CH504434A - Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Phenylessigsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Phenylessigsäuren

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CH504434A
CH504434A CH946569A CH946569A CH504434A CH 504434 A CH504434 A CH 504434A CH 946569 A CH946569 A CH 946569A CH 946569 A CH946569 A CH 946569A CH 504434 A CH504434 A CH 504434A
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acid
pyrryl
inorganic
phenylacetic acid
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CH946569A
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Rolf Dr Denss
Franz Dr Ostermayer
Clauson-Kaas Niels
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Ciba Geigy Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D207/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D207/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D207/30Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D207/32Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D207/325Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D207/327Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Phenylessigsäuren
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Phenylessigsäuren mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften.



   Verbindungen der Formel I,
EMI1.1     
 in welcher   Rt    Wasserstoff oder eine   AtLlcyl-,    Alkenyl- oder Alkinyl gruppe mit höchstens 10   Kohlenstoffaltntnen    und R2 Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, bedeutet, sowie Salze der unter obige Formel I fallenden freien Carbonsäuren mit anorganischen und organischen Basen sind bisher nicht beschrieben worden.

  Wie nun gefunden wurde, besitzen diese Verbindungen wertvolle pharmakologische   Eigenschaften,    insbesondere analgetische,   antipyreti sche,    antiphlogistische und   hypocholesterin ä-    mische Wirksamkeit Diese   Eigenschaften    charakterisieren die genannten Verbindungen als Wirkstoffe zur Linderung und Behebung von Schmerzen verschiedener Genese, zur Behandlung von rheumatischen und andern entzündlichen Krankheitsprozessen sowie zur Senkung des   cholesterinspiegeis    des Blutes. Die Verabreichung kann oral, rektal oder parenteral erfolgen.



   In den Verbindungen der Formel I und den zugehörigen, weiter unten genannten Ausgangsstoffen ist   Rs    beispielsweise Wasserstoff, eine Alkylgruppe wie die Methyl-,   Äthyl-,      n-.Propyl-,    Isopropyl-, n-Butyl-,   Isobu-    tyl-, sek.Butyl-, n-Pentyl-, Isopentyl-, Neopentyl-, n-Hexyl-, Isohexyl-,   n-Heptyl-,    n-Octyl-, n-Nonyl- oder   n-Decylgruppe,    eine Alkenylgruppe wie die Allyl-, Crotyl- oder 2-Methyl-allylgruppe, oder eine Alkinylgruppe wie die 2-Propinyl- oder 2-Butinylgruppe. Als niedere Alkylgruppe ist   R2    beispielsweise die Methyl-,   Athyl-,      n-Propyl-,    n-Butyl-, Isobutyl- oder sek. Butylgruppe.



   Zur Herstellung der Verbindungen der Formel I und ihrer Salze mit anorganischen und organischen Basen setzt man erfindungsgemäss ein Salz einer Verbindung der Formel II,
EMI1.2     
 in welcher R1 und   Ro    die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, mit einer Säure der Formel III,
EMI1.3     
 insbesondere   Schleimsäure    oder Zuckersäure, bis zur Abspaltung der im wesentlich vierfach molaren Menge Wasser und der doppelt molaren Menge   Kohlendioxyd    erhitzt und gewünschtenfalls eine erhaltene freie Säure der Formel I in ein Salz mit einer anorganischen oder organischen Base überführt.

  Die erfindungsgemässe Reaktion erfolgt vorzugsweise bei Temperaturen zwischen   lOOo    und 3000 in An- oder   Abwesenlteit    inerter organischer Lösungsmittel von mittlerem oder höherem Siedepunkt oder -bereich, wie z.B. Xylolen, Xylolgemischen oder   Diäthylenglykoldimethyläther.    Gegebenenfalls wird die Reaktion für den ganzen Ansatz oder   ein,en    Teil desselben in zwei Stufen   durchgefthrt,    indem man nach dem Erhitzen eine entsprechende   p-(2-Car-      boxy-l-pyrryl)-Verbindung    als Haupt- oder Nebenprodukt isoliert und   anschliessend    durch weiteres   Erhitzen     decarboxyliert.

