CH508634A - Verfahren zur Herstellung von neuen antidiabetisch wirksamen Sulfonamiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen antidiabetisch wirksamen Sulfonamiden

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CH508634A
CH508634A CH1060270A CH1060270A CH508634A CH 508634 A CH508634 A CH 508634A CH 1060270 A CH1060270 A CH 1060270A CH 1060270 A CH1060270 A CH 1060270A CH 508634 A CH508634 A CH 508634A
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Nat Huebner Manfred Dr Rer
Nat Schmidt Felix Helmut D Rer
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Helmut Dr Weber
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Boehringer Mannheim Gmbh
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/69Benzenesulfonamido-pyrimidines

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Description


  Verfahren zur Herstellung von neuen antidiabetisch wirksamen Sulfonamiden    Aus der belgischen Patentschrift Nr. 637 083 sind     4,5-          -disubstituierte    2-Benzolsulfonamido-pyrimidine mit blut  zuckersenkender Wirkung bekannt geworden. Es wurde  nun gefunden, dass Benzolsulfonylamino-pyrimidine, die  im Benzolkern einen Carbamidoalkyl-Substituenten tra  gen, sich durch eine besonders starke und langanhaltende  antidiabetische Wirkung auszeichnen.  



  Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur  Herstellung von blutzuckersenkenden Sulfonamiden und  deren physiologisch verträglichen Salzen der Formel I  
EMI0001.0002     
    ,  in welcher bedeuten:  A einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-,     Alke-          nyl-,    Aryl-, Aralkyl-, Aryloxyalkyl-, Arylmercaptoalkyl-,  Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Thienyl-, Furyl-Rest oder  eine gegebenenfalls substituierte Alkoxy-, Alkenyloxy-,  Aralkyloxy-, Cycloalkoxy-, Cycloalkylalkoxy-,     Cycloalke-          nyloxy-,    Cycloalkenylalkoxy-Gruppe oder den Rest  V  N- wobei V und W Wasserstoff oder gegebenenfalls  W  substituierte Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl- bzw.

       Aralkyl-          Reste    vorstellen, die gleich oder verschieden sind und  auch zusammen mit dem Stickstoffatom einen gegebenen  falls substituierten gesättigten heterocyclischen Ring bil  den können,  R, Wasserstoff oder einen niederen Alkyl- bzw. Ar  alkyl-Rest,  X einen geradkettigen oder verzweigten Kohlenwas  serstoffrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen,    R,.= eine niedere Alkylgruppe,       R3    Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituier  ten Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Aralkyl-, Alkoxy-,     Alk-          oxyalkyl-,    Alkoxyalkoxy-Rest, wobei R2 und R3 auch  zusammen einen Ring von 3 bis 5 Methylengruppen bil  den können, der gegebenenfalls durch Sauerstoff- oder  Schwefelatome unterbrochen ist.  



  Die neuen Verbindungen werden hergestellt, indem  man Substanzen der Formel II  
EMI0001.0012     
    mit einem reaktionsfähigen Derivat einer Säure der For  mel A-COOH umsetzt und gewünschtenfalls in die phy  siologisch unbedenklichen Salze überführt.  



  Die Acylierung der Verbindungen der Formel II kann  in üblicher Weise durchgeführt werden, z.B. durch Um  setzung mit den entsprechenden Säurehalogeniden, vor  zugsweise in Gegenwart eines Säureacceptors oder reak  tionsfähigen Derivaten derselben. Für den Fall, dass A  eine substituierte Oxygruppe vorstellt, geht man     zweck-          mässig    von Chlorkohlensäureestern bzw. den entspre  chenden ortho-Kohlensäureestern aus, während der Rest  
EMI0001.0015  
   sich durch Umsetzung mit     Carbaminsäure-          halogeniden    bzw. den entsprechenden     Isocyanaten    ein  führen lässt.

