CH516505A - N-(Lower alkyl)-phenylisopropylamines - with hallucinogenic, antidepressant, analgesic and coronary dilating activity - Google Patents

N-(Lower alkyl)-phenylisopropylamines - with hallucinogenic, antidepressant, analgesic and coronary dilating activity

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CH516505A
CH516505A CH22070A CH22070A CH516505A CH 516505 A CH516505 A CH 516505A CH 22070 A CH22070 A CH 22070A CH 22070 A CH22070 A CH 22070A CH 516505 A CH516505 A CH 516505A
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CH
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acid
salts
lower alkyl
nitro
diazonium
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CH22070A
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Ecsery Zoltan
Knoll Jozsef
Kosa Ildiko
Sandor Ildiko
Somfai Eva
Torok Sandor
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Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/12Preparation of carboxylic acid amides by reactions not involving the formation of carboxamide groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
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Abstract

Compounds of general formula (I) and salts thereof where R1 = lower alkyl R2 = H or propyl, propenyl, or propynyl, which can further be substd. by halogen or OH R3 = H, halogen, nitro, amino, or diazonium R4 = F, Br, I, nitro, diazonium, or amino, and H where R3 is not H. The p-substd. compounds are hallucinogens (10-20 times more active than mescaline), depressants or analgesics (equivalent to tetrabenazine). They are free of the latter's side effects, e.g. they are non-addicting. The o-substd. compounds are potent and long-acting coronary dilators.

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen N-Phenylisopropylalkylaminen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen, in der Pharmazie verwendbaren N-Phenylisopropylalkylaminen der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 worin   Rt    eine niedrige Alkylgruppe bedeutet, R2 für Wasserstoff, eine Propyl-, Propenyl- oder Propargylgruppe steht, welche mit einem Halogenatom oder einer Hydroxylgruppe substituiert sein können, R3 Halogen darstellt, R4 Wasserstoff, Fluor, Brom, Jod oder eine Nitro-, Diazonium- oder Aminogruppe bedeutet, und deren Salzen.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel
EMI1.2     
 (worin R1, R2 und R4 die obige Bedeutung haben) diazotiert, die so erhaltene Diazoniumverbindung in Gegenwart von Kupfer mit Alkalihalogeniden umsetzt und gegebenenfalls die erhaltene Base in ihre mit anorganischen oder organischen Säuren gebildeten Salze überführt oder die Base aus ihren Salzen freisetzt.



   Gemäss der vorliegenden Erfindung wird das Aminophenylisopropylamin in einer Mineralsäure gelöst, durch Zugabe von Natriumnitrit, vorteilhaft bei einer Temperatur unter   100 C,    diazotiert und das entsprechende Halogenphenylisopropylamin in Gegenwart des entsprechenden Halogenidanions (vorteilhaft ein Cupro-Salz) hergestellt. Die Gewinnung des Produktes kann z. B.



  durch Alkalisierung des Reaktionsgemisches erzielt werden. Die Base scheidet sich in Form eines Öls aus, wonach sie getrennt und/oder mit einem Lösungsmittel extrahiert wird.



   Die nach der Einengung erhaltenen Basen werden durch Destillation und durch Kristallisation der Basen bzw. deren Salze gereinigt.



   Die o-substituierte Verbindung weist eine starke und langdauernde Coronaris-erweiternde Wirkung auf.



   Weitere Einzelheiten des Verfahrens sind den folgenden Beispielen zu entnehmen.



   Bespiel 1
200 ml Wasser werden in 295 ml konz. Schwefelsäure unter Kühlung und Rühren eingetropft, worauf 435 g Phenyl-isopropyl-methylamin ebenfalls unter Kühlung und Rühren zugegeben werden. Danach werden 330 ml   100% ige    Salpetersäure bei einer   Höchsttempe    ratur von   30-35 C    binnen 2 Stunden zugefügt. Das Gemisch wird 2-3 Stunden lang bei   35-400 C    umgerührt, wonach es auf 5 Liter Eiswasser gegossen und mit 2,5 Liter einer 40 % igen Natriumhydroxyllösung alkalisiert wird. Hierauf wird das Gemisch mit Benzol ausgeschüttelt und die Phasen getrennt. Die wässrige Phase wird noch zweimal mit Benzol extrahiert. Die eventuell entstehenden Emulsionen werden durch Fil   trierung    entfernt.