  Schleim saure oder zuckersaure Salze von Verbindungen der Formel II können auch durch trockene Destillation bzw. Sublimation in entsprechende Verbindungen der Formel I übergeführt werden, wobei man den Druck   gegebenenfalls    derart vermindert, dass sich eine günstige Reaktionstemperatur ergibt.



   Die neuen Verbindungen der Formel I sowie die Salze der unter diese Formel fallenden freien Säuren werden, wie weiter vorne erwähnt, peroral, rektal oder parenteral verabreicht. Die täglichen Dosen bewegen sich zwischen 50 und 3000 mg für erwachsene Patienten.



  Geeignete Doseneinheitsformen, wie Dragees, Tabletten, Suppositorien oder Ampullen,   enthalten    als Wirkstoff vorzugsweise 10-500 mg einer Verbindung der Formel   I    oder eines Salzes einer unter diese Formel fallenden freien Säure mit einer pharmazeutisch annehmbaren anorganischen oder organischen Base.



   In Doseneinheitsformen für die perorale Anwendung liegt der Gehalt an Wirkstoff vorzugsweise zwischen   10  lo    und 90 O/o. Zur Herstellung solcher Doseneinheitsformen kombiniert man den Wirkstoff z.B. mit festen, pulverförmigen Trägerstoffen, wie Lactose, Saccharose, Sorbit, Mannit, Stärken, wie Kartoffelstärke, Maisstärke oder Amylopektin, ferner   Laminariapulver    oder Citruspulpenpulver; Cellulosederivaten oder Gelatine, gegebenenfalls unter Zusatz von Gleitmitteln, wie Magnesium- oder Calciumstearat oder Polyäthylenglykolen von geeigneten Molekulargewichten. zu Tabletten oder zu Dragee-Kernen.

  Letztere überzieht man beispielsweise mit konzentrierten Zuckerlösungen, welche z.B. noch arabischen Gummi, Talk und/oder Titandioxyd enthalten können, oder mit einem in leichtflüchtigen organischen Lösungsmitteln oder   Lösungsmittelgemischen    gelösten Lack. Diesen Überzügen können Farbstoffe zugefügt werden, z.B. zur Kennzeichnung verschiedener   Wi.rkstoffdosen.    Als weitere orale   Dosen.elnheitsformen    eignen sich Steckkapseln aus Gelatine sowie weiche, geschlossene Kapseln aus Gelatine und einem Weichmacher. wie Glycerin. Die   ersten    enthalten den Wirkstoff vorzugsweise als Granulat in Mischung mit   Gleitmifteln.   



  wie Talk oder Magnesiumstearat, und gegebenenfalls Stabilisatoren, wie   Natrininmetabisulfit      (Na9SaO)    oder Ascorbinsäure. In weichen Kapseln ist der Wirkstoff vorzugsweise in geeigneten Flüssigkeiten, wie flüssigen Poly äthylenglykolen, gelöst oder suspendiert, wobei ebenfalls Stabilisatoren zugefügt sein können.



   Als Doseneinheitsformen für die rektale Anwendung kommen z.B. Suppositorien in Betracht, welche aus einer Kombination eines Wirkstoffes   milt    einer Suppositorien Grundmasse auf der Basis von natürlichen oder synthetischen Triglyceriden (z.B. Kakaobutter), Polyäthylenglykolen oder geeigneten höheren Fettalkoholen bestehen.



  und   Gelatine-Rektalkapseln,    welche eine Kombination des Wirkstoffes mit Polyäthylenglykolen von geeignetem Molekulargewicht enthalten.



   Ampullen zur parenteralen Verabreichung enthalten z.B. eine Verbindung der Formel I in einer Konzentration von vorzugsweise   0.5-5 O/o    als wässerige, mit Hilfe von üblichen Lösungsvermittlern und/oder Emulgiermitteln sowie gegebenenfalls von Stabilisierungsmitteln bereitete Dispersion, oder eine wässerige Lösung eines pharmazeutisch annehmbaren, wasserlöslichen Salzes einer unter die Formel I fallenden freien Säure.



