CH508630A - Verfahren zur Herstellung neuer 5-Nitroimidazole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer 5-Nitroimidazole

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer 5-Nitroimidazole
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer 5-Nitroimidazole, die eine starke anti -trichomonale Wirksamkeit aufweisen.



   Beispiele für trichomonale Infektionen sind trichomonale Vaginitis, eine beschwerliche Vaginalinfektion, die durch das parasitäre Protozoon Trichomonas vaginalis verursacht wird, und Rinder-Trichomoniasis, die durch Trichomonas foetus verursacht wird. Bisher wurden mit unterschiedlichen Erfolg verschiedene Medikamente und Verfahren zur Behandlung angewendet. Bei der Behandlung der Vaginitis wurde eine Anzahl verschiedener Medikamentgruppen verwendet, z.B. Sulfonamide, Fungizide,, Penicillin, Vaginalspülmittel und ähnliche. Ausserdem wird gemeinhin eine Vielzahl von Anwendungsformen gebraucht: Salben, Gelees, Cremes, Puder, Spülungen, Vaginaltabletten, Vaginalzäpfchen, Tabletten, Flüssigkeiten und zahlreiche andere Formen.



   Überraschenderweise wurde gefunden, dass die neuen, erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen wirksamer als die bisher bekannten Mittel sind. Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen werden durch die folgende Formel dargestellt:    (I)   
EMI1.1     
 worin R eine Alkylengruppe mit 1 bis 7 (C-Atomen ist, R' einen Alkylrest mit 1 bis 7 C-Atomen bedeutet und X eine Niederalkylsulfonylgruppe ist.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen können durch Umsetzung mit Säuren in ihre entsprechenden pharmazeutisch annehmbaren Salze übergeführt werden.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel (1)
EMI1.2     
 worin Y Halogen ist, mit einem Niederalkylmercaptan umsetzt und das erhaltene Reaktionsprodukt zum Sulfon oxydiert.



   Bei Ausführung des erfindungsgemässen Verfahrens können z.B. die als Ausgangsverbindungen verwendeten substituierten 5-Nitroimidazole der Formel II in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst sein, worauf man sie mit dem entsprechenden Niederalkylmercaptan umsetzt geeignete Lösungsmittel sind solche, die sowohl mit der Imidazolverbindung aus auch mit dem Mercaptan verträglich sind. Beispiele geeigneter Lösungsmittel sind: Äther, Alkohole, Kohlenwasserstoffe, halogenierte Kohlenwasserstoffe und dergleichen. Die geeigneten Nitroimidazolverbindungen können, soweit sie nicht bekannt sind, nach allgemein bekannten Verfahren hergestellt werden.

  Die Kondensation selbst wird im allgemeinen in einem Lösungsmittel bei Zimmertemperatur ausgeführt; es ist jedoch möglich, und wirklich wünschenswert, die Reaktion ohne Lösungsmittel auszuführen, insbesondere für den Fall, dass das Kondensationsmittel eine Flüssigkeit ist. Im allgemeinen wird ein geringer   Überschuss    des Kondensationsmittels gegenüber dem Imidazol-Derivat verwendet, um eine vollständigere Reaktion zu gewährleisten. In den speziellen Fällen, in denen das die Kondensation bewirkende nucleophile Kondensationsmittel sauer ist. fällt das Produkt insbesondere in Form des entsprechenden Säureadditionssalzes an.



   Die Isolierung des gewünschten Produktes aus der Reaktionsmischung kann nach einer Anzahl gebräuchlicher Methoden erfolgen. Ein Verfahren, das vorzugsweise zur Isolierung der erfindungsgemäss erhältlichen Verbin  dungen verwendet wird, besteht beispielsweise darin, die Reaktionsmischung zur Entfernung von unlöslichen Stoffen zu filtrieren, das entstandene Filtrat im Vakuum zur Trockne einzudampfen und den Rückstand (das Produkt) aus einem geeigneten Lösungsmittel, z.B. Alkohol, umzukristallisieren.



