CH631945A5 - Crystalline zeolite powder of type A - Google Patents

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CH631945A5
CH631945A5 CH1374477A CH1374477A CH631945A5 CH 631945 A5 CH631945 A5 CH 631945A5 CH 1374477 A CH1374477 A CH 1374477A CH 1374477 A CH1374477 A CH 1374477A CH 631945 A5 CH631945 A5 CH 631945A5
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zeolite powder
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Hans Dr Strack
Wolfgang Dr Roebke
Dieter Kneitel
Ehrfried Parr
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Degussa
Henkel Kgaa
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    • C11DDETERGENT COMPOSITIONS; USE OF SINGLE SUBSTANCES AS DETERGENTS; SOAP OR SOAP-MAKING; RESIN SOAPS; RECOVERY OF GLYCEROL
    • C11D3/00Other compounding ingredients of detergent compositions covered in group C11D1/00
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    • C11D3/12Water-insoluble compounds
    • C11D3/124Silicon containing, e.g. silica, silex, quartz or glass beads
    • C11D3/1246Silicates, e.g. diatomaceous earth
    • C11D3/128Aluminium silicates, e.g. zeolites
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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    • C01B33/28Base exchange silicates, e.g. zeolites
    • C01B33/2807Zeolitic silicoaluminates with a tridimensional crystalline structure possessing molecular sieve properties; Isomorphous compounds wherein a part of the aluminium ore of the silicon present may be replaced by other elements such as gallium, germanium, phosphorus; Preparation of zeolitic molecular sieves from molecular sieves of another type or from preformed reacting mixtures
    • C01B33/2815Zeolitic silicoaluminates with a tridimensional crystalline structure possessing molecular sieve properties; Isomorphous compounds wherein a part of the aluminium ore of the silicon present may be replaced by other elements such as gallium, germanium, phosphorus; Preparation of zeolitic molecular sieves from molecular sieves of another type or from preformed reacting mixtures of type A (UNION CARBIDE trade name; corresponds to GRACE's types Z-12 or Z-12L)

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Description

Die Erfindung betrifft ein kristallines Zeolithpulver des Typs A der Zusammensetzung 1,0 + 0,2 M2/nO : A1203 : 1,85 + 0,5 Si02 • y H20, wobei M ein Metallkation, n seine Wertigkeit und y einen Wert bis zu 6 bedeuten, mit 50 Gew.-% unter höchstens 4,8 um liegenden Teilchen, das Verfahren zur Herstellung des kristallinen Zeolithpulvers mittels hydrothermaler Kristallisation einer Alkali-Aluminat-Sili-kat-Mischung, sowie die Verwendung in Wasch-, Spül- und Reinigungsmitteln.
Zeolithische Molekularsiebe mit ihren besonderen Eigenschaften für lonenaustausch und Adsorption sind schon seit langem bekannt. Ihre Synthese beruht darauf, dass eine wässrige Synthesemischung mit den Komponenten a Na20 x b A1203 x c Si02 auf Temperaturen zwischen 50 und 300 °C erhitzt wird. Je nach Zusammensetzung der Ausgangsmischung, Reaktionstemperatur und Reaktionsdauer werden verschieden strukturierte Verbindungen der Formel NaxAlxSiy02(X+y) • n H20 erhalten, die aufgrund ihrer Röntgenspektren unterscheidbar sind. Dabei kann Natrium durch andere ein- oder zweiwertige Metallkationen ersetzt werden.
Für die Anwendung als Adsorptionsmittel, Katalysatorträger oder Ionenaustauscher können die Molekularsiebe mit einem Bindemittel in Formkörper überführt werden. Die Herstellung der Formkörper bedeutet einen grossen technischen Aufwand bei gleichzeitiger Verringerung der Wirkung infolge des Bindemittelanteils. Auch wird durch die langen Diffusionswege die Reaktionsgeschwindigkeit stark verlangsamt, was z.B. die Trocknung organischer Flüssigkeiten umständlich macht. Es ist deshalb sinnvoll, bei manchen Anwendungen pulverförmiges Molekularsieb einzusetzen.
Den bekannten Herstellungsverfahren (z.B. DE-PS 1 038 017) ist gemeinsam, dass bei der Molekularsieb-Syn-these Kristalle erhalten werden, deren mittlerer Durchmesser oberhalb ca. 2 |xm liegt, wobei ein erheblicher Anteil, üblicherweise zwischen 3 bis 12 Gew.-%, ein über 45 um liegendes Grenzkorn aufweist. Man bezeichnet diesen Anteil als Grit, welcher nach DIN 53 580 durch nasse Siebung nach Mocker ermittelt wird. Bei einem für dieses Verfahren typischen Produkt lässt sich ermitteln, dass ca. 25 Gew.-% Teilchen unter 10 um Durchmesser haben, 50 Gew.-% haben einen Teilchendurchmesser von 13 [im. (D.W. Breck, Zeolite Molekular Sieves, S. 388, John Wiley+Sons, New York, London, Sydney, Toronto, 1974).
Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu entwicklen, mit dem sich, insbesondere für die Verwendung als Ionenaustauscher, z.B. zur Wasserenthärtung, vorgesehene pulverförmige, zeolithische Molekularsiebe des Typs A ohne Gritanteil (Partikel < 45 (im) und mit kleineren Korngrössen synthetisieren lassen. Die Abwesenheit von Grit sowie eine kleinere Korngrösse ist für die im Rahmen der Erfindung vorgesehene Verwendung solcher Molekularsiebe u. a. als Phosphatsubstitut in Wasch-, Spül-und Reinigungsmitteln unerlässlich. Wasch- und Reinigungsvorgänge, insbesondere in Maschinen, bedingen nämlich ein Inschwebebleiben des Molekularsiebs (durch geringe Sedimentationsneigung) in der Flotte, um ein restloses Ausspülen nach Prozessablauf zu ermöglichen.
Gegenstand der Erfindung ist ein kristallines Zeolithpulver des Typs A mit der Zusammensetzung 1,0 ± 0,2 Me2/n O : A1203 :1,85 ± 0,5 SiOz • y H20, wobei M ein Metallkation, n seine Wertigkeit und y einen Wert bis zu 6 bedeuten, mit 50 Gew.-% unter höchstens 4,8 (im liegenden Teilchen und mit einem Teilchenspektrum
Fraktion Anteil
((im) (Gew.-%)
< 3 10 bis 18
< 5 55 bis 70 <10 93 bis 99 <15 96 bis 100
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung des erfindungsgemässen Zeolithpulvers durch hydrotehrmale Kristallisation einer Si02, A1203, Na20 und Wasser enthaltenden Alkalialuminat/Wasser/Sili-kat-Synthesemischung mit einer gegebenenfalls angeschlossenen Temperstufe, wobei man gegebenenfalls während der Kristallisation bzw. der Temperung beim Rühren Scherkräfte einwirken lassen kann, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man wässrige Natronlauge mit einem Gehalt von 0,1 bis 500 g NaOH/1 auf eine Temperatur von 30 bis 100 °C erwärmt und mit einer Alkalisilikatlösung einer Temperatur von 30 bis 80 °C innerhalb einer Zeitdauer von 10 bis 200 Minuten unter Rühren mischt, anschliessend eine Natriumaluminatlauge mit einem Gehalt von 10 bis 200 g Al203/1 und 10 bis 250 g Na20/1 und einer Temperatur von 30 bis 100 °C über einen Zeitraum von 10 bis 200 Minuten unter Rühren hinzugibt und die so erhaltene Syntehsemischung bei einer Temperatur von 20 bis 175 °C innerhalb von wenigstens 15 Minuten kristallisieren lässt.
Als Alkalisilikatlösung kann man in einer bevorzugten Ausführungsform Wasserglas verwenden.
Beim Rühren kann man in dem erfindungsgemässen Verfahren Scherkräfte, wozu bekannte Vorrichtungen verwen5
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det werden können, einwirken lassen. Diese bekannte Massnahme erhöht die Teilchenfeinheit, ist aber für die Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens nicht notwendig.
Bei dem erfindungsgemässen Verfahren kann man auf die Synthesemischung, welche die einzelnen Komponenten in Molverhältnissen, wie sie bei bekannten Verfahren verwendet werden (z. B. DE-PS 1 038 017 und DE-AS 1 095 795), enthalten kann, während des Kristallisierens und während der gegebenenfalls angeschlossenen Temperstufe Scherkräfte einwirken lassen.
Bei dem erfindungsgemässen Verfahren kann man auf die Synthesemischung während des Kristallisierens und während der gegebenenfalls angeschlossenen Temperstufe Scherkräfte einwirken lassen.
Unter dem Begriff «Scheren» ist jegliche zerkleinernde mechanische Beanspruchung von in Suspension befindlichen diskreten Teilchen, welche überwiegend auf echter Schwerwirkung beruht, zu verstehen. Das Scheren kann diskontinuierlich oder kontinuierlich durchgeführt werden.
Als Schergerät wird ein Turbinenrührer, z.B. der «EKA-TO»-Turbinenrührer, bevorzugt. Es kann aber auch mit Zahnscheibendissolver, Dispergatropumpe, Kreiselpumpe o.ä. geschert werden.