   Die folgenden Vorschriften sollen die Herstellung von Tabletten und Dragees näher erläutern: a)   1000,0 g    Wirkstoff, z.B.   2.[p-(1-Pyrryl)-phenyl    buttersäure, werden mit 550,0 g Lactose und 292,0 g Kartoffelstärke vermischt die Mischung mit einer alko   holischen    Lösung von 8,0 g Gelatine befeuchtet und durch ein Sieb granuliert. Nach dem Trocknen mischt man 60,0 g Kartoffelstärke, 60,0 g Talk und 10,0 g Magnesiumstearat und 20,0 g kolloidales Siliciumdioxyd zu und presst die Mischung zu 10 000 Tabletten von je 200 mg Gewicht und 100 mg Wirkstoffgehalt, die ge   wünschtenfalls    mit Teilkerben zur feinern Anpassung der Dosierung versehen sein können.



   b) 200,0 g Wirkstoff, z.B.   2-rp-(1-Pyrryl)-phenyl]-    buttersäure, werden mit 16 g Maisstärke und 6,0 g kolloidalem Siliciumdioxyd gut vermischt. Die Mischung wird mit einer Lösung von 2,0g Stearinsäure, 6,0g   Äthyl-    cellulose und 6,0 g Stearin in ca. 70   ml    Isopropylalkohol   befeu,chtet    und durch ein Sieb III (Ph. Helv. V) granuliert. Das Granulat wird ca. 14 Stunden getrocknet und dann durch Sieb III-III a geschlagen. Hierauf wird es mit 16,0 g Maisstärke, 16,0 g Talk und 2,0 g Magnesiumstearat vermischt und zu 1000   Dragée-Kernen    gepresst.



  Diese werden mit einem konzentrierten Sirup von 2,000 g Lacca, 7,500 g arabischem Gummi, 0,150 g Farbstoff,   7,000g    hochdispersem Siliciumdioxyd, 25,000 g Talk und 53,350 g Zucker überzogen und getrocknet. Die erhaltenen Dragees wiegen je   360mg    und enthalten je   200    mg   Wirkstoff.   



   Die   nachfolgenden    Beispiele erläutern die Herstellung der neuen Verbindungen der Formel I näher. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel   1   
3.58 g (0,02 Mol) 2-(p-Aminophenyl)-buttersäure und 2,10 g (0,01 Mol) Schleimsäure werden durch Kochen in 50 ml Wasser gelöst. Die klare Lösung wird zur Trockne eingedampft und der Rückstand unter Hochvakuum (0,4 Torr) bei 170-2300 sublimiert. Das hellgelbe Sublimat wird aus Benzol kristallisiert, wobei man   2.(p.(l.   



     Pyrryl)-phenylj-buttersäure    vom Smp. 109-1120 erhält.



  Nach Umkristallisation aus Äther liegt der Smp. bei 112-1130.



   Beispiel 2
30,2 g (0,20 Mol) (p-Aminophenyl)-essigsäure [Radziszewski, Ber. 2, 209; Bedson, J. Chem. Soc. 37,   92]    und 26,4 g (0,20 Mol) 2,5-Dimethoxytetrahydrofuran werden in 40 ml Eisessig 30 Minuten unter Rückfluss gekocht. Nach dem Erkalten wird die Reaktionslösung in   160ml    Wasser gegossen. Die ausgeschiedenen Kristalle werden   abfiltriert,    mit Wasser gewaschen und 15 Stunden bei 700 getrocknet. Das entstandene braune Pulver wird in einem Soxhlet-Apparat mit Benzol extrahiert. Beim Eindampfen des Extraktes erhält man die   [p -(1 -Pyrryl).phenyl -essigsäure    vom Smp. 180-1820 und positiver Ehrlich-Reaktion.

