CH619476A5 - Process for preparing new basic oxazine compounds - Google Patents

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CH619476A5
CH619476A5 CH90476A CH90476A CH619476A5 CH 619476 A5 CH619476 A5 CH 619476A5 CH 90476 A CH90476 A CH 90476A CH 90476 A CH90476 A CH 90476A CH 619476 A5 CH619476 A5 CH 619476A5
Authority
CH
Switzerland
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sep
hydrogen
optionally substituted
substituted alkyl
radical
Prior art date
Application number
CH90476A
Other languages
English (en)
Inventor
Berthold Dr Gertisser
Beat Dr Henzi
Original Assignee
Sandoz Ag
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Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz Ag filed Critical Sandoz Ag
Priority to CH90476A priority Critical patent/CH619476A5/de
Publication of CH619476A5 publication Critical patent/CH619476A5/de

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B19/00Oxazine dyes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description


  
 

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   PATENTANSPRÜCHE
1. Verfahren zur Herstellung von neuen basischen Oxazinverbindungen, die, in einer der möglichen tautomeren Formen, der Formel
EMI1.1     
 entsprechen, worin R unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest,   Ro    unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Phenylrest, Ri unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen gegebe nenfalls substituierten Alkylrest,   Rs    Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkyl oder Alkoxyrest, Rs Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, R4 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kyl- oder Phenylrest, X die direkte Bindung   -S-    oder
EMI1.2     
   A    ein Anion bedeuten,

   die Reste R2 und   Rs    zusammen mit dem Ring B und dem an   Rs    gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring, die Reste   Rs    und R4 zusammen mit dem an sie gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring und die Reste R und   Ro    zusammen mit dem an sie gebundenen Kohlenstoffatom einen cycloaliphatischen Ring bilden können, dadurch gekennzeichnet,

   dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.3     
 worin
EMI1.4     
   Rs    Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al    kykest,    R6 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al    kykest,    und R7 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al    Alkylrest,    und   Rs    Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest bedeuten, mit einer Verbindung der Formel    R2    ON   X   
R4 worin Y   VR7    oder
EMI1.5     
 bedeutet, in Gegenwart einer Säure H-A, worin A einen in ein Anion Ae überführbaren Rest bedeutet, um setzt, wobei Z oder Y für eine OH-Gruppe stehen muss.



   2. Verwendung der nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch 1 erhaltenen basischen Oxazinverbindungen der Formel I zum Massefärben von Kunststoffen oder zum Färben von Leder oder Papier.



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen basischen Oxazinverbindungen, die in einer der möglichen tautomeren Formen der Formel
EMI1.6     
 entsprechen, worin R unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest,   Ro    unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Phenylrest, R1 unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen gegebe nenfalls substituierten Alkylrest, R2 Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkyl oder Alkoxyrest, Rs Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, R4 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kyl- oder Phenylrest, X die direkte Bindung   -S-    oder
EMI1.7     
 As ein Anion bedeuten,

   die Reste R2 und   Rs    zusammen mit dem Ring B und dem an   Ra    gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring, die Reste R3 und R4 zusammen mit dem an sie gebundenen N Atom einen heterocyclischen Ring und die Reste R und   Ro    zusammen mit dem an sie gebundenen Kohlenstoffatom einen cycloaliphatischen Ring bilden können und die Reste R, Ro, R1, R2,   Rs    und R4 die in der   Oxazinchemie    üblichen Substituenten tragen können, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.8     
 worin
EMI1.9     
 R5 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al    Alkylrest,    R6 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest, und R7 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest,

   und   Rs    Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest bedeuten, mit einer Verbindung der Formel  
EMI2.1     




  worin Y -O-R7 oder
EMI2.2     
 bedeutet, in Gegenwart einer Säure H-A, worin A einen in ein Anion Ae überführbaren Rest bedeutet, um setzt, wobei Z oder Y für eine OH-Gruppe stehen muss.



