CH526523A - Verfahren zur Herstellung von 5(10)-3-Oxo-19-norsteroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 5(10)-3-Oxo-19-norsteroiden

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CH526523A
CH526523A CH1053968A CH1053968A CH526523A CH 526523 A CH526523 A CH 526523A CH 1053968 A CH1053968 A CH 1053968A CH 1053968 A CH1053968 A CH 1053968A CH 526523 A CH526523 A CH 526523A
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CH
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norandrost
hydroxy
carboxy
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cyclohexanone
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CH1053968A
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Inventor
Tanabe Katsumi
Hayashi Ryozo
Original Assignee
Sankyo Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description


  
 



     Verfahren zur Herstellung (10) von A5'l '-3-Oxo-19-norsteroiden   
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von   310 > -3-Oxo-19-norsteroiden    der Teilformel
EMI1.1     
 das dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein   A5-3,ss-Hy-    droxy-   10,13-carboxy-19-norsteroid    der Teilformel
EMI1.2     
 mit einem Aluminiumalkylat und einem Wasserstoffakzeptor behandelt.



   Einige dieser Verbindungen mit der Teilstruktur I, z.B.   17x-Athinyl-      17p-hydroxy- 19-norandrost-5(l 0)-en-3-    -on, besitzen bekanntlich eine Gelbkörperhormonwirkung und werden daher als orale Empfängnisverhütungsmittel verwendet, während andere als wichtige Zwischenprodukte zur Herstellung von Sexualhormonen verwendet wurden.



   Ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Teilstruktur I aus Verbindungen der Teilstruktur II ist in Gazzetta Chimica Italiana, Band 91, 1420 (1961) beschrieben. Gemäss dieser Literaturstelle können die Verbindungen der Teilstruktur I folgendermassen hergestellt werden:   3,ss,17!ss-Dihydroxy- l0q-carboxy-19-noran-    drost-5-en wird mit Jones-Reagenz zu   3,17-Dioxo-10p-    -carboxy-19-norandrost-5-en oxydiert, und das letztere wird dann durch Erhitzen in Pyridin in 3,17-Dioxo-l9 -norandrost-5(10)-en übergeführt.

  Untersuchungen mit dem Ziel, ein einfaches und wirtschaftliches Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Teilstruktur I aus Verbindungen der Teilstruktur II zu entwickeln, ergaben, dass die Decarboxylierung der   10ss-Carboxylgruppe    und die Umlagerung der Doppelbindung aus der 5,6-Stellung in die 5,10-Stellung unerwarteterweise gleichzeitig mit der Oxydation der Hydroxylgruppe in der 3-Stellung eintreten, wenn Verbindungen der Teilstruktur II der Oppenauer-Oxydation unterworfen werden.



   Erfindungsgemäss werden die gewünschten Verbindungen der Teilstruktur I hergestellt, indem man ein   h5-3P-Hydroxy-l0i-carboxy-19-norsteroid    der Teilstruktur II, wie gesagt, mit einem Aluminiumalkylat und einem Wasserstoffakzeptor vorzugsweise in einem organischen Lösungsmittel, umsetzt (Oppenauer-Oxydation).



   Es können z.B. die folgenden Aluminiumalkylate verwendet werden: Aluminiumisopropylat oder Aluminium -tert,-butylat; als Wasserstoffakzeptor kommen beispielsweise Aceton, Methyläthylketon, Cyclohexanon oder Benzophenon in Frage, und als Lösungsmittel kann man organische Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol und Xylol, verwenden.



