CH556811A - N-aryl-1,3-dioxo-cyclohexane-carboxamides - and thio analogues, with antibacterial and antimycotic activity - Google Patents

N-aryl-1,3-dioxo-cyclohexane-carboxamides - and thio analogues, with antibacterial and antimycotic activity

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CH556811A
CH556811A CH1762371A CH1762371A CH556811A CH 556811 A CH556811 A CH 556811A CH 1762371 A CH1762371 A CH 1762371A CH 1762371 A CH1762371 A CH 1762371A CH 556811 A CH556811 A CH 556811A
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CH
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carbamoylcyclohexanedione
isocyanate
sodium
antibacterial
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CH1762371A
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/12Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by halogen atoms or by nitro or nitroso groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

1, 3-Diketones of formula (I) are new: where X is O or S; A is naphthyl, or phenyl opt. mono- or di-substd. by Cl, Br, I, F, lower alkyl, NO2, acetyl, N(R)2, COOR and/or OR; R is lower alkyl. (I) have antibacterial activity (MIC"1-50 mug/ml) and antimycotic activity (MIC=0.3-50 mug/ml).

Description

  

  
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer 1,3-Diketone der Formel I (siehe Formelblatt), worin X für Sauerstoff oder Schwefel und A für einen Naphthylrest oder für einen Rest der Formel II, wobei R, und R2 je für Wasserstoff, Chlor, Brom, Jod, Fluor, eine niedere Alkylgruppe, die Nitrogruppe, die Acetylgruppe,
EMI1.1     


<tb> eineR <SEP> -, <SEP> eine
<tb>  COOR- oder OR-Gruppe, worin R niederes Alkyl bedeutet, stehen und   Rt    -und R2 gleich oder verschieden sein können.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den Verbindungen der Formel I, indem man eine Verbindung der Formel III, worin Me für ein Alkalimetall steht, mit einer Verbindung der Formel IV, worin X und A obige Bedeutung besitzen, umsetzt.



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann z. B. folgendermassen ausgeführt werden: Zu der Aufschlämmung einer Verbindung der Formel III in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel, z. B. in einem cyclischen Äther wie Tetrahydrofuran, setzt man eine Verbindung der Formel IV zu und lässt bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise bei der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches reagieren. Nach Beendigung der Reaktion, z. B. nach 2 bis 10 Stunden, vorzugsweise nach 3 bis 6 Stunden, isoliert man das Reaktionsprodukt nach an sich bekannten Methoden, z. B.



  durch Versetzen mit einer Säure, Abfiltrieren des Niederschlags und Trocknen im Vakuum. Anschliessend kann es noch gegebenenfalls gereinigt werden, z. B. durch Umkristallisation aus einem geeigneten Lösungsmittel.



   Die durch R,   Rt    und R2 symbolisierten niederen Alkylgruppen besitzen vorzugsweise 1 bis 4 Kohlenstoffatome und bedeuten insbesondere die Methylgruppe.



   Soweit die Herstellung der Ausgangsprodukte nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren bzw. analog zu den hier beschriebenen oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.



   Die Verbindungen der Formel I und gegebenenfalls ihre pharmakologisch verträglichen Salze besitzen bei geringer Toxizität interessante pharmakodynamische Eigenschaften und können daher als Heilmittel verwendet werden. Sie stellen wertvolle Chemotherapeutika dar und entfalten ihre Hemmwirkung gegen Bakterien bei minimalen Hemmkonzentrationen zwischen etwa 1 bis   50,ug/ml.    Weiters zeigen die erfindungsgemässen Substanzen auch eine antimykotische Wirksamkeit, die sich bei minimalen Hemmkonzentrationen   zwischen etwa 0,3 bis 50 50,ug/ml manifestiert.   



   In den nachfolgenden Beispielen, die die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden.