   In der Fomel I steht R in zunehmender Bedeutung für R', bzw. R", bzw. R"", bzw. für Wasserstoff, worin R' unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen unsubsti tuierten   (1-4C)-Alkylrest,    R" Wasserstoff, Methyl oder Äthyl, und R"' Wasserstoff oder Methyl bedeuten;   Ro    für   Ro',    bzw.   Ro",    bzw. für Wasserstoff, worin   Ro'    unabhängig voneinander Wasserstoff, einen unsubstituier ten (1-4C)-Alkyl- oder einen Phenylrest, und Ro" Wasserstoff oder Methyl bedeuten;

  ; R1 für   Rt',    bzw.   R",    bzw.   R1"',    bzw.   R1"",    worin Rt' Wasserstoff oder einen gegebenenfalls durch -CN, Halo gen, Hydroxyl, (1-4C)-Alkoxy, Phenyl, Phenoxy, -CO
NH-Rx, -COORx oder   -O-CO-Rro    substituierten (1-6C)
Alkylrest,   R1"    Wasserstoff, Methyl, Äthyl, Propyl, Butyl, 2-Cyanäthyl,
Benzoyl, 2-Phenyläthyl, 2-Hydroxyäthyl, 2-Hydroxypro pyl,   2-Carboxamidoäthyl,    2-Methoxyäthyl, 2-Phenoxy  äthyl, 2-Benzoyloxyäthyl oder 2-Chloräthyl,   R1"'    Wasserstoff, Methyl, Äthyl oder 2-Cyanäthyl, und   RI""Wasserstoff,    Methyl oder Äthyl bedeuten; R2 für R2', bzw. R2", bzw.

  R2"', worin R2' Wasserstoff, einen unsubstituierten (1-4C)-Alkyl oder  (1-4C)-Alkoxyrest, R2" Wasserstoff, Methyl, Äthyl, Methoxy oder Äthoxy und R2"' Wasserstoff, Methyl oder Methoxy bedeuten; R3 für R3', bzw.   Rs",    bzw. R3"', worin R3' Wasserstoff, einen gegebenenfalls durch -CN, Phenyl,
Phenoxy, Halogen, Hydroxyl, (1-4C)-Alkoxy, -CO-NH
Rx, -COORx oder   -O-CO-Rlo    substituierten (1-6C)-Al    Alkylrest,      Rl"    wie   Rt",    und R3"' Wasserstoff, Methyl oder Äthyl bedeuten; R4 für R4', bzw.   R4",    bzw.

  R4"', worin R4' Wasserstoff, einen gegebenenfalls durch -CN, Halogen,    Hydroxyl,Phenyl,    (1-4C)-Alkoxy, -CO-NH-Rx, Phenoxy,
COORx oder   -O-CO-Rlo    substituierten (1-6C)-Alkylrest oder einen Rest der Formel
EMI2.3     
 R4" Wasserstoff, Methyl, Äthyl, Propyl, Butyl, 2-Cyanäthyl,
Benzyl, 2-Phenyläthyl, 2-Hydroxyäthyl, 2-Hydroxypro pyl, 2-Carboxamidoäthyl, 2-Methoxyäthyl, 2-Phenoxy  äthyl, 2-Benzoyloxyäthyl, 2-Chloräthyl,
EMI2.4     
 R4"' Wasserstoff, Methyl, Äthyl, 2-Cyanoäthyl oder
EMI2.5     
 bedeuten; X für X1, bzw. X2, bzw. Xs, bzw.

  X4, bzw. die direkte Bindung, worin X1 die direkte Bindung,   -S-    oder
EMI2.6     
 X2 die direkte Bindung,   -S-    oder
EMI2.7     
 Xs die direkte Bindung oder
EMI2.8     
 X4 die direkte Bindung oder
EMI2.9     
 a 0, 1 oder 2, Rx Wasserstoff oder einen unsubstituierten   (1-4C)-Alkylrest,      Rzo    einen unsubstituierten (1-4C)-Alkyl- oder einen Phenyl rest,   R11    Halogen, einen unsubstituierten   (1-4C)-Alkyl-    oder  (1-4C)-Aloxyrest bedeuten;

   die Reste R2 und Rs können zusammen mit dem Ring B und dem an   R3    gebundenen N-Atom hauptsächlich für R2' und   Rs'    zusammen mit dem Ring B und dem an   Rs'    gebundenen N-Atom für einen gegebenenfalls durch einen oder zwei (1-4C)-Alkylreste substituierten Indolin- oder Tetrahydrochinolinring bilden, oder die Reste   Rs'    und   R4,    können zusammen mit dem an sie gebundenen N-Atom einen Morpholin-, Piperidin- oder Pyrrolidinring bilden
Vorteilhafte Verbindungen der Formel I sind solche, in denen R für R',   Ro    für   Ro',    R1 für R1', R2 für R2',

   R3 für   Rs',    R4 für   R4,    und X für X1' stehen und die Reste   R3    und R4' zusammen mit dem an sie gebundenen N-Atom einen Morpholin- oder Piperidinring bilden können.



