CH507893A - Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren

Info

Publication number
CH507893A
CH507893A CH1437168A CH1437168A CH507893A CH 507893 A CH507893 A CH 507893A CH 1437168 A CH1437168 A CH 1437168A CH 1437168 A CH1437168 A CH 1437168A CH 507893 A CH507893 A CH 507893A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
acid
phenoxyalkylcarboxylic
mixture
herbicidal
water
Prior art date
Application number
CH1437168A
Other languages
English (en)
Inventor
Grac Zdenek Ing Dr
Stanek Jan
Racek Vaclav
Zajic Rudolf
Original Assignee
Spolana Np
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Spolana Np filed Critical Spolana Np
Priority to CH1437168A priority Critical patent/CH507893A/de
Publication of CH507893A publication Critical patent/CH507893A/de

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N39/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing aryloxy- or arylthio-aliphatic or cycloaliphatic compounds, containing the group or, e.g. phenoxyethylamine, phenylthio-acetonitrile, phenoxyacetone
    • A01N39/02Aryloxy-carboxylic acids; Derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/10Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or symmetrical anhydrides with ester groups or with a carbon-halogen bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/48Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C67/52Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by change in the physical state, e.g. crystallisation
    • C07C67/54Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by change in the physical state, e.g. crystallisation by distillation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren
Die Derivate der Phenoxyalkylcarbonsäuren gehören zu den am meisten benützten herbiziden Stoffen.



  Zur Unkrautbekämpfung werden sie meist in Form der wenig flüchtigen Ester oder Alkalisalze angewendet.



  Die bekanntesten Vertreter dieser Gruppe sind die 2,4-Dichlorphenoxyessigsäure (im folgenden auch als 2,4-D-Säure bezeichnet), die 2,4,5-Trichlorphenoxyessigsäure (2,4,5-T-Säure) und die 2-Methyl-4-chlorphenoxyessigsäure (MCPA-Säure). Diese genannten Säuren können durch Kondensation der entsprechenden Phenolate mit chloressigsaurem Natrium hergestellt werden; sie entstehen also als Alkalisalze. Die Ester der herbiziden Phenoxyalkylcarbonsäuren wurden bisher meistens durch azeotrope Veresterung hergestellt.



   Der eigentlichen Veresterung geht ein Freisetzen der Phenoxyalkylcarbonsäure aus ihrem Alkalisalz voran, was mit einigen technologischen Schwierigkeiten, wie zum Beispiel grosse Reaktionsgefässe, Filtration, Schleudern, erhöhtem Gehalt an   Alkalisalzen    usw. verbunden ist. Es ist auch eine direkte Überführung des Alkalisalzes der herbiziden Phenoxyalkylcarbonsäure in den Ester möglich, doch ergibt das eine niedrigere Ausbeute.



   Einige der beschriebenen Mängel werden durch das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren beseitigt.



   Überraschenderweise wurde gefunden, dass man die Ester der Phenoxyalkylcarbonsäuren dadurch herstellen kann, dass eine entsprechende Phenoxyalkylcarbonsäure mit dem Ester des entsprechenden Alkohols mit einer flüchtigen, niedrigen Alkylcarbonsäure umgesetzt wird.



  Die acidolytische Reaktion kann durch saure Stoffe katalysiert werden, wie zum Beispiel durch Schwefelsäure, Chlorwasserstoff, Toluolsulfonsäure, Zinkchlorid, Borfluorid usw., und sie wird vorteilhafterweise bei erhöhter Temperatur, am besten beim Siedepunkt der Reaktionsmischung durchgeführt, wobei die sich bildende niedrigere Alkylcarbonsäure zum Beispiel durch Destillation, Rektifikation, Bindung der Alkylcarbonsäure an Metalloxide usw. kontinuierlich beseitigt werden kann. Es wurde auch gefunden, dass man die freie Alkylcarbonsäure vorteilhaft durch eine Kombination von Acidolyse und Veresterung beseitigen kann. In diesem Falle laufen folgende Reaktionen gleichzeitig ab: 1. Die Acidolyse des Esters der Alkylcarbonsäure durch die herbizide Phenoxyalkylcarbonsäure (Gleichung 1).