   Man kann aber auch die Verbindungen der  Formel     II    zunächst mit     Phosgen    behandeln und die so  erhaltenen Zwischenprodukte mit einem entsprechenden  Alkohol     hzw.    einem Amin
EMI0001.0022  
   umsetzen.      Als physiologisch unbedenkliche Salze kommen ins  besondere die Alkali-, Erdalkali- und Ammoniumsalze  in Frage, die in an sich bekannter Weise hergestellt wer  den, beispielsweise durch Umsetzung mit Natronlauge,  Kalilauge, wässrigem Ammoniak bzw. den entsprechen  den Carbonaten.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren wird anhand der  nachstehenden Beispiele näher erläutert.    <I>Beispiel 1</I>         4-(3-4'-Chlor-2'-methoxy-benzamido-äthyl)-N-[4-methyl-          -5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid     3,48g     4-(3-Aminoäthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-pyri-          midinyl-(2)]-benzolsulfonamid    werden in 5 ml 2n Natron  lauge gelöst, mit etwas Wasser verdünnt und die Lösung  von 2,1 g 4-Chlor-2-methoxy-benzoylchlorid in 5 ml     Me-          thylenchlorid    langsam zugetropft. Es wird noch 1 Stunde  bei Zimmertemperatur gerührt, dann die ausgefallene  Substanz abgesaugt, mit wenig Methylenchlorid gewa  schen, in verd. Natronlauge gelöst und durch Zusatz von  verd.

   Salzsäure wieder gefällt. Ausbeute: 3,9 g (75%  d.Th.), Fp. 180-183 C.  



  Das als Ausgangsprodukt verwendete     4-(3-Amino-          äthyl)    -N -     [4-methyl-5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsul-          fonamid,    Fp. 197 bis 199 C wird durch alkalische Hydro  lyse eines entsprechenden Urethans erhalten.  



  In analoger Weise erhält man die folgenden Verbin  dungen:       4-(3-5'-Brom-2'-methoxy-benzamido-äthyl)-N-[4-methyl-          -5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 179-180 C.       4-(3-3'-Methoxy-thenoyl-(2')-amino-äthyl)-N-[4-methyl-          -5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 157C (aus Äthanol).  



  <I>Beispiel 2</I>  In analoger Weise wie im Beispiel 1 beschrieben, er  hält man aus     4-(3-Aminoäthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydrochin-          azolinyl-(2)]-benzolsulfonamid    die folgenden Verbindun  gen:       4-(3-3'-Chlor-benzamido-äthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydro-          chinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 180 - 181  C (aus Äthanol).       4-(3-2'-Methoxy-5'-methyl-benzamino-äthyl)-N-[5,6,7,8-          -tetrahydrochinazolinyl-(2    )]benzolsulfonamid,  Fp. 194 - 195 C (aus Äthanol).  



       4-(b-Phenylmercapto-acetamino-äthyl)-N-[5,6,7,8-tetra-          hydrochinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid;    zur Reinigung  wird nach dem Umfällen nacheinander aus Äthylenchlo  rid und Dioxan umkristallisiert;  Fp.191 - 193 C.  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete 4-(3-Amino       äthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydrochinazolinyl-(2)]-benzolsulfon-          amid,    Fp. 210 bis 212 C, wird durch alkalische Hydrolyse  eines entsprechenden Urethans oder einer entsprechenden  Acetylverbindung erhalten.    <I>Beispiel 3</I>         4-(3-Cyclohexancarbonamino-äthyl)-N-[5,6,7,8-tetra-          hydrochinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid     Zu 3 g     4-(3-Aminoäthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydrochinazo-          linyl-(2)]-benzolsulfonamid    in 5 ml abs. Pyridin werden  1,3 g Cyclohexancarbonsäurechlorid gegeben.

   Die Mi  schung bleibt 4 Stunden bei Zimmertemperatur stehen,  wird dann 1 Stunde auf dem Dampfbad erhitzt und nach    dem Abkühlen in Wasser     gegossen.    Die ausgefallene Sub  stanz wird in verd. Natronlauge gelöst, die Lösung über  Aktivkohle filtriert und durch Zusatz von verd. Salzsäure  das     4-(3-Cyclohexancarbonamino-äthyl)-N-[5,6,7,8-tetra-          hydrochinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid    ausgefällt. Nach  dem Umkristallisieren aus Äthanol beträgt die Ausbeute  1,4 g (= 32% d.Th.); Fp. 240 C.  