   Zum   gçgenwärtigen    Zeitpunkt ist   1 - (2-Hydroxyäthyl) -      -2-methyl-5-nitroimidazol    die wirksamste trichomonazide Verbindung. die bekannt ist. Es ist völlig unerwartet zu entdecken, dass von den oben erwähnten 5-Nitroimidazolen diejenigen, die strukturell dem   1-(2-Hydroxymethyl)-    -2-methyl-5-nitroimidazol enger verwandt sind, überraschenderweise aktiver sind als   1 -(2-Hydroxyäthyl)-2-    -methyl-5-nitroimidazol. Andererseits besitzen diejenigen Verbindungen, die sich strukturell mehr davon unterscheiden, eine gleichwertige oder geringfügig erhöhte Aktivität.



  Es ist schwer sich vorzustellen, dass ein Fachmann diese Ergebnisse voraussehen konnte. Es wurde beispielsweise gefunden, dass   1 -(2-Äthylsulfonyläthyl)-2-methyl-5-nftro    imidazol achtmal so wirksam ist wie   1-(2-Hydroxyäthyl)-    -2-methyl-5-nitroimidazol.



   Spezielle Beispiele für die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen sind: 1 -(2-Äthylsulfonyläthyl) -2-methyl-5-nitroimidazol, i   -(2-Propylsulfonyläthyl)-2-methyl-    15-nitroimidazol,   1 -(2-Methyl-sulfonyläthyl) -2-methyl-5-nitroimidazol    und 1   -(2-lsopropylsulfonyläthyl)-2-methyl-5-nitroimidazol.   



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann z.B. ausgeführt werden, indem man ein entsprechendes Alkylmercaptan mit einem 5-Nitro-imidazol-Derivat mit einer Chloralkylen-Seitenkette in einem   geeiglietell    Lösungsmittel umsetzt. Die entstandene   Thioverbindung    wird dann gewöhnlich mit zwei Äquivalenten Wasserstoffperoxyd behandelt, um das entsprechende Sulfon zu erhalten.



   Um beispielsweise   1-(2- thylsulfonyläthyl)-2-methyl-    -5-nitro-imidazol herzustellen, kann man   1 -(2-Chloräthyl)-    -2-methyl-5-nitroimidazol mit   Äthylmercaptan    zu -Äthylthioäthyl)-2-methyl-5-nitroimidazol umsetzen. Das Produkt wird dann gewöhnlich mit 2 Äquivalenten einer 50%igen Wasserstoffperoxyd-Lösung zu dem gewünschten Produkt oxydiert.



   Im allgemeinen besitzen alle erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen ein einzigartiges Merkmal, welches sie auszeichnet und vielleicht die auffallende Wirksamkeit dieser Verbindungen erklärt. Während der Grund hierfür im Augenblick nicht ganz erklärbar ist, scheint es, dass sie alle mehr lipophil sind als   1-(2-Hydroxyäthyl)-2-me-    thyl-5-nitroimidazol. Diese grössere Fettlöslichkeit scheint einen besseren Kontakt des anti-trichomonalen Mittels mit den Trichomonaden zu gestatten, und so ist das anti   irichomonale    Mittel an der Stelle der Infektion jederzeit in höherer Konzentration vorhanden. Ausserdem wurde z.B. in dem besonderen Fall des l-Methyl-2-isopropyl-5 -nitroimidazols gefunden, dass diese Verbindung durch das Stoffwechselsystem, dem es ausgesetzt ist, nicht abgebaut wird.

  Dieses Phänomen kann eine weitere Erklärung für seine unerreichte Wirksamkeit sein.



   Die erfindungsgemäss herstellbaren 5-Nitroimidazole   können    entweder als solche oder in Verbindung mit pharmazeutisch zulässigen Anionen als Säureadditionssalze angewendet werden. Beispiele für Säuren, welche pharmazeutisch zulässige Anionen liefern sind: Chlorwasserstoff-, Bromwasserstoff-, Jodwasserstoff-, Salpeter-, Schwefel-, Phosphor-, Essig-, Milch-, Zitronen-, Wein-, Oxal-, Bernstein-, Malein- und Gluconsäure sowie schweflige Säure. Die Umwandlung der neuen 5-Nitroimidazole in ihre Säureadditionssalze wird im allgemeinen durch Behandlung dieser Verbindungen mit einer im wesentlichen äquimolaren Menge der gewünschten Säure in wässriger Lösung oder in Lösung in einem geeigneten organischen Lösungsmittel, wie Methanol oder Äthanol, bewirkt.

  Wenn solche Salze für den menschlichen Bedarf hergestellt werden, entweder für orale oder parenterale Anwendung, müssen die Säuren, die zur Herstellung der pharmazeutisch zulässigen Säureadditionssalze verwendet werden, selbstverständlich solche sein, die nichttoxische Additionssalze liefern.



   Als Behandlungsmethode zur Bekämpfung trichomonaler Infektionen ist die orale Anwendung besonders be vorzugt, örtliche und parenterale Anwendung sind jedoch ebenfalls geeignet. Darüber hinaus kann das oral anzuwendende Arzneimittel in Form einer Tablettenzubereitung angewendet werden, die durch hohe anti-trichomonale Wirksamkeit ausgezeichnet ist, und die im Stande ist, dem Patienten eine Verbesserung der Symptome zu verschaffen.



   Die anti-trichomonale Wirksamkeit der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen ist in vitro durch eine Reihe von Prüfungen nachgewiesen worden, welche die   aMindest-Hemmungs-Konzentration     dieser Verbindungen angeben. Als   aMindest-Hemmungs-Konzentration) >     (MHK) wird diejenige Konzentration einer anti-trichomonalen Verbindung bezeichnet, die gerade ausreicht, Wachstumshemmung und Abtötung trichomonaler Organismen zu bewirken, die auf ein Kulturmedium aufgebracht wurden, das für sich allein ein lebhaftes Wachstum dieser Organismen verursacht und das die anti-trichomonale Verbindung, die untersucht werden soll, enthält.



   Die in-vivo-Aktivität der neuen Verbindungen kann auf folgende Weise bestimmt werden. Versuchstiere werden intraperitoneal mit trichomonalen Testorganismen beimpft. Das anti-trichomonale Mittel wird in einer Dosierung von   10-200    mg/kg über einen Zeitraum von 3 Tagen einmal am Tag oral verabreicht. Nach Ablauf dieser Zeitspanne wird ein Vergleich durchgeführt, der auf der Zahl der von der Infektion befreiten Tiere zur Zahl der infizierten Tiere beruht; verglichen werden Tiere, die mit den erfindungsgemässen anti-trichomonalen Mitteln behandelt wurden, mit einer Kontrollgruppe, die mit   1-(2-Hydroxyäthyl)-2-methyl-5-nitroimidazol    behandelt wurde.



   Ausserdem wurde eine kritischere Methode zur Bestimmung der Wirksamkeit der Verbindungen angewendet, wobei mit der Behandlung nicht 24 Stunden nach der Beimpfung begonnen wurde, sondern erst 72 Stunden danach.

 

   Die folgenden Beispiele dienen zur näheren Erläuterung besonderer Ausführungsformen der Erfindung.



   Beispiel 1
1 - (4- Chlorbutyl)-2-propyl-5-nitroimidazol-hydrochlorid, gelöst in einem geeigneten Lösungsmittel, wird mit Methylmercaptan umgesetzt und die entstandene Reaktionsmischung dann 3 Stunden   lange    bei Zimmertemperatur gerührt, zur Trockne eingedampft. und der Rückstand aus Alkohol kristallisiert. Geeignete Lösungsmittel sind solche, in denen die Imidazol-Verbindung und das Reagenz umgesetzt werden können.



   Beispiel 2
A.   1 -(2-Äthylthioätkvl)-5-nitroi,nidazol   
Eine wässrige Lösung von   l-(2-Chloräthyl)-5-nitro-    imidazol-hydrochlorid wird mit methanolischer KOH-Lö  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 5-Nitroimidazolen der Formel (1) EMI3.1 worin R eine Alkylengruppe mit 1 bis 7 C-Atomen ist, R' einen Alkylrest mit 1 bis 7 C-Atomen bedeutet und X eine Niederalkylsulfonylgruppe ist, sowie der pharmazeutisch annehmbaren Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel (1)) EMI3.2 worin Y Halogen ist, mit einem Niederalkylmercaptan umsetzt, und das erhaltene Reaktionsprodukt zum Sulfon oxydiert.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Verbindungen mit entsprechenden Säuren zu pharmazeutisch annehmbaren Säureadditionssalzen umsetzt.
    sung alkalisch gemacht, dann wird Äthylmercaptan zugesetzt. Die entstandene Mischung wird mehrere Tage lang stehen gelassen und anschliessend zur Trockne eingedampft. Das Rohprodukt wird aus i-Propanol mit guter Ausbeute zu 1 -(2-Äthylthioäthyl)-5-nitroimidazol kristallisiert.
    B. Das Produkt, das nach dem Verfahren des Beispiels 2A erhalten wurde, wird in das entsprechende Sulfonderivat umgewandelt, indem es in Essigsäure aufgelöst und dann mit 50%iger Wasserstoffperoxyd-Lösung behandelt wird. Bei Verwendung von 2 Äquivalenten Wasserstoffperoxyd, berechnet auf die Thioverbindung, erhält man die Sulfon-Verbindung.
    Beispiel 3 Die erfindungsgemäss herstellbaren 5-Nitroimidazolverbindungen können nach dem folgenden allgemeinen Verfahren in ihre Säureadditionssalze umgewandelt werden: Zu einer methanolischen Lösung der freien Base (im) des 5-Nitroimidazols wird eine äquivalente Menge einer geeigneten Säure gegeben. Die entstandene Lösung wird anschliessend vom Lösungsmittel befreit und der Niederschlag (Säureadditionssalz) wird abfiltriert und getrocknet. Andere geeignete Lösungsmittel, z.B. Äthanol, Wasser oder Mischungen beider, können verwendet werden.
    Beispiel 4 Es wurde die folgende Wertbestimmung ausgeführt, um die Wirksamkeit der erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen gegenüber Trichomonas fötus zu bestimmen: Mäuse werden intraperitoneal mit Trichomonas fötus geimpft. Das antitrichomonale Versuchsmittel wird dann oral in Dosen von 10 bis 200 mg/kg pro Tag über einen 3-Tage-Zeitraum angewendet. Die Wirksamkeit des besagten Mittels wird aufgrund des Heilmittelspiegels mg/ kg bestimmt, der zur Beseitigung der Infektion von Trichomonas fötus bei Mäusen im Vergleich zu einer Kontrollgruppe, d.h.
    Mäusen, die mit 1-(2-Hydroxyäthyl)-2- -methyl-5-nitroimidazol behandelt wurden, erforderlich ist: es wurden die folgenden Ergebnisse erhalten: Heilmittel- Zahl Anti-trichomonales menge Behandlung geheilt Mittel mg/kg Tage Zahl oral infiziert 1 -(2-Äthylsulfonyl äthyl)-2-methyl-5- 12,5 3 5/5 -nitroimidazol 1 -(2-Propylsulfonyl äthyl)-2-methyl-5- 25 3 5/5 -nitroimidazol 1 -(2-Methylsulfonyl äthyl)-2-methyl-5- 50 3 5/5 -nitroimidazol 1 -(2-Hydroxyäthyl) -2-methyl-5-nitro- 100 3 4/4 imidazol (Kontrolle)
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