   Von Bedeutung sind Verbindungen der Formel I, worin R für R",   Ro    für   Ro"      R1    für   R1",    R2 für R2",   Rs    für   Rs",    R4 für   R4",    X für X2 stehen.



   Von besonderer Bedeutung sind Verbindungen der Formel I, worin R für   Ei"',      Rs    für   Rs"',      R4    für   R4"'    und X für   Xs    stehen.



   Von ganz besonderer Bedeutung sind Verbindungen der Formel I, worin R und   Ro    für Wasserstoff,   Ei    für   In1"",    R2 für   R2"',      Rs    für   Ru"',      Ei    für   R4,,,    und X für X4 stehen, bzw.



  insbesondere der Formel
EMI2.10     

Die Verbindungen der Formeln II und III sind bekannt oder können nach bekannten Methoden hergestellt werden.



   Die Umsetzung, d. h. die Kondensation einer Verbindung der Formel II mit einer Verbindung der Formel III ist dadurch gekennzeichnet, dass sie zweckmässig in saurem, vorteilhaft schwach saurem Medium, bei einem pH-Wert von etwa 3, in einem protischen oder einem aprotischen organischen Lösungsmittel oder in einem Gemisch aus Wasser und einem organischen Lösungsmittel bei Raumtemperatur bis etwa 1300 C, vorzugsweise zwischen 300 und 600 C durchgeführt wird. Organische Lösungsmittel sind beispielsweise Monocarbonsäuren, wie niedrigmolekulare Monocarbonsäuren, z. B. Essigsäure oder Eisessig, primäre, sekundäre oder tertiäre Alkohole, vorzugsweise niedrigmolekulare Alkohole, wie Äthanol, Butanol, Isopropylalkohol oder Säureamide, wie Carbonsäureamide, beispielsweise Dimethylformamid.

 

   Unter Anion   Ae    sind sowohl organische wie anorganische Ionen zu verstehen, wie z. B. Halogen, wie Chlorid- oder Bromid-, Sulfat-, Bisulfat-, Methylsulfat-, Aminosulfonat-,   Perchlorat-, Propionat-, Lactat-, Succinat-, Benzolsulfonat-, Oxalat-, Maleinat-, Acetat-, Tartrat-, Malat-, Methansulfonat-, Tetrafluorborat- oder Benzoationen oder komplexe Anionen, wie das von   Chlorzinkdoppelsalzen;    ferner die Anionen der folgenden Säuren: Borsäure, Citronensäure, Glykolsäure, Diglykolsäure oder Adipinsäure.



   In den kationischen Verbindungen der Formel I lässt sich das Anion Ae durch andere Anionen austauschen, z. B. mit Hilfe eines Ionenaustauschers oder durch Umsetzen mit Salzen oder Säuren, gegebenenfalls in mehreren Stufen, z. B.



  über das Hydroxid oder über das Bicarbonat.



   Alkylreste im allgemeinen enthalten 1 bis 6 und vorteilhaft 1 bis 4 Kohlenstoffatome und können durch Hydroxyl, Cyan, Halogen, Phenyl, (1-4C)-Alkoxy, Phenoxy oder   (1-4C)-    Thioalkyl substituiert sein; Phenylreste im allgemeinen können durch (1-4C)-Alkyl (1-4C)-Alkoxy, Hydroxyl, Cyan, Halogen, Phenyl, Trihalogen-(1-4C)-Alkyl oder (1-4C)-Alkylsufonyl substituiert sein.



   Halogen steht für Brom oder Fluor, hauptsächlich jedoch für Chlor.



   Wenn R für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, so enthält dieser hauptsächlich 1   bis 4    Kohlenstoffatome, vorzugsweise ist er unsubstituiert und steht vorteilhaft für Methyl oder Äthyl und vorzugsweise für Methyl.



   Wenn   Ro    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, so enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 4 Kohlenstoffatome; vorzugsweise ist er unsubstituiert und steht vorteilhaft für Methyl.



   Der Phenylrest in der Bedeutung von   Ro    ist hauptsächlich unsubstituiert.



   Wenn   Ei    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 6 Kohlenstoffatome; ist er unsubstituiert, so steht er   vorteilhaft für    Methyl, Äthyl, Propyl oder Butyl und vorzugsweise für Methyl oder Äthyl; ist er substituiert, so trägt er vorteilhaft Cyan, Halogen, Hydroxyl, Phenyl(1-4C)-Alkoxy, Phenoxy, -CO-NHgen, Hydroxyl, Phenyl, (1-4C)-Alkoxy, Phenoxy, -CO-NH
EMI3.1     
 als substituierter Alkylrest steht er hauptsächlich für 2-Cyanäthyl, Benzyl, 2-Phenyläthyl, 2-Hydroxyäthyl, 2-Hydroxypropyl, 2-Carboxyamidoäthyl, 2-Methoxyäthyl, 2-Phenoxyäthyl, 2-Benzoyloxyäthyl oder 2-Chlor äthyl, vorzugsweise jedoch für 2-Cyanäthyl.



