CH526519A - Verfahren zur Herstellung von 10-Methyl-D-homo-C-nor-5a,13a-gon-4-en-3-onen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 10-Methyl-D-homo-C-nor-5a,13a-gon-4-en-3-onen

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CH526519A
CH526519A CH598867A CH598867A CH526519A CH 526519 A CH526519 A CH 526519A CH 598867 A CH598867 A CH 598867A CH 598867 A CH598867 A CH 598867A CH 526519 A CH526519 A CH 526519A
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F Johns William
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Searle & Co
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    • C07J69/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by contraction of only one ring by one atom and expansion of only one ring by one atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   lO-Methyl-D-homo-C-nor-5a,13a-gon-4-en-3-onen   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   lO-Methyl-D-homo-C-nor-5a, 13a-gon-4-en-3    -onen der folgenden Formel
EMI1.1     
 in der R Wasserstoff, den Methyl- oder den Äthylrest bedeutet; der schwarze Punkt anzeigt, dass das Wasserstoffatom am Kohlenstoffatom 8 ss-Konfiguration besitzt und Z eine der Gruppen
EMI1.2     
 bedeutet, wobei R' Wasserstoff oder einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest mit weniger als 8 Kohlenstoffatomen und R" Wasserstoff oder einen Alkanoylrest bedeuten.



   Beispiele für die vorgenannten aliphatischen Kohlenwasserstoffreste mit weniger als 8 Kohlenstoffatomen sind entweder Alkylreste    C11H2n+1    oder Alkenylreste    -C,H21    oder Alkynylreste    -CnH23    wobei n eine ganze Zahl von weniger als 8 bedeutet. Beispiele für derartige Alkylreste sind Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sec.Butyl-, tert. Butyl-, Pentyl-, Neopentyl-, Hexyl-, Isohexyl-, Heptylgruppen und ähnliche einwertige gesättigte acyclische grad- oder verzweigtkettige Kohlenwasserstoffgruppen der vorstehend angegebenen Struktur.

   Typische Beispiele für die ungesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoffreste, die den obigen Gruppen entsprechen, sind Vinyl-, Äthynyl-, Propynyl-, Butynyl-, Pentynyl-, Hexynyl-, Heptynyl-, Allyl-, Crotyl-, Butenyl-, Pentenyl-, Hexenyl-, Heptenyl-, Propargyl-, Methyl-propargylreste und deren verzweigtkettigen Isomeren.



   Die Alkanoylreste, die unter die vorstehende Strukturformel fallen, enthalten vorzugsweise 1 bis 7 Kohlenstoffatome; typische Beispiele hierfür sind Formyl-, Acetyl-, Propionyl-, Butyryl-, Valeryl-, Caproyl-, Heptanoylgruppen und deren verzweigtkettigen Isomeren.



   Die Verbindungen der Formel (I) besitzen vor allem wertvolle pharmakologische Eigenschaften. So sind sie beispielsweise Diuretika in Anbetracht ihrer kräftigen aldosteronhemmenden Wirkung,   d.h.    sie blockieren die Wirkung von Desoxycorticosteron-acetat auf Natrium und Kalium im Urin.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.3     
  reduziert. Als Reduktionsmittel kommen nur solche in Frage, welche gegenüber anderweitigen Substituenten im Steroidgerüst inert sind.



   Die Ausgangsverbindungen der Formel II werden z. B.



  folgendermassen hergestellt:
Verbindungen der Formel
EMI2.1     
 worin R und Z die vorstehende Bedeutung haben, können mit einem Oxydationsmittel behandelt werden, das für die Umwandlung einer 3-Carbinol-Funktion in eine 3-Carbonylfunktion geeignet ist. Derartige geeignete Oxydationsmittel sind z.B. Aluminiumalkoxyde, wie z.B. Aluminiumisopropoxyd und   Aluminium-tert.-butoxyd;    Mangandioxyd; Chromtrioxyd in Essigsäure; N-Bromacetamid und N-Bromsuccinimid;   2,3-Dichlor-5,6 -dicyanobenzochinon;    und vorzugsweise das Jones-Reagenz, d.h. Chromtrioxyd in wässriger Schwefelsäure. Geeignete Lösungsmittel zur Verwendung bei dieser Reaktion sind u. a. inerte organische Lösungsmittel wie z. B.



  Aceton, Toluol und Pyridin.



   Die   d      1,4-Derivate    können zweckmässigerweise durch Dehydrierung der gesättigten Verbindungen der Formel
EMI2.2     
 unter Verwendung eines Dehydrierungsmittels erhalten werden, das für die Einführung einer   d      ts4-Bindung    in einen gesättigten Kern geeignet ist. Derartige geeignete Mittel sind beispielsweise Selendioxyd und   2,3 -Dichlor-5 ,6-dicyanobenzo-    chinon. Die Umsetzung kann zweckmässigerweise in Lösungsmitteln wie tertiären Alkoholen, z.B. tert. Butylalkohol oder wie Essigsäure durchgeführt werden.

