CH514621A - (A) 2,3-Dihydrothieno(3, 2-c) quinolines of general formula (I): (I) R = H or lower alkyl (B) Pharmaceutically acceptable, non-toxic acid addition - Google Patents

(A) 2,3-Dihydrothieno(3, 2-c) quinolines of general formula (I): (I) R = H or lower alkyl (B) Pharmaceutically acceptable, non-toxic acid addition

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Makisumi Yasuo
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Abstract

(A) 2,3-Dihydrothieno(3, 2-c) quinolines of general formula (I): - (I) R = H or lower alkyl - (B) Pharmaceutically acceptable, non-toxic acid addition salts of (I) with organic- and inorganic acids - (I) have antipyretic and analgesic activity with very low toxicity. - To a solution of 3.7 parts 4-mercaptoquinoline in 70 parts ethanol in which 0.76 parts sodium metal is taken up, 4.0 parts allyl bromide are added and the mixture refluxed for 5 hours. After removing the precipitated sodium bromide, the filtrate is concentrated under reduced pressure and the residue extracted with chloroform. The extract is worked up and the oily residue purified by distillation under reduced pressure to give 14 parts 2-methyl-2,3-dihydrothieno (3,2-c) quinoline.

Description

  

  Verfahren zur Herstellung von 2-Niederalkyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]chinolinen    Die vorliegende     Erfindung    bezieht sich auf ein  Verfahren zur     Herstellung    von  2-Niederalkyl-2,3,dihydro  thieno[3,2-c]chinolinen  der Formel  
EMI0001.0002     
    in der R ein Wasserstoffatom oder eine Niederalkyl  gruppe, z. B. Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl oder  n-Butyl, ist.  



  Aus diesen     Verbindungen    der Formel I lassen sich  pharmazeutisch     annehmbare    Salze herstellen.  



  H. Andersag und Mitarb. haben schon gewisse       4-Methyl-thieno-          [3,2-c]chinolin,-Derivate          synthetisch        hergestellt    und gefunden, dass sie infolge  ihrer analgetischen und analeptischen Eigenschaften  einen     chemotherapeutischen    Wert aufweisen (vgl. US  Patent Nr. 2 650 226).

   Die nach dem     erfindungsgemäs-          sen        Verfahren    hergestellten  2-Niederalkyl-2,3-dihydro  thieno[3,2-c]chinoline (I)  sind jedoch verglichen mit den bereits bekannten     Thie-          nochinolinderivaten    strukturell durch die Abwesenheit  von Substituenten am Chinolinkern gekennzeichnet. Es  wurde nun     gefunden,    dass     die     2-Niederalkyl-2,3-dihydro  thieno [3,2-c] chinoline  von Formel I eine unerwartet gute antipyretische und  analgetische Wirkung aufweisen, die derjenigen der be-    reits bekannten Verbindung von H.

   Andersag und     Mit-          arb.    trotz der strukturellen     Ähnlichkeit    und ebenfalls  derjenigen     eines    im Handel     erhältlichen    Mittels,     Ami-          nopyrin,        merklich        überlegen        ist.        Es        wird    ferner     darauf     aufmerksam gemacht, dass die     Toxizität    der Verbin  dungen von Formel I von sehr     geringem    Grad sind.  



  Die nach dem     erfindungsgemässen        Verfahren    er  hältlichen neuartigen Thieno[3,2-c]chinolin-Derivate  obiger Formel I, weisen bei einer     niedrigen        Toxizität     eine starke antipyretische und analgetische Wirkung  auf.  



  Das     erfindungsgemässe    Verfahren zur     Herstellung     der     genannten        Verbindungen        der        Formel    I     ist    dadurch       gekennzeichnet,        dass    man eine Verbindung     der    Formel  
EMI0001.0046     
    mit Phosphorpentasulfid bei einer Temperatur von  50-300  C     erhitzt.     



  Das Patent bezieht sich     gleichfalls    auf die     gemäss     obigem Verfahren erzeugten     Verbindungen    der Formel  I.  



