CH437343A - Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofurfuryliden-carbazaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofurfuryliden-carbazaten

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CH437343A
CH437343A CH676861A CH676861A CH437343A CH 437343 A CH437343 A CH 437343A CH 676861 A CH676861 A CH 676861A CH 676861 A CH676861 A CH 676861A CH 437343 A CH437343 A CH 437343A
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von   5-Nitrofurfuryliden-carbazaten   
Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
EMI1.1     
 worin R   =    H   oder-CHs,   
Ri =   H,-CHs      oder-CH2CH20H    und   
R2 =-C2Hs,-CH2CH2OH,-CH-CH2OH,
CHs  -CH2CHOH-CHOH oder-CH2CH2Cl    bedeuten, die zur Bekämpfung von Coccidiose in   Geflügelfutter    oder Trinkwasser als Träger verwendet werden können.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine 5-Nitro-2-carbonyl-furan Verbindung oder ein funktionelles Derivat einer solchen, welches leicht zum 5-Nitro-2-carbonyl-furan hydrolysiert werden kann, mit dem entsprechenden Carbazat der Formel
EMI1.2     
 oder einem Kondensationsprodukt davon mit einer Carbonylverbindung, deren Carbonylgruppe leicht gegen diejenige der 5-Nitrofuran-Verbindung ausgetauscht wird, umsetzt.



   Die üblicherweise als     Coccidiose   bezeichnete    Geflügelkrankheit ist weitverbreitet. Sie wird durch Mikroorganismen der Gattung Eimeria hervorgerufen. Ein besonders   lästiger    Vertreter ist Eimeria tenella, welcher sich im Blinddarm der   Kücken    ansiedelt und schwere, oft tödliche Infektionen hervorruft. Die bei   Nichtbehand-    lung der Infektion verursachten Krankheits-und Todesfälle stellen einen enormen wirtschaftlichen Verlust im   Geflügelhof    dar. Besonders unangenehm ist bei dieser Krankheit das Auftreten der sog.     bloody      droppings5 > ,    welche infolge Aufbrechens der Darmschleimhaut entstehen.



   In den letzten 10 Jahren sind verschiedene Arzneimittel entwickelt worden, welche coccidiostatische Eigenschaften besitzen ; aber keines von ihnen ist ohne Mängel. Abgesehen von der   Anti-Coccidiose-Wirkung    per se müssen nämlich noch folgende Faktoren beachtet werden : Verträglichkeit der wirksamen Dosis des Mittels, gute Futterverwertung bei Verabreichung eines mit einem Coccidiostaticum vermischten Futters, Entstehung von resistenten Eimera-Mutanten, Wirkung des Mittels auf die Eierproduktion und die Brutlust der   Hühner,    Entwicklung einer natürlichen Immunität gegen das Coccidiostaticum, Wirksamkeit bei verträglichen Dosen, so dass auch die manchmal auftretenden massiven Infektionen bekämpft werden können, und schliesslich die Wirtschaftlichkeit der Behandlung.



   Es wurde nun gefunden, dass es möglich ist, die Coccidiose des Geflügels durch die erfindungsgemäss hergestellten 5-Nitrofurfuryliden-carbazate zu   bekämp-    fen, welche mit Futtermitteln oder Trinkwasser vermischt werden können, so dass das Futter bzw. Trinkwasser als inertes Trägermittel dient. Diese   Nitrofuran-    Derivate sind bei der wirksamen Dosierung völlig ver  träglich.    Sie können über langer Zeiträume verwendet werden, wobei das Wachstum und die Entwicklung der Tiere im allgemeinen günstig beeinflusst werden. Die Substanzen sind praktisch nicht toxisch und verhältnismassig billig. Das Geflügel nimmt die Verbindungen be  reitwillig    auf, wenn man sie mit Futtermitteln   oderTrink-    wasser vermischt.



   Zwar zeichnet sich jedes der erfindungsgemäss hergestellten   5-Nitrofurfuryliden-carbazate    gemäss obiger Formel durch eine coccidiostatische Wirksamkeit aus ; doch unterscheiden sich die einzelnen Glieder der Reihe etwas hinsichtlich des Grades der   Anti-Coccidiose-Wir-    kung. Die z. Z. bevorzugte Verbindung ist das Hydroxy  äthyl-5-nitrofurfuryliden-carbazat.   



