CH513899A - Verfahren zur Herstellung von Isoxazolderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Isoxazolderivaten

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CH513899A
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isoxazol
chlorophenyl
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acid
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CH1553170A
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Fulton Southern Peter
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Ici Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D261/00Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings
    • C07D261/02Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D261/06Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings having two or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D261/08Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings having two or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description


  Verfahren zur Herstellung von Isoxazolderivaten    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstel  lung von Isoxazolderivaten mit entzündungshemmen  den, analgetischen und antipyretischen Eigenschaften.  



  Gemäss der Erfindung werden Isoxazolderivate der  Formel:  
EMI0001.0000     
    und die pharmazeutisch verwendbaren Salze davon  hergestellt, wobei Y einen Monohalogenphenyl- oder  Dihalogenphenylrest und Rl,und R2, die gleich oder  verschieden sein könne, jeweils ein Wasserstoffatom  oder den Methylrest darstellen.  



  Es versteht sich, dass in den     erfindungsgemäss    er  hältlichen Isoxazolderivaten die Gruppe -CRIR2-COOH  in der 5-Stellung des Kerns gebunden ist, wenn Y in  der 3-Stellung steht, und dass Y in der 5-Stellung ge  bunden ist, wenn die Gruppe -CRIR2-COOH in der  3-Stellung steht, wobei der Kern wie folgt numeriert  wird:  
EMI0001.0002     
    Der bzw. die in Y vorhandenen Substituenten kön  nen Fluor-, Chlor- und Bromatome sein.  



  Das Verfahren besteht darin, dass man eine Ver  bindung der Formel:  
EMI0001.0003     
    wobei Y, R1 und R2 obige Bedeutung haben und R3  das Cyanoradikal (-CN), das Carbamoylradikal  (-CONH2) oder eine Gruppe der Formel -CO2R4 dar  stellt, wobei R4 ein Alkyl-, Phenyl- oder Benzylradikal  darstellt, hydrolysiert. Stellt R4 ein Alkylradikal dar, so  kann dieses zweckmässig ein Alkylradikal mit höch  stens 6 C-Atomen sein. Als hydrolytisches Mittel ist  z. B. eine anorganische Base, z. B. ein Alkalimetallhy  droxyd, oder eine anorganische Säure, z. B. Schwefel  säure, geeignet. Bei der Hydrolyse kann auch gegebe  nenfalls ein organisches Lösungsmittel vorhanden sein.  Die Reaktion kann durch Wärmezufuhr beschleunigt  oder zum Abschluss gebracht werden.  



  Geeignete Salze sind solche mit Alkalimetallen  oder erdalkalischen Metallen, z. B. Natrium- oder Cal  ciumsalze, oder Aluminium- oder Ammoniumsalze,  oder Salze mit pharmazeutisch zulässigen Basen.  



  Die bevorzugten, nach dem erfindungsgemässen  Verfahren     erhältlichen        Verbindungen        sind:     5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-3-yl-2-propionsäure,  3-(4-Dichlorphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  3-(4-Chlorphenyl)-isoxazol-5-yl-2-isobuttersäure  und ihre Ammonium-, Natrium-, Calcium- oder Alu  miniumsalze.  



  Die Erfindung ist im folgenden anhand von Aus  führungsbeispielen näher erläutert, wobei die Mengen  angaben auf das Gewicht bezogen sind.    <I>Beispiel 1</I>    Eine Mischung aus 1 Teil       Äthyl-3-(4-chlorphenyl)isoxazol-          5-ylacetat     und 12 Teilen einer n-Natriumhydroxylösung wird 10  Minuten gekocht und dann abgekühlt und mit     konzen-          trierter        Schwefelsäure        angesäuert.        Der        entstehende     Feststoff wird abgefiltert und aus wässerigem Äthanol       umkristallisiert.    Somit     erhält    man       3-(4-Chlorphenyl)

