CH510005A - Verfahren zur Herstellung eines steroiden Spiroxenons - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines steroiden Spiroxenons

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CH510005A
CH510005A CH1065567A CH1065567A CH510005A CH 510005 A CH510005 A CH 510005A CH 1065567 A CH1065567 A CH 1065567A CH 1065567 A CH1065567 A CH 1065567A CH 510005 A CH510005 A CH 510005A
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spiro
tetrahydrofuran
androstene
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dimethyl sulfoxide
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Armond Firestone Raymond
Sletzinger Meyer
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Merck & Co Inc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung eines   steroide    Spiroxenons
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfah ren zur Herstellung einer zur Bildung steroider 17-Spiro tetrahydrofurane nützlichen Zwischen verbindung, nämlich auf die Umwandlung von   2',3'oc-Tetrahydrofuran-2'-spi-       ro-17-(3h-alkyl-    oder   arylsulfonyloxy-5-androsten)    (Ver bindung III) in   2',3"d-Tetrahydrofu ran-2'-spiro-17-(4-    -androsten-3-on) (Verbindung IV) durch Oxydation der ersteren mit Dimethylsulfoxyd unter schwach alkalischen Bedingungen.



   Die erfindungsgemäss erhältliche Verbindung IV weist als Hemmstoff für Aldosteron nützliche therapeutische
Eigenschaften auf. Ein Hemmstoff für Aldosteron hemmt die salzbehaltenden Steroide und ist somit bei der Be handlung von Affektionen, wie   z.B.    Schlaganfall, Nephro se und Cirrhose der Leber, bei denen die Sekretion von
Aldosteron erhöht wird, von Nutzen.



   Die Herstellung der Ausgangsverbindungen der Formel III und die Umwandlung dieser Verbindungen in die Verbindung IV wird durch folgendes Formel-Schema, worin X eine Alkyl- oder Arylsulfonylgruppe darstellt, veranschaulicht:
EMI1.1     
  
Die Verbindung III kann nach einem Zweistufenverfahren hergestellt werden, indem das   17z-Allyl-5-andro-    sten-3,17,3-diol (Verbindung I) mit einem Hydroborie   rungsmittel    umgesetzt wird, worauf das erzielte Organoboran zur Bildung von   17.-(3'-Hydro,.ypropyl)-5-andro-      sten-3ss"1X,3-diol    (Verbindung II) oxydiert wird und Verbindung III schliesslich mit einem Alkyl- oder Arylsul'fonylchlorid in Pyridin-Lösung umgesetzt wird.

  Es kann wie folgt vorgegangen werden:
Bei der Umwandlung von Verbindung I in Verbindung II wird Verbindung I mit einem grosse sterische   Anforde-.   



  rungen aufweisenden   Hydroborierungsmittel,    wie z.B.



  Thexylboran. Dicydohexylboran, bis-(trans-2-Methylcyclohexyl)-boran, Diisopinocampheylboran und Disiamylboran, umgesetzt. Diese Umsetzung wird in Lösung in einem wasserfreien organischen Lösungsmittel, wie z.B.



  Tetrahydrofuran oder Diglym (Dimethyläther oder Di äthylenglycol), und vorzugsweise unter einer Stickstoffatmosphäre durchgeführt. Es wird vorgezogen, dass das Hydroborierungsmittel frisch hergestellt wird. Dies kann dadurch   erfolge,    dass Bortrifluoridäthylätherat langsam in eine gerührte Aufschlämmung von Natriumborhydrid im inerten organischen Lösungsmittel und dem ungesättigten Kohlenwasserstoff, der dem organischen Teil des Hydroborierungsmittels entspricht, gegeben wird. Die Temperatur dee Reakiionsgemisches wird während der Beigabe   zwischen    etwa   - 5    und etwa   - 1 00C    gehalten.



  Nach erfolgter Beigabe wird das Reaktionsgemisch etwa 30 Minuten gerührt,   wobei    es bei etwa   0 C    gehalten wird.