  Die Benzol-Extrakte werden vereinigt, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und nach Filtrieren eingeengt. Als Rückstand wird ein braunes   Ö1    erhalten, welches in feinem Vakuum einer Destillation unterworfen wird. Bei   55-570    C/0,3 Hgmm wird Phe   nyl-isopropyl-methylamin    regeneriert, das zur weiteren Produktion verwendet werden kann   (n2,0    = 1,5086). Bei   1 11200 C/0,4    Hgmm wird Nitro-phenyl-isopropylmethylamin erhalten   (nD20    = 1,5420). Der Destillations  rückstand ist auch zur Herstellung des Chlorhydrates geeignet, dieser ist ein verhältnismässig reines Paraisomer.

  Das erhaltene Nitro-phenyl-isopropyl-methylamin wird in einem äquivalenten Volumen wasserfreiem Alkohol gelöst und mit   230 % igem,    wasserfreiem, Salzsäure enthaltenden Alkohol angesäuert. Zur Förderung der Kristallisierung wird die Lösung mit pNitrophenyl-isopropyl-methylamin-chlorhydrat-Kristallen eingeimpft. Das Gemisch wird bei Raumtemperatur 4 bis 5 Stunden lang, danach 10 Stunden lang bei einer Temperatur von   0-5 C    kristallisiert, filtriert und mit, auf   0     C gekühltem wasserfreiem Äthanol dreimal gewaschen.



  Nach Trocknen der Kristalle wird p-Nitro-phenyl-isopropyl-methylamin-chlorhydrat erhalten. Das Produkt sintert bei   1780 C    und schmilzt bei   186-1880 C.   



   Das Produkt kann von einem fünffachen Volumen wasserfreien Äthanol umkristallisiert werden, wonach ein bei   19P1960    C schmelzendes, spektroskopisch reines Produkt erhalten wird:
Analyse:   H= 12,13%;    C1'= 13,62%  (ber.:   H =    12,15%;   Cl' =    13,32%).



   Die Mutterlauge des Produktes wird eingeengt, der Rückstand in einem fünffachen Volumen von Wasser gelöst, falls keine klare Lösung entsteht, wird zweimal mit Benzol extrahiert, die wässrige Phase wird danach alkalisiert und die Base, wie bei der Verarbeitung des Nitrierungsgemisches, mit Benzol extrahiert. Die vereinigten Benzollösungen werden über Kaliumkarbonat getrocknet und die Benzollösung eingeengt. Der Rückstand wird in einer Kolonne fraktioniert. Da der Siedepunkt des Orthoisomers um   3-4     C niedriger liegt als der des Paraisomers, reichert sich ersteres in den ersten Fraktionen an.



   Es werden von den einzelnen Fraktionen Muster gezogen, welche durch tropfenweise Zufügung von wasserfreiem, Salzsäure enthaltendem Alkohol angesäuert werden. Die Fraktion, deren Muster keine kristalline Ausscheidung aufweist, kann also o-Isomer betrachtet werden, und kann durch wiederholte Fraktionierung weiter gereinigt werden.



  Destillat Nr. 1 bei   99-101     C/0,25 Hgmm    (n D    = 1,5423). Nach Zufügung von Salzsäure ent haltendem Alkohol entsteht kein Niederschlag.



  Destillat Nr. 2 bei   10s111   C/0,3    Hgmm    (nD=    1,5430). Mit einem Salzsäure enhaltenden
Alkohol entsteht kein Niederschlag.



  Destillat Nr. 3 bei   111-1140 C/0,3    Hgmm  (n   2D0    = 1,5469). Mit Salzsäure enthaltendem Alkohol entsteht kein Niederschlag.



  Destillat Nr. 4 bei   114,5-117,5     C/0,2 Hgmm    (n2D    = 1,5513). Mit Salzsäure enthaltendem Alkohol entsteht ein Niederschlag.



   Die Destillate Nrn. 1, 2 und 3 werden vereinigt und wie oben beschrieben im Vakuum wieder fraktioniert.



  Falls die erste Fraktionierung gut durchgeführt wird, beträgt der Verlust bei der zweiten Destillation etwa 3 bis   5 i;    und die Destillate ergeben nach Zusetzung eines Salzsäure enthaltenden Alkohols keinen Niederschlag.