   Eine spezifische Erläuterung dieser Verfahrensweise ist insbesondere die Umsetzung von   17ss-Acetoxy- 10,17 ass-dimethyl-D-homo-C-nor-      Sa,13a-gonan-3-on    mit Selendioxyd in tert.-Butylalkohol und Pyridin bei   Rückflusstemperatur    unter Bildung von 17ss   Acetoxy-1 0, 17a8-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gona- 1,4-    dien-3-on.



   Das im erfindungsgemässen Verfahren verwendete Reduktionsmittel muss, wie gesagt, imstande sein, eine   d      ls4-Bin-      dung in eine d4-Bindung umzuwandeln, ohne die übrigen    Steroidsubstituenten anzugreifen. Geeignete Mittel für diesen Zweck sind vorzugsweise Lithium in Gegenwart von flüssigem Ammoniak und molekularer Wasserstoff in Gegenwart eines   Tris-(triphenylphosphin)-chlorrhodium-Katalysators.    Ein Beispiel für diese Reduktion ist die Umsetzung von 17ss  Hydroxy-10, 17ass-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gona- 1,4-    dien-3-on mit Lithium in Gegenwart von flüssigem Ammoniak und Ammoniumchlorid unter Bildung von 17ss   Hydroxy-10, 17 a,l5-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en-    3-on.



      Die 17ss-Hydroxy-Verbindungen der Formel (I) können bei    vorzugt durch üblicheHydrolyse des entsprechenden   17-Al-       kanoats oder 17-B enzoats der Formell in alkalischen Medien,    wiez. B. Kaliumhydroxyd, erhalten werden. Wiefür den Fachmann verständlich sein wird, verhindert z. B. das Vorhandensein einer schützenden Gruppe in 17-Stellung vor allem die unerwünschte Oxydation der 17-Hydroxygruppe durch das in der vorgenannten Umwandlung verwendete Dehydrierungsmittel.



   Die Verbindungen der Formel II können ferner nach einer Vielzahl von anderen Verfahrensweisen hergestellt werden, von denen die folgenden zu nennen sind:
Die   17-Oxo-z      1,4-Verbindungen    der Formel II können direkt aus den entsprechenden 3ss-Acetoxy-10-methyl-D  homo-C-nor-5a, 13a-gonan-17ss-yl-methylketonen    der Formel  
EMI3.1     
 durch Gärung mit Nocardia sp., A.T.C.C. 19534 hergestellt werden.



   Die   17-Oxy-d      1,4-Verbindungen    der Formel II können gegebenenfalls dadurch hergestellt werden, dass man die entsprechenden   1,2,3 ,4-Tetrahydro-Verbindungen    der Formel
EMI3.2     
 mit 1 Äquivalent Brom in Essigsäure in Gegenwart von Bromwasserstoff als Katalysator umsetzt und das entstehende 2-Bromderivat durch Erhitzen mit Magnesiumoxyd in N,N Dimethylformamid unter Bildung der entsprechenden   d      l-Ver-    bindungen dehydrobromiert. Aus den letzteren   d'-Verbin-    dungen werden gewöhnlich bei Erhitzen mit Dichlordicyanochinon in Benzol oder mit Chloranil in Xylol die 1,4-Diene erhalten.



   Auf ähnliche Weise können die 17-Oxy-Verbindungen der Formel VII mit 2 Äquivalenten Brom in Essigsäure und in Gegenwart von Bromwasserstoff als Katalysator dibromiert werden, wobei sich die anfänglich gebildeten entsprechenden 2,2-Dibromoverbindungen schliesslich zu den 2a,4a-Dibromverbindungen umlagern, die mit   Jod acetoin    in einem Natriumjodid enthaltenden Acetonmedium unter Bildung des entsprechenden 2-Jod4-en-3-ons erhitzt werden. In den letzteren Verbindungen kann Jod beim Zusammenbringen mit Zinkstaub in Essigsäure durch Wasserstoff unter Bildung der 4,5-Dehydro-Derivate ersetzt werden.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen der Formel I, in welchen Z ein ss-Hydroxymethylrest ist, können zur Herstellung von Verbindungen der Formel
EMI3.3     
 verwendet werden, indem man die ss-Hydroxygruppe in 17 Stellung zur 17-Ketogruppe oxydiert, vorzugsweise mit Chromsäure in wässriger Schwefelsäure.