Während die Kristallisation im vorliegenden Falle beispielsweise bei 93 °C durchgeführt werden kann, hat es sich als vorteilhaft erwiesen, die Temperung bei einer Temperatur zwischen 85 und 105 °C in der Kristallisationsmutterlauge durchzuführen, wobei Temperzeiten zwischen 0,2 bis 6, bevorzugt 0,8 bis 4,0, insbesondere drei Stunden günstig sind.
Die Temperzeit beginnt an dem Punkt, an dem die Kristallisation, erkennbar an der Entwicklung maximalen Ionenaustauschvermögens, Erreichung maximaler Röntgen-linienintensität und Erzielung von ca. 22,5% Wasserdampfadsorption, abgeschlossen ist. In der Praxis wird ein anhand einer Rezeptoptimierung ermittelter Erfahrungswert zugrundegelegt.
Eine bis zum Ende der Kristallisationsphase einwirkende Scherung kann so intensiviert werden, dass der mittlere Teilchendurchmesser auf sehr kleine Werte herabgesetzt werden kann. Dabei werden die Werte für das Grenzkorn und dessen prozentualer Anteil im Produkt ebenfalls herabgesetzt. Eine während des Temperschritts durchgeführte Scherung hat jedoch ausschliesslich Einfluss auf das Grenzkorn und seinen Anteil.
Schliesslich betrifft die Erfindung die Verwendung des erfindungsgemässen, kristallinen Zeolithpulvers des Typs A, als Phosphatersatz in Wasch-, Spül- und Reinigungsmitteln, wobei das Pulver beispielsweise als Ionenaustauscher zur Wasserenthärtung wirkt. Solche Waschmittel sind Kombinationen von grenzflächenaktiven Waschrohstoffen, enthalten meist aber auch noch andere, vorwiegend anorganische Zusätze, die zum Wascherfolg beitragen oder für den Herstellungsprozess und die äussere Produktionsbeschaffenheit notwendig sind. Entsprechend dem jeweiligen Verwendungszweck ist die Zusammensetzung der Waschmittel verschieden, insbesondere hängt sie von Faserart, Färbung und Waschtemperatur sowie davon ab, ob von Hand, z.B. im Kessel, in einer Haushaltswaschmaschine oder in einer Wäscherei gewaschen wird. Die meisten Waschmittel sind schüttfähige Pulver. Es gibt daneben aber auch flüssige und pastenförmige Produkte (siehe Ullmann's Encyklopädie der technischen Chemie, 3. Auflage Band 18. Urban + Schwarzenberg, München 1967).
Das erfindungsgemässe kristalline Zeolithpulver des Typs A hat den Vorteil, dass es bereits bei seiner Herstellung gritfrei ist und kleinere Teilchen enthält. Bei Verwendung als
Phosphatsubstitut in Wasch- und Reinigungsmitteln lässt es sich deshalb in den jeweiligen Flotten leicht in der Schwebe halten sowie besonders leicht aus Wasch- und Reinigungsmaschinen und deren Beschickung restlos ausspülen.
Das erfindungsgemässe Verfahren wird nachfolgend anhand von Beispielen näher erläutert:
Beispiel 1
In einem 2 m3 umfassenden Trog werden 5601 Natronlauge (Na2 = 63 g/1) von 70 °C vorgelegt. Zu dieser Vorlage werden unter Rühren mit einem dreistufigen Migrührer 3001 Wasserglas (ç = 1,35 kg/1) mit einem Gehalt von 8,0 Gew.-% Na20 und 26,7 Gew.-% Si02 innerhalb von 40 min zudosiert. Die Lösung bleibt klar.
Zu dieser Lösung werden unter Rühren zunächst innert 15 min 1001, dann innert 98 min 9001 wässrige Natrium-aluminatlauge von 70 °C gegeben, welche 147 g/1 Na20 und 103 g/1 A1203 enthält. Die Reaktionsmischung wird auf 85 °C erwärmt und 3 h lang kristallisiert. Man erhält röntge-nographisch reinen Zeolith A mit dem folgenden Teilchenspektrum
Fraktion Anteil
(Gew.-%)
< 3 um 15
< 5 um 62
< 10 (im 98 <15 |im 99
wobei ein Anteil von 50 Gew.-% unter 4,3 jxm liegt.
Die Bestimmung der Teilchengrösse erfolgt durch Coul-ter Counter Messung.
