CH633962A5 - Pharmaceutical preparations which contain pteridine compounds - Google Patents

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CH633962A5
CH633962A5 CH1359977A CH1359977A CH633962A5 CH 633962 A5 CH633962 A5 CH 633962A5 CH 1359977 A CH1359977 A CH 1359977A CH 1359977 A CH1359977 A CH 1359977A CH 633962 A5 CH633962 A5 CH 633962A5
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pteridine
triamino
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CH1359977A
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German (de)
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Heinrich Prof Dr Knauf
Ernst Prof Dr Dr Mutschler
Karl-Dieter Dr Voelger
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Roehm Pharma Gmbh
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Description

Die Erfindung betrifft pharmazeutische Präparate mit di-uretischer und antihyperonischer Wirkung gemäss Anspruch 1, die PteridinVerbindungen der Formel I enthalten. The invention relates to pharmaceutical preparations with diuretic and antihyperonic activity according to claim 1, which contain pteridine compounds of the formula I.

Das klassische Indikationsgebiet diuretisch wirksamer Substanzen ist die Ödembehandlung. Relativ gute therapeutische Erfolge wurden z. B. mit Saluretica (im engeren Sinne: Stoffe, die die salzausscheidenden Wirkung direkt durch Hemmung der Natriumrückresorption in den Nierentubuli entfalten und als Anion vorwiegend Chloridion ausscheiden) erzielt. The classic area of indication for diuretically active substances is edema treatment. Relatively good therapeutic successes have been achieved e.g. B. with Saluretica (in the narrower sense: substances that exert the salt-excreting effect directly by inhibiting sodium reabsorption in the kidney tubules and predominantly excreting chloride ion as an anion).

Mit der Entdeckung der blutdrucksenkenden Eigenschaften der Saluretica wurde das Indikationsgebiet beträchtlich erweitert. Insbesondere bei der Behandlung der essentiellen Hypertonie, die keiner kausalen Behandlung zugänglich ist und etwa 80% aller Hypertonien ausmacht, haben Saluretica einen festen Platz. Wichtige Vertreter dieser Gruppe sind Benzothiadiazin-Derivate, wie Chlorothiazid und Hydrochlorothiazid. Wegen der Beeinflussung des Elektrolythaushalts der Patienten unterliegt die Anwendung der Benzothiadiazin-Derivate gravierenden Einschränkungen. Bei vorliegender Leber- bzw. Nierenerkrankung bedeutet eine Therapie mit dieser Wirkstoffgruppe ein ernstzunehmendes Risiko. Ausserdem können sich bei fortgesetzter Anwendung gefährliche Störungen des Elektrolyt- und Flüssigkeitshaushalts (Hypochlorämie, Hypocalcämie, Hypokalämie und Alkalose) herausbilden. Besonders unerwünscht ist der Verlust an Kaliumionen bei monotherapeutischer Verwendung der Saluretica. With the discovery of the antihypertensive properties of Saluretica, the indication area was expanded considerably. Saluretics have a firm place particularly in the treatment of essential hypertension, which is not amenable to causal treatment and accounts for about 80% of all hypertensions. Important representatives of this group are benzothiadiazine derivatives such as chlorothiazide and hydrochlorothiazide. The use of the benzothiadiazine derivatives is subject to severe restrictions because of the influence on the electrolyte balance of the patients. In the presence of liver or kidney disease, therapy with this group of active substances means a serious risk. Furthermore, dangerous disturbances in the electrolyte and fluid balance (hypochloremia, hypocalcemia, hypokalaemia and alkalosis) can develop with continued use. The loss of potassium ions is particularly undesirable when the saluretic is used monotherapeutically.

Man hat es daher unternommen «kaliumsparende» Diuretika zu entwickeln. Eine Zielrichtung bestand in der kom-petitiven Hemmung des Nebennierenrindenhormons Aldosteron, das (im normalen Stoffwechsel physiologisch sinnvoll) die Natriumrückresorption und die Kaliumsekretion in den Nierentubuli fördert. Dieses Ziel wurde mit dem Steroidderivat Spironolacton in etwa erreicht, jedoch verlangt die Therapie hohe Dosierungen (0,2-1 g pro Tag). Als weitere «kaliumsparende» Diuretika, die indessen nicht über eine kompetitive Aldosteron-Hemmung wirken, wurden das Amilorid (N-Amidino-3,5-diamino-6-chlor-pyrazin-carb-oxamid) und das Triamteren (2,4,7-Triamino-6-phenyl-pteridin) gefunden. It has therefore been attempted to develop “potassium-saving” diuretics. One goal was the competitive inhibition of the adrenal cortex hormone aldosterone, which (physiologically useful in normal metabolism) promotes sodium reabsorption and potassium secretion in the kidney tubules. This goal was roughly achieved with the steroid derivative spironolactone, but the therapy requires high doses (0.2-1 g per day). Amiloride (N-amidino-3,5-diamino-6-chloro-pyrazine-carb-oxamide) and triamterene (2,4, -) were further “potassium-sparing” diuretics, which, however, do not have a competitive aldosterone inhibition. 7-triamino-6-phenyl-pteridine) found.