  isoxazol-5-          ylessigsäure          Smp.    166-167  C.      <I>Beispiel 2</I>  Es wird 1 Teil     Natrium    zu 100 Teilen gerührten  flüssigen Ammoniaks mit einer Spur von Ferrinitrat  zugegeben. Nach erfolgter Bildung von Natriumamid  (die durch eine Farbänderung von Blau zu Grau ange  deutet wird), wird eine Suspension von 11,1 Teilen       Äthyl-3-(4-chlorphenyl)isoxazol-          5-ylacetat     in 60 Teilen Äther hinzugegeben, und das Gemisch  wird 30 Minuten bei -70  C gerührt. Dann wird eine  Lösung von 6 Teilen Methyljodid in 30 Teilen Äther  hinzugegeben, und das Gemisch wird noch 90     Minuten     bei 70  C gerührt.

   Dann werden 2,5 Teile Ammoni  umchlorid hinzugegeben, und man lässt das Ammoniak  bei Raumtemperatur .abdampfen. Dem Rückstand wer  den 200 Teile Äther zugegeben, und die entstehende  ätherische Suspension wird in einer     Natriumbicarbonat-          lösung,    einer Natriumbisulfatlösung und Wasser nachein  ander     gewaschen.    Die     organische    Lösung     wird    an was  serfreiem     Natriumsulfat        getrocknet,    und das Lösungs  mittel wird abgedampft. Das rückständliche Öl wird  durch präparative Dünnschichtchromatographie auf  Kieselgel (Qualitätsgrad GF 254, von der Fa. Ander  mann and Co. Ltd., Lieferanten für die Firma E.  Merck Lab.

   Chemicals, erhältlich) unter Anwendung  von einem Cyclohexan/Aceton-Gemisch (65:35 nach  Vol.) als Eluierungsmittel getrennt, wobei man       Äthyl-3-(4-chlorphenyl)-          isoxazol-5-ylacetat    (Ausgangsstoff),       Äthyl-3-(4-chlorphenyl)-          isoxazol-5-yl-2-propionat    und       Äthyl-3-(4-chlorphenyl)-          isoxazol-5-yl-2-isobutyrat    erhält.  



  Hydrolyse des zweiten und dritten dieser Ester nach  der Methode gemäss Beispiel 1 ergibt       3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-propionsäure,     Smp. 144-145  C bzw.       3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-isobuttersäure,     Smp. 177-178  C (nach Umkristallisierung aus  50%-igem wässerigem Äthanol).  



  <I>Beispiel 3</I>  Eine Mischung aus 1 Teil       5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-          3-yl-acetonitril,     1 Teil Kaliumhydroxyd, 2 Teilen Wasser und 12 Tei  len Methanol wird 3 Stunden unter Rückfluss gekocht.  Die Mischung wird abgekühlt, worauf 120 Teile Was  ser und 60 Teile Chloroform     hinzugegeben    werden und  das entstehende Gemisch gründlich geschüttelt wird.  Dann wird das Gemisch gefiltert,     und    die wässerige  Phase wird vom Filtrat abgesondert. Die wässerige  Phase wird mit konzentrierter     Salzsäure    angesäuert,  und die Mischung wird gefiltert.

   Der feste Rückstand  besteht aus       5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-          3-yl-essigsäure     mit einem Schmelzpunkt von 164-165  C (nach Um  kristallisierung aus 50%-igem wässerigem Äthanol).  



  Das als Ausgangsstoff verwendete Nitril (Smp.  152  C) kann in bekannter Weise aus der entsprechen  den 3-Chlormethylverbindung dargetellt werden.  



  Auf gleiche Weise können unter Anwendung der  entsprechenden Ausgangsstoffe die folgenden Verbin  dungen dargestellt werden:    3-(4-Bromphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  Smp. 158-159  C,  3-(4-Fluorphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  Smp. 150-151' C,  3-(2,4-Dichlorphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  Smp. 125-126  C,  3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-5-yl-2-isobuttersäure,  Smp. 177-178  C,  3-(4-Bromphenyl)isoxzol-5-yl-2-isobuttersäure,  Smp. 182-183  C,  3-(4-Fluorphenyl)isoxazol-5-yl-2-isobutteräure,  Smp. 170-171  C,  5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-3-yl-2-isobuttersäure,  Smp. 167-169  C.

