenzene-2,5-disulfonic acid, 2-aminonaphthalene-4, 8-, -5,7- or -6,8-disulfonic acid, 1- (3'- or 4'-aminobenzoyl) -aminobenzene-3-sulfonic acid, 3-aminopyrene-8- or -10-monosulfonic acid, 3 -Aminopyrene-5,8- or -5,10-disulfonic acid,

            4-nitro-4'-aminostilbene-2,2'-disulfonic acid, also O-acyl derivatives of aminonaphtholsulfonic acids, e.g. B. the O-acyl derivatives of 1-amino-8-oxynaphthalene-3,6- or -4,6-disulfonic acid, dehydrothiotoluidine mono- or disulfonic acid, etc.



  The condensation of the amino monoazo dyes of the formula
EMI0002.0093
         with cyanuric chloride is to be carried out so that in the condensation product it is retained two exchangeable halogen atoms remain, one of which according to the present process by reaction with a diamine, eg.

   B. with o-, m- or p-phenylenediamine, but preferably with a primary or secondary aliphatic diamine such as ethylene or propylenediamine, hexamethylenediamine and also alkylenediamines whose alkylene chain can be interrupted by heteroatoms,

   is exchanged with the simultaneous formation of a disazo dye with two monochlorotriazine nuclei.



  The inventive condensation of the given diamines with dihalotriazine dyes is expediently carried out using acid-binding agents such as sodium carbonate or sodium hydroxide and under such conditions that exchangeable halogen atoms still remain in the finished product, ie. H. z. B. in organic solvents or at relatively low temperatures in an aqueous medium.

      The disazo dyes according to the invention correspond to the formula as free acids
EMI0003.0003
    where R is the remainder of an azo group-free diazo component, preferably the remainder of a benzene or naphthalenesulfonic acid, n is a positive integer not exceeding 2, m is a positive integer not exceeding 3, and Y is the remainder of a diamine bonded through its nitrogen atoms , especially a radical of the formula -HN- (CH2) 2-s-NH- which carries the given monohalotriazine monoazo dye radical on both NH groups.



  The novel dyes according to the invention are suitable for dyeing and printing a wide variety of materials, such as wool, silk, leather and superpoly amides, but in particular cellulose-containing materials of a fibrous structure, such as linen, regenerated cellulose and especially cotton. They are particularly suitable for dyeing by what is known as the pad dyeing process, according to which the goods are impregnated with aqueous and possibly also salt-containing dye solutions and the dyes are fixed after an alkali treatment, preferably with heat.

   This process and the direct dyeing method, which can also be used for many of the dyes obtained according to the present process, result in valuable, washfastly fixed dyeings, while real prints are obtained after the printing process.



  The dyeings and prints obtainable on fibers containing cellulose with the new dye preparations are generally distinguished by good lightfastness and, above all, excellent wet fastness properties, in particular very good washfastness.



  In the following example, unless otherwise specified, the parts are parts by weight, the percentages are percentages by weight, and the temperatures are given in degrees Celsius. <I> Example </I> 30.3 parts of 2-aminonaphthalene-4,8-disulfonic acid are stirred well with 300 parts of warm water, 25 parts of 30% hydrochloric acid are added and the mixture is diazotized at 20 with 7, 1 part sodium nitrite. The diazotization is complete after 30 minutes.

   A solution of 22.3 parts of 1-aminonaphthalene-6-sulfonic acid in 200 parts of water at a temperature of 5 to 10 is allowed to flow in to a pH 7 solution. A pH value of approx. 4 is maintained by occasionally sprinkling in solid sodium bicarbonate. The coupling is complete after 3 to 4 hours of stirring.

   The coupling mixture is adjusted to pH 7 with dilute sodium hydroxide solution, cooled to 0 by adding ice and added to a fine suspension of 18.6 parts of cyanuric chloride in 300 parts of ice water. The mixture is stirred for 2 hours at 0 to 5 and the pH is kept at 5 to 6 by intermittent addition of dilute sodium hydroxide solution. It is then heated to 40 and 3 parts of ethylene diamine are added.