   Beispiel 1
2-(2,3 -Dichlorphenyl)carbamoylcyclohexandion-1 ,3
Eine Aufschlämmung von 20 g des Natriumsalzes des Dihydroresorcins in 200 ml absolutem Tetrahydrofuran wird mit 35 g 2,3-Dichlorphenylisocyanat versetzt und das Gemisch 3 Stunden unter Feuchtigkeitsausschluss am Rückfluss erhitzt. Dann wird das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert, und das Reaktionsgemisch zerkleinert und in 500 ml Wasser aufgeschlämmt. Man säuert mit konzentrierter Salzsäure an, nutscht ab, wäscht mit Wasser und trocknet im Vakuum. Das Rohprodukt wird anschliessend mit 400 ml Chloroform bei Zimmertemperatur gerührt, filtriert und das Filtrat unter vermindertem Druck eingeengt.



  Der feste Rückstand wird aus Propanol-1 umkristallisiert.



     Smp.122-125".   



   Beispiel 2    2-(4-Methylphenyl)carbamoylcyclohexandion-1 ,3   
Eine Aufschlämmung von 13,4 g Dihydroresorcin Natriumsalz wird mit 15 ml 4-Methylphenylisocyanat versetzt. Anschliessend verfährt man wie in Beispiel 1 beschrieben. Smp.   113-114    (aus Propanol-1 umkristallisiert).



   Beispiel 3    2-(2-Nitrophenyl)carbamoylcyclohexandion   
13,4 g Dihydroresorcin-Natriumsalz werden in 100 ml absolutem Tetrahydrofuran suspendiert und mit 16,4 g 2 Nitrophenylisocyanat versetzt. Das Gemisch wird 3 Stunden unter Feuchtigkeitsausschluss am Rückfluss gekocht, das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert, der Rückstand in 800 ml siedendes Wasser eingetragen und nach 10 Minuten Kochen heiss filtriert. Das Filtrat wird mit Aktivkohle behandelt, noch einmal zum Sieden gebracht, heiss filtriert, und das noch warme Filtrat mit konzentrierter Salzsäure angesäuert. Nach dem Abkühlen wird der Niederschlag abgenutscht, mit Wasser gewaschen und im Vakuum getrocknet. Aus   Propanol-t    umkristallisiert, schmilzt die im Titel genannte Verbindung bei   132135O.   



   Beispiel 4    2-(4-Fluorphenyl)thiocarbamoylcyclohexan   
Ein Gemisch aus 6,7 g Dihydroresorcin-Natriumsalz, 7,7 g 4-Fluorphenylisothiocyanat und 50 ml Tetrahydrofuran wird 6 Stunden unter Rückfluss gekocht. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert, der Rückstand in 200 ml Wasser gelöst und mit konzentrierter Salzsäure angesäuert, wobei die im Titel genannte Verbindung kristallin ausfällt. Nach dem Abnutschen, Waschen und Trocknen wird die Verbindung aus Äthanol umkristallisiert. Schmp.   95-98 .   



   Analog wie im Beispiel 1 beschrieben können auch folgende Verbindungen der Formel I erhalten werden:
Beispiel 5
2 -(2,5   -Dichlorphenyl)carbamoylcyclohexandion-l   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 2,5-Dichlorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     127-128".   



   Beispiel 6
2 -(4-Acetylphenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 4-Acetylphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



      169-173".   



   Beispiel 7
2-(3   -Methylphenyl)carbamoylcyclohexandion-l   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 3-Methylphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     98-99".   



   Beispiel 8    2-(2,4-D ichlorphenyl) carbamoylcyclohexandion-l ,3   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 2,4-Dichlorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     175-1779.   



   Beispiel 9    2 -(4-Methyl-2-nitrophenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 4-Methyl-2-nitrophenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom   Schmp. 175-178 .   



   Beispiel 10
2-(3 -Chlor-4-methylphenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 3-Chlor-4-methylphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom   Schmp. 105-107 .   



   Beispiel 11    2-(3-Chlorphenyl)carbamoylcyclohexandion   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 3-Chlorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     92-94".     



   Beispiel 12    2-(3,4-Dichlorphenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 3,4-Dichlorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     132-133 .   



   Beispiel 13    2-(1 -Naphthyl)carbamoylcyclohexandion-1,3   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 1-Naphthylisocyanat um und erhält die Titelverbindung mit Schmp. 144 bis   146O.   