   Die Reaktionstemperatur ist kein entscheidendes Merkmal des Verfahrens; im allgemeinen wird es jedoch bevorzugt, die Reaktion bei einer Temperatur im Bereich von 80 bis 1400C auszuführen. Die Reaktionsdauer hängt hauptsächlich von der angewandten Reaktionstemperatur ab, aber vorzugsweise wird die Reaktion während 15 Minuten bis 3 Stunden ausgeführt. Falls beispielsweise Toluol als Lösungsmittel, Cyclohexanon als Wasserstoffakzeptor und Aluminiumisopropylat als Aluminiumalkylat verwendet werden, kann das Reaktionsgemisch während 50 Minuten bis 1,5 Stunden auf die Rückflusstemperatur des Systems erhitzt werden. Nach Beendigung der Reaktion kann das Reaktionsprodukt mittels bekannter Verfahrensweisen aus dem Reaktionsgemisch gewonnen werden.

  Beispielsweise wird das Reaktionsgemisch nach Beendigung der Reaktion abgekühlt und dann mit Wasser, wässriger Essigsäurelösung oder wässriger Kaliumnatriumtartratlösung versetzt, um das überschüssige Aluminiumalkylat zu zersetzen. Das resultierende Gemisch kann dann der Wasserdampfdestil  lation unterworfen werden, worauf der Rückstand mit einem geeigneten Lösungsmittel, wie Äthylacetat, Benzol oder Äther, extrahiert wird. Nach Verdampfen des Lösungsmittels aus dem Extrakt kann der Rückstand aus einem geeigneten organischen Lösungsmittel, wie Benzol, Äther, n-Hexan oder Äthylacetat, umkristallisiert oder auf einer Aluminiumoxydsäule chromatographiert werden.



   Beispiele von günstigen Ausgangsverbindungen der Teilstruktur II sind die folgenden: 3ss-Hydroxy-10ss-carboxy-19-norandrost-5-en-17-on,   3, 1 7-Dihydroxy- 1 Op-carboxy- 1 9-norandrost-5-en- 17f3-     -acetat,   33,17P-Dihydroxy-17a-methyl-10,-carboxy-19-noran-    drost-5-en,   3P,17P-Iihydroxy-l 7a-äthinyl- 10f3-carboxy- 1 9-noran-    drost-5-en, 3ss-Hydroxy-10ss-carboxy-19-norpregn-5-en-20-on,   3p-Hydroxy- 10,B-carboxy- 19-norcholest-5-en.   



   Beispiele der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen der Teilstruktur I sind die folgenden: 19-Norandrost-5(10)-en-3,17-dion,   1 79-Hydroxy- 1 9-norandrost-5(1 0)-en-3-on- 17if3-acetat, 17r.-Methyl-l 79-hydroxy-l -norandrost-yl 0)-en-3-on, 1 7sc-Äthinyl-17p-hydroxy-19-norandrost-5(10)-en-3-on, 1 9-Norpregn-5(1 0)-en-3,20-dion, 19 -Norcholest-5(10) -en-3 -on.   



   Beispiel I Herstellung von   17α-Äthinyl-17ss-hydroxy-19-norandrost-     -5(10)-en-3-on
1. Zu einer Lösung von 30 cm3 trockenem Toluol u.



  10 cm3 Cyclohexanon werden 1,038 g   3p,17p-Dihydroxy-      -17,xläthinyl-10p-carboxy-    19 -norandrost-5- en gegeben.



  Aus der Lösung werden 5 cm3 Toluol abdestilliert, um eine Spur Wasser zu entfernen. Das Gemisch wird im Verlauf von ca. 20 Minuten unter Erhitzen zum Rückfluss u. Rühren tropfenweise mit einer Lösung von 0,41 g Aluminiumisopropylat in 20 cm3 trockenem Toluol versetzt, während ca. 20 cm3 Toluol abdestilliert werden.



  Es wird während einer weiteren Stunde unter Erhitzen zum Rückfluss gerührt, und dann wird das Reaktionsgemisch abgekühlt. Der Überschuss an Aluminiumisopropylat in dem Gemisch wird durch Zugabe einer Lösung von 2 g Kaliumnatriumtartrat in 5 cm3 Wasser zersetzt. Das Gemisch wird der Wasserdampfdestillation unterworfen. Der   Rückstand    wird mit Äthylacetat extrahiert und der Extrakt mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das Äthylacetat wird verdampft wobei man 0,77 g einer rohen kristallinen Substanz erhält. Die kristalline Substanz wird aus einem Gemisch von Benzol und n-Hexan umkristallisiert und ergibt 0,56 g des reinen gewünschten Produktes in Form von Prismen mit dem Schmelzpunkt 164 C. Die Mutterlauge aus der Umkristallisation wird auf einer Aluminiumoxydsäule chromatographiert.