   Die 17ss-Alkanoyloxy-verbindungen der Formel (I) können durch übliche Acylierungsverfahren hergestellt werden, bei denen die entsprechenden 17ss-Hydroxyverbindungen vorzugsweise mit einem Alkanonsäureanhydrid oder -halogenid in Gegenwart eines Säureakzeptors wie Pyridin umgesetzt werden. Beispielsweise ist die Umsetzung von 17ss-Hydroxy  10,17a,17ass-trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en-3-on    in Pyridin mit Essigsäureanhydrid unter Bildung von 17ss-Acet   oxy-10.17a, 17ass-trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en-    3-on.



   Ausgangsverbindungen der Formel II, worin Z einen ss-Alkanoyloxymethylenrest bedeutet, können zweckmässigerweise aus bekannten Stoffen, wie z. B. dem 3ss-Hydroxy-10methyl-D-homo-C-nor-5a,13a-gonan-17ss-yl-methylketon der Formel
EMI3.4     
 hergestellt werden. So werden die Vorstufen gewöhnlich zunächst durch Umsetzung mit Ameisensäure verestert, worauf eine Baeyer-Villiger-Umlagerung durch Umsetzung mit m Chlorperoxybenzoesäure herbeigeführt werden kann. Die Esterbindung am Kohlenstoffatom Nr. 3 in dem auf diese Weise erhaltenen 17ss-Acetoxy-3ss-formyloxy- 1 0-methyl-D  homo-C-nor-5a, 13u-gonan    wird im allgemeinen durch Umsetzung mit Alkali-Aluminiumoxyd unter Bildung der gewünschten Ausgangsstoffe selektiv gespalten.



   Die in 17a-Stellung mit einem aliphatischen Kohlenwasserstoffrest substituierten Ausgangsstoffe können aus bekannten Vorprodukten, wie   3ss-Hydroxy-1 0-methyl-D-homo-C-      nor-5a,13a-gonan-17-onen    der Formel  
EMI4.1     
 durch Umsetzung mit einem geeigneten Alkylmagnesiumhalogenid, Alkenylmagnesiumhalogenid oder Lithiumalkyn, z. B. Lithiumacetylid in überschüssiges Alkyn enthaltendem Äther unter Bildung der entsprechenden 17a-Alkyl-, -Alkenylbzw. -Alkynylderivate hergestellt werden.



   In den nachfolgenden Abschnitten und Beispielen sind die Mengenverhältnisse, wenn nichts anderes angegeben ist, in Gewichtsteilen ausgedrückt und die Beziehung zwischen Gewichtsteilen und Volumenteilen ist die gleiche wie die zwischen Gramm und Kubikzentimeter.



   Präparat 1
Einer Lösung von 135 Teilen 17ss-Acetoxy-10,17ass-di  methyl-D-homo-C-nor-5n, 13a-gonan-3ss-ol    in 2400 Teilen Aceton von   50      C   wurden 27 Teile Chromtrioxyd in einem Gemisch aus 39 Teilen Schwefelsäure und 150 Teilen Wasser zugesetzt. Nach 5 Minuten wurden 3000 Teile Wasser und 160 Teile 2-Propanol zugegeben. Das erhaltene Gemisch wurde mit Benzol extrahiert und der Benzolextrakt nacheinander mit Wasser, wasserfreiem Kaliumbicarbonat und Wasser gewaschen. Der Extrakt wurde dann über Magnesiumsulfat getrocknet, und das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgetrieben. Der Rückstand wurde auf Silkagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden.

   Aus einem   1 %    Äthylacetat in Benzol enthaltenden Eluat wurde bei Verdampfen des Lösungsmittels   17ss-Acetoxy- 10,17 ass-dimethyl-D-homo-C-nor-Sa,    13a-gonan-3-on als Rückstand erhalten. Die Verbindung besitzt ein charakteristisches Infrarotmaximum in Chloroform bei etwa   5,82ist    und zeigt kernmagnetische Resonanzspitzen bei 53, 58 und 62 Hertz.



   Die Verwendung des entsprechenden 3ss-Hydroxy-Sagonans der Formel IV bei der vorstehend beschriebenen Oxydation ergibt folgende Produkte:   17ss-Hydroxy- 10, 17a,17a8-trimethyl-D    -homo-C-nor-Sa ,13a   gonan-3 -on.



  17a-Äthynyl-17ss-hydroxy-10, 17a8 -dimethyl-D-homo-C-nor-
Sa,13a-gonan-3-on.   



  17ss-Acetoxy-10,17a,17ass-trimethyl-D-homo-C-nor-Sa,13a gonan-3-on.



     17ss-Acetoxy-17a8-äthyl-10-methyl-D-homo-C-nor-5a, 13a-    gonan-3-on.



   Auf ähnliche Weise ergibt die Umsetzung von 10-Methyl  D-homo-C-nor-Sa,13a,17ass-gonan-3ss,17ss-diol    und einem Überschuss an Oxydationsmittel nach der vorstehenden Verfahrensweise   10ss-Methyl-D-homo-C-nor-5a ,13a , 17a8-gonan-    3,17-dion, Schmelzpunkt   105-107     C.