Das Triamteren hat sich als äusserst wertvoller Wirkstoff erwiesen, sowohl monotherapeutisch als auch in Kombination z. B. mit Saliuretica in der Ödem- und der Bluthochdrucktherapie. In der Folge wurden dem Wirkmechanismus und dem Metabolismus des Triamterens eingehende Untersuchungen gewidmet. Modellversuche am Hauptausführungsgang der Speicheldrüse von Ratten (dessen Epithel funktional dem distalen Nierentubulus ähnelt) haben ergeben, dass Triamteren die Natriumionen-Rückresorption vollständig blockiert und die Kaliumionen-Sekretion auf die Hälfte herabsetzt. Der Modellversuch am Speicheldrüsen-Ausführungsgang verläuft in völliger Übereinstimmung mit den Befunden an der Niere und kann als sicherer Indikator für «kaliumsparende» diuretische Wirkung vom Typus der Triamteren-Wirkung betrachtet werden [vgl. H. Knauf et al., Europ. J. Clin. Invest. 6,43 (1976)]. Darüber hinaus weist Triamteren einen kardioprotectiven Effekt auf. Ein antiarrhythmischer Effekt für Triamteren lässt sich durch elek-trophysiologische Messungen an der myokardialen Einzelfaser isolierter Papillarmuskeln von Meerschweinchen nachweisen [B. Lüderitz et al., Verh. Dtsch. Ges. Kreislaufforschung 41, 305 (1975)]. Triamteren has proven to be an extremely valuable active ingredient, both monotherapeutically and in combination e.g. B. with Saliuretica in edema and hypertension therapy. Subsequently, the mechanism of action and the metabolism of triamterens were examined in detail. Model tests on the main salivary duct of rats (the epithelium of which functionally resembles the distal renal tubule) have shown that triamterene completely blocks sodium ion reabsorption and reduces potassium ion secretion by half. The model test on the salivary gland duct runs in complete agreement with the findings on the kidney and can be regarded as a reliable indicator of "potassium-sparing" diuretic effects of the type of the triamterene effect [cf. H. Knauf et al., Europ. J. Clin. Invest. 6.43 (1976)]. Triamteren also has a cardioprotective effect. An antiarrhythmic effect for triamters can be demonstrated by electrophysiological measurements on the myocardial single fiber of isolated papillary muscles of guinea pigs [B. Lüderitz et al., Verh. Dtsch. Ges. Kreislaufforschung 41, 305 (1975)].

Obwohl das Triamteren die therapeutischen Anforderungen an ein Diuretikum auch im Hinblick auf Nebenwirkungen recht gut erfüllt, ging die Suche nach noch besseren Wirkstoffen weiter. Ein nicht zu übersehender Nachteil des Triamterens ist z.B. seine geringe Wasserlöslichkeit, die eine parenterale Applikation effektiv unmöglich macht. So wurden, ausgehend vom Pteridingerüst, in systematischer Variation der Substituenten Untersuchungen zum Zusammenhang zwischen Struktur und (diuretischer) Wirkung durchgeführt [J. Weinstock et al., J.Med. Chem. 11, 573-579 (1968)]. Although the triamterene also meets the therapeutic requirements for a diuretic quite well in terms of side effects, the search for even better active ingredients continued. An obvious disadvantage of triamtering is e.g. its low water solubility, which makes parenteral administration effectively impossible. Starting from the pteridine scaffold, systematic variation of the substituents was used to investigate the relationship between structure and (diuretic) activity [J. Weinstock et al., J.Med. Chem. 11, 573-579 (1968)].

In diese Untersuchungen wurde auch das 2,4,7-Tri-amino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin, einer der bekannten Metaboliten des Triamterens, einbezogen. Die Befunde Hessen dort jede diuretische Wirkung vermissen (Weinstock et al. loc. cit., S. 578 ff.). 2,4,7-Tri-amino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine, one of the known metabolites of triamterene, was also included in these studies. The Hesse findings there lack any diuretic effect (Weinstock et al. Loc. Cit., P. 578 ff.).

