CH515264A - Verfahren zur Herstellung neuer Dihydrobenzocycloheptathiazole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Dihydrobenzocycloheptathiazole

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CH515264A
CH515264A CH277670A CH277670A CH515264A CH 515264 A CH515264 A CH 515264A CH 277670 A CH277670 A CH 277670A CH 277670 A CH277670 A CH 277670A CH 515264 A CH515264 A CH 515264A
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acid
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benzo
cyclohepta
alkyl
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CH277670A
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E Galantay Eugene
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Sandoz Ag
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    • C07D263/00Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings
    • C07D263/52Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • AHUMAN NECESSITIES
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer   Dihydrobenzoeycloheptathiazole   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Dihydrobenzocycloheptathiazole der   Formel 1,    worin R1 für Wasserstoff oder Halogen steht, R2 Wasserstoff oder Phenyl bedeutet und R3 Alkyl mit 1-3 Kohlenstoffatomen ist.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man   3-Alkyl-9,10-dihydro-4H-benzo[5,61-      cyclohepta[1,2-d]-oxazol-Sone    der Formel II in einem polaren inerten organischen Lösungsmittel mit einem Schwefelungsmittel behandelt.



   Als Schwefelungsmittel werden vorzugsweise Erdalkali- oder Alkalihydrosulfide verwendet, wie Natriumoder Kaliumrydrosulfid. Es lassen sich jedoch auch andere Schwefelungsmittel, wie Phosphorpentasulfid, verwenden. Als polare, inerte organische Lösungsmittel werden beispielsweise Dimethylacetamid, Diäthylacetamid, Dimethylformamid, Pyridin, Chinolin oder Sulfolan verwendet, und die Umsetzung wird zweckmässigerweise bei Temperaturen zwischen 100 und 1200C, vorzugsweise bei Raumtemperatur, durchgeführt.



   Die Verbindungen der Formel I werden in an sich bekannter Weise isoliert und gereinigt.



   Die Ausgangsprodukte der Formel II sind neu. Sie können erhalten werden, indem man a) Verbindungen der Formel III mit einer Säure und/ oder einem reaktionsfähigen, funktionellen Säurede rivat einer Säure der Formel V in Gegenwart einer
Halogenwasserstoffsäure der Formel HHal, worin Hal für Chlor, Brom oder Jod steht gegebenenfalls zu sammen mit einer anderen Mineralsäure, umsetzt oder b) Verbindungen der Formel IV mit einer Halogenwas serstoffsäure der Formel HHal, gegebenenfalls zusam men mit einer anderen Mineralsäure, in Gegenwart einer Säure und/oder eines reaktionsfähigen, funktio nellen   Säurederivates    einer Säure der Formel V be    handelt   
Das Verfahren a) wird beispielsweise bei Temperaturen zwischen 600 und 1500C, vorzugsweise zwischen 800 und   1 100C,    durchgeführt.

  Man arbeitet entweder in einem inerten organischen Lösungsmittel, beispielsweise Toluol oder Dioxan, oder in einem   Überschuss    einer Säure und/oder eines reaktionsfähigen, funktionellen Säurederivates einer Säure der Formel V und in Gegenwart von mindestens 2 Mol, vorzugsweise jedoch 2,5 bis 3 Mol, der Halogenwasserstoffsäure, vorzugsweise Chlorwasserstoffsäure, pro Mol an Verbindungen der Formel III. Die Reaktionszeit liegt zwischen einigen Minuten und 3 Stunden. Die zugesetzte Menge an Halogenwasserstoffsäure soll so gross sein, dass eine Probe der Lösung noch bei   lOfacher    Verdünnung mit Wasser einen pH-Wert von höchenst 2, vorzugsweise jedoch 0,5 bis 1,5, besitzt.

  Gegebenenfalls kann die Halogenwasserstoffsäure, von der gewisse Anteile bei der Umsetzung von Verbindungen der Formel III mit Halogeniden von Verbindungen der Formel V auch in situ entstehen können, zusammen mit einer anderen Mineralsäure, wie Schwefelsäure, verwendet werden. Als reaktionsfähiges, funktionelles Säurederivat einer Säure der Formel V kann beispielsweise deren Säureanrydrid oder Säurehalogenid, vorzugsweise deren Säurechlorid, verwendet werden.



   Das Verfahren b) wird zweckmässigerweise unter denselben Bedingungen durchgeführt wie das Verfahren a).