   The mixture is stirred for 4 hours and the pH is maintained at 5 to 6 by adding dilute sodium hydroxide solution dropwise.



  The dye formed is precipitated with common salt, filtered off and dried. It dyes the cellulose fiber from the alkaline dye bath in real reddish yellow tones.



  <I> Dyeing instructions </I> 2 parts of the dye obtained according to the above example are dissolved in 100 parts of water. A cotton fabric is impregnated with the solution obtained so that it increases by 75% of its weight and then dried.



  The fabric is then impregnated with a 20 warm solution containing 10 grams of sodium hydroxide and 300 grams of sodium chloride per liter, squeezed to a 75% weight gain, and the dyeing is dampened for 60 seconds at 100 to 101 ', rinsing , soaps for a quarter of an hour in a 0.3% boiling solution of an ion-free detergent, rinses and dries.



  A washable and lightfast reddish yellow coloration is obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Disazofarbstoffe der Formel EMI0004.0001 worin R den Rest einer azogruppenfreien Diazokom- ponente, n eine ganze positive Zahl im Werte von höchstens 2, m eine positive ganze Zahl im Werte von höchstens 3 und Y den Rest eines durch seine Stickstoffatome gebundenen Diamins bedeuten, da durch gekennzeichnet dass man Dihalogentriazinmono- azofarbstoffe, PATENT CLAIM Process for the production of new disazo dyes of the formula EMI0004.0001 where R is the remainder of an azo group-free diazo component, n is a whole positive number with a value of at most 2, m is a positive whole number with a value of at most 3, and Y is the remainder of a diamine bonded through its nitrogen atoms, as characterized in that dihalotriazine mono- azo dyes, die als freie Säuren der Formel EMI0004.0015 entsprechen, worin R den Rest einer azogruppen freien Diazokomponente, n eine ganze positive Zahl im. Werte von höchstens 2 und m eine ganze positive Zahl im Werte von höchstens 3 bedeuten, mit primä- ren oder sekundären Diaminen kondensiert, those as free acids of the formula EMI0004.0015 correspond, where R is the remainder of an azo group-free diazo component, n is a positive integer im. Values of at most 2 and m a whole positive number with a value of at most 3, condensed with primary or secondary diamines, oder dass man Aminomonoazofarbstoffe der Formel EMI0004.0031 worin R den Rest einer azogruppenfreien Diazo- komponente, n eine ganze positive Zähl im Werte von höchstens 2 und m eine ganze positive Zahl im. Werte von höchstens 3 bedeuten, or that one aminomonoazo dyes of the formula EMI0004.0031 where R is the remainder of an azo group-free diazo component, n is a whole positive number with a value of at most 2 and m is a whole positive number im. Values of at most 3 mean mit Dihalogen- triazinverbindungen der Formel EMI0004.0044 worin Y den Rest eines durch seine Stickstoffatome gebundenen Diamins bedeutet, kondensiert. with dihalotriazine compounds of the formula EMI0004.0044 where Y is the residue of a diamine bonded through its nitrogen atoms, condenses. UNTERANSPRUCH Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man mindestens zwei Sulfon- säuregruppen enthaltende Farbstoffe der Formel EMI0004.0054 worin n eine ganze positive Zahl im Werte von höchstens 2, R den Rest einer Benzol- oder Naph- thalinsulfonsäure bedeuten, SUB-CLAIM Process according to patent claim, characterized in that dyes of the formula containing at least two sulfonic acid groups EMI0004.0054 where n is a whole positive number with a value of at most 2, R is the remainder of a benzene or naphthalene sulfonic acid, mit primären oder sekun dären aliphatischen Diaminen zu Disazofarbstoffen kondensiert. condensed with primary or secondary aliphatic diamines to disazo dyes.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0042204A3 (en) * 1980-06-18 1982-03-03 Imperial Chemical Industries Plc Reactive dyestuffs
US4502866A (en) * 1979-12-06 1985-03-05 Sandoz Ltd. Symmetrical unsubstituted and substituted 2-halo-4-(4'-(trisulfonaphthylazo)phenylamino)-1,3,5-triazin-6-ylamino compounds

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