   Präparat 2
Ein Gemisch aus 3,3 Teilen   17ss-Acetoxy-10,17ass-di-      methyl-D-homo-C-nor-5a,13a-gonan-3 -on    und 2 Teilen Selendioxyd in einem Gemisch aus etwa 120 Teilen tert.



  Butylalkohol und 1 Teile Pyridin wurden insgesamt 65 Stunden lang in einer Stickstoffatmosphäre auf den Siedepunkt unter   Rüclcfluss    erhitzt. Der sich bildende rote Niederschlag wurde nach Beendigung der Erhitzungszeit abfiltriert und das Filtrat mit Äthylacetat gewaschen und durch Vakuumdestillation zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wurde in Äthylacetat aufgenommen. Die Äthylacetatlösung wurde nacheinander mit Wasser,   wässrigem    Kaliumbicarbonat, Wasser; eiskaltem Ammoniumsulfid, eiskaltem Ammoniumhydroxyd, Wasser, verdünnter Salzsäure, Wasser und wässrigem Kaliumbicarbonat gewaschen. Das Lösungsmittel wurde dann durch Vakuumdestillation entfernt und das rückständige Öl auf Silikagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden.



  Aus einem Eluat, das   5%    Äthylacetat in Benzol enthielt, wurde nach Verdampfen des Lösungsmittels 17ss-Acetoxy  10, 17ap-dimethyl-D-homo-C-nor-    13a-gona- 1 ,4-dien-3-on erhalten, das nach dem Umkristallisieren aus Aceton-Hexan einen Schmelzpunkt von   135-137     C besass. Im Methanol besass die Verbindung ein Ultraviolettmaximum bei etwa 243   mu    mit einem   Molekularextinktionskoeffizienten    von etwa 16 800.



   Die Verwendung des entsprechenden 3-Keto-Sa-gonans der Formel V in dem vorstehenden Dehydrierungsverfahren ergab die folgenden Produkte der Formel I:   17ss-Hydroxy-10,17a, 17 ass-trimethyl-D-homo-C-nor-13a- gona- 1,4-dien-3 -on, 17a-Äthynyl- 17ss-hydroxy-10, 17a8-dimethyl-D-homo-C-nor-   
13a-gona-1,4-dien-3-on,   17ss-Acetoxy-10,17a,17ass-trimethyl-D    -homo-C-nor-13a gona-1,4-dien-3-on und   17ss-Acetoxy- 17a8-äthyl- 1 0-methyl-D-homo-C-nor-13a- gona-1 ,4-dien-3-on.   



   Präparat 3
Ein steriles bacteriologisches Nährmedium, das aus 600 Teilen handelsüblichem   Rindfleischextrakt,    1000 Teilen handelsüblichem Pepton und 200 000 Teilen destilliertem Wasser bestand, wurde mit 500 Teilen einer Kultur von Nocardia sp.



  A.T.C.C. Nr. 19534 geimpft. Das erhaltene Gemisch wurde unter Rühren und Belüftung 24 Stunden lang bei etwa   25     C inkubiert, und danach wurde eine Lösung von 127 Teilen    3ss-Acetoxy-10, 17 -dimethyl-D-homo-C-nor-5a, 13a-gonan-    17ss-yl-methylketon [J. Org. Chem., Band 30, Seite 123 (1965)] in 3200 Teilen Aceton und 3200 Teilen Methanol zugegeben. Die vorstehende Inkubation wurde darauf für die Dauer von 40 Stunden fortgesetzt. Das auf diese Weise erhaltene Gemisch wurde mit Dichloromethan extrahiert.



  Das Lösungsmittel wurde aus dem Extrakt abdestilliert, und der Rückstand auf Silikagel unter Verwendung von Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel chromatographiert. Aus einem Eluat, das aus   30%    Äthylacetat in Benzol bestand, wurde nach Verdampfen des Lösungsmittels und Umkristallisieren des Rückstands aus einem Gemisch aus Dichlormethan und Hexan   10,17ass-Dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gona-    1,4-dien-3,17-dion erhalten; Schmelzpunkt   176-180     C.



   Präparat 4
Eine Lösung aus einem Teil Bromwasserstoff in 13 Teilen Essigsäure wurde einer Lösung von 250 Teilen 17ss-Hydroxy  10,17 ap-dimethyl-D-homo-C-nor-5a ,13a-gonan-3 -on    in 10 000 Teilen Essigsäure zugesetzt, worauf eine Lösung von 113 Teilen Brom in 5000 Teilen Essigsäure langsam eingerührt wurde. Als die Bromfärbung verschwand, wurde die erhaltene Lösung mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt und das auf diese Weise erhaltene Gemisch mit Benzol extrahiert. Der Benzolextrakt wurde nacheinander mit Wasser, wässrigem Kaliumbicarbonat und Wasser gewaschen, dann über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungs  mittel durch Vakuumdestillation abgetrieben. Der Rückstand wurde in 11 875 Teilen N,N-Dimethylformamid aufgenommen.