 

   In analoger Weise erhält man durch Umsetzung von   2-(p-Aminophenyl)-dodecansäure    mit der äquimolaren Menge 2,5-Dimethoxytetrahydrofuran die   2- (p.(1 -Pyr-      ryl)-phenyl].dodecansäure    vom Smp.   84-860    (Trocknen bei 250 unter 0,5 Torr).



   Die als Ausgangsstoff benötigte   2.(p-Aminophenyl).   



  dodecansäure wird z.B. durch Alkylierung der Phenylessigsäure mit   n-Decylbromid    in einer Suspension von frisch bereitetem Natriumamid in Ammoniak (analog R.B. Meyer und Chs. R. Hauser, J. Org. Chem., 26, 3696-98 (1961)) zur 2-Phenyldodecansäure, Nitrierung derselben und Reduktion oder Hydrierung der erhaltenen   2- (p -Nitrophenyl)-dodansäuren,    analog den für die   Herstellung bekannter 2-(p-Aminophenyl)-alkansäuren beschriebenen Verfahren, hergestellt.



   Beispiel 3
21,4 g   (p-Aminophenyl)-essigsäure-äthylester,    15,9 g   2,5-Dimethoxy-tetrahydrofuran    und   30 mol    Eisessig werden 1   1/2    Stunden unter Rückfluss gekocht. Das Lösungsmittel wird unter Wasserstrahlvakuum abdestilliert. Der Rückstand wird im Hochvakuum destilliert, wobei der   [p-(1-Pyrryl)-p,henyl]-essigsäure-äthylester    bei 122-1300/ 0,02 Torr übergeht. Nach Umkristallisieren aus Methanol schmilzt er bei 55-560.

 

   In analoger Weise (jedoch nur mit   t/2    Stunde Rückfluss) werden: aus 33,0 g   p-Amino-phenylessigsäure-methylester    (Sdp.



     130-1350/0,001 Torr)      lund    26,4 g 2,5-Dimethoxy-tetrahydrofuran den   p-(1 -Pyrryl)-phenyl-essigsäuremethylester    vom Smp.   43-43O    (Sdp.   120-1260/0,1Torr)    und aus 17,9 g   2-(p-Aminophenyl) propionsäure-methylester    (Sdp.   140-1450/0,006Torr)    und 13,2 g 2,5-Dimethoxytetrahydrofuran den 2- [p-   (1-Pyrryl)phenyl]-propion    säure-methylester vom   Smp.    40-410 (Sdp.   1230/0,1    Torr) hergestellt. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Phenylessigsäuren entsprechend der Formel I, EMI3.1 in welcher R, Wasserstoff oder eine Alkyl-, Alkenyl- oder Alkinyl gruppe mit höchstens 10 Kohlenstoffatomen und R2 Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, bedeutet, sowie von Salzen der unter obige Formel I fallenden freien Carbonsäuren mit anorganischen und organischen Basen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II, EMI3.2 in welcher R1 und R2 die unter Formel I angegebene Bedeutung haben,
    mit einer Säure der Formel m EMI3.3 bis zur Abspaltung der im wesentlichen vierfach molaren Menge Wasser und der doppelmolaren Menge Kohlendioxyd erhitzt und gewünsehtenfalls eine erhaltene freie Säure der Formel I in ein Salz mit einer anorganischen oder organischen Base überführt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, gekennzeichnet durch die Verwendung von Schleim säure oder Zuckersäure als Säure der Formel III.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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FR2371924A1 (fr) * 1976-11-30 1978-06-23 Lipha Acides aryl-aliphatiques substitues
US4666936A (en) * 1984-08-14 1987-05-19 Medosan Industrie Biochimiche Riunite S.P.A. Amide derivatives of 2-(p-aminobenzyl)-butyric acid and esters thereof having hypolipidemizing activity

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EP0172147A3 (en) * 1984-08-14 1988-07-13 Medosan Industrie Biochimiche Riunite S.P.A. Amide derivatives of 2-(p-aminobenzyl)-butyric acid and esters thereof having hypolipidemizing activity

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