  Nach der   anfänglichen    Rührungsperiode lässt man das Reaktionsgemisch sich auf etwa 25 C erwärmen und rührt es etwa   2172    Stunden bei dieser Temperatur. Eine Lösung von Verbindung I in einem inerten   organischen    Lösungsmittel. das vorzugsweise das gleiche ist wie bei der Herstellung des   Hydroborierungsinittels    verwendete, wird rasch in die Lösung des Hydrobonerungsmittels gegeben, deren Temperatur   etwa - 200C    beträgt. Die Beigabe der Lösung von   Verbindung    I zur Lösung des Hy   droborierungsmittels    erfolgt mit einer solchen   Geschwin-      direkt,    dass die Temperatur des Reaktionsgemisches unter etwa   1 5oC    gehalten wird.

  Nach erfolgter Beigabe lässt man das   Reaktionsgemisch    sich auf etwa   OOC    erwärmen und rührt es mehrere Stunden bei dieser   Tempe.   



     natur.    Die Oxydierung des   Organoborwasserstoffs    kann dadurch erfolgen, dass   man    das   Reattionsgemisch    z.B.



     durch    die Beigabe einer wässrigen vorzugsweise etwa 3normalen Lösung von Natriumhydroxyd zur Lösung des Organoborwasserstoffs, deren Temperatur etwa 15 C   beträgt,      alllaliscll    macht, die Temperatur auf etwa   OOC    anstelgen lasst und Wasserstoffperoxyd   beigefügt.    Nach der Beigabe des   YVasserstoffperoxyds    lässt man die Temperatur des Reaktionsgemisches auf etwa 20 bis 300C ansteigen und rührt es 1 bis 2 Stunden bei dieser Temperatur.



  Allfälliges Wasserstoffperoxyd im   Überschuss    im Reak   tionsgemisch    wird durch die Beigabe von verdünnter wäss   ritter    Natriumlbisulfitlösung, zerstört.   Das    inerte organische Lösungsmittel wird durch Destillation unter vermindertem Druck aus dem Reaktionsgemisch entfernt und der aus einer Verbindung II in kristalliner Form enthaltenden Aufschlämmung bestehende Rückstand filtriert.



  Die durch Filtrieren gesammelte Verbindung II wird mit kaltem   Wasser    gewaschen, bis sie frei von Säure ist, und dann getrocknet. Verbindung II kann durch Umkristalli sieren aus Pyridin gereinigt werden.



   Bei der   Umwandlung    von Verbindung II in eine Ver bindung III wird das Alkyl- oder Arylsulfonylchlorid, vorzugsweise ein Niederaikylsulfonykhlorid, wie z.B. Me   thansulçonylcl1lorid,    oder ein   Arylsuifonylchlorid,    wie z.B. p-Toluolsulfonylchlorid, der Lösung von Verbindung   II    in Pyridin beigefügt, worauf die erzielte Lösung nach Spülen des Behälters mit Stickstoff mehrere Stunden gerührt wird, während die Temperatur bei etwa   0çC      gehal-    ten wird. Nach erfolgter Umsetzung werden Wasser und Eis beigefügt, und der sich bildende Niederschlag wird durch Extraktion mit einem geeigneten Lösungsmittel, wie z.B. Äthylacetat, entfernt. Der Extrakt wird sofort mit kalter wässriger verdünnter Mineralsäure, wie z.B.



  Schwefelsäure, und dann mit Wasser und schliesslich mit verdünnter wässriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert. Das Lösungsmittel wird durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt. Als Rückstand erhält man 2',3'-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17-(3-alkyl- oder aryl   sulfonyloxy-5-andwsten)    (Verbindung III).



   Bei der Umwandlung von Verbindung III in Verbindung IV durch Oxydation mit Dimethylsulfoxyd unter leicht alkalischen Bedingungen wird zweckmässig eine Lösung der Verbindung III in ein schwach alkalisch wirkendes Mittel, wie z.B. Natriumbicarbonat, Lutidin oder Collidin, enthaltendem Dimethylsulfoxyd mehrere Stunden auf etwa 100 bis   150 C    erhitzt und dann auf Raumtemperatur abgekühlt. Dem abgekühlten Reaktionsgemisch wird Wasser beigefügt und der sich bildende Niederschlag durch Extraktion mit einem geeigneten Lösungsmittel, wie z.B. Äther, entfernt. Der Extrakt wird isoliert, mit Wasser, mit verdünnter wässriger Schwefelsäurelösung und schliesslich mit verdünnter wässriger Natnumbicarbonatlösung gewaschen, über wasserfreiem Ma   gnesiumsulfat    getrocknet und filtriert.