  Beispiele der nach .dem     erfindungsgemässen    Ver  fahren hergestellten Verbindungen der Formel I sind       2-Methyl-2,3-dihydro-          thieno[3,2-c]chinolin,     2-Äthyl-2,3-dihydro  thieno[3,2-c]chinolin,  2-n-Propyl-2,3-dihydro  thieno[3,2-c]chinolin,  2-n-Butyl-2,3-dihydro       thieno,[3,2-c]chinolin,              2-Isobutyl-2,3-dihydro-          thieno[3,2-c]chinolin     und dergleichen.  



  Die Reaktion     wird    vorzugsweise in einem geeigne  ten inerten Lösungsmittel, wie z. B. Benzol, Toluol,  Xylol, Dekalin, Naphthalin, Pyridin, Collidin, Chinolin  oder Dioxan, durchgeführt. Die Temperatur der Um  setzung liegt im Bereich     von    50-300  C; vorzugsweise  beträgt sie etwa 100-200  C. Es     wird    angenommen,  dass     die    Umsetzung über die Verbindung der Formel  
EMI0002.0006     
    vor sich geht, doch kann diese letztere aus den oben  erwähnten Gründen     gewöhnlich    nicht isoliert werden.  



  Da das auf diese Weise     hergestellte          2-Niederalkyl-2,3-dihydro-          thieno[3,2-c]chinolin    (I)  gewöhnlich eine Flüssigkeit ist, kann es z. B. durch Be  handlung mit einer Säure, wie z. B. Salzsäure, Brom  wasserstoffsäure, Jodwasserstoffsäure, Schwefelsäure,  Salpetersäure, Phosphorsäure, Thiocyansäure, Kohlen-  
EMI0002.0011     
  
    Pharmakologische <SEP> Eigenschaft <SEP> Toxizität <SEP> 1) <SEP> Antipyretische <SEP> z) <SEP> Analgetische <SEP> 3)
<tb>  <B>Versuchsverbindung</B> <SEP> (1-D50; <SEP> mg/kg) <SEP> Wirkung <SEP> (  <SEP> C) <SEP> Wirkung
<tb>  (ED50;

   <SEP> mg/kg)
<tb>  2-Methyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]chinolin-hydxochlorid <SEP> 800-1000 <SEP> -5,22 <SEP> 21
<tb>  4-Methyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]chinolin-hydrochlorid <SEP> 260 <SEP> -1,24 <SEP> 60
<tb>  Aminopyrin <SEP> 373 <SEP> -2,99 <SEP> 48
<tb>  (100 <SEP> mg/kg)       Nota bene:  1) Die Toxizität wird durch subkutane Verabreichung an Mäusen bestimmt.  



  2) Die antipyretische Wirkung wird durch die Herabsetzung der Körpertemperatur von mit einer Dose von  50 mg/kg Versuchsverbindung behandelten Mäusen veranschaulicht.  



  3) Die analgetische Wirkung wird durch die Hinderung der durch 2-Phenyl-1,4-benzochinon verursachten  Streckung bei Mäusen bestimmt.    Aus den Angaben     der    obigen Tabelle geht hervor,  dass die antipyretische und analgetische Wirkung von  2-Methyl-2,3-dihydrothieno  [3,2-c] chinolin-hydrochlorid  bedeutend stärker als     diejenige    von  4-Methyl-2,3-dihydrothieno  [3,2-c]chinolin-hydrochlorid  und Aminopyrin ist. Die Toxizität von  2-Methyl-2,3-dihydrothieno    säure, Essigsäure, Propionsäure, Oxalsäure, Zitronen  säure, Weinsäure, Bernsteinsäure, Salicylsäure, Ben  zoesäure oder Palmitirnsäure, in einem geeigneten       Lösungsmittel,    wie z. B. Wasser, Methanol, Äthanol,  Benzol oder Toluol, in sein Säureadditionssalz umge  wandelt werden.  



