CH496699A - Verfahren zur Herstellung von Carbazolderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Carbazolderivaten

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CH496699A
CH496699A CH1437567A CH1437567A CH496699A CH 496699 A CH496699 A CH 496699A CH 1437567 A CH1437567 A CH 1437567A CH 1437567 A CH1437567 A CH 1437567A CH 496699 A CH496699 A CH 496699A
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piperazinyl
carbon atoms
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CH1437567A
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Wander Ag Dr A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/56Ring systems containing three or more rings
    • C07D209/80[b, c]- or [b, d]-condensed
    • C07D209/82Carbazoles; Hydrogenated carbazoles
    • C07D209/86Carbazoles; Hydrogenated carbazoles with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to carbon atoms of the ring system

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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Carbazolderivaten
In der belgischen Patentschrift Nr. 539 438 werden Carbazolderivate der allgemeinen Formel:
EMI1.1     
 sowie Säure-Additionssalze davon, worin A eine gerade oder verzweigte gesättigte Kohlenwasserstoffkette mit 2 bis 6 C-Atomen bedeutet und R1 Wasserstoff, niedriges Alkyl, Aryl oder einen araliphatischen Rest darstellt, sowie in den Kernen durch Halogen, niedriges Alkyl, niedriges Alkoxy, Aryl oder Aryloxy und/oder im Piperazinring methylierte Derivate davon beschrieben. Diese Verbindungen besitzen antikonvulsive Wirkung und kommen als Antiepileptika in Betracht. Als besonders wirksam wird das   1 -(4-Äthyl)-piperazinyl(l )-2-carbazolyl-    (9)-äthan hervorgehoben.



   Es wurde nun überraschend gefunden, dass bei Ersetzung der gesättigten Gruppe A durch die ungesättigte 2-Butenylengruppe eine wesentliche Steigerung der Wirkung aufritt, wobei diese starke Wirkung nicht auf die   1 -Piperazinyl(l )-4-carbazolyl-(9) -2-butene    beschränkt ist, sondern allgemein bei   1 -Amino-4-carbazolyl(9)-2-butenen    beobachtet werden kann.



   Bei den neuen, stark antikonvulsiv wirksamen Carbazolderivaten handelt es sich um Verbindungen der allgemeinen Formel    (1)   
EMI1.2     
 sowie um Säure-Additionssalze davon. In dieser Formel sind R1 und R2 gleich oder verschieden und bedeuten niedrige Alkylgruppen oder gegebenenfalls mono- oder dialkylierte   Aminoalkylgruppen    oder bilden zusammen und unter Einschluss des Stickstoffatoms eine Pyrrolidinyl(l)gruppe, eine Piperidinogruppe, eine Morpholinogruppe oder eine in 4-Stellung unsubstituierte oder durch eine Alkyl- mit höchstens 3 C-Atomen, gegebenenfalls acylierte Hydroxyalkyl mit höchstens 3 C-Atomen, oder eine Alkoxyalkylgruppe mit höchstens 6 C-Atomen substituierte Piperazinyl( 1 )gruppe.



   Die nachfolgende Tabelle enthält einen Wirkungsvergleich zwischen erfindungsgemässen Carbazolderivaten der Formel I und dem innerhalb der Verbindungen gemäss belgischer Patentschrift Nr. 539 438 als bestwirksam bekannten   1 -(4-Äthyl)      piperazinyl-(l)-2-carb-    azolyl(9)-äthan. Die antikonvulsive Wirkung wurde durch den Elektroschock-Test [Methode von Goodman et al.; J. Pharmacol.   108,168    (1953)] bestimmt. Hierbei bedeutet ED 50 diejenige Dosis an vorbekanntem oder erfindungsgemässem Produkt, bei welcher 50% der Versuchstiere vor dem Streckkrampf der hinteren Extremitäten geschützt sind. In der Tabelle ist ferner die orale Toxizität bei der Maus als LD 50 sowie die orale Toxizität bei der Ratte als ED 50 (neurologische Ausfallerscheinungen) angegeben. LD 50 bzw.

  ED 50 bedeutet diejenige Dosis an Wirkstoff, bei welcher 50% der Mäuse sterben bzw.



     50%    der Ratten erste neurologische Ausfallerscheinungen (z.B. Taumeln) zeigen. Aus der Tabelle geht hervor, dass die neuen Carbazolderivate gemäss Formel I dem vorbekannten 1- (4-Äthyl)piperazinyl(1)-2-carbazolyl(9)-äthan sowohl bezüglich ihrer Wirkung als auch bezüglich des Verhältnisses zwischen Toxizität und Wirkung überlegen sind.  



   TABELLE I
Toxizität
Elektroschock   
Wirkstoff ED 50 mg/kg ED 50 mg/kg p. o.



   p. o. LD 50 mg/kg p. o. neurologische     (Ratte) (Maus) Ausfallerscheinungen  (Ratte) a) Vorbekanntes Produkt    l-(4-Äthyl)piperazinyl(1)-2-carbazolyl(9)-äthan    32  > 450    > 400    b)   Erfindungsgemusse    Produkte    1 -Diäthylamino -4-carbazolyl(9)-cis-buten(2) -Oxalat    18 480    1-Piperidino-4-carbazolyl(9)-cis-buten(2)    15 360  >  200    1- (4-Methyl)piperaziny1( 1 )-4-carbazolyl(9)-trans-     -buten(2)-Dioxalat 16 680 800
1 -(4-Methyl)piperazinyl(1)-4-carbazolyl(9)-cis  -buten(2) 17    > 460       > 200       1 -(4-Äthyl)piperazinyl(1 )-4-carbazolyl(9)-trans-     -buten(2)-Oxalat 17    1 -(4-A-Hydroxyäthyl)piperazinyl(1)-4-carbazolyl(9)-     

   -cis-buten(2)-Dihydrochlorid 9 460 325
1   -(4-h-Äthoxyäthyl)piperazinyl(1)-4-carbazolyl(9)-     -cis-buten(2)-Hydrochlorid 13 250
Vorliegende Erfindung betrifft demnach   Carbazol-    derivate der Formel I sowie Säure-Additionssalze davon bzw. Verfahren zu ihrer Herstellung.



   Die gewünschten Verbindungen (I) werden erhalten, wenn man Amine der Formel Z-H, gegebenenfalls nach vorausgegengener oder unter gleichzeitiger Einwirkung eines Kondensationsmittels, mit reaktionsfähigen Estern von Alkoholen der Formel Y-CH2-CH=CH-CH2-OH umsetzt. In diesen Formeln sind Z und Y miteinander vertauschbar und bedeuten einerseits den Carbazolyl(9)rest und andrerseits die basische Gruppe
EMI2.1     

Als reaktionsfähige Ester von Alkoholen der Formel   Y-CHo-CH=CH-CH2-0H    eignen sich insbesondere diejenigen von Halogenwasserstoffsäuren. Das Arbeiten mit einem Kondensationsmittel ist angezeigt, wenn vom 9-unsubstituierten Carbazol ausgegangen wird. Als Kondensationsmittel kommen Alkalimetalle, deren Hydride und Amide oder andere Alkalimentallverbindungen in Betracht, wobei Lithiumamid besonders geeignet ist.



   Als Ausgangsstoffe verwendbare Halogenwasserstoffsäureester von Alkoholen der Formel    (11)   
EMI2.2     
 können ihrerseits z.B. erhalten werden, wenn man Carbazol nach vorausgegengener oder unter gleichzeitiger Einwirkung eines Kondensationsmittels der oben erwähnten Art mit einem 1,4-Dihalogen-buten(2) umsetzt.



   Erhaltene Verbindungen gemäss Formel I, worin   -NR1R.    einen in 4-Stellung unsubstituierten Piperazinyl (I)rest bilden, können nachträglich in an sich bekannter Weise alkyliert, hydroxyalkyliert oder alkoxyalkyliert werden.



   Die in der beschriebenen Weise erhaltenen Verbindungen der Formel I können sowohl als freie Basen als auch in Form ihrer Additionssalze mit geeigneten Säuren, wie Halogenwasserstoffsäuren, Toluolsulfonsäuren, Schwefelsäure, Salpetersäure, Phosphorsäure, Essigsäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Äpfelsäure, Maleinsäure oder Weinsäure und dergleichen, gewonnen und verwendet werden.



   Beispiel 1
5,9 g des wie unten erhaltenen   1-Ghlor-4-carbazolyl-    (9)-transbuten(2) in 70 ml Toluol werden mit 4,0 g Piperidin während 22 Stunden auf Rückfluss erhitzt. Nach Abkühlen wird mit Äther verdünnt und in üblicher Weise in neutrale und basische Anteile zerlegt, wobei man 4,3 g rohes   1 -Piperidino-4-carbazolyl(9)-trans-buten-    (2) erhält. Durch Umsetzen dieser Base mit Oxalsäure erhält man das entsprechende Oxalat, welches nach Kristallisation aus Methanol/Äther die Gestalt von farblosen Plättchen vom Schmelzpunkt 169-1720C zeigt.



   Den in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsstoff erhält man wie folgt:
5,0 g Carbazol in 100 ml Dioxan werden mit 0,8 g Lithiumamid während 4 Stunden unter Calciumchlorid Verschluss auf Rückfluss erhitzt. Nach Abkühlen auf ca.

 

  300C werden 12,5 g 1,4-Dichlor-trans-buten(2) zugesetzt, worauf man unter Rühren während weiteren 12 Stunden auf Rückfluss erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird hierauf im Vakuum eingedampft, und der Rückstand wird in Chloroform/Äther aufgenommen. Die Chloroform/ Äther-Lösung wird mit 2n-Salzsäure, 2n-Natriumcarbonatlösung und Wasser gewaschen und anschliessend eingedampft, wobei man 9,5 g eines öligen, neutralen Rohproduktes erhält.



   Aus diesem fallen durch Kristallisation 2,9 g an unumgesetztem Carbazol an, welche abgetrennt werden.



  Die ölige Mutterlauge wird hierauf im Claisenkolben destilliert, wobei bei 17 Torr 0,4 g 1,4-Dichlor-trans -buten(2) überdestillieren. Der Destillationsrückstand  wird in Äther aufgenommen, durch Kohle filtriert und eingedampft, wobei man 5,9 g rohes   1-Chlor-4-carbazo    lyl(9)-trans-buten(2) erhält.



   Bei analogem Vorgehen wie im vorerwähnten Beispiel erhält man ausgehend von den entsprechenden Ausgangsmaterialien weiterhin z.B. die in der folgenden Tabelle II angegebenen Verbindungen entsprechend Formel I.



  Darin haben   Rl    und R2 die früher erwähnte Bedeutung.



  TABELLE II
EMI3.1     


<tb>  <SEP> Rs
<tb> Beispiel <SEP> -N <SEP> Fotin <SEP> Physikalische <SEP> Konstanten
<tb>  <SEP> R2
<tb>  <SEP> 2 <SEP> im <SEP> cis <SEP> Base: <SEP> Smp. <SEP> 67- <SEP> 700C
<tb>  <SEP> -N <SEP> 0
<tb>  <SEP> Z <SEP> C1S <SEP> Oxalat: <SEP> Smp. <SEP> 185-1880C
<tb>  <SEP> 3 <SEP> -N(CH3)2 <SEP> trans <SEP> Oxalat: <SEP> Smp. <SEP> 136-1370C
<tb>  <SEP> im <SEP> Hydrat <SEP> (Base): <SEP> Smp. <SEP> 116-1190C
<tb>  <SEP> 4 <SEP> -N <SEP> N-CH3-CH2-OH <SEP> cis <SEP> Oxalat: <SEP> Smp. <SEP> 226-2280C
<tb>  <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 231-2340C
<tb>  <SEP> 5 <SEP> -N(CH3)2 <SEP> cis <SEP> Base: <SEP> Smp. <SEP> 77- <SEP> 780C
<tb>  <SEP> 6 <SEP> -N(C2H5) <SEP> cis <SEP> Oxalat: <SEP> Smp. <SEP> 127-1290C
<tb>  <SEP> 7 <SEP> -NCl <SEP> cis <SEP> Oxalat: <SEP> Smp.