 

   Beispiel 14
2-(4-Fluorphenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 4-Fluorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp. 105 bis   107".   



   Beispiel 15    2-(4-Bromphenyl)carbamoylcyclohexandion-   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 4-Bromphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     98-102".   



   Beispiel 16    2-(4 -Chlorphenyl)carbamoylcyclohexandion-1,3   
Man setzt Dihydroresorcinnatrium mit 4-Chlorphenylisocyanat um und erhält die Titelverbindung vom Schmp.



     114-115    
EMI2.1     

EMI2.2     

A-N=C=X IV 



  
 



   The invention relates to a process for the preparation of new 1,3-diketones of the formula I (see formula sheet), in which X is oxygen or sulfur and A is a naphthyl radical or a radical of the formula II, where R and R2 are each hydrogen or chlorine , Bromine, iodine, fluorine, a lower alkyl group, the nitro group, the acetyl group,
EMI1.1


<tb> aR <SEP> -, <SEP> a
<tb> COOR or OR group, in which R is lower alkyl, and Rt and R2 can be identical or different.



   According to the invention, the compounds of the formula I are obtained by reacting a compound of the formula III, in which Me is an alkali metal, with a compound of the formula IV, in which X and A are as defined above.



   The inventive method can, for. B. carried out as follows: To the slurry of a compound of formula III in a solvent inert under the reaction conditions, e.g. B. in a cyclic ether such as tetrahydrofuran, a compound of formula IV is added and allowed to react at an elevated temperature, preferably at the boiling point of the reaction mixture. After completion of the reaction, e.g. B. after 2 to 10 hours, preferably after 3 to 6 hours, the reaction product is isolated by methods known per se, for. B.



  by adding an acid, filtering off the precipitate and drying in vacuo. It can then be cleaned if necessary, e.g. B. by recrystallization from a suitable solvent.



   The lower alkyl groups symbolized by R, Rt and R2 preferably have 1 to 4 carbon atoms and are in particular the methyl group.



   If the production of the starting products is not described, these are known or can be produced by processes known per se or analogously to those described here or analogously to processes known per se.



   The compounds of the formula I and, if appropriate, their pharmacologically acceptable salts have interesting pharmacodynamic properties with low toxicity and can therefore be used as medicaments. They are valuable chemotherapeutic agents and develop their inhibitory effect against bacteria at minimal inhibitory concentrations between about 1 to 50 μg / ml. Furthermore, the substances according to the invention also show an antimycotic activity which manifests itself at minimal inhibitory concentrations between approximately 0.3 to 50 μg / ml.



   In the following examples, which explain the invention in greater detail but are not intended to limit its scope in any way, all temperatures are given in degrees Celsius.



   example 1
2- (2,3-dichlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
35 g of 2,3-dichlorophenyl isocyanate are added to a suspension of 20 g of the sodium salt of dihydroresorcinol in 200 ml of absolute tetrahydrofuran, and the mixture is refluxed for 3 hours with exclusion of moisture. The solvent is then distilled off under reduced pressure and the reaction mixture is crushed and slurried in 500 ml of water. It is acidified with concentrated hydrochloric acid, filtered off with suction, washed with water and dried in vacuo. The crude product is then stirred with 400 ml of chloroform at room temperature, filtered and the filtrate is concentrated under reduced pressure.



  The solid residue is recrystallized from 1-propanol.



     122-125 ".



   Example 2 2- (4-methylphenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
15 ml of 4-methylphenyl isocyanate are added to a slurry of 13.4 g of dihydroresorcinol sodium salt. Then proceed as described in Example 1. 113-114 (recrystallized from 1-propanol).