  Die Destillate enthalten jedoch ein sich während der Destillation bildendes Zersetzungsprodukt, welches in wässriger Salzsäure nicht lösbar ist. Deshalb wird die erhaltene   o-Nitro-phenyl-isopropyl-methylamin-Base    in   10% Der    wässriger Salzsäure gelöst und mit Benzol zweimal ausgeschüttelt, wobei die Verunreinigung in die Benzollösung übergeht. Die wässrige Phase wird alkalisiert, mit Benzol ausgeschüttelt, die Benzollösung getrocknet und eingeengt. Aus dem Rückstand wird ein reines   o-Nitro-phenyl-isopropyl-methylamin    erhalten.



   Mit   salzsaurem    Alkohol wird in Äthylacetat ein kristallines Chlorhydrat erzeugt. Nach Umkristallisierung aus Äthylacetat, das 10 % wasserfreies   Äthanol    enthält, schmilzt das Produkt bei einer Temperatur von   129-131     C.



   Analyse: N =   12,14%;    Cl' =   15,03 X     (ber.:   N =      12,15%;      Cm' =      15,2%.)   
Bromhydrat: Schmelzpunkt:   110-1120    C.



   Analyse: N =   10,06%;      Br' =    26,93%  (ber.: N =   10,1%;    Br' =   29,0%).   



   Das Chlorhydrat der   p-Derivate    weist bei der Katze eine speziale, auf die   Psychomlmetika    hinweisende Wirkung auf. Nach Verabreichung von   10-30    mg/kg des Produktes geraten die Tiere innerhalb einer halben Stunde in den Zustand eines maximalen Nydraisis und nach etwa einer Stunde in den Zustand einer spezifischen zentralen Erregung, welche dadurch gekennzeichnet ist, dass die Katze sich in   einem    katatonischen Zustand befinden, auf Positionswechsel ihre Körperlage nicht korrigiert, jedoch auf äussere Angriffreize eine maximale   ashame-rage >     Reaktion aufweist. Die Katze schnäubt heftig und verbleibt in   aiesem    Zustand etliche Stunden lang.

  Dieser Zustand hört nach 12 Stunden auf, jedoch kann die Reaktion durch abermalige Verabreichung der Substanz wieder hervorgerufen werden. Die Reaktion kann durch Verabreichung von 10 mg/kg Chlorpromazine nicht gehindert werden. Die akute perorale Toxizität beträgt 180 mg/kg auf Ratten. Die Verbindung ist etwa   zwanzigmal    wirksamer als das Mescalin.



  Eine 2 mg/kg Dose des Produktes vermindert die Motilität der Mäuse mit   38,8%,    eine 10 mg/kg Dose mit 56%, eine 36 mg/kg Dose mit   68 %.    Die Verbindung erzeugt bei Verabreichung von 5 mg/kg 30 Minuten nach der Verabreichung eine 63 % ige analgetische Wirkung und bei Verabreichung von 10 mg/kg eine   70%ige    analgetische Wirkung. Mit der kontakten Thermomethode geprüft, weist das Produkt, in einer Dose von 30 mg/kg verabreicht, einen erhöhten Metabolismus von   114%    auf, gemessen mit der Methode Issekutz.



   Das   o-Nitro-phenyl-isopropylamin-chlorhydrat    weist die zentralen Wirkungen des Metamfetamins in geringem Masse auf.



   Das Produkt hat keine motilitäterhöhende Wirkung, im Gegenteil, bei Verabreichung einer Dose von 20 bis 30 mg/kg hemmt es die spontane Motilität der Tiere.



  Das Produkt hat eine akute psychostimulante Wirkung, da eine Dose von 10 mg/kg die depressive Wirkung von einer 10 mg/kg Tetrabenazin-Dose völlig antagonisiert. Das Produkt erhöht den Metabolismus und senkt die Tension. Die blutdrucksenkende Wirkung tritt bei Verabreichung einer Dose von 8,2 mg/kg auf. Das Produkt hemmt die blutdrucksteigernde Wirkung des Aktedrons.

 

   Beispiel 2
46,53 g   o-Nitrbphenyl-isopropyl-methylamin    werden in 730 ml wasserfreiem Äthanol gelöst, die Lösung wird mit etwa 100   ml    Salzsäure enthaltendem wasserfreiem Alkohol   ausgesäuert    und in Gegenwart eines Palladium Katalysators (5,53 g) in einem   Hydrierungsapparat    hydrisiert. 16 normal 1 Wasserstoff werden verbraucht.