   Es wurden etwa 1250 Teile Magnesiumoxyd zugesetzt und das erhaltene Gemisch zwei Stunden lang unter Rückfluss bei Siedetemperatur in einer Stickstoffatmosphäre gerührt, dann abgekühlt und filtriert. Das Filtrat wurde mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt und das auf diese Weise erhaltene Gemisch mit Benzol extrahiert. Der Benzolextrakt wurde nacheinander mit Wasser, wässrigem Kaliumbicarbonat und Wasser gewaschen, dann über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgetrieben. Der Rückstand wurde auf Silikagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden. Aus einem Eluat, das 10% Äthylacetat in Benzol enthielt, wurde beim Verdampfen des Lösungsmittels   17ss-Hydroxy-1 0,17 nl-dimethyl-D-homo-C-      nor-5a , 13a-gon-1 -en-3 -on    als Rückstand erhalten.

   Die reine Verbindung zeigte ein Ultraviolettmaximum bei 230   mu    in CHCl3 mit einem Molekularextinktionskoeffizienten von 8920; Schmelzpunkt etwa   87-90"C    nach Umkristallisieren aus Aceton-Hexan.



   Ein Gemisch aus 1 Teil   17ss-Hydroxy-10,17ass-dimethyl-      D-homo-C-nor-Sa,13a-gon-1-en-3-on    und 1 Teil Dichloro dicyanochinon mit 45 Teilen Benzol wurde 48 Stunden lang auf Siedetemperatur unter Rückfluss und unter Rühren er hitzt. Das erhaltene Gemisch wurde abgekühlt und darauf nacheinander mit wässrigem Natriumsulfit und Wasser ge waschen. Das Lösungsmittel wurde dann durch   Vakuum-    destillation entfernt und der Rückstand an Silikagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden. Aus einem Eluat, das aus   15%    Äthylacetat in Benzol bestand, wurde bei Verdampfen des Lösungsmittels   17ss-Hydroxy-10, 17a8-dimethyl-D-homo-C-nor-    13a-gona1,4-dien-3-on als Rückstand erhalten.

   Das Produkt wurde weiter durch Umkristallisieren aus einem Gemisch von Aceton und Hexan gereinigt und ergab das reine Produkt; Schmelzpunkt etwa   125-127 C.   



   Beispiel 1
Einem Gemisch aus etwa 63 Teilen flüssigem Ammoniak   von 700    C und 0,3 Teilen Lithium wurden 0,9 Teile 17ss   Hydroxy-1 0, 17ass-dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gona-1,4-    dien-3-on in etwa 18 Teilen Tetrahydrofuran binnen 40 Sekunden zugesetzt. Nach einer Minute wurden dem Reaktionsgemisch 20 Teile Ammoniumchlorid zugesetzt und danach liess man es eine Minute stehen, bis die Farbe verschwand. Darauf wurde das Ammoniak abdestilliert und der Rückstand mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt.



  Das erhaltene Gemisch wurde mit Dichlormethan extrahiert, der Extrakt mit Wasser gewaschen und durch Vakuumdestillation zur Trockne eingedampft. Der rückständige kristalline Stoff wurde in Äther aufgenommen und über wasserfreiem Natriumsulfat, das Aktivkohle enthielt, getrocknet. Die Umkristallisation aus Äther-Pentan ergab   17ss-Hydroxy-10,17ass-    dimethyl-D-homo-C-nor-   13a-gon-4-en-3 -on,    Schmelzpunkt etwa   148-150 C.   



   Bei Verwendung des entsprechenden 3-Ketogona-1,4diens der Formel II in dem vorstehenden Reduktionsverfahren wurden die folgenden neuen Verbindungen erhalten:    17P-Hydroxy-10,17a, 17ass-trimethyl-D-homo-C-no-13a-gon-   
4-en-3-on, 17a-Äthynyl-   17ss-hydroxy-10,17ass-dimethyl-D-homo-C-nor-   
13a-gon-4-en-3-on,   17ss-Acetoxy10,17a8-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-    en-3-on, 17ss-Acetoxy- 10,17a,17ass-trimethyl-D-homo-C-nor- 13a gon-4-en-3-on,   17ass-Äthyl- 17ss-hydroxy- 1 0-methyl-D-homo-C-nor-    13a gon-4-en-3-on,   17ss-Acetoxy-17ap-äthyl-    10-methyl-D-homo-C-nor- 13a gon-4-en-3-on,   17ss-Hydroxy- 17a-vinyl- 10,17ass-dimethyl-D-homo-C-nor-   
13a-gon-4-en-3-on und 17ss-Hydroxy- 10-methyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3-on.