      <I>Beispiel 4</I>  Die Hydrolyse von       Äthyl-3-(2,4-dichlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-isobutyrat     nach der Methode gemäss Beispiel 1 ergibt       3-(2,4-Dichlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-isobuttersäure,     Smp. 109-110  C.

      <I>Beispiel 5</I>  Das Verfahren nach Beispiel 2 wird wiederholt, mit  der Abweichung, dass anstatt       5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-3-          ylacetonitril     das entsprechende Säureamid verwendet wird, so dass  auf gleiche Weise die folgenden Verbindungen erhalten  werden:  3-(2,3-Dichlorphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  Smp. 138-140  C;  3-(2-Chlorphenyl)isoxazol-5-ylessigsäure,  Smp. 100-102  C; und  5-(4-Chlorphenyl)isoxazol-3 yl-2-propionsäure,  Smp. 139-141  C.  



  <I>Beispiel 6</I>  Es wird 1 Teil       3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-isobuttersäure     in 10 Teilen einer wässerigen Ammoniumhydroxydlö  sung (spez. Gew. 0,880) .aufgelöst. Die Lösung wird  zur Trockne eingedampft, und der feste Rückstand  wird mit Äther gewaschen. Somit erhält man       Ammonium-3-(4-chlorphenyl)isoxazol-          5-yl-2-isobutyrat-monohydrat,     Smp. 168-169  C (mit Zerfall).  



  Es wird 1 Teil       3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-5-          yl-2-isobuttersäure     mit 1,6 Teilen einer n-Natriumhydroxydlösung und 5  Teilen Wasser gemischt, und die Mischung wird gefil  tert und das Filtrat zur Trockne eingedampft. Der feste  Rückstand wird aus einem Äthanol/Äther-Gemisch     um-          kristallisiert.    Somit erhält man       Natrium-3-(4-chlorphenyl)isoxazol-5-          yl-2-isobutyrat-dihydrat,     Smp. 270  C (mit Zerfall).  



  Es werden 8 Teile Calciumchlorid-hexahydat in  Lösung in 300 Teilen Wasser zu einer Lösung von 23  Teilen       Natrium-3-(4-chlorphenyl)isoxazol-5-yl          -2-isobutyrat    .  



  in 500 Teilen Wasser zugegeben. Das     Calciumsalz    von           3-(4-Chlrophenyl)-isoxazol-5-yl-          2-isobuttersäure     wird dabei niedergeschlagen, und dieses wird abgefil  tert, mit Wasser gründlich gewaschen und im. Vakuum  bei Raumtemperatur getrocknet. Es hat einen Schmelz  punkt von über 200  C.  



  Wenn dabei das Calciumchlorid hexahydrat durch  9 Teile Aluminiumnitrat-monohydrat ersetzt wird, so  erhält man das     Aluminiumsalz    von  3-(4-Chlorphenyl)isoxazol-5-yl  -2-isobuttersäure,  Smp. über 200  C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Isoxazolderivaten der Formel: EMI0003.0003 wobei Y einen Monohalogenphenyl- oder Dihalogen- phenylrest und R1 und R2, die gleich oder verschieden sein können, jeweils ein Wasserstoffatom oder den Methylrest darstellen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel: EMI0003.0007 worin Y, R1 und R2 obige Bedeutung besitzen und R$ den Cyano- oder Carbamoylrest oder eine Gruppe der Formel -CO2R4 darstellen, wobei R4 einen Alkyl-, Phe nyl- oder Benzylrest darstellt, hydrolysiert. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die Hydrolyse in Gegenwart einer anorganischen Base oder einer anorgaischen Säure durchführt. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse durch Wärmezufuhr beschleunigt oder zum Abschluss bringt. 3. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man erhaltene Verbindungen in minium- oder Ammoniumsalze oder in andere Salze mit pharmazeutisch zulässigen Basen überführt.
CH1553170A 1967-06-15 1968-06-17 Verfahren zur Herstellung von Isoxazolderivaten CH513899A (de)

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