   Eine Verbindung der obigen Formel als Wirkstoff kann mit einem inerten essbaren Träger innig vermischt werden.   tXbliche    feste Trägersubstanzen sind z. B. gemahlene Austernschalen,     Attapulgus  -Fullererde,    han  delsübliches    Gefl gelfutter, Harnstoff, Getreidemehl, Getreideschrot, Citrus-Mehl, Fermentations-und   Destilla-      tions-Rückstände.    Das Vermischen des Wirkstoffs mit dem Träger kann in üblicher Weise durch R hren, Sch tteln oder Vermahlen bewirkt werden. Auf diese Weise ist es m¯glich, Zubereitungen von wechselnder Konzentration entsprechend den speziellen Bedürfnissen bzw. Wünschen herzustellen.

   Es können auch Vermischungen hergestellt werden, die 1-50   Gew.- /o    des Wirkstoffs enthalten ; diese Konzentrate werden dem   Kückenfutter    beigemischt, so dass man schliesslich die gew nschten Dosierungen von 0, 0055-0, 022 Gew.- % erhält.



   Im Falle der Anwendung einer festen Trägersubstanz wird vorzugsweise eine Zubereitung benutzt, welche aus einem   Geflügelfutter    und ausreichenden Mengen des Wirkstoffs besteht. F r die Coccidiose-Prophylaxe sind die ben¯tigten Wirkstoffmengen sehr gering; eine tÏgliche Dosis von 0,005 Gew.- % (bezogen auf das verbrauchte Futter) genügt vollauf. Zur Erzielung optimaler Resultate wird jedoch vorzugsweise eine Dosis von 0,0075-0, 011   Gew.- /o    verabreicht. Im Falle eines fulminanten Ausbruchs der Krankheit können höhere Konzentrationen-in der Grössenordnung von etwa 0, 015-0, 022   Gew.- /o-angewandt    werden.



   Falls man das Trinkwasser als Trägersubstanz verwendet, wird vorzugsweise eine Konzentration von 0, 0055-0, 0075   Gew.- /o    des Wirkstoffs eingesetzt.



   Die im erfindungsgemässen Verfahren verwendeten Carbazate lassen sich in einfacher Weise herstellen, wobei die folgenden Methoden angewandt werden können.



   A. Hydrazin-hydrat oder ein substituiertes Hydrazin, welches ein reaktives Wasserstoffatom enthält (z. B.



     Benzalde, hyd-2-hydroxyäthyl-hydrazon), wird mit emem    alkoxycarbonylierenden Agens (z. B. Alkylcarbonat,   Alkylencarbonat    oder Alkyl-chlorcarbonat) umgesetzt.



  Hierzu bringt man die Reaktionsteilnehmer unter krÏftigem Rühren zusammen, gewünschtenfalls in   Gegen-    wart eines inerten Reaktionsmediums, z. B. Methanol.



  Zwecks   Reaktionsbeschleunigung    kann   gewünschten-    falls erwärmt werden. Zur Isolierung des Reaktionsproduktes wird das Reaktionsgemisch abgekühlt, wobei man vorher auf ein kleineres Volumen eindampfen kann ; das ausgefällte Produkt wird abfiltriert.



   B. Man nitriert   einsn    N-substituierten Carbaminsäureester und reduziert die Nitrogruppe, um ein 2-sub  stituiertes    Carbazat zu erhalten. Ein geeignetes Nitriermittel ist rauchende Salpetersäure. Die Reduktion ist leicht durchführbar ; sie kann elektrolytisch bewirkt werden, wobei man z. B. eine Quecksilber-Kathode und eine Blei-Anode sowie   10"/oige Schwefelsäure    als Elektrolyten benutzt.