  2. Die Veresterung der freigesetzten niedrigen Alkyl carbonsäure (Gleichung 2).



  3. Die Veresterung der Phenoxyalkylcarbonsäure (Glei chung 3).



  1. R-O-X-COOH + RCOOR" = R-O-X-COOR" + R'COOH 2. R'COOH + R"OH =   RCOOR"    +   H20    3. R-O-X-COOH + R"OH = R-O-X-COOR"   +      H2O,    worin R ein Aryl, wie 2,4-Dichlorphenyl, 2,4,5-Trichlorphenyl, oder 2-Methyl-4-chlorphenyl usw., R' eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, R" eine Alkyl- oder Cykloalkylguppe mit 1 bis 8 Kohlenstoff   atomen und X ein -CH, (CH;,)3- oder H4- sind.   



   Diese Reaktion wird vorzugsweise unter der Bedingung einer azeotropen Veresterung unter gleichzeitigem   konünuierlichem    Vertreiben des entstehenden Wassers durchgeführt. Als Rohstoff für die Acidolyse kann vorteilhaft ein Esterextrakt der entsprechenden Phenoxy  alkylcarbonsäure, der mehr als 40 % der Phenoxyalkylcarbonsäure enthält, benützt werden, den man auf bekannte Weise aus einem technischen Alkalisalz der herbiziden Phenoxyalkylcarbonsäure gewinnt. Auf diese Weise kommt man ohne Isolation der freien Phenoxyalkylcarbonsäure zu fast quantitativen Ausbeuten und der Inhalt der Reaktionsgefässe wird bedeutend besser ausgenützt. Der durch eine Kombination von Acidolyse und Veresterung hergestellte Ester   enth,äl,t    praktisch keine freie Phenoxyalkylcarbonsäure.



   Im folgenden werden anhand von Beispielen bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung erläutert.



   Beispiel 1
80 g 2,4-Dichlorphenoxyessigsäure, 120 g Butylacetat und 5 g Toluolsulfonsäure wurden 4 Stunden in einem Soxhletgerät, dessen Patrone mit einer Mischung von Magnesiumoxid und wasserfreiem Natriumsulfat im Verhältnis   1:1    gefüllt war, zum Siedepunkt erhitzt.



  Danach wurde die Reaktionsmischung mit 100 ml Wasser gewaschen, und das übriggebliebene Butylazetat wurde abdestilliert. Als Ausbeute wurden 97 g   2,4-Dichlorphenoxyessigsäurebutylester    verhalten, der 1,4   %    freie 2,4-D-Säure enthielt.



   Beispiel 2
40 g   2,4,5-Trichlorphenoxyessigsäure,    60 g Butylacetat und 2 g Schwefelsäure wurden 5 Stunden unter einem Rückflusskühler zum Sieden erhitzt. Danach wurde das Reaktionsgemisch zweimal mit Wasser gewaschen, und das übriggebliebene Butylacetat wurde im Vakuum abdestilliert. Als Ausbeute wurde 2,4,5 Trichlorphenoxyessigsäurebutylester erhalten, der 19,9 % freie 2,4,5-T-Säure enthielt.



   Beispiel 3
40 g   2-Methyl-4-chlorphenoxyessigsäure,    60 g Isobutylacetat, 3 g Toluolsulfonsäure wurden in einem Soxhletgerät, dessen Patrone mit Kalziumoxid gefüllt war, 4 Stunden zum Sieden erhitzt. Danach wurde das Reaktionsgemisch dreimal mit 50 ml Wasser gewaschen, und das verbliebene Isobutylacetat wurde abdestilliert.



  Als Ausbeute wurden 49,5 g 2-Methyl-4-chlorphenoxyessigsäureisobutylester erhalten, der 1,8 % freie MCPA Säure enthielt.



   Beispiel 4
600 g Isoamylacetat, 400 g 2,4,5-T-Säure und 20 g Toluolsulfonsäure wurden in einem Destillierapparat 4 Stunden zum Sieden erhitzt. Aus dem Reaktionsgemisch wurde langsam mit einer Geschwindigkeit von ungefähr 2 bis 3 g/min eine Mischung von Isoamylacetat und Essigsäure abdestilliert. Mit derselben Geschwindigkeit wurde dem Reaktionsgemisch Isoamylacetat zugesetzt. Danach wurde das Reaktionsgemisch mit Wasser gewaschen, und das verbliebene Isoamylacetat wurde abdestilliert. Es wurden 495 g 2,4,5-Tri   chlorphenoxyessFigsäurebisoamylesber      erhalten,    der   2,1 %    freie 2,4,5-T-Säure enthielt.



