CH521410A - Verfahren zur Herstellung von Polyacyloxalamidrazonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Polyacyloxalamidrazonen

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CH521410A
CH521410A CH1227770A CH1227770A CH521410A CH 521410 A CH521410 A CH 521410A CH 1227770 A CH1227770 A CH 1227770A CH 1227770 A CH1227770 A CH 1227770A CH 521410 A CH521410 A CH 521410A
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Wallrabenstein Micha Dipl-Chem
Schoepf Albert Dr Dipl-Chem
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Glanzstoff Ag
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G73/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule, not provided for in groups C08G12/00 - C08G71/00
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Description


  Verfahren zur Herstellung von Polyacyloxalamidrazonen    Das Hauptpatent betrifft ein Verfahren zur Herstel  lung von Polyacyloxalamidrazonen, nach welchem man  Oxalsäurebisamdrazon in einem einphasigen oder     zwei-          phasigen    Lösungssystem in     Gegenwart    von Säureakzep  toren unter Rühren und Abführen der Reaktionswärme  bei Temperaturen von 0 bis 150 C mit einem oder meh  reren Dicarbonsäurehalogeniden reagieren lässt und das  Reaktionsprodukt     isoliert.     



  Als Zweiphasenlösungsmittelsystem können u.a. Was  ser und     eine    mit Wasser mischbare Flüssigkeit, die ge  genüber dem bzw. den Dicarbonsäuredihalogeniden inert  ist und deren Mischbarkeit mit Wasser durch den Zu  satz von Aussalzmitteln ganz oder grösstenteils herab  gesetzt worden ist, verwendet werden. Ein geeignetes  Reaktionsmedium dieser Art besteht beispielsweise aus  Tetrahydrofuran und Wasser mit einem zu Phasentren  nung führenden Zusatz von Soda. Aufgrund seiner Basi  zität wirkt dabei das Natriumcarbonat gleichzeitig als  Säureakzeptor.  



  Die nach dem Verfahren des Hauptpatentes herstell  baren Polyacyloxalamidrazone haben je nach Art der  verwendeten Ausgangsstoffe reduzierte Viskositäten von  z.B. 0,5 bis 2,5 (gemessen an einer Lösung von 1 g Poly  merisat in 100 ml 10%iger Kalilauge bei 20 C.  



  Das Zusatzpatent Nr. 484 974 betrifft die Umsetzung  von Oxalsäurebisamidrazon mit einem oder mehreren  Dicarbonsäurehalogeniden bei Temperaturen zwischen  0 und 60  in einer Mischung von Wasser und sehr reinem  Tetrahydrofuran in einem Volumenverhältnis von 3 : 1  bis 1 : 3, vorzugsweise 2 : 1 bis 1 : 1, unter Zusatz von  3 bis 15 Gew.-% Natriumchlorid oder Natriumsulfat  (Mengen bezogen auf Wasser) als Aussalzmittel und     AI-          kalicarbonat    oder -bicarbonat als Säureakzeptor.

   Die nach  dem Verfahren dieses Zusatzpatentes herstellbaren     Poly-          acyloxalamidrazone    können je nach Art der verwende  ten Ausgangsstoffe reduzierte Viskositäten von 3,3 bis  5,4 haben (gemessen an einer Lösung von lg Polymerisat  in 100 ml 10%iger Kalilauge bei 20 C).  



  Es wurde nun gefunden, dass man     Polyterephthaloyl-          oxalamidrazone    mit höherer Viskosität erhalten kann,    wenn man erfindungsgemäss die Umsetzung von     Oxal-          säurebisamidrazon    und Terephthaloylchlorid bei Tempe  raturen zwischen 0 und 60 C in einer Mischung von Was  ser und sehr reinem Tetrahydrofuran in einem Volumen  verhältnis von 2: 1 bis 1 : 2 unter Zusatz von 7,5 bis  30 Gew.-% Lithiumchlorid oder Lithiumsulfat, bezogen  auf Wasser, als Aussalzmittel und Alkalicarbonat oder  -bicarbonat als Säureakzeptor durchführt.  



  Wesentlich für die Erzielung von     Polyterephthaloyl-          oxalamidrazon    mit höheren Viskositäten ist zunächst die  Verwendung von sehr reinem Tetrahydrofuran. Den für  die Durchführung des Verfahrens erforderlichen Rein  heitsgrad kann man im Labor durch Destillation von  Tetrahydrofuran, das mit festem Kaliumhydroxid vorbe  handelt wurde, über Natriumborhydrid oder Kaliumper  manganat erreichen. Ein Produkt dieser Reinheit kann  zweckmässigerweise bis zur Verwendung unter     Desoxo-          Stickstoff    aufbewahrt werden.  