   Die auf diese Weise erhaltenen Carbazate lassen sich leicht in ihre   Nitrofurfuryliden-Derivate    verwandeln, indem man sie mit   5-Nitro-2-furan-carbonylverbindungen,    wie 5-Nitrofurfurol, 5-Nitro-2-furyl-methylketon oder deren funktionellen Derivaten, die leicht hydrolysierbar sind (z. B. Diacetat oder Oxim), umsetzt. Vorzugsweise wird eine Lösung der Nitrofuran-carbonylverbindung in einem geeigneten Solvens, wie Äthanol, zu einer   wässri-    gen Lösung des Carbazats gegeben, worauf man die Mischung kurze Zeit in Gegenwart einer verdünnten Säure (Schwefelsäure, Eisessig, Salzsäure) erhitzt und abkühlen   lässt    ; das ausgefällte Produkt wird abfiltriert und getrocknet.



   Die hydroxylgruppenhaltigen Carbazate können leicht in die entsprechenden Chlorverbindungen überführt werden, indem man sie mit einem   halogenierenden    Mittel, wie z. B. Thionylchlorid, Phosphoroxychlorid und ähnlichen, behandelt.



   Beispiel 1
5-Nitro-2-furfuryliden-Ïthylcarbazat
Eine Lösung von 9, 4 g 5-Nitrofurfurol in 200 cm3 95 %igem Athanol wird zu einer Lösung von 7 g Äthylcarbazat   (Ber.    47, 2186 (1914)) in 15 cm3 Wasser gegeben. Man erwärmt etwa 15 Minuten lang auf dem Dampfbad, verdünnt mit 40 cm3 Wasser und   lässt    dann abkühlen. Der gelbe Niederschlag des N- (5-Nitro-2-furfuryliden)-carbazats wird abgesaugt und getrocknet. Die Ausbeute beträgt 15, 2 g   (99  io).    Das Produkt kann aus 95 %igem Alkohol umkristallisiert werden, Smp. 173 bis 173,   5     C.



   Beispiel 2    2-[I-(S-Nitro-2-f uryl)-äthylid en]-äthylcarbazat   
Eine   Lösung von 13 g    (0, 084 Mol)   5-Nitro-2-furyl-    methylketon in 250   cm3    Athanol wird zu einer Lösung von 8, 8 g (0, 0845 Mol) Athyl-carbazat in 60 cm3 Wasser gegeben. Die Lösung wird 30 Minuten lang auf dem Dampfbad erhitzt, dann mit 110 cm3 Wasser versetzt und abgekühlt.   19,    3 g   (95  /o)    gelbe Kristalle vom Smp.



     193-195  C    werden abfiltriert und getrocknet. Durch Umkristallisieren aus Athanol (50   cm3/g)    erhält man in 86 %iger Ausbeute eine Verbindung vom Smp. 195 bis 196¯ C.



   Beispiel 3    1-Methyl-2-(5-nitro-2-f urf uryliden)-äthylcarbazat   
A.   N-Methyl-N-nitro-athylcarbamat   
50 g   N-Methyl-äthylcarbamat    werden innerhalb 15 Minuten in 100   cm3    rauchende Salpetersäure gegeben.



  Man hält die Innentemperatur auf 55  C, indem man das   Reaktionsgefäss    zwischendurch in ein Eisbad stellt.



  Nach einer halben Stunde weiteren Rührens schüttet man das Reaktionsgemisch in   500 cm3 Eiswasser,    wobei sich ein farbloses 01 abscheidet, das beim Stehen gelb wird. Man extrahiert mit   iibther un, d wäscht    die vereinigten Atherextrakte mit gesättigter wässriger Natrium  bicarbonat-Lösung sowie    mit Wasser. Nach dem Trocknen über wasserfreiem Calciumsulfat dampft man den Ather ab und destilliert den Rückstand im Vakuum ;   KPt2      92-93  C.    Ausbeute 55 g   (76  /o).   



   B.   l-Methyl-2-(5-nitro-2-f urf urylid en)-äthylcarbazat   
Eine Lösung von 11, 35 g (0, 0795 Mol) der gemäss A erhaltenen Nitroverbindung wird elektrolytisch reduziert, wobei man folgende Zelle benutzt : Quecksilber Kathode von 61 cm2, 500 cm3 10 %ige SchwefelsÏure mit R hrer als Katholyt, Blei-Anode in zwei por¯sen BehÏltern mit 10 %iger SchwefelsÏure. Man lÏsst 77 Minuten lang (theor. 61, 5 Minuten) einen Strom von 12, 5   Ampère    laufen ; Stromdichte : 0, 205   Amp./cm2.    Die Temperatur des Katholyten wird durch geeignetes Kühlen der Zelle auf   5-10  C    gehalten.