  Das Lösungsmittel wird   durch    Destillation unter vermindertem Druck entfernt. Als   Rückstand    erhält man Verbindung IV.



      Bekisps      n)      He'rsteLi;ig      voii    177.-(3 -Hydroxypropyl)-5-androsten-    .afld1vstc.t1.3?,17Ä.dioI   
Disiamylboran wird gebildet, indem 13,3 ml wiederdestilliertes Bortrifluoridätherai in 30 Minuten in eine ge rührte Lösung von 2.99 g Natnumborhydrid in 63 ml Te   trahydrofumn    und   22,2    ml   2-Methyl-2-buten    gegeben werden.   Wäl1rend    der Beigabe des Botrifluoridätherats zur Acfschlämmung wird das Reaktionsgemisch bei einer    Temperatur    von -5   bis - 103C    und unter einer Stickstoffatmosphäre gehalten.

  Nach erfolgter Beigabe wird das Reaktionsgemisch 30 Minuten 'oei einer Temperatur von 0 C und dann   21 '    Stunden bei einer Temperatur von 25 C gerührt. Dann wird das Reaktionsgemisch auf    20cc    abgekühlt und eine Lösung von 9,9 g   17α-Allyl-      -5-androsten-33,173-diol    in 42 ml Tetrahydrofuran mit einer solchen Geschwindigkeit beigefügt, dass die Temperatur des Reaktionsgemisches   unter - 150C    gehalten wird.

 

  Nach erfolgter Beigabe wird das Reaktionsgemisch 4 Stunden bei einer Temperatur von   0 C    gerührt. Das
Reaktionsgemisch wird dann   auf - l5CC    abgekühlt, und
32 ml 3n Natriumhydroxydlösung werden mit einer solchen Geschwindigkeit beigefügt, dass die Temperatur auf    0 C    ansteigt, wenn die Beigabe zu Ende ist. 32 ml 30%iges Wasserstoffperoxyd werden dann beigefügt, wobei man während der Zugabe dieser Lösung die Temperatur auf etwa 25 bis 300C steigen   lässt.    Nach erfolgter Beigabe des Wasserstoffperoxyds wird das   Reaktionsgemisch    1%
Stunden bei Raumtemperatur gerührt, worauf genügend
15%ige wässrige Natriumbisulfitlösung beigefügt wird, um allfällig vorhandenes überschüssiges Wasserstoffper  oxyd zu zersetzen.

  Das organische Lösungsmittel wird dann durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt und die vorbleibende kristalline   Aufschlämmullg    wird mit Wasser verdünnt. Die erzielte Aufschlämmung wird rasch abgekühlt und filtriert und der kristalline   Fest-    stoff durch Filtrieren erzielt und mit kaltem Wasser gewaschen, bis er neutral ist. Das gewaschene Produkt wird 1 Stunde in 200 ml Chloroform bei Rückfluss erhitzt. Das Chloroformgemisch wird abgekühlt und filtriert. Man erhält 10,2 g kristallines   17x-(3X-Hydroxypropyl)-5-androt      sten-31,S,17p-diol,    F =   275-278 C,    das eine optische Drehung von   [x    -57,6 (C =   O,    4, Pyridin) aufweist.

  Das kristalline Produkt kann durch Umkristallisieren aus Pyridin weiter gereinigt werden.



  b) Herstellung von   2',3'α-Tetrallydrofurasz-2'-spiro-17-     -(3ss-p-toluolsulfonyloxy-5-androsten)
Eine Lösung von 1,74 g   17a-(3'-Hydroxypropyl)-5-an-      drostert-3p,17;p-diol    und 2,98 g p-Toluolsulfonylchlorid in 34,8 ml Pyridin wird mit Stickstoff gespült und 16 Stunden gerührt, wobei die Temperatur des Reaktionsgemisches bei etwa   0CC    gehalten wird. In diesem Zeitpunkt ist das Reaktionsgemisch homogen. 200 ml eines Gemisches von Wasser und Eis werden dann dem kalten Reaktionsgemisch beigefügt, und der sich bildende weisse Niederschlag wird durch Extraktion mit 75 ml Äthylacetat entfernt.