  In analoger Weise erhält man das     4-(3-2'-Methoxy-          -benzamino-äthyl)-N    -     [5,6,7,8-tetrahydrochinazolinyl-(2)]-          -benzolsulfonamid,     Fp. 201 - 202 C (aus Äthanol/Äthylenchlorid)    <I>Beispiel 4</I>         4-(3-3-Methyl-3-phenylureido-äthyl)-N-[4-methyl-5-iso-          butyl-pyrimidinyl-(2)]benzolsulfonamid     Eine Lösung von 3,48 g     4-(3-Aminoäthyl)-N-[-methyl-          -5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid    in 5 ml 2n  Natronlauge wird mit wenig Wasser verdünnt und dazu  eine Lösung von 1,7 g Methyl-phenyl-carbamoylchlorid  in 5 ml Methylenchlorid langsam zugetropft.  



  Danach wird eine Stunde bei Zimmertemperatur ge  rührt, der ausgefallene Niederschlag abgesaugt, mit     Me-          thylenchlorid    gewaschen, in verd. Natronlauge gelöst und  die Substanz mit verd. Salzsäure wieder ausgefällt. Aus  beute: 3,7 g (= 77% d.Th.), Fp. 154-156 C.  



  In analoger Weise erhält man das     4-(3-Itzdolin-i-car-          bonamino    -äthyl) - N - [5,6,7,8-tetrahydrochinazolinyl -     (2)]-          -beiizolsirlfotiamid;    zur Reinigung wird das Produkt nach  dem Umkristallisieren aus Äthanol/Äthylenchlorid noch  mals in verd. Natronlauge gelöst und durch Einleiten von  Kohlendioxid ausgefällt, Fp. 236-238 C.  



  <I>Beispiel 5</I>       4-(3-Phenoxyacetaminio-äthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-          -pyrimiidinyl-(2)]-benzolsulfonamid     1,7 g     4-(3-Aminoäthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-pyrimi-          dinyl-(2)]-benzolsulfonamid    werden in 2,5 ml 2n Natron  lauge gelöst. mit etwas Wasser verdünnt und unter Rüh  ren und Eiskühlung die Lösung von 0,85g     Phenoxyace-          tylchlorid    in 3 ml Methylenchlorid langsam zugetropft.  Es wird zwei Stunden bei Zimmertemperatur gerührt,  dann die ausgefallene Substanz abgesaugt, mit Wasser und  Äther gewaschen, in verd. Natronlauge gelöst und mit  verd. Salzsäure wieder ausgefällt; danach wird sie aus  Methanol umkristallisiert.

   Ausbeute: 2,0 g (= 85% d.Th.),  Fp. 130 C.  



  In analoger Weise erhält man die folgenden Verbin  dungen:       4-(3-Hydrocinnamoylamino-äthyl)-N-[4-methyl-5-isobu-          tyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 167 C (aus Methanol).  



       4-(3-2',5'-Dimethoxy-benzamino-äthyl)-N-[4-methyl-5-          -isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 169 C (nach dem Umfällen aus verd. Natronlauge/  verd. Salzsäure).  



       4-(3-o-Toluoylamino-äthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-pyri-          midinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 170 C (aus Methanol).       4-(b-m-Toluylamino-äthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-pyri-          midinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 180 - 182 C (aus Methanol).  



  In analoger Weise erhält man folgende Verbindungen:       4-(3-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-          -isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,          Fp.    174 bis 175 C.           4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4-butylpyri-          midinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 139 bis 140 C (aus Essigester).       4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4-isobutyl-          pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 166 C (aus Äthanol).  



       4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-          -propyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 188 bis 1890C.  



       4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-          -isopropyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 178 bis 180 C.  



       4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[5,6,7,8-          -tetrahydrochinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 204 bis 207 C (aus Chloroform/Methanol).       4-(ss-Benzaminoäthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydrochinazolinyl-          -(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 218 bis 220 C (aus Äthylenglykol).       4-(ss-5'-Chlor-2'-äthoxybenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-          -isopropyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 173 C (aus Methanol).  