  Das     Ausgangsmaterial,     3-Allyl- oder     3-(&gamma;,-Niederalkyl-          allyl)-4-hydroxy-chinolin    (II),  kann z. B. aus dem bekannten 4-Hydroxychinolin     her-          gestellt    werden,     indem    dieses     mit    einem entsprechen  den Alkylhalogenid behandelt und das erzielte     4-Allyl-          oder     4-(&alpha;-Niederalkyl-allyl)-oxachinolin,  unter Erhitzen der sogenannten     ortho-Claisen-Umlage-          rung    unterzogen wird.  



  Das     erfindungsgemäss    erzeugte  2-Niederalkyl-2,3-dihydro  thieno[3,2-c]chinolin (I)  und dessen nichttoxische Salze sind als antipyretische  und analgetische Mittel nützlich. Die nachstehende       Tabelle    zeigt bei Tierversuchen erzielte     Ergebnisse,    und       zwar        mit     2-Methyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]  chinolin-hydrochlorid,  der bereits     bekannten    verwandten Verbindung  4-Methyl-2,3-dihydrothieno  [3,2-c] chinolin-hydrochlorid  und einem im Handel erhältlichen und häufig verwen  deten Mittel, nämlich Aminopyrin.

      [3,2-c]chinolin-hydrochlorid  ist übrigens etwa 1/3 bis 1/4 so hoch wie diejenige von  4-Methyl-2,3-dihydrothieno  [3,2-c]chinolin-hydrochlorid  und etwa 1/2 bis 1/3 so hoch wie diejenige von Ami  nopyrin.  



  Die anderen nach dem     erfindungsgemässen    Verfah  ren     hergestellten     2-Niederalkyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]chinoline      und deren nichttoxische Säureadditionssalze weisen  ebenfalls ähnlich gute pharmakologische Eigenschaften  auf.

   Infolgedessen sind die Verbindungen der Formel I  und     deren        pharmazeutisch        annehmbare        nichttoxische     Salze .als antipyretische und analgetische Mittel von  niedriger Toxizität nützlich, die -dem Menschen insbe-    <I>Beispiel</I>       Herstellung    von  2-Methyl-2,3-dihydrothieno[3,2-c]chinohn  aus 3-A1lyl-4-hydroxychinolin  
EMI0003.0005     
    Eine Lösung von 2,0 Gewichtsteilen     3-Allyl-4-          hydroxychinolin    und 2,2 Gewichtsteilen pulverförmi  gem Phosphorpentasulfid in 25 Volumteilen Dioxan  wird 12 Stunden bei Rückfluss erhitzt.

   Nach der Ab  kühlung wird das Reaktionsgemisch mit einer 20%igen  Natriumhydlroxydlösung alkalisch gemacht und mit  Äther extrahiert. Der Extrakt wird mit     Wasser    gewa  schen, über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet  und verdampft. Der Rückstand wird auf     Aluninium-          oxyd    chromatographiert und das Produkt mit Benzol  eluiert. Es wird durch Destillation unter vermindertem  Druck weiter     gereinigt,    wobei man 0,5 Gewichtsteile  2-Methyl-2,3-dihydro  thieno[3,2-c]chinolin,  das mit dem     authentischen    Muster identisch ist, erhält.



  Process for the preparation of 2-lower alkyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinolines The present invention relates to a process for the preparation of 2-lower alkyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinolines the formula
EMI0001.0002
    in which R is a hydrogen atom or a lower alkyl group, e.g. B. methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl or n-butyl.



  Pharmaceutically acceptable salts can be prepared from these compounds of Formula I.



  H. Andersag and co-workers. have already produced certain 4-methyl-thieno [3,2-c] quinoline derivatives synthetically and found that they have chemotherapeutic value as a result of their analgesic and analeptic properties (cf. US Pat. No. 2,650,226).

   The 2-lower alkyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinolines (I) prepared by the process according to the invention are, however, structurally characterized by the absence of substituents on the quinoline nucleus compared with the already known thieveninoline derivatives. It has now been found that the 2-lower alkyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinolines of formula I have an unexpectedly good antipyretic and analgesic effect, similar to that of the already known compound by H.

