CH482667A - Process for the preparation of rutin derivatives - Google Patents

Process for the preparation of rutin derivatives

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CH482667A
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CH
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rutin
reaction
carried out
preparation
mol
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Application number
CH466967A
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German (de)
Inventor
Kono Shigeharu
Sugiyama Kunishige
Original Assignee
Eisai Co Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07HSUGARS; DERIVATIVES THEREOF; NUCLEOSIDES; NUCLEOTIDES; NUCLEIC ACIDS
    • C07H17/00Compounds containing heterocyclic radicals directly attached to hetero atoms of saccharide radicals
    • C07H17/04Heterocyclic radicals containing only oxygen as ring hetero atoms
    • C07H17/06Benzopyran radicals
    • C07H17/065Benzo[b]pyrans
    • C07H17/07Benzo[b]pyran-4-ones

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description

  

  



  Verfahren zur Herstellung von Rutinderivaten
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Rutinderivate, nämlich der   Rutin-tri(dihydroxypro-    pyl)-äther gemäss der Formel (I)
EMI1.1     

Rutin ist als ein Stoff bekannt, der eine bemerkenswerte Stärkungswirkung auf periphere Blutgefässe aus übt und gleichzeitig praktisch keinen toxischen Effekt im menschlichen Körper zeigt. Aus diesem Grunde wurde dieser Stoff allgemein in der Therapie als Stärkungsmittel für periphere Gefässsysteme verwendet, z. B. um   Blutverlust    aus dem peripheren Gefässsystem zu vermeiden, bzw. um hohen Blutdruck und zentrale Blutungen zu bekämpfen. Da Rutin in Wasser eine nur sehr geringe Löslichkeit aufweist, ist seine Verabreichung durch Injektion natürlich beschränkt.



   Das nach dem Verfahren der Erfindung erhältliche Produkt ermöglicht nun eine verbesserte Ausnützung der von sich aus ausgezeichneten pharmakologischen Wirksamkeit des Rutins durch Ausschaltung des oben erwähnten Nachteiles bezüglich seiner Unlöslichkeit in Wasser.



   Das Verfahren der Erfindung führt zu einer Umwandlung des fast unlöslichen Rutins in den   Rutin4ri-    (dihydroxypropyl)-äther, der in Wasser eine praktisch unbegrenzte Löslichkeit aufweist und somit die nachteilige Wasserunlöslichkeit des Rutins vermeidet.



   Die Stärkungswirkung auf die peripheren Vaskularsysteme des oben angegebenen Rutinderivates, das nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhalten wird, wurde durch Bestimmung der Hemmungsfähigkeit auf die Blutpermeabilität kapillarer Blutgefässe wie folgt gemessen: Unterschiedliche Mengen der Verbindung der Formel (I) als Testmaterial wurden in die Bauchhöhle männlicher Mäuse eines DD-Stammes mit Körpergewichten von 17-23 g verabreicht. Nach 30 Min. wurden 0,1 ml Trypanblau pro jeweils 10 g des Körpergewichtes intraperitoneal injiziert. Unmittelbar darauf wurde ein Tropfen Xylol auf die rechte Ohrmuschel des Versuchstieres gebracht und die Zeit festgestellt, die bis zum Beginn der Ausschwitzung oder des Durchtritts von Farbstoff im Bereich des Xyloltropfens erforderlich war.

   Der Dauerverhältniswert   ( /o)    der Zeit des Farbausschwitzvorganges kann durch folgende Gleichung ausgedrückt werden:   
L= x 100
B   
In dieser Gleichung bedeutet L den angestrebten Dauerverhältniswert (Prozent) der Zeitdauer in Sekunden für das Ausschwitzen des Farbstoffes, A die Zeitdauer in Sekunden, während welcher der Farbstoff aus dem Versuchstier austritt und B die Zeitdauer in Sekunden, während welcher der Farbstoff aus den Vergleichsversuchstieren austritt. 



  Die Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in der folgenden Tabelle zusammengestellt:
Zahl der Testverbindung Dosis Zeitdauer bis zum   L(O/o)   
Versuchstiere mg/kg Beginn der Farbaus    schlitzung    (sec)
15 Vergleich   -    88,9   I    4,8
15 Rutin 100 103,0   +    10,5 15,8
15 Rutin 200 119,2   +    15,7 34,0
15   Rutin-tn-(-hydroxy-äthyl)äther    200 115,7 + 14,0 30,1
15   Methyl-hespyridin    100 108,5   I    13,6 22,0
15 Methyl-hespyridin 200 134,0 + 33,3 51,4
15   Rutin-tii-(dihydroxypropyl) äther    100 122,8   +    17,7 38,0
15   Rutin-tri-(dihydroxypropyl) äther    200 153,9   +    24,1 73,

  0
Aus den Werten der obigen Tabelle ist zu erkennen, dass die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen neuen Verbindungen im Vergleich zu Rutin als solchem und dem bekannten   Rutin-tri(p-hydroxy-äthyl)-    äther eine mehr als zweimal grössere Stärkungswirkung auf das geriphere Gefässsystem aufweisen.