       4-(ss-5'-Chlor-2'-äthoxybenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-          -isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-ebnzolsulfonamid,     Fp. 183 C (aus Äthanol).  



       4-(ss-Äthoxycarbonylaminoäthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydro-          chinazolinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 168 bis 1690C.  



       4-(ss-Äthoxycarbonylaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-isobutyl-          pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 166 C (aus Äthanol).  



       4-(ss-Acetaminoäthyl)-N-[5,6,7,8-tetrahydrochinazolinyl-          -(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 184 C.       4-(ss-Benzaminoäthyl)-N-(6,7,8,9-tetrahydro-5H-cyclo-          hepta-[d]-pyrimidin-2-y1)-benzolsulfonamid,     Fp. 206 bis 207 C.  



       4-(ss-4'-Fluorbenzaminoäthyl)-N-[4-methyl-5-propyl-          pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 187 bis 188 C (aus Äthanol).  4-(N-Methyl-ss-5'-chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N       -(6,7,8,9-tetrahydro-5H-cyclohepta[d]-pyrimidin-2-yl)-          -benzolsulfonamid,     Fp. 195 bis 1960C.  4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-(6,7,8,9-te       trahydro-5H-cyclohepta[d]-pyrimidin-2-yl)-benzolsulfon-          amid,    zur Reinigung wird das Natriumsalz aus Wasser  umkristallisiert und die freie Verbindung durch Einleiten  von Kohlendioxyd bis zur Sättigung ausgefällt,  Fp. 187 bis 189 C.

         4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-[4,5-diäthyl-          pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 176 bis 177 C.  



       4-(ss-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminopropyl)-N-[4-methyl-          -5-isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 172 bis 175 C.  



       4(ss-3-5'-Chlor-2'-methoxybenzaminoäthyl)-N-(7,8,-dihydro-          -5H-thia-pyrano[4,3-d]pyrimidin-2-yl)-benzolsulfonamid,     Fp. 183 bis 184 C (aus Methanol).  



       4-(5'-Chlor-2'-methoxybenzaminomethyl)-N-[4-methyl-5-          -isobutyl-pyrimidinyl-(2)]-benzolsulfonamid,     Fp. 147 bis 148 C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen antidiabetisch wirksamen Sulfonamiden der Formel I EMI0003.0038 in welcher bedeuten: A einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Alke- nyl-, Aryl-, Aralkyl-, Aryloxyalkyl-, Arylmercaptoalkyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Thienyl-, Furyl-Rest oder eine gegebenenfalls substituierte Alkoxy-, Alkenyloxy-, Aral- kyloxy-, Cycloalkoxy-, Cycloalkylalkoxy-, Cycloalkenyl- oxy-, Cycloalkenylalkoxy-Gruppe oder den Rest EMI0003.0045 wobei V und W Wasserstoff oder gegebenenfalls substi tuierte Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl- bzw.
    Aralkyl-Reste vor stellen, die gleich oder verschieden sind und auch zusam men mit dem Stickstoffatom einen gegebenenfalls substi tuierten gesättigten heterocyclischen Ring bilden können, R1 Wasserstoff oder einen niederen Alkyl- bzw. Ar- alkyl-Rest, X einen geradkettigen oder verzweigten Kohlenwas serstoffrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, R2 eine niedere Alkylgruppe, R R3 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituier ten Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Aralkyl-, Alkoxy-, Alkoxy- alkyl-, Alkoxyalkoxy-Rest, wobei R,
    und R3 auch zusam men einen Ring von 3 bis 5 Methylengruppen bilden kön nen, der gegebenenfalls durch Sauerstoff- oder Schwefel atome unterbrochen ist, bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Substanzen der For mel II EMI0003.0056 mit dem reaktionsfähigen Derivat einer Säure der For mel A-COOH umsetzt. UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeich net, dass man die erhaltenen Verbindungen der Formel I in ihre physiologisch unbedenklichen Salze überführt.
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