   Wenn   Ei    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 4 Kohlenstoffatome, er ist vorteilhaft unsubstituiert und steht vorzugsweise für Methyl oder Äthyl und ganz besonders für Methyl. Wenn R3 für einen gegebenenfalls substituierten Alkoxyrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 4 Kohlenstoffatome, er ist vorteilhaft unsubstituiert und steht vorzugsweise für Methoxy oder   Äthoxy    und ganz besonders für Methoxy.



   Wenn   Ei    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 6 Kohlenstoffatome; ist er unsubstituiert, so steht er vorteilhaft für Methyl, Äthyl, Propyl oder Butyl und vorzugsweise für Methyl oder Äthyl; ist er substituiert, so trägt er hauptsächlich Cyan, Phenyl, Phenoxy, Halogen, Hydroxyl, (1-4C)-Alkoxy, -CO NH-(1-4C)-Alkyl,   -C00-(1-4C)-Alkyl,    -O-CO-(1-4C)-Alkyl oder
EMI3.2     
 als substituierter Alkylrest steht er vorzugsweise für 2-Cyanäthyl, Benzyl, 2-Phenyläthyl, 2-Hydroxyäthyl, 2-Hydroxypropyl, 2-Carboxamidoäthyl, 2-Methoxyäthyl, 2-Phenoxyäthyl, 2-Benzoyloxyäthyl oder 2-Chlor äthyl.



   Der Phenylrest in der Bedeutung von R3 ist hauptsächlich unsubstituiert.



   Wenn R4 für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1 bis 6 Kohlenstoffatome; ist er unsubstituiert, so steht er hauptsächlich für Methyl, Äthyl, Propyl oder Butyl, vorteilhaft für Methyl oder Äthyl; ist er substituiert, so trägt er hauptsächlich Cyan, Phenyl, Halogen, Hydroxyl,   (l-4C)-Alkoxy, -CO-NH-(l-4C)-   
EMI3.3     


<tb> Alkyl, <SEP> -O- < , <SEP> -COO-(l-4C)-Alkyl,
<tb> Alkyl, <SEP> -O-CO- <  <SEP> Ô <SEP>  >  <SEP> Mono-, <SEP> Di- <SEP> oder
<tb>     -O-CO-(l-4C)-    Trihalogenphenyl, Mono-, Di-   oderTn'-(1-4C)-Alkylphenyl    oder Mono-, Dioder Tri-(1-4C)-Alkoxyphenyl;

   als substituierter Alkylrest steht er vorzugsweise für 2-Cyanäthyl, Benzyl, 2-Phenyläthyl, 2-Hydroxyäthyl, 2-Hydroxypropyl, 2-Carboxamidoäthyl, 2 Methoxyäthyl, 2-Phenoxyäthyl, 2-Benzoyloxyäthyl, 2-Chlor äthyl, Mono-, Di- oder Trimethylphenyl, Mono-, Di- oder Trimethoxyphenyl oder Mono-, Di- oder Trichlorphenyl und vorteilhaft 2-Cyanäthyl oder Methylphenyl.



   Wenn   Rs    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich   1    Kohlenstoffatome, er ist vorteilhaft unsubstituiert und steht vorzugsweise für Methyl oder Äthyl.



   Wenn R6 für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich   14    Kohlenstoffatome; er ist unsubstituiert und steht vorzugsweise für Methyl oder Äthyl.



   Wenn   R7    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich   1-4    Kohlenstoffatome; er ist vorteilhaft unsubstituiert und steht vorzugsweise für Methyl oder Äthyl.



   Wenn   Rs    für einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest steht, enthält dieser Rest hauptsächlich 1-4 Kohlenstoffatome; als unsubstituierter Rest steht er für Methyl oder   Äthyl,    vorzugsweise ist er substituiert und trägt hauptsächlich ein, zwei oder drei Halogenatome, vorteilhaft ein, zwei oder drei Chlor- oder Fluoratome.