  Der Katalysator wird filtriert, mit Alkohol gewaschen und das Filtrat eingeengt. Der Rückstand wird in 300 ml Wasser gelöst, alkalisiert, das abscheidende Öl wird mit   Benzol dreimal ausgeschüttelt, die Benzollösung über wasserfreiem Kaliumkarbonat getrocknet und eingeengt.



  Der Rückstand wird unter vermindertem Druck destilliert. Bei   114-116     C/0,3 Hgmm wird   o-Amino-phenyl-    isopropyl-methylamin erhalten (n   2D      =      1 5552).   



   Das Produkt ist ein farbloses Ö1.



   Beispiel 3
8,21 g (0,05 Mole)   o-Amino      - phenyl - isopropyl-    methylamin werden in einem Gemisch von 13,6   ml    konzentrierter Salzsäure und 46   ml    Wasser gelöst, worauf 15 g Eis zugegeben und bei einer Temperatur unter   5     C eine wässrige Lösung von 3,45 g (0,05 Mole) Natriumnitrit und 8 ml Wasser zugefügt werden, wobei der pH-Wert 1 beträgt. Nach dem Eintropfen wird das   Ge    misch eine halbe Stunde lang gerührt und mit Kaliumjodid-Stärke geprüft ob freies HNO2 vorliegt.

  Bei negativem Resultat wird solange eine NaNO2-Lösung zugefügt bis die Reaktion positiv ausfällt. 12,45 g Kupfersulfat und 12,45 g Natriumchlorid werden in 49,8 ml Wasser gelöst, und in die Lösung wird   SO2    solange eingeführt (das   SO2-Gas    wird von Na2SO8 mit Salzsäure erzeugt), bis die Lösung dunkelgrau wird, und die Einleitung des Gases wird dann noch 10 Minuten lang fortgesetzt. Der Überschuss von SO2 wird abgetrieben und man lässt das Gemisch auf   20-25     C abkühlen.



   Der erhaltenen Lösung wird die Lösung des diazotierten   o-Amino-phenyl-lisopropyl-methylamins    zugefügt, und das Gemisch wird eine Stunde lang stehengelassen.



  Nach Erwärmen auf dem Wasserbad wird das abgekühlte Gemisch dreimal mit je 30   ml    Benzol extrahiert, mit Ammoniak und mit einer   40 % eigen    Natronlauge alkalisiert. Nach viermaligem Ausschütteln mit je 100   ml    Benzol werden die vereinigten Benzollösungen über wasserfreiem Kaliumkarbonat getrocknet und das Benzol abgetrieben.



   So werden 17,42 g der rohen Base erhalten, von welcher durch Destillation unter vermindertem Druck 7,8 g der destillierten o-Chlor-phenyl-isopropylamin Base entstehen   (n2,0    = 1,5284).



   Nach Ansäuern mit salzsaurem Äthanol kristallisiert das Chlorhydrat aus. Schmp.   144-149 C.    Nach Umkristallisierung aus einer elffachen Menge wasserfreien Äthylacetats (welches 10% abs. Äthanol enthält) wird ein reines Produkt erhalten. Schmp.   151-152     C.



   Analyse:   C = 55,13 %;      H = 6,93 %;      N = 6,39 %;       C1 = 31,8 %; C1 = 15,8 %     (ber.: 54,6; 6,81; 6,39; 32,16; 16,08).



   Beispiel 4
9,8 g o-Amino-phenyl-isopropyl-methylamin werden in einem Gemisch von 28,8 ml 48 % iger Bromwasserstoffsäure und 54 ml Wasser gelöst, wonach bei einer Temperatur unter   0     C eine Lösung von 4,2 g Natriumnitrit und 24 ml Wasser tropfenweise bei einem pH Wert von 1 zugefügt wird. Das Gemisch wird eine halbe
Stunde lang gerührt, worauf mit Kaliumjodid-Stärke auf HNO2 geprüft wird. Gegebenenfalls werden noch
0,2 g   NaNG2    zugefügt.



   10,8 g Kupfersulfat werden in 92 ml Wasser gelöst.



   10,8 g KBr in 25 ml Wasser werden zugegeben, worauf
39,6 ml   48% ige Bromwasserstoffsäure    und 4,32 g pulverisierter Kupfer zugefügt werden. Nach Erwärmen und Schütteln bei   90-100     C erfolgt die weitere Aufarbei tung wie in Beispiel 3. Die destillierte o-Brom-phenylisopropyl-methylamin-Base siedet bei 72 bis   760 C/    0,1 Hgmm (n   2D    = 1,5452). Schmp. des Bromhydrats:   174-1750    C.