   Beispiel 5
In einen Kolben, der mit einem Ansatz zur azeotropen Wasserdestillation versehen war, wurden 200 g 2,4-Dichlorphenoxyessigsäure, 200 g Butylacetat, 73 g Butylalkohol und 3 g Toluolulfonsäure eingetragen.



  Diese Mischung wurde nun bis zur vollkommenen Entfernung des Wassers zum Sieden erhitzt. Die rohe Mischung wurde abgekühlt, mit Cyclohexylamin neutralisiert, und nach der Filtration des Niederschlags wurde das Butylacetat bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Es wurden 257 g 2,4-Dichlorphenoxyessigsäurebutyletser gewonnen, der keine freie 2,4-D Säure enthielt.



   Beispiel 6
In einen Destillationskolben, der mit einem Ansatz zur azeotropen Wasserdestillation versehen war, wurden 400 g 2,4,5-T-Säure, 600 g Isoamylacetat, 125 g Isoamylalkohol und 5 g Schwefelsäure eingetragen. Diese Mischung wurde nun bis zur vollkommenen Beseitigung des Wassers zum Sieden erhitzt. Danach wurde die Mischung abgekühlt, mit Dicyclohexylamin neutralisiert, und dann wurde das überschüssige Isoamylacetat bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Es wurden 495 g   2,4,5-Trichlorphenoxyessigsäureisoamylester    gewonnen, der keine freie 2,4,5-T-Säure enthielt.



   Beispiel 7
In einen Kolben, der mit einem Ansatz zur azeotropen Wasserdestillation versehen war, wurden 120 g 2-Methyl-4-chlorphenoxyessigsäure, 250 g Butylacetat, 49 g   Butyllalkohol    und 2 g Schwefelsäure eingetragen.



  Diese Mischung wurde nun bis zur vollkommenen Beseitigung des Wassers zum Sieden erhitzt. Dann wurde die Reaktionsmischung abgekühlt, neutralisiert, filtriert, und schliesslich wurde das Butylacetat bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Es wurden 149,5 g 2-Methyl4-chlorphenoxyessigsäurebutylester gewonnen, der keine freie   2y4-MCPA-Säure    enthielt.



   Beispiel 8
In einen 2-l-Dreihalskolben, der mit einem Thermometer und mit einem Rührer versehen war, wurden 300 g Wasser, 167 g Schwefelsäure, und 650 g Butylacetat eingetragen. Dieser Mischung wurde innerhalb eines Zeitraums von 25 Min. unter kräftigem Rühren und Erhitzen auf 800 C 500 g feuchtes etwa 60 % iges,   2,4,5-trichlorphenoxyessigsaures    Natrium zugesetzt. Das Gemisch wurde noch weitere 20 Min. auf 800 C erwärmt, wobei dauernd gerührt wurde. Schliesslich wurde die Mischung noch 30 Min. ohne Erhitzen und ohne Rühren stehengelassen, damit sich die Phasen trennen.



  Man erhielt auf diese Weise 1145 g organische Phase, die 27 % freie 2,4,5-T-Säure enthielt. Dieser Extrakt wurde dann in das Kochgefäss einer Destillationskolonne mit etwa 40 theor. Böden und elektromagnetisch geregeltem Rückfluss gegossen. In diesem Gerät wurde die acidolytische Reaktion unter kontinuierlicher Rektifikation der entstehenden Essigsäure durchgeführt. Nach 4 Stunden wurde die Reaktion unterbrochen. Das Reaktionsgemisch wurde mit Wasser gewaschen, und das überschüssige Butylacetat wurde bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Es wurden 366 g technisch reiner 2,4,5-Trichlorphenoxyessigsäurebutylester gewonnen, der 2,6   S    freie 2,4,5-T-Säure enthielt.

 

   Beispiel 9
In einen Dreihalskolben wurden 175 g Wasser, 57 g Schwefelsäure und 250 g Butylacetat eingetragen.



  Unter tüchtigem Rühren wurde portionsweise 210 g technisch reines 2,4-dichlorphenoxyessigsaures Natrium zugesetzt, und die Mischung wurde auf 800 C erhitzt.