  <SEP> 197-2000C
<tb>  <SEP> I
<tb>  <SEP> 8 <SEP> -N <SEP> cis <SEP> Base: <SEP> Smp. <SEP> 82- <SEP> 830C
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 9 <SEP> -N <SEP> N-CH <SEP> cis <SEP> Base: <SEP> Smp. <SEP> 109-1100C
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 10 <SEP> -N <SEP> N-CH5 <SEP> trans <SEP> Dioxalat: <SEP> Smp. <SEP> 228-230 C
<tb>  <SEP> 11 <SEP> -N(CH3)-CH2-CH0-N(C3H0) <SEP> cis <SEP> Dioxalat: <SEP> Smp. <SEP> 128-1300C
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 12 <SEP> -N <SEP> N-C2H5 <SEP> trans <SEP> Dioxalat: <SEP> Smp. <SEP> 233-2350C
<tb>  <SEP> /
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 13 <SEP> -N <SEP> N-C2H0 <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 234-2400C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 14 <SEP> -N <SEP> N-CH2-CH2-OCH3 <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 225-2290C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 15 <SEP> -N <SEP> N-CHC2-CH2--OC2H5 <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. 

  <SEP> 190-1940C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 16 <SEP> -N <SEP> N-CH2-C112-O-CO-C(CH5) <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 210-2150C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 17 <SEP> -N <SEP> N-CH2-CH2-O-CO-CssHi3 <SEP> cis <SEP> Dioxalat: <SEP> Smp. <SEP> 222-225GC
<tb>  <SEP> Mi
<tb>   
EMI4.1     


<tb>  <SEP> R1
<tb>  <SEP> y
<tb> Beispiel <SEP> -N <SEP> Form <SEP> Physikalische <SEP> Konstanten
<tb>  <SEP> R2
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 18 <SEP> -N <SEP> N-CH2-CHs-CH2-OH <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 224-2270C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 19 <SEP> -N <SEP> N-CH2-CH2-CH-OCH5 <SEP> cis <SEP> Base: <SEP> Smp. <SEP> 74- <SEP> 750C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  <SEP> im
<tb>  <SEP> 20 <SEP> -N <SEP> N-CH-CH2-CH5-OC2H5 <SEP> cis <SEP> Dihydrochlorid: <SEP> Smp. <SEP> 221-2250C
<tb>  <SEP> Mi
<tb>  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRüCHE I. Verfahren zur Herstellung von Garbazolderivaten der Formel EMI4.2 worin R1 und R2 gleich oder verschieden sind und niedrige Alkylgruppen oder gegebenenfalls mono- oder dialkylierte Aminoalkylgruppen darstellen oder zusammen und unter Einschluss des Stickstoffatoms eine Pyrrolidinyl(l)gruppe, eine Piperidinogruppe, eine Morpholinogruppe oder eine in 4Stellung unsubstituierte oder durch eine Alkylgruppe mit höchstens 3 C-Atomen, durch eine gegebenenfalls acylierte Hydroxyalkylgruppe mit höchstens 3 C-Atomen, oder durch eine Alkoxyalkylgruppe mit höchstens 6 C-Atomen substituierte Piperazinyl(l)gruppe bilden, sowie von Säure-Additionssalzen davon, dadurch gekennzeichnet,
    dass man Amine der Formel Z-H mit reaktionsfähigen Estern von Alkoholen der Formel Y-CH-CH=C.H-CH2-OH, in welchen Z und Y miteinander vertauschbar sind und einerseits den Carbazolyl(9)-rest u. andrerseits die basische Gruppe: EMI4.3 bedeuten, umsetzt, worauf die erhaltenen Reaktionsprodukte als freie Basen oder in Form ihrer Säure-Additionssalze mit anorganischen oder organischen Säuren isoliert werden.
    II. Verwendung der nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I erhaltenen Carbazolderivate, worin -NR1R ein unsubstituierter Piperazinyl(l)rest ist, zur Herstellung entsprechender Produkte, worin -NRlRo ein in 4-Stellung mit einer höchstens 3 C-Atome enthaltenden Hydroxyalkylgruppe substituierter Piperazinyl(l)rest ist, dadurch gekennzeichnet, dass man die unsubstituierten Verbindungen entsprechend hydroxyalkyliert.
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