CH501009A - Neues Verfahren zur Herstellung von 1-(5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-imidazolidinen - Google Patents

Neues Verfahren zur Herstellung von 1-(5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-imidazolidinen

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CH501009A
CH501009A CH1709168A CH1709168A CH501009A CH 501009 A CH501009 A CH 501009A CH 1709168 A CH1709168 A CH 1709168A CH 1709168 A CH1709168 A CH 1709168A CH 501009 A CH501009 A CH 501009A
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CH
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nitro
dependent
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thiazolyl
formula
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CH1709168A
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Inventor
Eberhard Dr Kutter
Wolfgang Dr Reuter
Robert Dr Sauter
Hans Dr Machleidt
Original Assignee
Ciba Geigy Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/20Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/32Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D277/58Nitro radicals

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



     Neues Verfahren zur Herstellung von 1- (5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-iniidazolidinen   
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von bekannten 1 -(5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxoimidazolidinen der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 worin   Rt    ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeutet.



   Diese Verbindungen lassen sich in einfacher Weise, ohne Isolierung eines Zwischenproduktes und in guten Ausbeuten durch das erfindungsgemässe Verfahren herstellen, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel
EMI1.2     
 worin R einen Alkyl- oder Aralkylrest bedeutet und X für ein Chloratom, ein Bromatom oder eine   R2S-    Gruppe steht, mit einem Amin der allgemeinen Formel
EMI1.3     
 worin R1 die oben genannten Bedeutungen hat und Y eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe, vorzugsweise ein Halogenatom oder eine mit einer aromatischen Sulfonsäure veresterte Hydroxygruppe darstellt, umsetzt und das die gebildete Verbindung der allgemeinen Formel
EMI1.4     
 wobei die Reste   Rt    und R2 wie oben definiert sind, enthaltende Reaktionsgemisches mit einem Oxydationsmittel behandelt.



   Die Umsetzung der Verbindungen II und III wird vorteilhaft in einem Lösungsmittel, vorzugsweise in einem niederen Alkohol wie Methanol oder Äthanol durchgeführt. Man arbeitet vorzugsweise in Gegenwart eines basischen Kondensationsmittels wie eines Alkalialkoholats z. B. Natriummethylat oder -äthylat oder eines Alkalihydroxyds z. B. Natriumhydroxyd oder eines tertiären Amins, zweckmässig bei Temperaturen zwischen 200 und   1500    C. Das Reaktionsgemisch wird anschliessend mit einem üblichen Oxydationsmittel, z. B. Wasserstoffsuperoxid, Kaliumpermanganat oder einer Persäure vorzugsweise unter Zuabe eines polaren wasserhaltigen Lösungsmittels, z. B. Eisessig-Wasser, und zweckmässigerweise bei Temperaturen zwischen   20     und 1200 C behandelt, wobei der
EMI1.5     
 durch eine Carbonylgruppe ersetzt wird.



   Die Herstellung der Ausgangsstoffe der Formel II, worin X für eine R2S-Gruppe steht, erfolgt z. B. indem man 2-Amino-5-nitro-thiazol mit Schwefelkohlenstoff in Anwesenheit einer Base und eines polaren Lösungsmittels umsetzt, wobei zunächst ein Salz des Bis-mercaptomethylenamino  5-nitro-thiazols entsteht, welches ohne vorherige Isolierung anschliessend nach bekannten Methoden, z. B. durch Umsetzen mit reaktionsfähigen Estern von Verbindungen der Formeln R2OH, worin R2 die angegebenen Bedeutungen hat, zu einem Ausgangsstoff der allgemeinen Formel II umgesetzt werden kann. Als reaktionsfähige Ester kommen vor allem solche mit Halogenwasserstoffsäuren in Betracht.



   Die Herstellung der Ausgangsstoffe der Formel   Il,    worin X ein Halogenatom darstellt, kann mittels Halogenierung eines 2-(Bismercapto-methylen-amino)   5-nitro-thiazols    der Formel II mit Chlor oder Brom in einem inerten Lösungsmittel, z. B.: Tetrachlorkohlenstoff, vorzugsweise bei der Siedetemperatur des verwendeten Lösungsmittels, erfolgen.



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel I besitzen wertvolle pharmazeutische Eigenschaften. Es waren bereits Verfahren zu ihrer Herstellung bekannt (vgl. z. B. DAS 1 245 971). Das vorliegende Verfahren geht jedoch von den leicht zugänglichen Verbindungen der Formeln II und III aus und ergibt die gewünschten Produkte der Formel I ohne Isolierung einer Zwischenstufe in guten Ausbeuten.



   Die nachstehenden Beispiele sollen die Erfindung weiter erläutern, ohne sie jedoch einzuschränken.



   Beispiel 1
25 g (0,1 Mol) 2-(Bismethylmercaptomethylenamino)-5-nitro-thiazol werden zusammen mit 12,8 g (0,11 Mol) ss-Chloräthylamin-hydrochlorid in   150 ccm    Methanol suspendiert.



  Zu der unter Rühren am Rückfluss siedenden Suspension wird eine Lösung von 4,6 g Natrium (0,2 Mol) in 100 ccm Methanol innerhalb von   11/2    Stunden zugetropft, insgesamt wird   2t/2    Stunden am Rückfluss erhitzt (starke Mercaptanentwicklung). Anschliessend werden   200 ccm    Eisessig zugegeben und bei   700 C    während 2 Stunden 50 ccm   300/oige    Wasserstoffperoxid-Lösung zugetropft. Nach Absaugen des ausgefallenen Produktes wird die Mutterlauge im Rotationsverdampfer auf 100 ccm eingeengt, das Festprodukt abgesaugt und die vereinigten Fraktionen nach Waschen mit Wasser und Methanol aus Eisessig umkristallisiert.



  Man erhält so das   1 < (5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-imidazolidin    in Form von gelben Kristallen vom F.   260-2610    C.



  Ausbeute 15,0 g (70   O/o    d. Th).



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 2-(Bismethyl-mercapto-methylenamino)5-nitro-thiazol kann wie folgt-erhalten werden:
Zur Lösung von 290 g (2 Mol) 2-Amino-5-nitrothiazol in 500 ml Dimethylsulfoxid gibt man unter Rühren 167 g (2,2 Mol) Schwefelkohlenstoff und tropft anschliessend unter Eiskühlung (Innentemperatur   20     C) eine Suspension von 448 g (4 Mol) Kalium-tertiär-butylat in 500 ml Dimethylsulfoxid während 3
Stunden zu. In die so erhaltene Lösung des Dikalium salzes des   2-[Bismercapto-methylenamino]       5-nitro-thiazols    tropft man innerhalb von 3 Stunden 625 g (4,4 Mol)
Methyljodid und rührt die immer fester werdende Masse bei Raumtemperatur über Nacht. Nach Absaugen und Waschen mit Methanol und anschliessend mit Äther erhält man 252 g Rohprodukt.

  Die Umkristallisation aus Dimethyl-formamid liefert das 2-(Bismethylmercapto-methylenamino)5-nitro-thiazol in Form von Kristallen, die bei   163     C schmelzen.



   Beispiel 2
In analoger Weise wie in Beispiel 1 beschrieben kann man ausgehend von 2-(Bisbenzylmercapto-methylenamino)5-nitro-thiazol an Stelle von 2-(Bismethylmercapto-methylenamino)-5-nitro-thiazol das   1-(5Zitro-2-thiazolyl)-2-oxo-    imidazolidin F.   260-261     C, erhalten.



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 2-(Bisbenzylmercapto-methylenamino)5-nitro-thiazol kann wie folgt erhalten werden.



   18,2 g (0,125 Mol) 2-Amino-5-nitro-thiazol werden in 75 ml Di-methylsulfoxid gelöst und 10 g (0,125 ml) Schwefelkohlenstoff zugegeben. Innerhalb von 2 Stunden wird eine Lösung von 10 g Natriumhydroxid in 20 ml Wasser unter Rühren bei   0-10  C    zugetropft, anschliessend unter Eiskühlung 31,7 g (0,23 Mol) Benzylchlorid; der Ansatz wird bei   0     C zwei Tage stehengelassen. Die ausgefallenen Kristalle werden abgesaugt und dreimal aus Essigester umkristallisiert. Man erhält so das 2-(Bisbenzylmercapto-methylenamino)5-nitro-thiazol vom F.   141-142     C.