   Nach Beendigung der Reduktion filtriert man den Katholyten und versetzt das klare Filtrat mit einer Lösung von 8 g 5-Nitrofurfurol in 50   cm3 95 /0igem Äthanol.    Nach   1    Stunde wird der gelbe Niederschlag des   1-Methyl-2- (5-nitro-2-furfuryliden)-    äthylcarbazats abgesaugt und mit Wasser und Athanol gewaschen. Die Ausbeute beträgt 14, 1 g (73,   5  /o).    Das Produkt kann aus Alkohol umkristallisiert werden ; Smp.



     145-146  C.    



   Beispiel 4    1-(2-Hydroxyäthyl)-2-(S-nitro-2-f urfuryliden)-  äthylcarbazat   
Man versetzt eine Lösung von 50 g (0, 657 Mol) frisch destillierten   Hydroxyäthyl-hydrazins    in 125 cm3 Athanol innerhalb von 5 Minuten mit 76   cm3    Benzaldehyd in 125 cm3 Athanol, wobei die Temperatur auf   3842  C    gehalten wird. Diese Temperatur wird weitere 30 Minuten lang aufrecht erhalten. Dann tropft man innerhalb 40 Minuten bei 35-40  C 124 g (1, 14 Mol) Chlorameisensäureäthylester zu und rührt noch   1    Stunde lang. Nun wird mit 880 cm3 Wasser abgeschreckt, wobei sich ein rotes   01    abscheidet.

   Dieses öl wird in 100   cml    Athanol aufgenommen und mit einer Lösung von 93 g (0, 657 Mol) 5-Nitrofurfurol in   100    cm3 versetzt. Man kocht 35 Minuten lang unter Rückfluss, behandelt mit Tierkohle und filtriert. Der beim Abkühlen erhaltene Niederschlag wird abfiltriert, mit Ather gewaschen und getrocknet. Auf diese Weise erhält man 71, 5 g (40    /o)    des   1-(2-Hydroxyäthyl)-2-(5-nitro-2-furfuryliden)-äthyl-    carbazats vom Smp. 143-147  C.



   Beispiel 5    2-Hydroxyäthyl-S-nitrof urf uryliden-carbazat   
A. 900 g Athylencarbonat werden in 1 Liter Methanol gelöst und in 500 g Hydrazin-hydrat (100 %ig) einger hrt. Man kocht 10 Minuten lang unter Rückfluss und   lässt    abk hlen. Das 2-Hydroxyäthyl-carbazat kristallisiert aus und wird abfiltriert ; Smp.   92-93  C    nach   UmkristaJIisationansMethanol.Ausbeute84"/o.   



   B. Eine Lösung von 141 g 5-Nitrofurfurol in 1 Liter Athanol wird zu 120 g 2-Hydroxyäthyl-carbazat gegeben. Ein gelber, kristalliner Niederschlag fällt aus, welcher abfiltriert, mit Alkohol und Wasser gewaschen und getrocknet wird. Auf diese Weise erhält man in   96-97'Vo-    iger Ausbeute das   2-Hydroxyäthyl-5-nitrofurfuryliden-    carbazat vom Smp.   168  C.   



   Beispiel 6    2-Chlorathyl-5-rzitrof urfuryliden-carbazat   
In einen   250-cm3-Kolben    mit Rückflusskühler gibt man 60 cm3 Thionylchlorid und fügt 6 g der gemäss Beispiel 5 hergestellten Verbindung zu. Das Reaktionsgemisch wird etwa 30 Minuten lang unter Rückfluss gekocht und dann abgek hlt. Der hierbei ausfallende   Nie-    derschlag wird abfiltriert, mit Benzol und Alkohol gewaschen und getrocknet. Auf diese Weise erhält man 5, 9 g 2-Chloräthyl-5-nitrofurfuryliden-carbazat vom Smp.   204  C.   