   Example 3 2- (2-Nitrophenyl) carbamoylcyclohexanedione
13.4 g of dihydroresorcinol sodium salt are suspended in 100 ml of absolute tetrahydrofuran, and 16.4 g of 2-nitrophenyl isocyanate are added. The mixture is refluxed for 3 hours with exclusion of moisture, the solvent is distilled off under reduced pressure, the residue is introduced into 800 ml of boiling water and, after boiling for 10 minutes, filtered while hot. The filtrate is treated with activated charcoal, brought to the boil again, filtered while hot, and the still warm filtrate is acidified with concentrated hydrochloric acid. After cooling, the precipitate is filtered off with suction, washed with water and dried in vacuo. Recrystallized from propanol-t, the compound mentioned in the title melts at 132135O.



   Example 4 2- (4-Fluorophenyl) thiocarbamoylcyclohexane
A mixture of 6.7 g of dihydroresorcinol sodium salt, 7.7 g of 4-fluorophenyl isothiocyanate and 50 ml of tetrahydrofuran is refluxed for 6 hours. The solvent is distilled off under reduced pressure, the residue is dissolved in 200 ml of water and acidified with concentrated hydrochloric acid, the compound named in the title precipitating in crystalline form. After suction filtration, washing and drying, the compound is recrystallized from ethanol. M.p. 95-98.



   The following compounds of the formula I can also be obtained analogously to that described in Example 1:
Example 5
2 - (2,5-dichlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-l
Dihydroresorcin sodium is reacted with 2,5-dichlorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     127-128 ".



   Example 6
2 - (4-acetylphenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 4-acetylphenyl isocyanate and the title compound is obtained with melting point.



      169-173 ".



   Example 7
2- (3 -Methylphenyl) carbamoylcyclohexanedione-l
Dihydroresorcin sodium is reacted with 3-methylphenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     98-99 ".



   Example 8 2- (2,4-dichlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 2,4-dichlorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     175-1779.



   Example 9 2 - (4-Methyl-2-nitrophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 4-methyl-2-nitrophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point of 175-178.



   Example 10
2- (3-chloro-4-methylphenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 3-chloro-4-methylphenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point of 105-107.



   Example 11 2- (3-Chlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione
Dihydroresorcin sodium is reacted with 3-chlorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     92-94 ".



   Example 12 2- (3,4-Dichlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 3,4-dichlorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with melting point.



     132-133.



   Example 13 2- (1-Naphthyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 1-naphthyl isocyanate and the title compound with melting point 144 to 146O is obtained.

 

   Example 14
2- (4-fluorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 4-fluorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point of 105 to 107 ".



   Example 15 2- (4-bromophenyl) carbamoylcyclohexanedione
Dihydroresorcin sodium is reacted with 4-bromophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     98-102 ".



   Example 16 2- (4-Chlorophenyl) carbamoylcyclohexanedione-1,3
Dihydroresorcin sodium is reacted with 4-chlorophenyl isocyanate and the title compound is obtained with a melting point.



     114-115
EMI2.1

EMI2.2

A-N = C = X IV

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer 1,3-Diketondder Formel I, worin X für Sauerstoff oder Schwefel und A für einen Naphthylrest oder für einen Rest der Formel II, wobei Rg und R2 je für Wasserstoff, Chlor, Brom, Jod, Fluor, eine niedere Alkylgruppe, die Nitrogruppe, die Acetylgruppe, eine NL eine COOR- oder eine OR-Gruppe, worin R niederes Alkyl bedeutet, stehen, und R, und R2 gleich oder verschieden sein können, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel III, worin Me für ein Alkalimetall steht, mit einer Verbindung der Formel IV, worin X und A obige Bedeutung besitzen, umsetzt. PATENT CLAIM Process for the preparation of new 1,3-diketones of the formula I, in which X is oxygen or sulfur and A is a naphthyl radical or a radical of the formula II, where Rg and R2 each represent hydrogen, chlorine, bromine, iodine, fluorine, a lower alkyl group , the nitro group, the acetyl group, a NL, a COOR or an OR group, in which R is lower alkyl, and R, and R2 can be identical or different, characterized in that a compound of the formula III, in which Me is an alkali metal, with a compound of the formula IV, wherein X and A have the above meanings.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4159386A (en) * 1972-10-25 1979-06-26 Hoffmann-La Roche Inc. Synthesis of cyclopentanol

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