   Analyse:   N = 4,25 %;      Br = 52,4 %;      Br' = 26,0 %.   



     (ber.: 4,54;    51,8; 25,9).



   Das Produkt verursacht in Dosen von ED50= 6,3 mg/kg bei narkotisierten Katzen eine 50%ige Blutdrucksenkung.



   An Hunden wird bei Verabreichen von 1 mg/kg Dosen nach 2 Minuten eine   56% ige,    nach 10 Minuten eine 38 % ige und nach 30 Minuten eine 30 % ige Erhöhung der Koronarien-Durchströmung beobachtet. Die Koronarien-Zirkulation wurde bei künstlicher Atmung, in heroinisierter, mit 1 mg/kg Morphin vorbehandelter, mittels 30 mg/kg Evipan-Na erzeugter Narkose geprüft.



   Beispiel 5
16,4 g (0,1 Mole) o-Amino-phenyl-isopropyl-methylamin werden in einem Gemisch von 16,8 ml konzentrierter Schwefelsäure und 100 ml Wasser gelöst, worauf 30 g Eis und bei Kühlung auf einer Temperatur unter   0 C    eine Lösung von 8 g Natriumnitrit und 16   ml    Wasser bei pH 1 tropfenweise zugefügt werden, bis die HNO2-Reaktion positiv ausfällt.

 

   25 g   CIS04       5H20    und 71,2 g KJ werden in 100 ml Wasser gelöst, wonach in die Lösung SO2 eingeleitet wird. Es erscheint ein weisser Niederschlag. Das überschüssige SO2 wird durch Sieden entfernt, das Gemisch auf Zimmertemperatur abgekühlt, worauf mit einem Gemisch von 17 ml konzentrierter Schwefelsäure und 110 ml Wasser versetzt wird. Hierauf wird die Diazoniumsalzlösung langsam zugetropft. Des weiteren verfährt man wie in Beispiel 3.



   Der Siedepunkt der Base beträgt   85-86     C (n   r )    = 1,5744). Das Chlorhydrat schmilzt bei   145,5-146,5     C.



     Cl = 11,58%    (berechnet: 11,4). 



  
 



  Process for the preparation of new N-phenylisopropylalkylamines
The present invention relates to a process for the preparation of new N-phenylisopropylalkylamines of the general formula which can be used in pharmacy
EMI1.1
 where Rt is a lower alkyl group, R2 is hydrogen, a propyl, propenyl or propargyl group which can be substituted by a halogen atom or a hydroxyl group, R3 is halogen, R4 is hydrogen, fluorine, bromine, iodine or a nitro or diazonium - Or amino group, and their salts.



   The inventive method is characterized in that one compound of the general formula
EMI1.2
 (where R1, R2 and R4 have the above meanings) diazotized, the diazonium compound thus obtained reacts in the presence of copper with alkali halides and optionally converts the base obtained into its salts formed with inorganic or organic acids or liberates the base from its salts.



   According to the present invention, the aminophenylisopropylamine is dissolved in a mineral acid, diazotized by adding sodium nitrite, advantageously at a temperature below 100 ° C., and the corresponding halophenylisopropylamine is prepared in the presence of the corresponding halide anion (advantageously a cupro salt). The extraction of the product can, for. B.



  can be achieved by alkalizing the reaction mixture. The base separates out in the form of an oil, after which it is separated and / or extracted with a solvent.



   The bases obtained after the concentration are purified by distillation and by crystallization of the bases or their salts.



   The o-substituted compound has a strong and long-lasting coronary-expanding effect.



   Further details of the process can be found in the following examples.



   Example 1
200 ml of water are concentrated in 295 ml. Sulfuric acid is added dropwise with cooling and stirring, whereupon 435 g of phenyl-isopropyl-methylamine are also added with cooling and stirring. Then 330 ml of 100% nitric acid are added at a maximum temperature of 30-35 C within 2 hours. The mixture is stirred for 2-3 hours at 35-400 ° C., after which it is poured onto 5 liters of ice water and made alkaline with 2.5 liters of a 40% sodium hydroxyl solution. The mixture is then extracted with benzene and the phases are separated. The aqueous phase is extracted twice with benzene. Any emulsions formed are removed by filtration.