   Es war bisher bekannt, dass   a-Oximinketone    in saurem Medium eine sog. Beckmannsche Umlagerung zweiter Ordnung erleiden, wobei die Kohlenstoffbindung zwischen dem Keton- und dem Oximin-Kohlenstoffatom aufgespalten wird. Es ist daher äusserst überraschend, dass das Verfahren a), neben einem gewissen Anteil an Nebenprodukten, die auf die o.e. Aufspaltung der Kohlenstoffbindung zurückzuführen sind, hauptsächlich Verbindungen der Formel II ergibt.



   Die Ausgangsprodukte der Formel IV sind neu. Sie können erhalten werden, indem man Verbindungen der Formel III mit einer Säure und/oder einem reaktionsfähigen, funktionellen Säurederivat einer Säure der Formel V bzw. einem Gemisch mehrerer reaktionsfähiger, funktioneller Säurederivate der gleichen Säure, gegebenenfalls zusammen mit dieser Säure, umsetzt. Als reaktionsfähiges, funktionelles Säurederivat einer Säure der   Formel V kann beispielsweise deren Säureanhydrid oder Säurehalogenid, vorzugsweise deren Säurechlorid, verwendet werden.



   Die Ausgangsprodukte der Formel III sind ebenfalls neu. Sie können erhalten werden, indem man Verbindungen der Formel VI nitrosiert. Die Nitrosierung kann beispielsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol oder Diäthyläther, mit Hilfe eines niederen Alkylnitrits, wie Äthylnitrit, Butylnitrit oder Amylnitrit, bei Temperaturen von 200C und darunter, in Gegenwart einer starken wasserfreien Base, wie Natriummethoxid, oder einer starken wasserfreien Säure, wie einer ätherischen Lösung von Chlorwasserstoff, durchgefürrt werden.



   Die Ausgangsprodukte der Formel VI sind bekannt oder können in an sich bekannter Weise hergestellt werden.



   Die Verbindungen der Formel I zeichnen sich durch günstige pharmakodynamische Eigenschaften aus. Im besonderen zeigen sie beruhigende und entzündungshemmende Wirkungen. Die täglich zu verabreichende Dosis soll 5 bis 50 mg pro kg Körpergewicht betragen, vorzugsweise verabreicht in mehreren Teildosen 2-4mal täglich oder in Retardform.



   Die Verbindungen der Formel I können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für orale oder parenterale Verabreichung verwendet werden.



  Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit üblichen anorganischen oder organischen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.
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   Beispiel    2-Methyl-9,10-dShydro-4H-benzo[5,6]cyclohepta-     -[1,2-d]thiazol-4-on
Durch eine Suspension von 30 g Kalium-tert.-butoxid in 300 ml wasserfreiem Dimethylformamid wird gasförmiger Schwefelwasserstoff durchgeleitet, wobei sich Kaliumhydrosulfid bildet. Unter weiterem Durchleiten von gasförmigem Schwefelwasserstoff wird auf 50 abgekühlt und 15   g 2-Metryl-9, 1 0-dihydro-4H-benzo[5, ulcyclohepta-    [1,2-d]oxazol-4-on hinzugefügt. Das erhaltene Gemisch wird während 30 Minuten bei 250C gerührt und anschliessend über 400 g Eis geschüttet. Nach vorsichtigem Ansäuern auf pH 4 mit konzentrierter Salzsäure wird abfiltriert und das Filtrat zweimal mit je 150 ml Benzol extrahiert.

  Die vereinigten Benzolextrakte werden mit 60 ml Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und eingedampft Der Rückstand wird zu 30 ml Di äthyläther gegeben und der ausfallende Niederschlag abfiltriert, wobei   2-Methyl-9, 1 0-dihydro-4H-benzo[5,6]cyclo-    hepta[l,2-d]-thiazol-4-on vom Smp.   138-1410C    erhalten wird.



   Die Herstellung des als Ausgangsverbindung verwendeten   2 - Methyl - 9,10-dihydro-4H-benzo[5,6]cyclohepta-      [1,2-doxazol-4-on    kann auf folgenden zwei Wegen durchgeführt werden: A. a)   6-lsonitroso-6,7,8,9-tetrahydro-SH-benzocyclohep-    ten-5-on
Zu einer Lösung von 50 g 6,7,8,9-Tetrahydro-5H -benzocyclohepten-5-on in 210 ml 0,35 N abs. ätherischer Salzsäure werden während 15 Minuten 32,2 g n-Butylnitrit zugegeben, wobei die Temperatur des Reaktionsgemisches durch äussere Kühlung zwischen 150 und 200C gehalten wird. Nach Eintritt der Kristallisation wird Petroläther hinzugefügt, der ausfallende kristalline Niederschlag abfiltriert und mit Petroläther gewaschen. Das erhaltene 6-   Isonitroso-6,7,8,9-tetrarydro-5H-benzocyclo-    hepten-5-on schmilzt bei   139-1410C.   