  Nach Zugabe der gesamten Menge des 2,4-dichlorphenoxyessigsauren Natriums wurde die Mischung noch weitere 10 Min. auf 800 C gehalten. Dann wurde die Mischung 30 Min. stehengelassen, wobei sich die Pha  sen trennten und ein Extrakt gewonnen wurde, der   41,2 %    2,4-D-Säure enthielt. 362 g dieses Extraktes wurden zusammen mit 55 g Butylalkohol und 2 g p Toluolsulfonsäure in einen Kolben eingetragen, der einen Ansatz zur azeotropen Wasserdestillation hatte.



  Diese Mischung wurde bis zur vollkommenen Beseitigung des Wassers zum Sieden erhitzt. Dann wurde die Mischung abgekühlt, mit gasförmigem Ammoniak neutralisiert und filtriert. Das Butylacetat wurde dann bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Auf diese Weise wurden 200,5 g 91 % iger 2,4-Dichlorphenoxyessigsäurebutylester gewonnen.



   Beispiel 10
In einen emaillierten 50-l-Duplikatorkessel mit Ab   flusshfahn    am Boden wurden 9 kg Wasser, 12,4 kg Butylacetat und 1,8 kg Schwefelsäure eingetragen.



  Dieser Mischung wurde unter tüchtigem Rühren portionsweise 15,3 kg feuchtes, technisch reines, etwa 56 % iges Natriumsalz der 2,4,5-Trichlorphenoxyessigsäure zugesetzt. Das Gemisch wurde auf 850 C erwärmt, dann wurde das Rührwerk abgestellt, die organische Phase wurde abgetrennt und es wurden 21 kg eines Extraktes gewonnen, der   42,1 %    2,4,5-T-Säure enthielt. Der Extrakt wurde in einen Destillationskessel gegossen, der mit einem Ansatz zur azeotropen Wasserdestillation versehen war. Hier wurden 2,82 kg Butylalkohol und 0,12 kg Toluolsulfonsäure zugegeben, und die Mischung wurde zum Sieden erhitzt, bis alles Wasser abgetrennt war. Dann wurde die Mischung abgekühlt, mit Cyclohexylamin neutralisiert und filtriert.



  Das restliche Butylacetat wurde schliesslich bei einem Druck von 100 Torr abdestilliert. Auf diese Weise wurden 11,45 kg technisch reiner   94,3 % iger    2,4,5 Trichlorphenoxyessigsäurebutylester erhalten, der keine freie 2,4,5-T-Säure enthielt. Die Ausbeute betrug 93 %, berechnet aus der eingesetzten Menge der 2,4,5-T Säure.



   PATENTANSPRUCH 1
Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider, gegebenenfalls ringsubstituierter Phenoxyalkylcarbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, dass eine entsprechende Phenoxyalkylcarbonsäure mit dem Ester des entsprechenden Alkohols mit einer flüchtigen, niedrigen Alkylcarbonsäure umgesetzt wird.



      UNTERANSPRÜCHE   
1. Verfahren gemäss Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise beim Siedepunkt des Reaktionsgemisches, durchgeführt wird.



   2. Verfahren gemäss Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart eines sauren Katalysators, vorzugsweise in Gegenwart eines stark sauren Katalysators, insbesondere in Gegenwart von Schwefelsäure, Chlorwasserstoff, Toluolsulfonsäure, Zinkchlorid oder Bortrifluorid, durchgeführt wird.



   3. Verfahren gemäss Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die entstehende flüchtige, niedrige Alkylcarbonsäure während der Umsetzung kontinuierlich durch Destillation oder Rektifikation entfernt wird.

 

   4. Verfahren gemäss Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die entstehende flüchtige, niedrige Alkylcarbonsäure während der Umsetzung an Metalloxyde oder -hydroxyde gebunden wird.



   5. Verfahren gemäss Patentanspruch I oder einem der Unteransprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass dem Reaktionsgemisch der Alkohol zugesetzt wird, mit dem die flüchtige, niedrige Alkylcarbonsäure verestert ist.



   PATENTANSPRUCH II
Anwendung des Verfahrens gemäss Patentanspruch I auf eine Phenoxyalkylcarbonsäure, die in dem Reaktionsgemisch durch eine stärkere, nichtoxydierende Mineralsäure aus ihrem Alkalisalz freigesetzt worden ist, wobei die anorganische Schicht vor der Umsetzung mit dem Ester abgetrennt wird. 