Beispiel 2 Perborathaltiges Waschmittel
45,0 Gew.-% Natriumaliuminiumsilikat, erhalten nach dem Beispiel 1
(6 Stunden lang bei 90 °C getrocknet, Wassergehalt 16,8 Gew.-%)
20,0 Gew.-% Natriumperborat;
35,0 Gew.-% eines Waschmittelpulvers, hergestellt z. B. durch Heisstrocknung, der Zusammensetzung: 21,0 Gew.-% ABS (Dodecylbenzolsulfonat); 7,5 Gew.-% äthoxylierter Talgalkohol
(1 Mol Talgalkohol +14 Mol Äthylenoxid); 7,2 Gew.-% Seife (Natriumsalz von gesättigten,
im wesentlichen C18-C22-Fettsäure);
9,0 Gew.-% Wasserglas (Na20 • 3,3 Si02); 4,5 Gew.-% Magnesiumsulfat;
2,0 Gew.-% Carboxymethylcellulose;
0,6 Gew.-% optischer Aufheller;
9,0 Gew.-% lösliches Komplexbildnersalz (z. B. Natriumeitrat, NTA, EDTA, Natriumtriphosphat, POC usw.);
35,0 Gew.-% Natriumsulfat;
Rest Wasser.
Das Waschmittel wird durch Vermischen der drei pulverförmigen Bestandteile hergestellt.
Beispiel 3 Perboratfreies Waschmittel 2,0 Gew.-% äthoxylierter Cn/Cj 5-Oxoalkohol ( 1 Mol Oxoalkohol + 3 Mol Äthylenoxid); *
5,0 Gew.-% äthoxylierter Q1/C15-Oxoalkohol (1 Mol Oxoalkohol 4-13 Mol Äthylenoxid);**
* ersetzbar durch Talgalkohol 4- 5 Mol Äthylenoxid;
** ersetzbar durch Talgalkohol +14 Mol Äthylenoxid.
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40,0 Gew.-% Natriumaluminiumsilikat, erhalten nach dem Beispiel 1 (6 Stunden lang bei 90 °C getrocknet, Wassergehalt 16,8 Gew.-%)
15,0 Gew.-% Soda;
5,0 Gew.-% Natriumeitrat;
4,0 Gew.-% Wasserglas (Na20 • 3,3 Si02); 1,5 Gew.-% Carboxymethylcellulose;
0,2 Gew.-% optischer Aufheller;
23,0 Gew.-% Natriumsulfat;
Rest Wasser.
s Das Waschmittel wird durch Aufsprühen der Äth-
oxylierungsprodukte (nichtionische Tenside) auf die Pulver-partikeln, bestehend aus den übrigen Bestandteilen hergestellt.
s

Claims (3)

  1. 631 945
  2. 2. Verfahren zur Herstellung des Zeolithpulvers gemäss Anspruch 1 durch hydrothermale Kristallisation einer Si02, A1203, Na20 und Wasser enthaltenden Alkalialuminat/ Wasser/Silikat-Synthesemischung, dadurch gekennzeichnet, dass man wässrige Natronlauge mit einem Gehalt von 0,1 bis 500 g NaOH/1 vorlegt, auf eine Temperatur von 30 bis 100 °C erwärmt, eine Alkalisilikatlösung einer Temperatur von 30 bis 80 °C innerhalb einer Zeitdauer von 10 bis 200 Minuten unter Rühren zudosiert, anschliessend eine Natriumaluminatlauge mit einem Gehalt von 10 bis 200 g Al203/1 und 10 bis 250 g NazO/l und einer Temperatur von 30 bis 100 °C über einen Zeitraum von 10 bis 200 Minuten unter Rühren hinzugibt und die so erhaltene Synthesemischung bei einer Temperatur von 20 bis 175 °C innerhalb von wenigstens 15 Minuten kristallisieren lässt.
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    PATENTANSPRÜCHE 1. Kristallines Zeolithpulver des Typs A der Zusammensetzung 1,0 + 0,2 M2/nO : A1203 :1,85 + 0,5 Si02 • y H20, wobei M ein Metallkation, n seine Wertigkeit und y einen Wert bis zu 6 bedeuten, mit 50 Gew.-% unter höchstens 4,8 (im liegenden Teilchen und mit einem Teilchenspektrum
    Fraktion Anteil
    (um) (Gew.-%)
    < 3 10 bis 18
    < 5 55 bis 70
    < 10 93 bis 99
    <15 96 bis 100
  3. 3. Verwendung des Zeolithpulvers nach Anspruch 1 als Phosphatersatz in Wasch-, Spül- und Reinigungsmitteln.
CH1374477A 1976-11-11 1977-11-10 Crystalline zeolite powder of type A CH631945A5 (en)

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