  Durch Eluieren mit einem Gemisch von Benzol und n-Hexan   (1:1)    werden weitere 0.09 g des reinen gewünschten Produktes erhalten. Die Gesamtausbeute ist   74%.    Das so erhaltene Produkt wird mit Hilfe des Mischschmelzpunktes und der Tnfrarotspektren mit einer authentischen Probe verglichen und identifiziert.



   2. Zu einer Lösung aus 150 cm3 trockenem Benzol und 50 cm3 Cyclohexanon werden 5,00 g   3;p,17p-Dihy-      droxy- 17 -äthinyl- 1 0J3-carboxy- 1 9-norandrost-5-en    gegeben. Die Lösung wird unter Erhitzen zum Rückfluss und Rühren tropfenweise mit einer Lösung von 2 g Aluminiumisopropylat in 20 cm3 trockenem Benzol versetzt.



  Es wird während weiterer 3 Stunden unter Erhitzen zum Rückfluss gerührt, während ca. 20 cm3 Benzol langsam abdestilliert werden, und dann wird das Reaktionsgemisch abgekühlt. Der   Überschuss    an Aluminiumisopropylat in dem Gemisch wird durch Zugabe von 5 cm3 einer gesättigten wässrigen Kaliumnatriumtartratlösung zersetzt. Das Gemisch wird der Wasserdampfdestillation unterworfen. Der Rückstand wird durch Zugabe von 50 cm3 einer   zeigen    wässrigen Natriumhydroxydlösung alkalisch gemacht. Das resultierende Gemisch wird mit Benzol extrahiert und der Extrakt mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das Benzol wird verdampft, wobei man 4,0 g einer rohen kristallinen Substanz erhält.

  Die rohe kristalline Substanz wird aus einem Gemisch von Äthylacetat und n Hexan umkristallisiert und ergibt 3,10 g des reinen gewünschten Produktes. Die Mutterlauge von der Umkristallisation wird auf einer Aluminiumoxydsäule chromatographiert. Durch Eluieren mit einem Gemisch von Benzol und n-Hexan   (1:1)    erhält man weitere 0,54 g des reinen gewünschten Produktes. Das so erhaltene Produkt wird mit Hilfe des Mischschmelzpunktes und der Infrarotspektren mit einer authentischen Probe verglichen und identifiziert.



   Beispiel 2
Herstellung von   19-Norundrost-S(10)-en-3,17-dion   
Zu einer Lösung aus 30 cm3 trockenem Toluol und 10 cm3 Cyclohexanon wird 1,0 g   3-Hydroxy-108-carb-    oxy-19-norandrost-5-en-17-on gegeben. Aus dem Gemisch werden 5 cm3 Toluol abdestilliert. Die Lösung wird im Verlauf von ca. 20 Minuten unter Erhitzen zum Rückfluss und Rühren tropfenweise mit einer Lösung von 0,45 g Aluminiumisopropylat in 20 cm3 trockenem Toluol versetzt, während ca. 20 cm3 Toluol abdestilliert werden. Es wird während weiterer 50 Minuten unter Erhitzen zum Rückfluss gerührt, und dann wird das Reaktionsgemisch abgekühlt. Der   Überschuss    an Aluminiumisopropylat in dem Gemisch wird durch Zugabe von Wasser zersetzt. Das Gemisch wird der Wasserdampfdestillation unterworfen.