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann mit Vorteil so ausgeführt werden, dass Rutin in Wasser suspendiert und mit mindestens 3 Mol eines alkalischen Stoffes in wässriger Form für jedes Mol Rutin zugegeben werden, worauf die erhaltene Mischung in der Wärme mit mindestens 3 Mol Glycerin-a-monochlorhydrin behandelt wird.   Natnium-oder,      KaliumEydroxyA    können mit Vorteil als alkalischer Stoff verwendet werden.



   Ferner hat es sich als zweckmässig erwiesen, die oben angegebene Umsetzung unter Stickstoff und bei einer Temperatur zwischen Raumtemperatur und 900 C durchzuführen. Die wässrige Lösung des Reaktionsproduktes wird zweckmässig unter   Einperlung    von Stickstoff angesäuert. Zur Entfernung von allfällig vorhandenen festen Anteilen kann die saure Lösung filtriert werden. Das Filtrat kann durch Verdampfen konzentriert und auf diese Weise zum Zielprodukt aufgearbeitet werden. Ein Produkt mit höherer Reinheit kann erhalten werden, wenn das Filtrat durch eine Reihe von Austauschersäulen geführt wird, die mit Anionenaustauscher und Kationenaustauscherharzen gefüllt sind.



  Hierauf kann dann, wie oben angegeben, durch Eindampfen konzentriert werden.



   Beispiel
61 g Rutin wurden in 250 ml Wasser suspendiert.



  Die Suspension wurde unter   Einperlen    von Stickstoff 5 Std. gerührt. Dann wurde die Lösung mit 50   ml    einer wässrigen Lösung versehen, die 12,5 g Ätznatron enthielt, um das suspendierte Rutin zu lösen. Nach Beendigung der Auflösung des Rutins wurden tropfenweise unter Rühren 35 g Glycerin-a-monochlorhydrin zugegeben. Das Ganze wurde dann 2 Std. bei   75"    C reagieren gelassen. Der pH der Reaktionsmischung wurde mit 0,1 N Salzsäure auf 5 eingestellt und die Mischung 2 Tage im Eisschrank stehen gelassen. Das nicht umgesetzte Rutin wurde abfiltriert und das Filtrat zur Reinigung jeweils durch eine Anoionenaustauscherharz- und eine Kationenaustauscherharz-Säule geführt.

   Durch Einengen des gereinigten Filtrates wurden 52 g eines pulvrigen Feststoffes erhalten, der das Zielprodukt ist und einen Schmelzpunkt von   135     C aufweist. Die Ausbeute, bezogen auf das eingesetzte Rutin beträgt 63 O/o.



  



  Process for the preparation of rutin derivatives
The invention relates to a process for the preparation of new rutin derivatives, namely the rutin tri (dihydroxypropyl) ether according to the formula (I)
EMI1.1

Rutin is known as a substance that has a remarkable strengthening effect on peripheral blood vessels and at the same time shows practically no toxic effect in the human body. For this reason, this substance was generally used in therapy as a tonic for peripheral vascular systems, e.g. B. to avoid blood loss from the peripheral vascular system, or to combat high blood pressure and central bleeding. Since rutin has very low solubility in water, its administration by injection is of course limited.



   The product obtainable by the process of the invention now enables improved utilization of the inherently excellent pharmacological activity of rutin by eliminating the above-mentioned disadvantage with regard to its insolubility in water.



   The process of the invention leads to a conversion of the almost insoluble rutin into the rutin-tri (dihydroxypropyl) ether, which has practically unlimited solubility in water and thus avoids the disadvantageous insolubility of rutin in water.



   The strengthening effect on the peripheral vascular systems of the above rutin derivative, which is obtained by the method according to the invention, was measured by determining the ability to inhibit the blood permeability of capillary blood vessels as follows: Different amounts of the compound of the formula (I) as test material were in the abdominal cavity of male mice of a DD strain with body weights of 17-23 g. After 30 minutes, 0.1 ml of trypan blue per 10 g of body weight were injected intraperitoneally. Immediately thereafter, a drop of xylene was placed on the right auricle of the test animal and the time was determined until the beginning of exudation or the penetration of dye in the area of the xylene drop.