   Beispiel 3
In analoger Weise wie im Beispiel 1 beschrieben erhält man aus   2-(Bismethylmercapto-methylenamin)-    5-nitro-thiazol und   a-Athyl-ss-chloräthylamin-hydrochlorid    das 1   -(5-Nitro-2-thlazoWl)-2-    oxo-4-äthyl-imidazolidin, das nach dem Umkristallisieren aus Eisessig bei   255     C schmilzt.Ausbeute 73   O/o.   



   Beispiel 4
2,4 g 2-[(Chlor-methylmercapto   methylen)-amino]5-nitro-thiazol,    1,89 g 2-Chlor-äthylaminhydrochlorid und 1,9 g Triäthylamin werden in 15   ml    Toluol suspendiert. Das Reaktionsgemisch wird zum Sieden erhitzt und innerhalb 15 Minuten werden nochmals 1,9 g Triäthylamin zugegeben; anschliessend wird noch 1 Stunde unter Rückfluss erhitzt. Das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt, der Rückstand in Eisessig suspendiert und die Suspension bei 700 C mit 300/oigem Wasserstoffsuperoxyd versetzt.

 

  Beim Aufarbeiten, analog Beispiel 1 erhält man das    1-(5-Nitro-2-thiazolyl)-2    oxo-imidazolidin in Form von gelben Kristallen vom F.   260-2610    C.

 

   Das als Ausgangsmaterial verwendete
2-(Chlor-methylmercapto    methylenamino)-5-nitrothiazol    kann wie folgt erhalten werden:
7,5 g 2-(Bismethylmercapto methylenamino)-5-nitrothiazol  werden in   160 mol    Tetrachlorkohlenstoff suspendiert und bei Siedehitze unter Rühren während   1/4    Stunden Chlor bis zu Sättigung eingeleitet. Die entstandene klare Lösung wird heiss filtriert und das Lösungsmittel im Vakuum   abdestilliert.    Der kristalline Rückstand wird mit   weniger Äther    digeriert und rasch abgesaugt.



  Man erhält so das 2-2-(Chlor-methylmercapto   methylenamino)-5-nitrothiazol    in Form von gelblichen hygroskopischen Kristallen vom F.   87-90     C.



  Ausbeute: 2,4 g (41   O/o    der Theorie). 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 1-(5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-imidazolidinen der allgemeinen Formel EMI3.1 worin R1 ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI3.2 worin R2 einen Alkyl- oder Aralkykest bedeutet und X für ein Chloratom, ein Bromatom oder eine R2S Gruppe steht, mit einem Amin der allgemeinen Formel EMI3.3 worin Rt die oben genannten Bedeutungen hat und Y eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe darstellt, umsetzt und das die gebildete Verbindung der allgemeinen Formel EMI3.4 worin Rt und R2 wie oben definiert sind, enthaltende Reaktionsgemisch mit einem Oxydationsmittel behandelt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man von einer Verbindung der Formel II ausgeht, worin die Reste R2 für Methylgruppen stehen.
    2. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man von einer Verbindung der Formel III ausgeht, worin Y ein Halogen atom oder eine mit einer aromatischen Sulfonsäure veresterte Hydroxygruppe bedeutet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung der Verbindungen der Formeln II und III in Gegenwart eines basischen Kondensationsmittels durchführt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung der Verbindungen II und III in einem Lösungsmittel durchgeführt wird.
    5. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung bei Temperaturen zwischen 20C und 1500 C durchgeführt wird.
    6. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Oxydation in einem wasserhaltigen polaren Lösungsmittel durchgeführt wird.
CH1709168A 1967-11-16 1968-11-15 Neues Verfahren zur Herstellung von 1-(5-Nitro-2-thiazolyl)-2-oxo-imidazolidinen CH501009A (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2128071A1 (en) * 1971-03-03 1972-10-20 Rhone Poulenc Sa 5-nitro-2-(n-heterocyclic)thiazoles - as schistosomicides amoebicides,trichomonacides and bactericides

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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FR2128071A1 (en) * 1971-03-03 1972-10-20 Rhone Poulenc Sa 5-nitro-2-(n-heterocyclic)thiazoles - as schistosomicides amoebicides,trichomonacides and bactericides

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