   Andersag and co-workers. despite the structural similarity and also that of a commercially available agent, aminopyrine, is markedly superior. Attention is also drawn to the fact that the toxicity of the compounds of formula I are of a very low level.



  The novel thieno [3,2-c] quinoline derivatives of the above formula I obtainable by the process according to the invention have a strong antipyretic and analgesic effect with low toxicity.



  The process according to the invention for the preparation of the compounds of the formula I mentioned is characterized in that a compound of the formula
EMI0001.0046
    heated with phosphorus pentasulfide at a temperature of 50-300 C.



  The patent also relates to the compounds of formula I produced according to the above process.



  Examples of the compounds of the formula I prepared according to the inventive method are 2-methyl-2,3-dihydro-thieno [3,2-c] quinoline, 2-ethyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c ] quinoline, 2-n-propyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinoline, 2-n-butyl-2,3-dihydro thieno, [3,2-c] quinoline, 2-isobutyl 2,3-dihydro-thieno [3,2-c] quinoline and the like.



  The reaction is preferably carried out in a suitable inert solvent such as. B. benzene, toluene, xylene, decalin, naphthalene, pyridine, collidine, quinoline or dioxane performed. The temperature of the implementation is in the range of 50-300 C; it is preferably about 100-200 C. It is assumed that the reaction occurs via the compound of the formula
EMI0002.0006
    is going on, but the latter cannot usually be isolated for the reasons mentioned above.



  Since the 2-lower alkyl-2,3-dihydro-thieno [3,2-c] quinoline (I) prepared in this way is usually a liquid, it can e.g. B. by treatment with an acid, such as. B. hydrochloric acid, hydrobromic acid, hydriodic acid, sulfuric acid, nitric acid, phosphoric acid, thiocyanic acid, carbon
EMI0002.0011
  
    Pharmacological <SEP> property <SEP> toxicity <SEP> 1) <SEP> antipyretic <SEP> z) <SEP> analgesic <SEP> 3)
<tb> <B> Test compound </B> <SEP> (1-D50; <SEP> mg / kg) <SEP> effect <SEP> (<SEP> C) <SEP> effect
<tb> (ED50;

   <SEP> mg / kg)
<tb> 2-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline-hydroxochloride <SEP> 800-1000 <SEP> -5,22 <SEP> 21
<tb> 4-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline hydrochloride <SEP> 260 <SEP> -1,24 <SEP> 60
<tb> aminopyrine <SEP> 373 <SEP> -2.99 <SEP> 48
<tb> (100 <SEP> mg / kg) Nota bene: 1) The toxicity is determined by subcutaneous administration to mice.



  2) The antipyretic effect is illustrated by the lowering of the body temperature of mice treated with a dose of 50 mg / kg test compound.



  3) The analgesic effect is determined by the inhibition of the stretching caused by 2-phenyl-1,4-benzoquinone in mice. The information in the table above shows that the antipyretic and analgesic effect of 2-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline hydrochloride is significantly stronger than that of 4-methyl-2,3-dihydrothieno [ 3,2-c] quinoline hydrochloride and aminopyrine. The toxicity of 2-methyl-2,3-dihydrothieno acid, acetic acid, propionic acid, oxalic acid, citric acid, tartaric acid, succinic acid, salicylic acid, benzoic acid or palmitic acid in a suitable solvent, such as. B. water, methanol, ethanol, benzene or toluene can be converted into its acid addition salt.



  The starting material, 3-allyl- or 3 - (γ, - lower alkyl-allyl) -4-hydroxy-quinoline (II), may e.g. B. from the known 4-hydroxyquinoline by treating it with a corresponding alkyl halide and the 4-allyl- or 4- (α-lower alkyl-allyl) -oxaquinoline, with heating of the so-called ortho-Claisen- Is subject to relocation.