   The duration ratio value (/ o) of the time of the color exudation process can be expressed by the following equation:
L = x 100
B.
In this equation, L denotes the desired duration ratio value (percent) of the duration in seconds for the exudation of the dye, A the duration in seconds during which the dye emerges from the test animal and B the duration in seconds during which the dye emerges from the comparison test animals .



  The results of these tests are summarized in the following table:
Number of Test Compound Dose Time to L (O / o)
Test animals mg / kg Start of color separation (sec)
15 comparison - 88.9 I 4.8
15 rutin 100 103.0 + 10.5 15.8
15 rutin 200 119.2 + 15.7 34.0
15 rutin-tn - (- hydroxy-ethyl) ether 200 115.7 + 14.0 30.1
15 methyl-hespyridine 100 108.5 I 13.6 22.0
15 methyl-hespyridine 200 134.0 + 33.3 51.4
15 rutin tii- (dihydroxypropyl) ether 100 122.8 + 17.7 38.0
15 rutin tri- (dihydroxypropyl) ether 200 153.9 + 24.1 73,

  0
From the values in the table above it can be seen that the new compounds obtained by the process according to the invention have a strengthening effect on the peripheral vascular system that is more than twice as great as compared to rutin as such and the known rutin-tri (p-hydroxy-ethyl) -ether exhibit.



   The process according to the invention can advantageously be carried out in such a way that rutin is suspended in water and added with at least 3 mol of an alkaline substance in aqueous form for each mole of rutin, whereupon the mixture obtained is treated with heat with at least 3 mol of glycerol-a-monochlorohydrin becomes. Sodium or potassium hydroxyA can be used with advantage as an alkaline substance.



   It has also proven to be useful to carry out the above reaction under nitrogen and at a temperature between room temperature and 900.degree. The aqueous solution of the reaction product is expediently acidified while bubbling in nitrogen. The acidic solution can be filtered to remove any solid components that may be present. The filtrate can be concentrated by evaporation and in this way worked up to give the target product. A product of higher purity can be obtained if the filtrate is passed through a series of exchange columns filled with anion exchangers and cation exchange resins.



  This can then, as indicated above, be concentrated by evaporation.



   example
61 g of rutin were suspended in 250 ml of water.



  The suspension was stirred for 5 hours while bubbling in nitrogen. Then, 50 ml of an aqueous solution containing 12.5 g of caustic soda was added to the solution to dissolve the suspended rutin. After the dissolution of the rutin was completed, 35 g of glycerol-α-monochlorohydrin were added dropwise with stirring. The whole was then left to react for 2 hours at 75 ° C. The pH of the reaction mixture was adjusted to 5 with 0.1 N hydrochloric acid and the mixture was left to stand in the refrigerator for 2 days. The unreacted rutin was filtered off and the filtrate was each time purified passed through an anion exchange resin and a cation exchange resin column.

   By concentrating the purified filtrate, 52 g of a powdery solid, which is the target product and has a melting point of 135 ° C., were obtained. The yield, based on the rutin used, is 63%.

 

Claims (1)

Die Ergebnisse der Elementaranalyse des Produktes sind wie folgt: C36H4sO22 berechnet (ovo): 51,92 C 5,77 H gefunden: 51,84 C, 5,70 H PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Rutinderivaten der Formel EMI2.1 dadurch gekennzeichnet, dass man Rutin mit Glycerina-monochlorhydrin umsetzt. The results of the elemental analysis of the product are as follows: C36H4sO22 calculated (ovo): 51.92 C, 5.77 H found: 51.84 C, 5.77 H PATENT CLAIM Process for the preparation of rutin derivatives of the formula EMI2.1 characterized in that rutin is reacted with glycerine monochlorohydrin. UNTERANSPROCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in wässriger Suspension durchgeführt wird. SUBSCRIBED 1. The method according to claim, characterized in that the reaction is carried out in aqueous suspension. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in einem wässrigen alkalischen Medium durchgeführt wird. 2. The method according to claim, characterized in that the reaction is carried out in an aqueous alkaline medium. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in der Wärme durchgeführt wird. 3. The method according to claim, characterized in that the reaction is carried out in the heat. 4. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens 3 Mol des Glycerinmonochlorhydrins mit 1 Mol Rutin behandelt werden. 4. The method according to claim or one of the dependent claims 1 to 3, characterized in that at least 3 mol of the glycerol monochlorohydrin are treated with 1 mol of rutin. 5. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart von mindestens 3 Mol Alkali pro Mol Rutin durchgeführt wird. 5. The method according to claim or one of the dependent claims 1 to 3, characterized in that the reaction is carried out in the presence of at least 3 moles of alkali per mole of rutin.
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