  Als Akzeptor für die bei der Reaktion freiwerdende  Säure eignen sich Alkalibicarbonate und besonders     Alkali-          carbonate.     



  Für den guten Erfolg des     erfindungsgemässen    Ver  fahrens ausschlaggebend sind weiterhin die Einhaltung  der angegebenen Mengenverhältnisse von     Tetrahydro-          furan    und Wasser einerseits und der Aussalzmittel an  dererseits. Innerhalb der obengenannten Grenzen sind  Lösungsmittelsysteme aus Tetrahydrofuran und Wasser  im Volumenverhältnis von 3 : 2 bis 1 : 1, welche 10 bis  25 Gew.-% Lithiumchlorid oder Lithiumsulfat (Menge  bezogen auf Wasser) als Aussalzmittel und     Natrium-          carbonat    oder Kaliumcarbonat als Säureakzeptor ent  halten, besonders geeignet. Die     Temperatur    bei Poly  kondensationen sollte vorzugsweise zwischen 10 bis  40 C betragen.

   Unter Temperatur ist in diesem Fall die  zu Beginn der Reaktion auftretende Temperatur-Spitze  zu verstehen.  



  Nach dem erfindungsgemässen Verfahren lassen sich  Polyterephthaloyloxalamidrazone mit reduzierten     Visko-          sitäten    bis zu 12 (gemessen an einer Lösung von 1 g     Poly-          merisat    in     100    ml einer     10%igen    Kalilauge     bei        20 C    her-      stellen. Sie lassen sich in verdünnten wässrigen     Alkali-          hydroxidlösungen    lösen und in sauren Bädern zu Fäden  und Folien     verformen.     



  Es ist bereits bekannt, die Umsetzung von     Oxalsäure-          bisamidrazon    und Dicarbonsäurehalogeniden in einem or  ganischen Lösungsmittel in Anwesenheit von Lithium  chlorid durchzuführen (M. Saga, T. Shono und K. Shinra,  Kogyo Kagaku Zasshi 69 (l966), 2225; vgl. auch Poly  mer Letters 1966, 869). Die nach diesem Verfahren her  stellbaren Polyacyloxalamidrazone besitzen jedoch we  sentlich niedrigere Molekulargewichte.

   Beispielsweise er  hält man bei der Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon  mit Terephthaloylchlorid in Dimethylacetamid,     N-Me-          thylpyrrolidin    oder Hexamethylphosphorsäuretriamid in:  Gegenwart von 501o Lithiumchlorid     Polyterephthaloyl-          oxalamidrazone    mit inhärenten Viskositäten von nur 0,20  bis 0,76. Wie aus Versuchen dieser Autoren hervorgeht,  zeigt der Zusatz von Lithiumchlorid - z.B. in     Hexame-          thylphosphorsäuretriamid    - keine viskositätssteigernden  Effekte. Ein Vergleichsversuch, welcher ohne Zusatz an  Lithiumchlorid durchgeführt wurde, ergab sogar ein Pro  dukt mit .etwas höherer Viskosität (1. c. Tabelle 1, Ver  suche 5 und 6).

   Es war daher nicht vorhersehbar, dass  Lithiumchlorid und Lithiumsulfat bei der     Grenzflächen-          kondensation    einen derartigen viskositätssteigernden Ef  fekt zeigen würden.  



  Gegenüber den bekannten Verfahren zeichnet sich  das     erfindungsgemässe    Verfahren dadurch aus, dass es  die Herstellung von sehr hochmolekularem     Polytereph-          thaloyloxalamidrazon    ermöglicht. Die Löslichkeit von  Oxalsäurebisamidrazon in der wässrigen Lithiumchlorid  phase ist etwa dreimal grösser als in der bisher bei der    Polyacyloxalamidrazon-Grenzflächenkondensation ver  wendeten wässrigen Phase.

   Ein weiterer Vorteil des     er-          findungsgemässen    Verfahrens besteht also darin, dass man  in der gleichen Menge Phasenmittel mit Hilfe von Li  thiumchlorid nun die dreifache Menge     Oxalsäurebisamid-          razon    mit Terephthaloylchlorid umsetzen kann.  



  <I>Beispiel 1</I>  Eine Lösung von 112,4 g (2,65 Mol) Lithiumchlorid  und 17,4 g (150 mMol) Oxalsäurebisamidrazon in 500 ml  sauerstofffreiem destilliertem Wasser und eine Lösung  von 15,9 g (150 mMol) Natriumcarbonat in 250 ml sauer  stofffreiem destilliertem Wasser werden auf Zimmertem  peratur gebracht, miteinander vereinigt und im     Rührge-          fäss    eines Kotthoff-Rührers vorgelegt. Unter starkem  Rühren (2,8 - 103 Upm) und Wasserkühlung wird eine  Lösung von 30,05g (150 mMol) Terephthaloylchlorid in  500 ml Tetrahydrofuran zugegeben. Nach 20 bis 25 Mi  nuten Rühren ist die Umsetzung beendet. Das Polykon  densat wird auf einer Nutsche abgesaugt, dreimal mit  Wasser und anschliessend mit Methanol gewaschen.