 

      b) 2-Methyl-9,lO-dihydro-4H-benzo[5,6] cyclohepta-  [1,2-djoxazoi-4-on   
Durch ein Gemisch von 45 ml Eisessig und 7,8 ml Essigsäureanhydrid wird während 15 Minuten Chlorwas  serstoffgas durchgeleitet, wobei die Temperatur des Gemisches bei 1000C gehalten wird. Anschliessend werden sofort 2,997 g   6-Isonitroso-6,7,8,9-tetrahydro-5H-benzo-    cyclohepten-5-on zugegeben, wobei Chlorwasserstoffgas durchgeleitet und während der Zugabe des Ketons und danach noch während 15 Minuten die Reaktionstemperatur bei 1000C gehalten wird. Das erhaltene Gemisch wird auf Eis, enthaltend 45 g Natriumcarbonat, geschüttet. Der hierbei ausfallende Niederschlag wird abfiltriert und der Filterrückstand zuerst mit Wasser und dann mit kleinen Mengen Äthylacetat gewaschen und getrocknet.



  Das erhaltene   2-Methyl-9, 10-dihydro-4H-benzo[5,6lcyclo-    hepta[l,2-d]oxazol-4-on schmilzt bei   174-177 C.   



  B. a)   6-Acetoxyimino-6,7,8,9-tetrakydro-SH-benzocyclo-       hepten-5-on   
Zu einem Gemisch, enthaltend 160 ml Eisessig und 30 ml Essigsäureanhydrid, werden 15 g 6-Isonitroso-6, 7,8,9-tetrahydro-5H-benzocyclohepten-5-on gegeben, wobei die Temperatur des Reaktionsgemisches bei   1 100C    gehalten wird. Nach 15 Minuten wird das Gemisch auf Eis geschüttet, der erhaltene Niederschlag abfiltriert, mit Wasser gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet.



     6-Acetoxyimino-6,7, 8,9 -tetrahydro-5H-benzocyclohepten-    -5-on schmilzt bei   93-950C.   



   b)   2-Methyl-9,10-dShydro-4H-benzo[5,6]cyclohepta-       [1,2-d]-oxazot-4-on   
Durch ein Gemisch von 160 ml Eisessig und 30 ml Essigsäureanhydrid wird während 15 Minuten Chlorwasserstoffgas durchgeleitet, wobei die Temperatur des Gemisches bei 1000C gehalten wird. Anschliessend werden sofort 13,2 g   6-Acetoxyimino-6,7,8,9-tetrahydro-SH-    -benzocyclohepten-5-on zugegeben, wobei Chlorwasserstoffgas durchgeleitet und während der Zugabe des Ketons und danach noch während 15 Minuten die Reaktionstemperatur bei 1000C gehalten wird. Das erhaltene Gemisch wird auf Eis, das 100 g Natriumcarbonat enthält, geschüttet. Der hierbei ausfallende Niederschlag wird abfiltriert, zuerst mit Wasser und dann mit kleinen Mengen Äthylacetat gewaschen und getrocknet. 

  Das erhaltene   2-Methyl-9, 1 0-dihydro-4H-benzo5, 6jcyclohepta-      [1 ,2-d]oxazol-4-on    schmilzt bei   174- 1770C.    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung neuer Dihydrobenzocycloheptathiazole der Formel I, worin R1 für Wasserstoff oder Halogen steht, R5 Wasserstoff oder Phenyl bedeutet und R3 Alkyl mit 1-3 Kohlenstoffatomen ist, dadurch gekennzeichnet, dass man 3-Alkyl-9,10-dihydro-4H-ben zo[5,6]cyclohepta[1,2-djoxazol-4-one der Formel II in einem polaren inerten organischen Lösungsmittel mit einem Schwefelungsmittel behandelt.
CH277670A 1966-11-04 1967-10-05 Verfahren zur Herstellung neuer Dihydrobenzocycloheptathiazole CH515264A (de)

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US61078067A 1967-01-23 1967-01-23
US64547167A 1967-06-12 1967-06-12
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