   Beispiel 2
Eine Lösung von 85 Teilen eines 17-Alkanoats bzw. 17 Benzoats der unten angegebenen Steroide in 4000 Teilen Methanol und 1090 Teilen wässrigem   10%dem    Kaliumhydroxyd wurde 2 Stunden auf Siedetemperatur unter Rückfluss erhitzt, worauf das Methanol durch Vakuumdestillation entfernt und der Rückstand mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt wurde. Das erhaltene Gemisch wurde mit Dichloromethan extrahiert. Der Extrakt, aus dem das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgetrieben wurde, ergab die entsprechenden 17ss-Hydroxy-steroide der Formel I als Rückstand, der aus einem Gemisch aus Aceton und Cyclohexan umkristallisiert wurde; Schmelzpunkte s. unten:   17ss-Hydroxy-10, 1 7a8-dimethyl-D-homo-C-nor- 13u-gon-   
4-en-3-on; Schmelzpunkt etwa   154-157"    C.



     17ss-Hydroxy-10-methyl-D-homo-C-nor-13a-17a8-gon-4    en-3-on; Schmelzpunkt etwa   114-1160    C.



      17ass-Äthyl- 17ss-hydroxy- 10-methyl-D-homo-C-nor- 13a-    gon-4-en-3-on.



   Beispiel 3
Eine Lösung von 4,03 Teilen   17ss-Hydroxy-10,17a,17ass-    trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en-3-on in 19,6 Teilen Pyridin und 10 Teilen Essigsäureanhydrid wurden etwa 30 Stunden auf   90"    C erhitzt. Das Reaktionsgemisch wurde abgekühlt und mit Wasser verdünnt. Die Lösungsmittel wurden durch Vakuumdestillation entfernt, der erhaltene Rückstand mit Benzol extrahiert und nacheinander mit Wasser, Salzsäure, Wasser und Kaliumbicarbonat gewaschen, dann über
Magnesiumsulfat getrocknet und vom Lösungsmittel durch
Vakuumdestillation befreit. Der Rückstand wurde durch
Chromatographie auf Silikagel gereinigt und ergab 17ss   Acetoxy-10,17t', 17ap-trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-    en-3-on, das durch ein Infrarotmaximum bei etwa 5,98    LL    gekennzeichnet war.



   Beispiel 4
Einem Gemisch aus 0,146 Teilen 17ss-Hydroxy-10  methyl-D-homo-C-nor-13a,17ass-gon-4-en-3-on    in etwa 3 Teilen Aceton wurden bei einer Temperatur von   5O    C tropfenweise unter Rühren 0,20 Volumenteile Jones Reagenz (4n Chromsäure in wässriger Schwefelsäure) zugesetzt. Das Rühren des Reaktionsgemischs bei Raumtemperatur wurde etwa 20 Minuten fortgesetzt und danach das Reaktionsgemisch mit 0,4 Teilen 2-Propanol abgeschreckt und mit Methylenchlorid extrahiert. Der Extrakt wurde mit Wasser gewaschen und filtriert und ergab das Rohprodukt. Die Umkristallisierung dieses Rohproduktes aus Aceton-Hexan ergab   10-Methyl-D-homo-C-nor- 13a,17ass-gon-4-en-3,17-dion;    Schmelzpunkt etwa   134-136"    C.



   Die Verwendung des entsprechenden 17ss-Hydroxy-3ketogonens in der im vorstehenden Absatz beschriebenen Verfahrensweise ergab:   
10,17ass-Dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3,17-dion -   
Schmelzpunkt etwa   165-168"    C.



   PATENTANSPRUCH 1
Verfahren zur Herstellung von 10-Methyl-D-homo-C  nor-5a,l3a-gon-4-en-3-onen    der Formel 

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   

Claims (1)