  The benzene extracts are combined, dried over anhydrous sodium sulfate and, after filtration, concentrated. A brown oil is obtained as residue, which is subjected to distillation in a fine vacuum. At 55-570 C / 0.3 Hgmm, phenyl-isopropyl-methylamine is regenerated, which can be used for further production (n2.0 = 1.5086). At 11,200 C / 0.4 Hgmm, nitro-phenyl-isopropylmethylamine is obtained (nD20 = 1.5420). The distillation residue is also suitable for the production of the chlorohydrate, which is a relatively pure paraisomer.

  The nitro-phenyl-isopropyl-methylamine obtained is dissolved in an equivalent volume of anhydrous alcohol and acidified with 230% anhydrous alcohol containing hydrochloric acid. To promote crystallization, the solution is inoculated with p-nitrophenyl-isopropyl-methylamine-chlorohydrate crystals. The mixture is crystallized at room temperature for 4 to 5 hours, then for 10 hours at a temperature of 0-5 C, filtered and washed three times with anhydrous ethanol cooled to 0 C.



  After drying the crystals, p-nitro-phenyl-isopropyl-methylamine-chlorohydrate is obtained. The product sinters at 1780 C and melts at 186-1880 C.



   The product can be recrystallized from a five-fold volume of anhydrous ethanol, after which a spectroscopically pure product which melts at 19P1960 C is obtained:
Analysis: H = 12.13%; C1 '= 13.62% (calc .: H = 12.15%; Cl' = 13.32%).



   The mother liquor of the product is concentrated, the residue is dissolved in a five-fold volume of water, if no clear solution is formed, it is extracted twice with benzene, the aqueous phase is then made alkaline and the base is extracted with benzene, as in the processing of the nitration mixture. The combined benzene solutions are dried over potassium carbonate and the benzene solution is concentrated. The residue is fractionated in a column. Since the boiling point of the ortho isomer is 3-4 C lower than that of the para isomer, the former accumulates in the first fractions.



   Samples are drawn from the individual fractions, which are acidified by adding dropwise anhydrous alcohol containing hydrochloric acid. The fraction, the pattern of which does not show any crystalline precipitation, can therefore be considered o-isomer and can be further purified by repeated fractionation.



  Distillate No. 1 at 99-101 C / 0.25 Hgmm (n D = 1.5423). After adding hydrochloric acid containing alcohol, no precipitate is formed.



  Distillate No. 2 at 10s111 C / 0.3 Hgmm (nD = 1.5430). With a hydrochloric acid containing
Alcohol does not form a precipitate.



  Distillate No. 3 at 111-1140 C / 0.3 Hgmm (n 2D0 = 1.5469). No precipitate is formed with alcohol containing hydrochloric acid.



  Distillate No. 4 at 114.5-117.5 C / 0.2 Hgmm (n2D = 1.5513). A precipitate forms with alcohol containing hydrochloric acid.



   Distillates Nos. 1, 2 and 3 are combined and fractionated again in vacuo as described above.



  If the first fractionation is done well, the loss on the second distillation is about 3 to 5 liters; and the distillates give no precipitate after the addition of an alcohol containing hydrochloric acid.



  However, the distillates contain a decomposition product which forms during the distillation and which is not soluble in aqueous hydrochloric acid. The o-nitro-phenyl-isopropyl-methylamine base obtained is therefore dissolved in 10% aqueous hydrochloric acid and extracted twice with benzene, the impurity being converted into the benzene solution. The aqueous phase is made alkaline, extracted with benzene, the benzene solution is dried and concentrated. A pure o-nitro-phenyl-isopropyl-methylamine is obtained from the residue.



   With hydrochloric acid alcohol a crystalline chlorohydrate is produced in ethyl acetate. After recrystallization from ethyl acetate, which contains 10% anhydrous ethanol, the product melts at a temperature of 129-131 C.



   Analysis: N = 12.14%; Cl '= 15.03 X (calc .: N = 12.15%; Cm' = 15.2%.)
Bromohydrate: Melting point: 110-1120 C.



   Analysis: N = 10.06%; Br '= 26.93% (calc .: N = 10.1%; Br' = 29.0%).



   The chlorohydrate of the p-derivatives has a special effect on cats, indicating psychomlmetics. After administration of 10-30 mg / kg of the product, the animals get into a state of maximum nydraisis within half an hour and after about an hour into a state of specific central excitation, which is characterized by the fact that the cat is in a catatonic state do not correct their body position when changing position, but have a maximum ashame-rage> reaction to external attack stimuli. The cat snorts violently and remains in this state for several hours.