   Die neuen Oxazinverbindungen lassen sich in Färbepräparate überführen. Die Verarbeitung, z. B. in stabile, flüssige oder feste Färbepräparate, kann auf allgemein bekannte Weise erfolgen, z. B. durch Mahlen oder Granulieren, oder dann durch Lösen in geeigneten Lösungsmitteln, gegebenenfalls unter Zugabe eines Hilfsmittels, z. B. eines Stabilisators oder Lösungsvermittlers, wie Harnstoff. Solche Zubereitungen können beispielsweise nach den Angaben in den französischen Patentschriften 1 572 030 und 1   5S1 900    erhalten werden.



   Die neuen Oxazinverbindungen dienen zum Färben oder Bedrucken von Fasern, Fäden oder daraus hergestellten Textilien, die aus Homo- oder Mischpolymerisaten des Acrylnitrils oder as. Dicyanäthylens bestehen oder solchen enthalten.



   Man kann auch synthetische Polyamide oder synthetische Polyester, welche durch saure Gruppen modifiziert sind, färben oder bedrucken. Solche Polyamide sind beispielsweise aus der belgischen Patentschrift 706 104 bekannt. Entsprechende Polyester sind aus der USA-Patentschrift 3 379 723 bekannt.

 

   Textilmaterial färbt man besonders vorteilhaft in wässrigem, neutralem oder saurem Medium bei Temperaturen von 600 C bis Siedetemperatur oder bei Temperaturen über   100    Celsius unter Druck.



   Man erhält auf den zuvor genannten Substraten eine gute Lichtechtheit und eine gute Kombinierbarkeit mit anderen basischen Farbstoffen. Gut ist ebenfalls das Ziehvermögen, die Wasch-, Schweiss-, Sublimier-, Plissier-, Dekatur-, Bügel-, Wasser-, Meerwasser-, Trockenreinigungs-, Überfärbe- und Lösungsmittelechtheit. Die Farbstoffe sind hydrolysenbeständig und besitzen eine gute Löslichkeit in Wasser und ergeben farbstarke, egale Färbungen und migrieren.  



   Die Verbindungen dienen auch zum Massefärben von Kunststoffen, Leder und Papier.



   Gegenüber den aus der USA-Patentschrift 3 253 877 bekannten nächstvergleichbaren Farbstoffen besitzen die Farbstoffe der Erfindung, auf Polyacrylnitril gefärbt, eine bessere Lichtechtheit.



   In den folgenden Beispielen bedeuten die Teile Gewichtsteile und die Prozente Gewichtsprozente; die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1 a) In 150 Teile Dimethylformamid werden 13,8 Teile meta-N,N-Dimethylaminophenol eingetragen. Die Lösung wird auf -2 bis   0     gekühlt; anschliessend wird sie mit 6,9 Teilen Natriumnitrit, gelöst in 8,5 Teilen Wasser, versetzt. Man gibt dann 25 Teile 380/oige Salzsäure in einem Guss dazu. Es entsteht eine orange-braune Suspension und die Temperatur der Mischung steigt auf 450 an. Die Suspension wird 1 Stunde bei etwa 350 nachgerührt.



   b) Eine Lösung, bestehend aus 13,4 Teilen 6-Amino-indolin (hergestellt aus Indolin nach der von J. v. Braun et al. in Chem. Ber., 46, 3181 [1913] beschriebenen Methode) in 50 Teilen Dimethylformamid wird zur obigen Nitrosuspension gegeben. Man steigert die Temperatur der Reaktionsmischung innerhalb von etwa 20 Minuten auf 500 und rührt das Gemisch während 2 Stunden bei etwa 500. Anschliessend kühlt man auf Raumtemperatur ab und nutscht den in kristalliner Form ausgefallenen Farbstoff ab. Man wäscht den Rückstand mit 70 Teilen Dimethylformamid und anschliessend mit 100 Teilen Eissigester und trocket den Farbstoff bei 30-400 unter Vakuum. Man erhält den Farbstoff der Formel
EMI4.1     
 in reiner, praktisch salzfreier Form, der   Polyacrylmtrll-    und sauer modifizierte Polyesterfasern in blauen Tönen mit guten Echtheiten färbt.



   Beispiel 2
Setzt man in Beispiel 1 in Abschnitt a) anstelle des meta N,N-Dimethylaminophenols 17,8 Teile N,N'-Dimethyl-6-hy   droxy-tetrahydrochinoxalinl    und in Abschnitt b) anstelle des 6-Amino-indolin 13,8 Teile meta-Dimetylaminophenol oder
15,1 Teile 3-Methoxy-N,N-dimethylanilin oder 17,9 Teile   O-    Acetyl-meta-N,N-dimethylamino-phenol ein, so erhält man den Farbstoff der Formel
EMI4.2     
 der Polyacrylnitril- und sauer modifizierte Polyesterfasern in grünstichig blauen Tönen mit guten Echtheiten färbt.



   Beispiel 3
Setzt man in Beispiel 1 in Abschnitt a) anstelle des meta N,N-Dimethylaminophenols 19,2 Teile N,N'-Dimethyl-6    methoxy-tetrahydrochinoxalin    und in Abschnitt b) anstelle des 6-Amino-indolins 13,8 Teile 3-Amino-4-methoxyanilin ein, so erhält man den Farbstoff der Formel
EMI4.3     
 der Polyacrylnitril- und sauer modifizierte Polyesterfasern in blauen Farbtönen mit guten Echtheiten färbt.



   Färbevorschrift A
20 Teile des in Beispiel 1 beschriebenen Farbstoffs und 80 Teile Dextrin werden 4 Stunden lang in einer Pulvermühle gemahlen.lDie gleiche Farbmischung lässt sich ebenfalls durch Anteigung in 100 Teilen Wasser und anschliessender Sprühtrocknung gewinnen.



   1 Teil des so erhaltenen Präparates wird mit 1 Teil   400/obiger    Essigsäure angeteigt, der Brei mit 200 Teilen entmineralisiertem Wasser übergossen und kurz aufgekocht. Man verdünnt mit 7000 Teilen entmineralisiertem Wasser, setzt 2 Teile Eisessig zu und geht bei 600 mit 100 Teilen Polyacrylnitrilgewebe in das Bad ein. Man kann das Material zuvor 10-15 Minuten lang bei 600 in einem Bad, bestehend aus 8000 Teilen Wasser und 2 Teilen Eisessig vorbehandeln.



   Man erwärmt innerhalb von 30 Minuten auf   98-1000,    kocht   1t/2    Stunden lang und spült. Man erhält eine blaue Färbung mit guter Lichtechtheit und guten Nassechtheiten.



   Man kann auch 10 Teile des in Beispiel 1 genannten Farbstoffs in 60 Teilen Eisessig und 30 Teilen Wasser lösen. Man erhält eine beständige konzentrierte Lösung des Farbstoffes mit einem Farbstoffgehalt von etwa 10    /0,    die entsprechend der obigen Färbevorschrift zum Färben von Polyacrylnitril verwendet werden kann.



   Färbevorschrift B
20 Teile des Farbstoffs aus Beispiel 1 werden mit 80 Teilen Dextrin in einer Kugelmühle während 48 Stunden vermischt; 1 Teil des so erhaltenen Präparates wird mit 1 Teil   400/obiger    Essigsäure angeteigt, der Brei mit 200 Teilen entmineralisiertem Wasser übergossen und kurz aufgekocht. Mit dieser Stammlösung wird wie folgt gefärbt: a) Man verdünnt mit 7000 Teilen entmineralisiertem Wasser, setzt 21 Teile kalziniertes Natriumsulfat, 14 Teile Ammoniumsulfat, 14 Teile Ameisensäure und 15 Teile eines Carriers auf der Basis von Umsetzungsprodukten von Äthylen    oxid oxyd mit Dichlorphenolen zu und geht bei 600 mit 100 Teilen    Polyestergewebe, welches durch saure Gruppen modifiziert ist, in das Bad ein.

  Man kann das Material zuvor 10-15 Minuten lang bei 600 in einem Bad, bestehend aus 8000 Teilen Wasser und 2 Teilen Eisessig vorbehandeln. Man erwärmt innerhalb von 30 Minuten auf   98-1000,    kocht eine Stunde lang und spült. Man erhält eine egale blaue Färbung mit guten Nassechtheiten.



   b) Man verdünnt mit 3000 Teilen entmineralisiertem Wasser, setzt 18 Teile kalziniertes Natriumsulfat sowie je 6 Teile Ammoniumsulfat und Ameisensäure zu und geht bei 600 mit
100 Teilen Polyestergewebe, welches durch saure Gruppen modifiziert ist, in das Bad ein. Man erwärmt im geschlossenen Gefäss innerhalb von 45 Minuten auf 1100, behält diese Temperatur unter Schütteln 1 Stunde bei, kühlt danach innerhalb von 25 Minuten auf 600 ab und spült das Färbegut. Man erhält eine egale blaue Färbung mit guten Nassechtheiten.



   c) Man verfährt gleich wie in b), erwärmt jedoch das   ge-.   



  schlossene Gefäss 1 Stunde lang auf 1200.  



   Färbevorschrift C
20 Teile des Farbstoffs aus Beispiel 1 werden mit 80 Teilen Dextrin in einer Kugelmühle während 48 Stunden vermischt. 1 Teil des so erhaltenen Präparates wird mit 1 Teil   400/obiger    Essigsäure angeteigt, der Brei mit 200 Teilen entmineralisiertem Wasser übergossen und kurz aufgekockt. Diese Lösung wird zu der nachstehend bereiteten Färbeflotte zugegeben. Man verdünnt die Lösung mit 700 Teilen entmineralisiertem Wasser, setzt 21 Teile kalziniertes Natriumsulfat, 14 Teile Ammoniumsulfat, 14 Teile Ameisensäure und 15 Teile eine Carriers auf der Basis von Umsetzungsprodukten von Äthylenoxid mit Dichlorphenolen zu und puffert die Flotte mit einer sauren Pufferlösung auf einen pH-Wert von 6 ab und geht bei 250 mit 100 Teilen Polyamidgewebe, welches durch anionische Gruppen modifiziert ist, in das Bad, mit einem Flottenverhältnis von 1:80 ein.

  Man erwärmt das Bad innerhalb von 45 Minuten auf 980, kocht eine Stunde lang und spült unter fliessendem Wasser von   70-800    und anschliessend unter kaltem Wasser. Zur Trocknung kann das Gewebe zentrifugiert und anschliessend gebügelt werden. Man erhält eine blaue Färbung mit guten Echtheiten.



   In der folgenden Tabelle I ist der strukturelle Aufbau weiterer Farbstoffe angegeben. Sie können nach den Angaben in den Beispielen 1-6 hergestellt werden und entsprechen der Formel
EMI5.1     


<tb>  <SEP> Rls <SEP> X <SEP> NR
<tb> R14-C
<tb> R13-C <SEP> O\\N/R3 <SEP> Anion <SEP> Ae,
<tb> / <SEP> \
<tb>  <SEP> R12 <SEP> N <SEP> ru <SEP> N
<tb>  <SEP> Ri <SEP> R4
<tb>  worin   Rl,    R2,   R8,      Ei,    Rl2, Rl3, R14, R15 und X die in den Kolonnen angegebenen Bedeutungen besitzen. Als Anion Ae kommen die in der Beschreibung aufgeführten in Frage.
EMI5.2     


<tb>



  Beispiel <SEP> Rl <SEP> R2 <SEP> R3 <SEP> R4 <SEP> R12 <SEP> R13 <SEP> R14 <SEP> R15 <SEP> X
<tb> Nr.
<tb>



   <SEP> 4 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C2H5 <SEP> -C2H5 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> 5 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -C2H5 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> 6 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> -C2H4-OH <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> 7 <SEP> H <SEP> H <SEP> H8 <SEP> -C2H4-CN <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> 8 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> -C2H4-Cl <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> 9 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CHa <SEP> -C2H4-OCH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 10 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CH8 <SEP> zu <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 11 <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CHB <SEP> zu <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> 

   Bindung
<tb> 12 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 13 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> -CH3 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 14 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CH8 <SEP> -C H4-OH <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 15 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> zu <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 16 <SEP> H <SEP> H3 <SEP> -CHs <SEP> -CH3 <SEP> H5 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 17 <SEP> H8 <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CHs <SEP> H5 <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 18 <SEP> -C2H4-OH <SEP> H <SEP> Ha <SEP> H3 <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> Hs <SEP> -CHs <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 19 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CH8 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> -S
<tb> 20 <SEP> -CH <SEP> H <SEP>  

   H3 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> -NH
<tb>  <SEP> CH3
<tb> 21 <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> -CIIs <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H
<tb> 22 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> -CHs <SEP> -NH
<tb> 23 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C2H5 <SEP> -C2Hs <SEP> H <SEP> e <SEP> H <SEP> zu <SEP> -NH
<tb> 24 <SEP> -CHs <SEP> -CH8 <SEP> -CH3 <SEP> H8 <SEP> H <SEP> -CHa <SEP> H <SEP> -CH3
<tb>  <SEP> CHs
<tb> 25 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> Hs <SEP> -C2H4Cl <SEP> H <SEP> -C2Hs <SEP> H <SEP> -C2Hs <SEP> -N   
EMI6.1     


<tb> Beispiel <SEP> Rr <SEP> R2 <SEP> R3 <SEP> R4 <SEP> R12 <SEP> Ris <SEP> R14 <SEP> Eis <SEP> X
<tb> Nr.
<tb>



   <SEP> CH3
<tb> 26 <SEP> -CHa <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CHs-CHs <SEP> -N
<tb> 27 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C2H5 <SEP> -C2H5 <SEP> zu <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb>  <SEP> Ei <SEP> zusammen <SEP> mit <SEP> Ei
<tb> 28 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C2H4-O-C2H4- <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 29 <SEP> -CHs <SEP> H <SEP> -C2H4-O-C2H4- <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 30 <SEP> H <SEP> H <SEP> -CH2-CH2-CH2-CH2-CH2- <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> direkte <SEP> Bindung
<tb> 31 <SEP> H <SEP> H <SEP> -C2H4-O-C2H4- <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> -NH
<tb>  <SEP> CH3
<tb> 32 <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> -C2H4-O-C2H4- <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H
<tb>  <SEP> -N
<tb>  <SEP> CH3
<tb> 33 <SEP> -CH3 <SEP> -OCH <SEP> -C2H4-O-C2H4- <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H
<tb>  <SEP>  

   -N
<tb> 34 <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> -CH3 <SEP> -CH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H
<tb>  <SEP> CH8
<tb> 
Die Nuance der Färbungen auf Polyacrylnitril der Farbstoffe der Beispiele   7-9,    11, 12-14, 16-18, 20, 22, 23, 27, 28 und 31 ist rotstichig blau; 10, 15, 19 und 33 blau und 21, 24-26, 29, 30, 32 und 34 grünstichig blau. 

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von neuen basischen Oxazinverbindungen, die, in einer der möglichen tautomeren Formen, der Formel EMI1.1 entsprechen, worin R unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, Ro unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Phenylrest, Ri unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen gegebe nenfalls substituierten Alkylrest, Rs Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkyl oder Alkoxyrest, Rs Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, R4 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kyl- oder Phenylrest, X die direkte Bindung -S- oder EMI1.2 A ein Anion bedeuten,
    die Reste R2 und Rs zusammen mit dem Ring B und dem an Rs gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring, die Reste Rs und R4 zusammen mit dem an sie gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring und die Reste R und Ro zusammen mit dem an sie gebundenen Kohlenstoffatom einen cycloaliphatischen Ring bilden können, dadurch gekennzeichnet,
    dass man eine Verbindung der Formel EMI1.3 worin EMI1.4 Rs Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kykest, R6 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kykest, und R7 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al Alkylrest, und Rs Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest bedeuten, mit einer Verbindung der Formel R2 ON X R4 worin Y VR7 oder EMI1.5 bedeutet, in Gegenwart einer Säure H-A, worin A einen in ein Anion Ae überführbaren Rest bedeutet, um setzt, wobei Z oder Y für eine OH-Gruppe stehen muss.
  2. 2. Verwendung der nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch 1 erhaltenen basischen Oxazinverbindungen der Formel I zum Massefärben von Kunststoffen oder zum Färben von Leder oder Papier.
    Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen basischen Oxazinverbindungen, die in einer der möglichen tautomeren Formen der Formel EMI1.6 entsprechen, worin R unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, Ro unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Phenylrest, R1 unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen gegebe nenfalls substituierten Alkylrest, R2 Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkyl oder Alkoxyrest, Rs Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, R4 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kyl- oder Phenylrest, X die direkte Bindung -S- oder EMI1.7 As ein Anion bedeuten,
    die Reste R2 und Rs zusammen mit dem Ring B und dem an Ra gebundenen N-Atom einen heterocyclischen Ring, die Reste R3 und R4 zusammen mit dem an sie gebundenen N Atom einen heterocyclischen Ring und die Reste R und Ro zusammen mit dem an sie gebundenen Kohlenstoffatom einen cycloaliphatischen Ring bilden können und die Reste R, Ro, R1, R2, Rs und R4 die in der Oxazinchemie üblichen Substituenten tragen können, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man eine Verbindung der Formel EMI1.8 worin EMI1.9 R5 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al Alkylrest, R6 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest, und R7 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest,
    und Rs Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Al kylrest bedeuten, mit einer Verbindung der Formel **WARNUNG** Ende CLMS Feld konnte Anfang DESC uberlappen**.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO1995021604A1 (de) * 1994-02-12 1995-08-17 Henkel Kommanditgesellschaft Auf Aktien Verwendung von 1,2,3,4-tetrahydrochinoxalinen als oxidationsfarbstoffvorprodukte in oxidationsfärbemitteln
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US11492359B2 (en) * 2018-07-27 2022-11-08 Oregon Health & Science University Near-infrared nerve-sparing fluorophores

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