  1. **WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. mittel durch Vakuumdestillation abgetrieben. Der Rückstand wurde in 11 875 Teilen N,N-Dimethylformamid aufgenommen. Es wurden etwa 1250 Teile Magnesiumoxyd zugesetzt und das erhaltene Gemisch zwei Stunden lang unter Rückfluss bei Siedetemperatur in einer Stickstoffatmosphäre gerührt, dann abgekühlt und filtriert. Das Filtrat wurde mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt und das auf diese Weise erhaltene Gemisch mit Benzol extrahiert. Der Benzolextrakt wurde nacheinander mit Wasser, wässrigem Kaliumbicarbonat und Wasser gewaschen, dann über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgetrieben. Der Rückstand wurde auf Silikagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden.
    Aus einem Eluat, das 10% Äthylacetat in Benzol enthielt, wurde beim Verdampfen des Lösungsmittels 17ss-Hydroxy-1 0,17 nl-dimethyl-D-homo-C- nor-5a , 13a-gon-1 -en-3 -on als Rückstand erhalten. Die reine Verbindung zeigte ein Ultraviolettmaximum bei 230 mu in CHCl3 mit einem Molekularextinktionskoeffizienten von 8920; Schmelzpunkt etwa 87-90"C nach Umkristallisieren aus Aceton-Hexan.
    Ein Gemisch aus 1 Teil 17ss-Hydroxy-10,17ass-dimethyl- D-homo-C-nor-Sa,13a-gon-1-en-3-on und 1 Teil Dichloro dicyanochinon mit 45 Teilen Benzol wurde 48 Stunden lang auf Siedetemperatur unter Rückfluss und unter Rühren er hitzt. Das erhaltene Gemisch wurde abgekühlt und darauf nacheinander mit wässrigem Natriumsulfit und Wasser ge waschen. Das Lösungsmittel wurde dann durch Vakuum- destillation entfernt und der Rückstand an Silikagel chromatographiert, wobei Benzol und Äthylacetat als Lösungsmittel verwendet wurden. Aus einem Eluat, das aus 15% Äthylacetat in Benzol bestand, wurde bei Verdampfen des Lösungsmittels 17ss-Hydroxy-10, 17a8-dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gona1,4-dien-3-on als Rückstand erhalten.
    Das Produkt wurde weiter durch Umkristallisieren aus einem Gemisch von Aceton und Hexan gereinigt und ergab das reine Produkt; Schmelzpunkt etwa 125-127 C.
    Beispiel 1 Einem Gemisch aus etwa 63 Teilen flüssigem Ammoniak von 700 C und 0,3 Teilen Lithium wurden 0,9 Teile 17ss Hydroxy-1 0, 17ass-dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gona-1,4- dien-3-on in etwa 18 Teilen Tetrahydrofuran binnen 40 Sekunden zugesetzt. Nach einer Minute wurden dem Reaktionsgemisch 20 Teile Ammoniumchlorid zugesetzt und danach liess man es eine Minute stehen, bis die Farbe verschwand. Darauf wurde das Ammoniak abdestilliert und der Rückstand mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt.
    Das erhaltene Gemisch wurde mit Dichlormethan extrahiert, der Extrakt mit Wasser gewaschen und durch Vakuumdestillation zur Trockne eingedampft. Der rückständige kristalline Stoff wurde in Äther aufgenommen und über wasserfreiem Natriumsulfat, das Aktivkohle enthielt, getrocknet. Die Umkristallisation aus Äther-Pentan ergab 17ss-Hydroxy-10,17ass- dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3 -on, Schmelzpunkt etwa 148-150 C.
    Bei Verwendung des entsprechenden 3-Ketogona-1,4diens der Formel II in dem vorstehenden Reduktionsverfahren wurden die folgenden neuen Verbindungen erhalten: 17P-Hydroxy-10,17a, 17ass-trimethyl-D-homo-C-no-13a-gon- 4-en-3-on, 17a-Äthynyl- 17ss-hydroxy-10,17ass-dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3-on, 17ss-Acetoxy10,17a8-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4- en-3-on, 17ss-Acetoxy- 10,17a,17ass-trimethyl-D-homo-C-nor- 13a gon-4-en-3-on, 17ass-Äthyl- 17ss-hydroxy- 1 0-methyl-D-homo-C-nor- 13a gon-4-en-3-on, 17ss-Acetoxy-17ap-äthyl- 10-methyl-D-homo-C-nor- 13a gon-4-en-3-on, 17ss-Hydroxy- 17a-vinyl- 10,17ass-dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3-on und 17ss-Hydroxy- 10-methyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3-on.