  This condition ceases after 12 hours, but the reaction can be triggered again by administering the substance again. Administration of 10 mg / kg chlorpromazine cannot prevent the reaction. The acute oral toxicity is 180 mg / kg in rats. The compound is about twenty times more effective than the mescaline.



  A 2 mg / kg dose of the product reduced the motility of the mice by 38.8%, a 10 mg / kg dose by 56%, and a 36 mg / kg dose by 68%. The compound produces a 63% analgesic effect when administered at 5 mg / kg 30 minutes after the administration and a 70% analgesic effect when administered at 10 mg / kg. Tested with the contact thermal method, the product, administered in a dose of 30 mg / kg, shows an increased metabolism of 114%, measured with the Issekutz method.



   The o-nitro-phenyl-isopropylamine-chlorohydrate shows the central effects of metamfetamine to a small extent.



   The product has no motility-increasing effect, on the contrary, when administered in a dose of 20 to 30 mg / kg, it inhibits the spontaneous motility of the animals.



  The product has an acute psychostimulant effect, since a dose of 10 mg / kg completely antagonizes the depressive effect of a 10 mg / kg dose of tetrabenazine. The product increases metabolism and lowers tension. The antihypertensive effect occurs when a dose of 8.2 mg / kg is administered. The product inhibits the blood pressure-increasing effect of the Aktedron.

 

   Example 2
46.53 g of o-nitrobhenyl-isopropyl-methylamine are dissolved in 730 ml of anhydrous ethanol, the solution is acidified with about 100 ml of anhydrous alcohol containing hydrochloric acid and hydrogenated in a hydrogenation apparatus in the presence of a palladium catalyst (5.53 g). 16 normal 1 hydrogen are consumed.



  The catalyst is filtered, washed with alcohol and the filtrate is concentrated. The residue is dissolved in 300 ml of water and made alkaline, the oil which separates out is extracted three times with benzene, the benzene solution is dried over anhydrous potassium carbonate and concentrated.



  The residue is distilled under reduced pressure. At 114-116 ° C / 0.3 Hgmm, o-amino-phenyl-isopropyl-methylamine is obtained (n 2D = 1,5552).



   The product is a colorless oil.



   Example 3
8.21 g (0.05 mol) of o-amino-phenyl-isopropyl-methylamine are dissolved in a mixture of 13.6 ml of concentrated hydrochloric acid and 46 ml of water, whereupon 15 g of ice are added and an aqueous one at a temperature below 5 ° C Solution of 3.45 g (0.05 moles) of sodium nitrite and 8 ml of water are added, the pH being 1. After dropping in, the mixture is stirred for half an hour and checked with potassium iodide starch to see whether there is free HNO2.

  If the result is negative, a NaNO2 solution is added until the reaction is positive. 12.45 g of copper sulfate and 12.45 g of sodium chloride are dissolved in 49.8 ml of water, and SO2 is introduced into the solution (the SO2 gas is generated by Na2SO8 with hydrochloric acid) until the solution turns dark gray and the introduction the gas is then continued for another 10 minutes. The excess SO2 is driven off and the mixture is allowed to cool to 20-25 ° C.



   The solution of the diazotized o-amino-phenyl-lisopropyl-methylamine is added to the resulting solution, and the mixture is left to stand for one hour.



  After heating on the water bath, the cooled mixture is extracted three times with 30 ml of benzene each time, and made alkaline with ammonia and with 40% sodium hydroxide solution. After shaking out four times with 100 ml of benzene each time, the combined benzene solutions are dried over anhydrous potassium carbonate and the benzene is driven off.



   This gives 17.42 g of the crude base, of which 7.8 g of the distilled o-chloro-phenyl-isopropylamine base are obtained by distillation under reduced pressure (n2.0 = 1.5284).



   After acidification with hydrochloric acid ethanol, the chlorohydrate crystallizes out. Melting point 144-149 C. After recrystallization from an eleven times the amount of anhydrous ethyl acetate (which contains 10% absolute ethanol), a pure product is obtained. 151-152 C.



   Analysis: C = 55.13%; H = 6.93%; N = 6.39%; C1 = 31.8%; C1 = 15.8% (calc .: 54.6; 6.81; 6.39; 32.16; 16.08).



   Example 4
9.8 g of o-amino-phenyl-isopropyl-methylamine are dissolved in a mixture of 28.8 ml of 48% hydrobromic acid and 54 ml of water, after which a solution of 4.2 g of sodium nitrite and 24 ml at a temperature below 0 C. Water is added dropwise at pH 1. The mixture becomes a half
Stirred for hour after which it is checked for HNO2 with potassium iodide starch. If necessary, will still be
0.2 g NaNG2 added.