   Das  restliche Wasser wird aus dem Polykondensat durch  azeotrope Destillation mit Ligroin entfernt. Das Produkt  wird im Vakuum bei 60 C     getrocknet.    Die reduzierte  Viskosität beträgt 11,3 (gemessen an einer Lösung von  1 g Polykondensat in 100 ml 10%iger Kalilauge bei  20 C).  



  <I>Beispiele 2 bis 15</I>  Die Beispiele 2 bis 15 werden in der in Beispiel 1  beschriebenen Weise durchgeführt. Die Versuchsbedin  gungen und die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle  zusammengestellt:  
EMI0002.0023     
  
    TABELLE
<tb>  Beispiel <SEP> Monomere <SEP> Wasser <SEP> Tetrahydro- <SEP> Aussalzer <SEP> Säure- <SEP> red.
<tb>  Nr.

   <SEP> mMol <SEP> ml <SEP> furan <SEP> ml <SEP> g <SEP> / <SEP> 100 <SEP> ml <SEP> H20 <SEP> akzeptor <SEP> Viskosität
<tb>  2 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 750 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP> Na2C03 <SEP> 9,5
<tb>  3 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP>   <SEP> 12,0
<tb>  4 <SEP> 75 <SEP> 500 <SEP> 1000 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP>   <SEP> 9,3
<tb>  5 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> Licl <SEP> 10 <SEP> g <SEP>   <SEP> 8,6
<tb>  6 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 20 <SEP> g <SEP>   <SEP> 11,1
<tb>  7 <SEP> 150 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 20 <SEP> g <SEP>   <SEP> 10,2
<tb>  8 <SEP> 225 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 20 <SEP> g <SEP>   <SEP> 8,2
<tb>  9 <SEP> 225 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 25 <SEP> g <SEP>   <SEP> 7,8
<tb>  10 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP> K2CO3 <SEP> 10,

  2
<tb>  11 <SEP> 37,5 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> Licl <SEP> 15 <SEP> g <SEP> Na2CO3 <SEP> 9,3
<tb>  12 <SEP> 150 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP> NaHCO3 <SEP> 7,3
<tb>  13 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> LiCl <SEP> 15 <SEP> g <SEP> KHCO3 <SEP> 7,1
<tb>  14 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 500 <SEP> Li2SO4 <SEP> 15 <SEP> g <SEP> Na2CO3 <SEP> 10,2
<tb>  15 <SEP> 75 <SEP> 750 <SEP> 750 <SEP> Li2SO4 <SEP> 25 <SEP> g <SEP> Na2CO3 <SEP> 8,4

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Polyterephthaloyloxal- amidrazon durch Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon in einem zweiphasigen Lösungsmittelsystem in Gegen wart von Säureakzeptoren unter Rühren und Abführen der Reaktionswärme bei Temperaturen von 0 bis 60 C mit Terephthaloylchlorid, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung in einer Mischung von Wasser und sehr reinem Tetrahydrofuran in einem Volumenverhält nis von 2 : 1 bis 1 : 2 unter Zusatz von 7,5 bis 30 Gew.-% Lithiumchlorid oder Lithiumsulfat, bezogen auf Wasser als Aussalzmittel und Alkalicarbonat oder -bicarbonat als Säureakzeptor durchführt. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Umsetzung in einer Mischung von Wasser und sehr reinem Tetrahydrofuran in einem Vo lumenverhältnis von 3 : 2 bis 1 : 1 unter Zusatz von 10 bis 25 Gew.-% Lithiumchlorid als Aussalzmittel und Natrium- oder Kaliumcarbonat als Säureakzeptor durch führt. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Umsetzung in einer Mischung von Wasser und sehr reinem Tetrahydrofuran in einem Vo lumenverhältnis von 3 : 2 bis 1 : 1 unter Zusatz von 10 bis 25 Gew.-% Lithiumsulfat als Aussalzmittel und Na trium- oder Kaliumearbonat als Säureakzeptor durch führt. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch oder Unteran spruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei Temperaturen im Bereich von 10 bis 40 C durchführt.
CH1227770A 1966-11-04 1970-08-17 Verfahren zur Herstellung von Polyacyloxalamidrazonen CH521410A (de)

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