    Beispiel 2 Eine Lösung von 85 Teilen eines 17-Alkanoats bzw. 17 Benzoats der unten angegebenen Steroide in 4000 Teilen Methanol und 1090 Teilen wässrigem 10%dem Kaliumhydroxyd wurde 2 Stunden auf Siedetemperatur unter Rückfluss erhitzt, worauf das Methanol durch Vakuumdestillation entfernt und der Rückstand mit einem gleichen Volumen Wasser verdünnt wurde. Das erhaltene Gemisch wurde mit Dichloromethan extrahiert. Der Extrakt, aus dem das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgetrieben wurde, ergab die entsprechenden 17ss-Hydroxy-steroide der Formel I als Rückstand, der aus einem Gemisch aus Aceton und Cyclohexan umkristallisiert wurde; Schmelzpunkte s. unten: 17ss-Hydroxy-10, 1 7a8-dimethyl-D-homo-C-nor- 13u-gon- 4-en-3-on; Schmelzpunkt etwa 154-157" C.
    17ss-Hydroxy-10-methyl-D-homo-C-nor-13a-17a8-gon-4 en-3-on; Schmelzpunkt etwa 114-1160 C.
    17ass-Äthyl- 17ss-hydroxy- 10-methyl-D-homo-C-nor- 13a- gon-4-en-3-on.
    Beispiel 3 Eine Lösung von 4,03 Teilen 17ss-Hydroxy-10,17a,17ass- trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en-3-on in 19,6 Teilen Pyridin und 10 Teilen Essigsäureanhydrid wurden etwa 30 Stunden auf 90" C erhitzt. Das Reaktionsgemisch wurde abgekühlt und mit Wasser verdünnt. Die Lösungsmittel wurden durch Vakuumdestillation entfernt, der erhaltene Rückstand mit Benzol extrahiert und nacheinander mit Wasser, Salzsäure, Wasser und Kaliumbicarbonat gewaschen, dann über Magnesiumsulfat getrocknet und vom Lösungsmittel durch Vakuumdestillation befreit. Der Rückstand wurde durch Chromatographie auf Silikagel gereinigt und ergab 17ss Acetoxy-10,17t', 17ap-trimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4- en-3-on, das durch ein Infrarotmaximum bei etwa 5,98 LL gekennzeichnet war.
    Beispiel 4 Einem Gemisch aus 0,146 Teilen 17ss-Hydroxy-10 methyl-D-homo-C-nor-13a,17ass-gon-4-en-3-on in etwa 3 Teilen Aceton wurden bei einer Temperatur von 5O C tropfenweise unter Rühren 0,20 Volumenteile Jones Reagenz (4n Chromsäure in wässriger Schwefelsäure) zugesetzt. Das Rühren des Reaktionsgemischs bei Raumtemperatur wurde etwa 20 Minuten fortgesetzt und danach das Reaktionsgemisch mit 0,4 Teilen 2-Propanol abgeschreckt und mit Methylenchlorid extrahiert. Der Extrakt wurde mit Wasser gewaschen und filtriert und ergab das Rohprodukt. Die Umkristallisierung dieses Rohproduktes aus Aceton-Hexan ergab 10-Methyl-D-homo-C-nor- 13a,17ass-gon-4-en-3,17-dion; Schmelzpunkt etwa 134-136" C.
    Die Verwendung des entsprechenden 17ss-Hydroxy-3ketogonens in der im vorstehenden Absatz beschriebenen Verfahrensweise ergab: 10,17ass-Dimethyl-D-homo-C-nor- 13a-gon-4-en-3,17-dion - Schmelzpunkt etwa 165-168" C.
    PATENTANSPRUCH 1 Verfahren zur Herstellung von 10-Methyl-D-homo-C nor-5a,l3a-gon-4-en-3-onen der Formel EMI6.1
    worin R Wasserstoff, die Methyl- oder Äthylgruppe ist und Z eine der Gruppen EMI6.2 bedeutet, wobei R' Wasserstoff oder ein aliphatischer Kohlenwasserstoffrest mit weniger als 8 C-Atomen ist und R" Wasserstoff oder einen Alkanoylrest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI6.3 reduziert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Verbindungen, in welchen Z einen ss-Alkanoyloxymethylenrest oder einen Methylenrest, der in a-Stellung einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest und in ss-Stellung einen Alkanoyloxyrest trägt, bedeutet, hydrolysiert.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Verbindungen, die eine ss Hydroxygruppe in 17-Stellung aufweisen, durch Umsetzung mit Säurederivaten, vorzugsweise in Gegenwart eines Säureakzeptors, acyliert.
    3. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man durch Reduktion von 17ss-Hydroxy10,17 ass-dimethyl-D-homo-C-nor- 1 3a-gona-1 ,4-dien-3 -on mit Lithium in Gegenwart von flüssigem Ammoniak 17ss Hydroxy- 10, 17ass-dimethyl-D-homo-C-nor-13a-gon-4-en3-on herstellt.
    PATENTANSPRUCH II Verwendung der nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I erhaltenen Verbindungen der Formel I, in welchen Z ein ss-Hydroxymethylenrest ist, zur Herstellung von Verbindungen der Formel EMI6.4 dadurch gekennzeichnet, dass man die Verbindungen der Formel I, worin R' und R" in der Gruppe Z Wasserstoff bedeuten, oxydiert.
    UNTERANSPRUCH 4. Verwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass man 17ss-Hydroxy-10,17ass-dimethyl-D-homo- C-nor-13a-gon-4-en-3-on mit Chromsäure in wässriger Schwefelsäure zu 10,17ass-Dimethyl-D-homo-C-nor- 13a- gon-4-en-3,17-dion oxydiert.
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