   10.8 g of copper sulfate are dissolved in 92 ml of water.



   10.8 g of KBr in 25 ml of water are added, whereupon
39.6 ml of 48% hydrobromic acid and 4.32 g of powdered copper are added. After heating and shaking at 90-100 ° C., further processing is carried out as in Example 3. The distilled o-bromophenylisopropylmethylamine base boils at 72 to 760 ° C./0.1 Hgmm (n 2D = 1.5452). M.p. of the bromine hydrate: 174-1750 C.



   Analysis: N = 4.25%; Br = 52.4%; Br '= 26.0%.



     (calc .: 4.54; 51.8; 25.9).



   In doses of ED50 = 6.3 mg / kg, the product causes a 50% reduction in blood pressure in anesthetized cats.



   When 1 mg / kg doses are administered to dogs, a 56% increase in coronary flow is observed after 2 minutes, a 38% increase after 10 minutes and a 30% increase after 30 minutes. The coronary circulation was tested with artificial respiration in heroinized anesthesia pretreated with 1 mg / kg morphine and produced with 30 mg / kg Evipan-Na.



   Example 5
16.4 g (0.1 mol) of o-aminophenyl-isopropyl-methylamine are dissolved in a mixture of 16.8 ml of concentrated sulfuric acid and 100 ml of water, whereupon 30 g of ice and, when cooled to a temperature below 0 C, a Solution of 8 g sodium nitrite and 16 ml water at pH 1 are added dropwise until the HNO2 reaction is positive.

 

   25 g of CIS04 5H20 and 71.2 g of KI are dissolved in 100 ml of water, after which SO2 is passed into the solution. A white precipitate appears. The excess SO2 is removed by boiling, the mixture is cooled to room temperature, whereupon a mixture of 17 ml of concentrated sulfuric acid and 110 ml of water is added. The diazonium salt solution is then slowly added dropwise. Furthermore, proceed as in example 3.



   The boiling point of the base is 85-86 C (n r) = 1.5744). The chlorohydrate melts at 145.5-146.5 C.



     Cl = 11.58% (calculated: 11.4).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH PATENT CLAIM Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel EMI3.1 worin R1 eine niedere Alkylgruppe bedeutet, R2 Wasserstoff oder eine Propyl-, Propenyl- oder Propargylgruppe bedeutet, welche mit einem Halogenatom oder einer Hydroxylgruppe substituiert sein kann, R3 Halogen darstellt, R4 Wasserstoff, Fluor, Brom, Jod oder eine Nitro-, Amino oder Diazoniumgruppe bedeutet, oder von Salzen dieser Amine, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI3.2 diazotiert, die so erhaltene Diazoniumverbindung in Gegenwart von Kupfer mit Alkalihalogenid umsetzt und gegebenenfalls die erhaltene Base in ihre mit anorganischen oder organischen Säuren gebildeten Salze überführt oder die Base aus ihren Salzen freisetzt. Process for the preparation of compounds of the general formula EMI3.1 wherein R1 is a lower alkyl group, R2 is hydrogen or a propyl, propenyl or propargyl group which can be substituted by a halogen atom or a hydroxyl group, R3 is halogen, R4 is hydrogen, fluorine, bromine, iodine or a nitro, amino or Diazonium group means, or salts of these amines, characterized in that a compound of the general formula EMI3.2 diazotized, the diazonium compound thus obtained is reacted with an alkali metal halide in the presence of copper and, if appropriate, the base obtained is converted into its salts formed with inorganic or organic acids or the base is liberated from its salts. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das o-Aminophenylisopropylmethyl- amin in das o-Bromphenylisopropylmethylamin überführt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the o-aminophenylisopropylmethylamine is converted into the o-bromophenylisopropylmethylamine. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Salzbildung Salzsäure, Bromwasserstoff, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Essigsäure, Ameisensäure, Maleinsäure, Milchsäure, 3,5-Dinitrobenzoesäure, Zitronensäure oder Oxalsäure verwendet. 2. The method according to claim, characterized in that hydrochloric acid, hydrogen bromide, sulfuric acid, phosphoric acid, acetic acid, formic acid, maleic acid, lactic acid, 3,5-dinitrobenzoic acid, citric acid or oxalic acid are used for salt formation.
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