Claims (1)

  1. UNTERANSPRUCH
    6. Anwendung gemäss Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Mineralsäure Schwefelsäure ist.
CH1437168A 1968-09-26 1968-09-26 Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren CH507893A (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1437168A CH507893A (de) 1968-09-26 1968-09-26 Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1437168A CH507893A (de) 1968-09-26 1968-09-26 Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH507893A true CH507893A (de) 1971-05-31

Family

ID=4400225

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1437168A CH507893A (de) 1968-09-26 1968-09-26 Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsäuren

Country Status (1)

Country Link
CH (1) CH507893A (de)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL442918A1 (pl) * 2022-11-23 2024-03-11 Politechnika Poznańska Sposób wydzielania z mieszaniny poreakcyjnej 4-chloro-2-metylofenoksyoctanów n-bromoalkilowych techniką chromatografii typu Flash

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL442918A1 (pl) * 2022-11-23 2024-03-11 Politechnika Poznańska Sposób wydzielania z mieszaniny poreakcyjnej 4-chloro-2-metylofenoksyoctanów n-bromoalkilowych techniką chromatografii typu Flash

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1468753C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Oxapentan-1,2,4,5-tetracarbonsäure und Apfelsäure
EP0463434B1 (de) Verfahren zur Herstellung von monoethylenisch ungesättigten Carbonsäureestern
DE1225642B (de) Verfahren zur Herstellung pharmazeutisch wirksamer, oligomerer, organischer Aluminium-verbindungen mit gesteuerter Hydrolysegeschwindigkeit
EP0062874B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Maleinsäuredialkylestern
EP0111844B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Acylaminoanilinen
DE2721265C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Di- n-propylacetonitril
DE3879489T2 (de) Pharmazeutische kompositionen zum behandeln von adrenoleukodystrophie.
DE1543811B1 (de) Verfahren zur Trennung von racemischem Carnitinnitril in seine optisch aktiven Antipoden
DE2502690C2 (de) Verfahren zur Gewinnung von Cumarin
DE69837433T2 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON 5H, 9bH-2a, 4a,7,9a-OCTAHYDRO-TETRAAZACYCLOOCTA ÄcdÜ PENTALEN
DE1793396A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Estern herbizider Phenoxyalkylcarbonsaeuren
DE1793396C3 (de) Verfahren zur Herstellung von C1-8 AUlyl bzw. Cycloalkylestern herbizider Phenoxvalk} !carbonsäuren
DE3831071A1 (de) Verfahren zur isolierung von 2-keto-polyhydroxy-c(pfeil abwaerts)6(pfeil abwaerts)-carbonsaeuren, insbesondere von 2-keto-l-gulonsaeure aus waessrigen fermentationsaustraegen
DE2065698A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2isopropyl-6-methyl-4(3h)-pyrimidon
DE875804C (de) Verfahren zur Herstellung von Umwandlungsprodukten des Pentaerythrit-dichlorhydrin-monoschwefligsaeureesters
AT277951B (de) Verfahren zur herstellung von acrylsaeureestern
DE809555C (de) Verfahren zur Herstellung von Aryloxyphosphoryldichloriden
DE949652C (de) Verfahren zur Umlagerung von Naphthalsaeure in Naphthalin-2, 6-dicarbonsaeure
DE2513952C2 (de) Verfahren zur herstellung von monochlorbenzoesaeuren
DE1155786B (de) Verfahren zur Herstellung von 1,4-Diaminoanthrachinon-2-sulfonsaeure oder ihrem Natriumsalz
DE1543811C (de) Verfahren zur Trennung von racemi schem Carmtinnitril m seine optisch akti ven Antipoden
DE1292660B (de) Verfahren zur Herstellung von p-(Bis-ª‰-chloraethyl-amino)-phenylalanin-hydrochlorid
AT200572B (de) Verfahren zur Herstellung von aromatischen Di- und Polycarbonsäuren
DE2139084B2 (de) Verfahren zur Herstellung von 4,4-Diphenyl-piperidinen
AT232993B (de) Verfahren zur Herstellung von Methylestern aromatischer Polyhalogencarbonsäuren

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased