CH629830A5 - Process for the preparation of D-homosteroids - Google Patents

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CH629830A5
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Andor Fuerst
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Hoffmann La Roche
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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen D-Homosteroiden der Pregnanreihe der Formel
ÇH3 CO
in der die punktierte 1,2-Bindung eine fakultative C-C-Bin-15 dung; R6 Wasserstoff, Fluor, Chlor oder Methyl und R17a Hydr-oxy oder Acyloxy bedeuten.
Eine Acyloxygruppe kann sich von einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen Carbonsäure, einer cycloaliphati-schen, aliphatischen oder einer aromatischen Carbonsäure mit 20 vorzugsweise bis zu 15 C-Atomen ableiten. Beispiele solcher Säuren sind, Ameisensäure, Essigsäure, Trifluoressigsäure, Pi-valinsäure, Propionsäure, Buttersäure, Capronsäure, Önanth-säure, Undecylensäure, Ölsäure, Cyclopentylpropionsäure, Cy-clohexylpropionsäure, Phenylessigsäure und Benzoesäure. Be-25 sonders bevorzugt sind C1_7-Alkanoyloxygruppen.
Eine bevorzugte Gruppe von Verbindungen der Formel I sind die mit einer 1,2-Doppelbindung.
Beispiele von erfindungsgemässen Verbindungen der Formel I sind:
30
9-Chloro-llß,17a-dihydroxy-D-homopregna-l,4-dien-3,20-dion, 9-Chloro-llß-hydroxy-17a-propionyloxy-D-ho-mopregna-l,4-dien-3,2Q-dion,
9-Chloro-6a-fluoro-llß,17a-dihydroxy-D-homopregna-1,4-dien-3,20-dion,
35
Die D-Homosteroide der Formel I können erfindungsge-mäss dadurch hergestellt werden, dass man ein D-Homosteroid der Formel mit unterchloriger Säure behandelt.
Zwecks Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens löst man das Ausgangsmaterial der Formel II zweckmässiger-55 weise in einem geeigneten Lösungsmittel, z.B. einem Äther, wie Tetrahydrofuran oder Dioxan, einem chlorierten Kohlenwasserstoff, wie Methylenchlorid oder Chloroform, oder einem Ke-ton, wie Aceton, und lässt das anzulagernde Reagens einwirken. Unterchlorige Säure wird zweckmässigerweise im Reaktionsge-60 misch selbst erzeugt; z.B. aus N-Chloramiden oder -imiden, wie N-Chlorsuccinimid, und einer starken Säure, vorzugsweise Perchlorsäure.
Ein 1,2-gesättigtes D-Homosteroid der Formel I kann in an sich bekannter Weise, z.B. auf mikrobiologischem Wege oder 65 mittels Dehydrierungsmitteln wie Jodpentoxyd, Perjodsäure oder Selendioxyd, 2,3-Dichlor-5,6-dicyanobenzochinon, Chlor-anil oder Bleitetraacetat dehydriert werden. Geeignete Mikroorganismen für die 1,2-Dehydrierung sind beispielsweise
3
629 830
Schizomyceten, insbesondere solche der Genera Arthrobacter, z.B. A. simplex ATCC 6946; Bacillus, z.B. B. lentus ATCC 13805 und B. sphaericus ATCC 7055 ; Pseudomonas, z.B. P. aeruginosa IFO 3505 ; Flavobacterium, z.B. F. flavenscens IFO 3058; Lactobacillus, z.B. L. brevis IFO 3345 und Nocardia, z.B. N. opaca ATCC 4276.
Ein Steroid der Formel I kann in 6-SteIlung in an sich bekannter Weise, z.B. durch Umsetzung mit einem Halogenie-rungsmittel, wie einem N-Chloramid oder -imid (z.B. N-Chlor-succinimid) oder mit elementarem Chlor halogniert werden [vgl. J.Am. Chem. 72,4534 (1950)]. Die Halogenierung in 6-Stel-lung wird vorzugsweise dadurch vorgenommen, dass man ein D-Homosteroid der Formel I in einen 3-Enolester oder 3-Enol-äther, z.B. das 3-Enolacetat, überführt und danach mit Chlor [vgl. J.Am. Chem. Soc. 82,1230 (I960]; mit einem N-Chlor-imid [vgl. J.Am.Chem. Soc. 82,1230 (1960); 77, 3827 (1955) oder Perchlorylfluorid [vgl. J.Am.Chem.Soc. 81_, 5259 (1959) ; Chem. and Ind. 1959,1317] umsetzt. Als Fluorierungsmittel kommt weiterhin Trifluormethylhypofluorit in Betracht.
Sofern bei den vorstehend beschriebenen Halogenierungen Isomerengemische, d.h. Gemische von 6a- und 6ß-HaIogen-steroiden gebildet werden, können diese nach bekannten Methoden, wie Chromatographie, in die reinen Isomeren getrennt werden.
Eine in einem D-Homosteroid der Formel I enthaltene 17a-Hydroxygruppe kann in an sich bekannter Weise, z.B. durch Behandlung mit einem Acylierungsmittel wie einem Acylchlorid oder -anhydrid, in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, z.B. Pyridin oder Triäthylamin, und eines geeigneten Katalysators, wie p-Dimethylaminopyridin, oder in Gegenwart eines starken Säurekatalysators, z.B. p-Toluolsulfonsäure acyliert werden. Als Lösungsmittel für die Acylierung kommen nicht-hydroxylgruppenhaltige organische Lösungsmittel, z.B. chlorierte Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid oder Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, in Betracht.
Die Ausgangsstoffe für das erfindungsgemässe Verfahren können, soweit sie nicht bekannt oder nachstehend beschrieben sind, in Analogie zu bekannten oder den nachstehend beschriebenen Methoden hergestellt werden.
Auf Grund ihrer entzündungshemmenden Wirksamkeit können die Verbindungen der Formel I z.B. zur Behandlung entzündlicher Erkrankungen, wie Ekzemen Verwendung finden.
5
Im allgemeinen können Präparate zur inneren Verabreichung 0,01 bis 5,0% eines D-Homosteroids der Formel I enthalten. Die tägliche Dosis kann zwischen 0,05 bis 10,0 mg je nach dem zu behandelnden Zustand und der Dauer der ge-10 wünschten Behandlung schwanken. Der Anteil an aktivem D-Homosteroid der Formel I in topischen Präparaten liegt im allgemeinen im Bereich von 0,0001 bis 5 Gew.-%, vorteilhafterweise im Bereich von 0,001 bis 0,5 % und vorzugsweise im Bereich von 0,01 bis 0,25%.
15
Die Verfahrensprodukte können als Heilmittel z.B. in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche sie in Mischung mit einem für die enterale, perkutane oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder 20 anorganischen inerten Trägermaterial, wie z.B. Wasser, Gelatine, Gummi arabicum, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, pflanzliche öle, Polyalkylenglykole, Vaseline, usw. enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können z.B. als Salben oder als Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen. 25 Gegebenenfalls sind sie sterilisiert und bzw. oder enthalten Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druk-kes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.
30
Beispiel 1
250 mg 17a-Hydroxy-D-homopregna-l,4,9(ll)-trien-3,20-dion werden in 10 ml Dioxan und 2 ml Wasser mit 750 mg N-Chlorsuccinimid und 7,5 ml IN Perchlorsäure versetzt. Nach 35 3 Stunden wurden 2,5 g Natriumsulfit zugegeben und danach wurde das Reaktionsgemisch mit Wasser und Methylenchlorid aufgearbeitet. Chromatographie an Kieselgel gab 9-Chlor-1 lß,17a-dihydroxy D-hompregna-l,4-dien-3,20-dion, Smp. 265-270 °C.
C

Claims (6)

  1. 629 830
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung eines zweifach ungesättigten D-Homosteroids der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes einfach ungesättigtes D-Homosteroid der Formel I in 1,2-Stellung dehydriert.
    2
    PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von D-Homosteroiden der Formel
    CO
    in der die punktierte 1,2-Bindung eine fakultative C~C-Bin-dung; R6 Wasserstoff, Fluor, Chlor oder Methyl und R17a Hydr-oxy oder Acyloxy bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein D-Homosteroid der Formel ch3
    CO
    mit unterchloriger Säure behandelt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung eines 6a-Fluor- oder 6a-Chlor-D-homosteroids der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes 6-unsubstituiertes D-Homosteroid der Formel I in 6-Stellung fluoriert oder chloriert.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung eines 17aa-Acyloxy-D-homosteroids der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes 17aa-Hydroxy-D-homosteroid der Formel I in 17aa-Stellung acyliert.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 1,2-ungesättigte D-Homosteroide der Formel I herstellt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 17a-Butyryloxy-9-fluor-l Iß-hydroxy-D-homopre-gna-l,4-dien-3,20-dion herstellt.
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