Soweit die untersuchten Triamterenabkömmlinge nennenswerte diuretische Wirkung zeigten, handelte es sich um solche Verbindungen, die nicht-polare Substituenten aufweisen, wie z.B. das p-Toluyl-Homologe des Triamterens. Derivate mit polaren Gruppen, z.B. mit einer Amino- oder einer Nitrogruppe, sind hingegen nach den Befunden von Weinstock (loc. cit. Tabelle VIII) diuretisch unwirksam. Insofar as the triamterene derivatives examined showed significant diuretic activity, these were compounds which have non-polar substituents, e.g. the p-toluyl homologue of triamterene. Derivatives with polar groups, e.g. with an amino or a nitro group, however, are diuretically ineffective according to the findings of Weinstock (loc. cit. Table VIII).

Es wurde gefunden, dass überraschenderweise 2,4,7-Tri-amino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin (Verbindung der allgemeinen Formel IA) bereits in kleinen Konzentrationen einen ausgeprägten diuretischen und kaliumretinierenden Effekt aufweist. Die kaliumsparende Wirkung ist dabei im quantitativen Test ausgeprägter als die des Triamterens. Die Verbindung 2,4,7-Triamino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin zeigt auch, verglichen mit dem nicht hydroxylierten Körper (Triamteren), eine verbesserte Wasserlöslichkeit, insbesondere in Form ihrer physiologisch vertretbaren Salze. It has been found that, surprisingly, 2,4,7-tri-amino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine (compound of the general formula IA) has a pronounced diuretic and potassium-retentive effect even in small concentrations. The potassium-saving effect is more pronounced in the quantitative test than that of triamterene. The compound 2,4,7-triamino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine also shows, compared to the non-hydroxylated body (triamterene), an improved water solubility, especially in the form of its physiologically acceptable salts.

Weiter besitzen die Verbindungen der allgemeinen Formel I des Anspruchs 1, worin R für eine überwiegend hydrophile Gruppe R" - davon ausgenommen: der -S03H-Rest und die davon abgeleiteten Salze - steht (Verbindungen der allgemeinen Formel IB), pharmazeutisch verwertbare Eigenschaften, die in der allgemeinen Wirkungsrichtung der Verbindung IA liegen. Besonders bevorzugt sind die Verbindungen der allgemeinen Formel IB, die eine sowohl gegenüber der Verbindung Triamteren als auch gegenüber den Verbindungen der allgemeinen Formel IA verbesserte Wasserlöslichkeit mit sich bringen. Furthermore, the compounds of the general formula I of claim 1, in which R represents a predominantly hydrophilic group R "- with the exception of the -S03H radical and the salts derived therefrom (compounds of the general formula IB), pharmaceutically usable properties which in the general direction of action of the compound I. Particular preference is given to the compounds of the general formula IB which bring with them improved water solubility both compared to the compound triamterene and to the compounds of the general formula IA.

Die Herstellung der Verbindung der allgemeinen Formel IA ist bekannt oder kann nach bekannten Verfahren vorgenommen werden. Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel IB kann auf an sich bekannte Weise erfolgen, beispielsweise a) durch Umsetzung der Verbindung 2,4,6-Triamino-5-nitrosopyrimidin (Verbindung der Formel II) mit einer substituierten Phenylacetonitrilverbindung der allgemeinen Formel III The preparation of the compound of the general formula IA is known or can be carried out by known processes. The compounds of the general formula IB can be prepared in a manner known per se, for example a) by reacting the compound 2,4,6-triamino-5-nitrosopyrimidine (compound of the formula II) with a substituted phenylacetonitrile compound of the general formula III

ifec - CH2 - O- OR m worin R die im Anspruch 1 bezeichnete Bedeutung besitzt, oder als ein weniger allgemein anwendbares Verfahren b) durch Umsetzung der Verbindung der allgemeinen Formel IV ifec - CH2 - O - OR m wherein R has the meaning given in claim 1, or as a less generally applicable method b) by reacting the compound of the general formula IV

XR IV XR IV

Worin R die im Anspruch 1 bezeichnete Bedeutung besitzt und worin X für einen als Austrittsgruppe bei der Acylie-rung/Alkylierung wirkender Rest, vorzugsweise Chlor, In which R has the meaning given in claim 1 and in which X is a radical which acts as a leaving group in the acylation / alkylation, preferably chlorine,

9 9

Brom oder, sofern R einen Rest -CR4 bedeutet, auch für ei-O Bromine or, if R represents a radical -CR4, also for ei-O

II II

nen Rest -0-CR7 steht, wobei R7 die gleiche, in der Regel identische Bedeutung wie der .Rest R4 besitzt, mit der Verbindung der allgemeinen Formel IA, worin R für ein Aikaii-kation wie Natrium oder Kalium steht ( Verbindungen der is a radical -0-CR7, where R7 has the same, generally identical meaning as the .R4 radical, with the compound of the general formula IA, where R is an alkali cation such as sodium or potassium (compounds of

5 5

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

633 962 633 962

allgemeinen Formel I A') oder worin R für Wasserstoff steht, in Anwesenheit eines Säureakzeptors. general formula I A ') or wherein R is hydrogen, in the presence of an acid acceptor.