  Der Rückstand wird mit Äther extrahiert und der Extrakt mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Der Äther wird aus dem Extrakt verdampft, wobei man 0,91 g einer rohen kristallinen Substanz erhält. Die rohe kristalline Substanz wird aus einem Gemisch von Äther und n-Hexan umkristallisiert und ergibt das reine gewünschte Produkt vom Schmelzpunkt 1460C. Das so erhaltene Produkt wird mit Hilfe des Mischschmelzpunktes und der Infrarotspektren mit einer authentischen Probe verglichen und identifiziert.

 

   Beispiel 3 Herstellung von   17α-Methyl-17ss-hydroxy-19-norandrost-       -S(10)-en-3-an   
Zu einer Lösung aus 40 cm3 trockenem Toluol und 12 cm3 Cyclohexanon werden 1,2 g   170c-Methyl-3uss,17lp-    -dihydroxy-10ss-carboxy-19-norandrost-5-en gegeben. Aus dem Gemisch werden 5 cm3 Toluol abdestilliert. Das Gemisch wird im Verlaufe von ca. 20 Minuten unter Erhitzen zum Rückfluss und Rühren tropfenweise mit einer Lösung von 0,50 g Aluminiumisopropylat in 25 cm3 trockenem Toluol versetzt, während ca. 20 cm3 Toluol  abdestilliert werden. Es wird während einer weiteren Stunde unter Erhitzen zum Rückfluss gerührt, und dann wird das Reaktionsgemisch abgekühlt. Das überschüssige Aluminiumisopropylat in dem Gemisch wird durch Zugabe von 0,7 g Essigsäure zersetzt. Das Gemisch wird der Wasserdampfdestillation unterworfen. 

  Der Rückstand wird in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 behandelt und ergibt 1,06 g einer rohen kristallinen Substanz. Die rohe kristalline Substanz wird aus Isopropyläther umkristallisiert und ergibt 0,70 g des reinen gewünschten Produktes in Form von Nadeln vom Schmelzpunkt 141 bis 1420C. Das so erhaltene Produkt wird mit Hilfe des Mischschmelzpunktes und der Infrarotspektren mit einer authentischen Probe verglichen und identifiziert. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung eines Steroids der Teilformel EMI3.1 dadurch gekennzeichnet, dass man ein a5-3-Hydroxy- -10;fi-carboxy-19-norsteroid der Teilformel EMI3.2 mit einem Aluminiumalkylat und einem Wasserstoffakzeptor behandelt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von 170c-Äthinyl-17l,B-hydroxy-l 9-norandrost-5(10)-en-3 -on, dadurch gekennzeichnet, dass man 17α-Äthinyl-3ss, 17p-dihydroxy- 10F-carboxy- 19-norandrost-5-en mit Aluminiumisopropylat und Cyclohexanon umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von l9-Norandrost-5(10)-en-3,17-dion, dadurch gekennzeichnet, dass man 3p-Hydroxy-10llB-carboxy-l9-noran- drost-5-en-17-on mit Aluminiumisopropylat und Cyclohexanon umsetzt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von 17α - Methyl - 17,B - hydroxy - 19-norandrost-5(10)-en-3-on, dadurch gekennzeichnet, dass man 17cc-Methyl-3lss,llp-di- hydroxy-10p-carboxy- 19-norandrost-5-en mit Aluminiumisopropylat und Cyclohexanon umsetzt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man die Behandlung in einem organischen Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol und Xylol, und bei einer Temperatur im Bereich von 80 bis 1400C, vorzugsweise bei der Rückflusstemperatur des Lösungsmittels, durchführt.
CH1053968A 1967-07-25 1968-07-15 Verfahren zur Herstellung von 5(10)-3-Oxo-19-norsteroiden CH526523A (de)

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CH441297A (de) * 1962-04-28 1967-08-15 Ciba Geigy Verfahren zur Herstellung von 5-19-Nor-steroiden
US3272847A (en) * 1964-01-15 1966-09-13 American Home Prod Process for preparing equilin and the intermediates produced therein

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