   Beispiel 7 (2-Hydroxy-1-methyl-Ïthyl)-5-nitrofurfuryliden-carbazat
A. Eine L¯sung von 102 g (1 Mol) Propylencarbonat in 100 cm3 Methanol wird innerhalb von 8 Minuten in 50 g   (1    Mol) 100 %iges Hydrazin-hydrat gegeben.



  Man   lässt    20 Minuten lang unter Rückfluss kochen und stellt über Nacht kalt. Der Niederschlag wird abfiltriert, mit einer Mischung von Isopropanol und   Ather    gewaschen und zweimal aus Chloroform umkristallisiert. Die Ausbeute an 2-Hydroxy-l-methyl-äthylcarbazat beträgt 22 g (16, 5   o/o)    ; Smp.   89-92  C.   



   B. Eine Lösung von 27 g (0, 2 Mol) des gemäss A gewonnenen Produkts in Alkohol wird mit einer Lösung von 28 g (0, 2 Mol) 5-Nitrofurfurol in 100 cm3 Athanol behandelt. Man rührt 15 Minuten lang und   lässt    über Nacht abkühlen. Der entstandene Niederschlag wird abfiltriert und aus 550   cm3    Isopropanol umkristallisiert.



  Die Ausbeute an   (2-Hydroxy-l-methyl-äther)-5-nitro-    furfuryliden-carbazat beträgt 40, 5 g   (79  /o)    ; Smp. 155 bis   175  C.   



   Beispiel 8
2, 3-Dihydroxypropyl-5-nitrofurfuryliden-carbazat
A. Eine Lösung von 118 g   (1    Mol) Glycerin-carbonat in 100 cm3 Methanol wird unter Rühren innerhalb 8 Minuten zu 50 g   (1    Mol) 100 /oigem Hydrazin-hydrat gegeben. Man kocht 15 Minuten lang unter Rückfluss und   lässt    dann abkühlen. Der weisse Niederschlag wird abfiltriert, mit einer Mischung von Methanol und Äther gewaschen und aus Athanol umkristallisiert. Auf diese Weise erhält man 70 g   (47  /o)    2, 3-Dihydroxypropylcarbazat vom Smp.   106-110  C.   



   B. 50 g (0, 33 Mol) des gemäss A erhaltenen Produkts werden in 175   cml    Alkohol und 120 cm3 Wasser aufgenommen und in eine Lösung von 47 g (0, 33 Mol) 5-Nitrofurfurol in 175   cm3    Athanol gegeben. Man erwärmt auf dem Dampfbad und engt im Vakuum ein, wobei ein rotes   O1    erhalten wird, welches beim Stehen allmählich kristallisiert. Man behandelt die feste Masse mit Isopropanol und kristallisiert dann aus Acetonitril um. Auf diese Weise erhält man 38 g   (42  /o)    2, 3-Di  hydroxypropyl-5-nitrofurfuryliden-carbazat    vom Smp.



     138-140     C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel EMI3.1 worin R = H oder-CHa, Ri = H,-CH3 oder-CH2CH20H und R2 =-C2Hs,-CH2CH20H,-CH-CH2OH, CH3 -CH2CHOH-CH2OH oder-CH2CH2C1 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man eine 5-Nitro-2-carbonyl-furan-Verbindung oder ein funktionelles Derivat einer solchen, welches leicht zum 5-Nitro-2-carbonylfuran hydrolysiert werden kann, mit dem entsprechenden Carbazat der Formel EMI3.2 oder einem Kondensationsprodukt davon mit einer Carbonylverbindung, deren Carbonylgruppe leicht gegen diejenige der 5-Nitrofuran-Verbindung ausgetauscht wird, umsetzt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von 1-Methyl-2-(5-nitrofurfuryliden-Ïthylcarbazat, 2-HydroxyÏthyl-5-nitrofurfuryliden-carbazat, 2-ChlorÏthyl-5 nitrofurfuryliden-carbazat, (2-Hydroxy-l-methyl-äthyl)- 5-nitrofurfuryliden-carbazat oder 5-NitrofurfuryIiden- äthylcarbazat.
CH676861A 1960-06-13 1961-06-09 Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofurfuryliden-carbazaten CH437343A (de)

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