  Der Extrakt wird mit kaltem Wasser, mit verdünnter wässriger Schwefelsäurelösung, bis der pH des Extrakts weniger als 3 beträgt, wiederum mit Wasser und schliesslich mit verdünnter wässriger Natriumbicarbonatlösung, bis der pH des Extraktes über 8 liegt, gewaschen.



  Der Extrakt wird über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und dann filtriert und das Lösungsmittel durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt. Der ölige Rückstand wird in Hexan aufgenommen. Aus der Hexanlösung kristallisiert   2',3'-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17-    -(3ss-p-toluolsulfonyloxy-5-androsten). Man erhält 1,76 g des Produkts; F =   95-970C.   



  Analyse für   C25H40O4S:   
Ber.: C 71,87 H   8,32    S 6,59
Gef.: C 72,06 H 8,51 S 6,82
Auf dieselbe Weise erhält man   2',3'j-Tetrahydrofu-      ran-2'-spiro-17-(3,13-methansulfonyloxy-5-androsten)    durch die Umsetzung von   17cc-(3'-Hydroxypropyl)-5-androsten-    -3ss,17ss-diol mit Methansulfonylchlorid.



  c) Herstellung von   2'3'-Tetrahyrofiran-2'-spiro-17-(4-       -androsten-3-on)   
Eine Lösung von 0,48 g   2',3'x-Tetrahydrofuran-2'-      -spiro- 1 7-(3:P -p-toluolsulfonyloxy-5-androsten)    u. 0,13 ml wiederdestilliertes Collidin in 5 ml Dimethylsulfoxyd wird 3 Stunden auf einem Dampfbad erhitzt und dann auf Raumtemperatur abgekühlt. Dein kalten Reaktionsgemisch werden 25 ml Wasser beigefügt, und der sich bildende ölige Niederschlag wird durch Extraktion mit Äther entfernt. Der Ätherextrakt wird mit Wasser, mit verdünnter wässriger Schwefelsäurelösung und schliesslich mit verdünnter wässriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, bis der pH des Extrakts über 8 liegt. 

  Der gewaschene Extrakt wird über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und dann filtriert und das Lösungsmittel unter Destillation unter vermindertem Druck   entfemt.   



  Der Rückstand ist   2',3'x-Tetrahydrofuran-2'-spiro 17-(4-    -androsten-3-on) und wird durch Chromatographie auf neutralem Aluminiumoxyd unter Verwendung von Methylenchlorid als Lösungsmittel gereinigt. Das gereinigte Produkt schmilzt bei 93-950C.



   In gleicher Weise wird   2',3'c-Tetrahydrofuran-2'-spiz    ro-17-(4-androsten-3-on) durch die Oxydation von   2',3'a-    -Tetrahydrofuran-2'-spiro   - 17-(3f3 -    methansulfonyloxy -5 -androsten) hergestellt. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 2',3'z-Tetrahydrofu- ran-2'-spiro- 17-(4-androsten-3-on) der Formel IV, dadurch gekenzeichnet, dass 2',3'sc-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17- -(3p-alkyl-oder arylsulfonyloxy-5-androsten) der Formel III mit Dimethylsulfoxyd unter schwach alkalischen Bedingungen oxydiert wird.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart von Collidin erfolgt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart von Lutidin erfolgt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet dass die Umsetzung in Gegenwart von Natriumbicarbonat erfolgt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2,3'α-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17-(3p-p- -toluolsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Collidin oxydiert wird.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2',3 'sc-Tetrahydrofuran-2'-spiro- 17-(3P-p- -toluolsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Lutidin oxydiert wird.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2',3'α-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17-(3ss-p- -toluolsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Natriumbicarbonat oxydiert wird.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2',3'-Tetrahydrofuran-2'-spiro-17-(3ss-me- thylsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Collidin oxydiert wird.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2',3'j-Tetrabydrofuran-2'-spiro-l7-(3-me- Ehylsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Lutidin oxydiert wird.
    9. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass 2',3' > v-Tetrahydrofuran-9'-spiro-17-(3,B-me- thylsulfonyloxy-5-androsten) mit Dimethylsulfoxyd in Gegenwart von Natriumbicarbonat oxydiert wird.
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