  The 2-lower alkyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinoline (I) and its non-toxic salts produced by the present invention are useful as antipyretic and analgesic agents. The table below shows results obtained in animal experiments with 2-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline hydrochloride, the already known related compound 4-methyl-2,3-dihydrothieno [3.2 -c] quinoline hydrochloride and a commercially available and frequently used agent, namely aminopyrine.

      Incidentally, [3,2-c] quinoline hydrochloride is about 1/3 to 1/4 as high as that of 4-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline hydrochloride and about 1/2 to 1/3 as high as that of Ami nopyrin.



  The other 2-lower alkyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinolines and their non-toxic acid addition salts produced by the process according to the invention also have similarly good pharmacological properties.

   As a result, the compounds of formula I and their pharmaceutically acceptable nontoxic salts are useful as antipyretic and analgesic agents of low toxicity, which -in particular- <I> Example </I> the preparation of 2-methyl-2,3-dihydrothieno [ 3,2-c] quinone from 3-allyl-4-hydroxyquinoline
EMI0003.0005
    A solution of 2.0 parts by weight of 3-allyl-4-hydroxyquinoline and 2.2 parts by weight of pulverulent phosphorus pentasulfide in 25 parts by volume of dioxane is refluxed for 12 hours.

   After cooling, the reaction mixture is made alkaline with a 20% sodium hydroxide solution and extracted with ether. The extract is washed with water, dried over anhydrous magnesium sulfate and evaporated. The residue is chromatographed on aluminum oxide and the product is eluted with benzene. It is further purified by distillation under reduced pressure to obtain 0.5 part by weight of 2-methyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinoline, which is identical to the authentic sample.

 

Claims (1)

PATENTANSPRÜCHE I. Verfahren zur Herstellung von 2-Niederalkyl-2,3-dihydro thieno[3,2-c]chinolinen der, Formel EMI0003.0016 worin R ein Wasserstoffatom oder eine Niederalkyl gruppe ist, dadurch gekennzeichnet, dass man eine sondere zur Linderung von Fieber und Schmerzen in Einheitsdosierungsformen, wie z. B. mit einer geeigne ten pharmazeutischen Trägersubstanz, verabreicht wer den können. In dem Beispiel verhalten sich Gewichtsteile zu Volumteilen wie Gramm zu Millimeter. PATENT CLAIMS I. Process for the preparation of 2-lower alkyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinolines of the formula EMI0003.0016 wherein R is a hydrogen atom or a lower alkyl group, characterized in that one special for the relief of fever and pain in unit dosage forms, such as. B. with a suitable th pharmaceutical carrier, administered to who can. In the example, parts by weight are related to parts by volume as grams are to millimeters. Verbindung der Formel EMI0003.0018 mit Phosphorpentasulfid auf eine Temperatur von 50-300 C erhitzt. II. 2-Niederalkyl-2,3-dihydro thieno[3,2-c]chinolin, erzeugt nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass das Erhitzen in einem inerten Lösungsmittel erfolgt. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass man vom 3-Allyl-4-hydroxychinolin ausgeht und als Produkt 2-Methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c]chinolin erhält. Compound of formula EMI0003.0018 heated with phosphorus pentasulfide to a temperature of 50-300 C. II. 2-lower alkyl-2,3-dihydro thieno [3,2-c] quinoline, produced by the process according to claim I. SUBClaims 1. Process according to claim I, characterized in that the heating takes place in an inert solvent. 2. The method according to claim I, characterized in that the starting point is 3-allyl-4-hydroxyquinoline and the product obtained is 2-methyl-2,3-dihydrothieno [3,2-c] quinoline. 3. Verfahren gemäss Patentanspruch I zur Herstel lung pharmazeutisch annehmbarer Säureadditionssalze der erzeugten Substanzen der Formel I, dadurch ge- kennzeichnet, dass man die letzteren mit einer Säure behandelt. 3. Process according to claim I for the production of pharmaceutically acceptable acid addition salts of the substances of formula I produced, characterized in that the latter is treated with an acid.
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