Die Wahl des zur Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel IB zu verwendenden Verfahrens und der Reaktionsbedingungen wird u.a. von Überlegungen, betreffend die relative Zugänglichkeit der jeweiligen Ausgangsprodukte der Formeln I A, II, III und IV sowie die Wahrscheinlichkeit der Bildung von Nebenprodukten (z.B. durch Reaktion der Aminofunktionen), die Leichtigkeit, mit der Abtrennung und Aufreinigung durchgeführt werden können, abhängen. Es wird z.B. darauf zu achten sein, dass unter den Bedingungen der Synthese gemäss Verfahrensvariante a) die Substituenten R hinreichend stabil sind. The choice of the method to be used for the preparation of the compounds of the general formula IB and the reaction conditions is, inter alia, depend on considerations regarding the relative accessibility of the respective starting products of the formulas I A, II, III and IV as well as the probability of the formation of by-products (e.g. by reaction of the amino functions), the ease with which separation and purification can be carried out. For example Care should be taken to ensure that the substituents R are sufficiently stable under the conditions of the synthesis according to process variant a).

Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel IB gemäss Verfahren a) kann wie folgt vorgenommen werden: The compounds of the general formula IB can be prepared according to process a) as follows:

Die Verbindung der Formel II wird in einem geeigneten, unter den Reaktionsbedingungen inerten Reaktionsmedium, z.B. Dimethylformamid oder N,N-Dimethyl-acetamid, vorzugsweise in Gegenwart eines Alkalimetallhydroxids oder -amids oder eines Alkalialkoholats eines niederen Alkohols, beispielsweise in einem Alkoxyalkanol, wie 2-Äthoxy-äthanol, oder in Methanol und bei erhöhter Temperatur, gegebenenfalls in Suspension mit der Verbindung der allgemeinen Formel III umgesetzt. The compound of formula II is in a suitable reaction medium which is inert under the reaction conditions, e.g. Dimethylformamide or N, N-dimethyl-acetamide, preferably in the presence of an alkali metal hydroxide or amide or an alkali metal alcoholate of a lower alcohol, for example in an alkoxyalkanol such as 2-ethoxyethanol, or in methanol and at elevated temperature, optionally in suspension with the Implemented compound of general formula III.

Die Reaktionszeit wird in der Regel möglichst kurz bemessen, beispielsweise wenn bei Rückflusstemperatur gearbeitet wird. Die Aufarbeitung kann in der üblichen Weise vorgenommen werden. Einer Zersetzung des Edukts und/ oder des Endprodukts kann beispielsweise durch Arbeiten an der unteren Grenze der möglichen Reaktionstemperatur, durch Verwendung von Alkalimetallalkoholaten mit geringer Nucleophilie, wie z.B. des Kalium-tert.butoxids, vorgebeugt werden. The reaction time is usually as short as possible, for example when working at the reflux temperature. The processing can be carried out in the usual way. Decomposition of the starting material and / or the end product can be achieved, for example, by working at the lower limit of the possible reaction temperature, by using alkali metal alcoholates with low nucleophilicity, e.g. of potassium tert-butoxide can be prevented.

Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel IB gemäss Verfahren b) kann dabei wie folgt vorgenommen werden: Zu der Verbindung der allgemeinen Formel IA' in einem geeigneten inerten Lösungsmittel, wie beispielsweise einem Nitrii, wie Acetonitril, einem Amid, wie N,N-Dimethylformamid, Hexamethylphosphorsäuretriamid, einem Alkohol, wie tert. Butanol, einem Amin, wie Pyridin, N,N-Dimethylanilin, gegebenenfalls in einem Gemisch von Lösungsmitteln bzw. auch in Suspension gibt man vorzugsweise unter Rühren zwischen Raumtemperatur und 120 °C bzw. dem Siedepunkt des Lösungsmittels die Verbindung der allgemeinen Formel IV, gegebenenfalls in einem geeigneten Lösungsmittel, wie einem der genannten ggf. unter Zusatz eines Säureakzeptors, wie z.B. eines tert. Amins, wie Triäthylamin, N,N-Dimethylanilin, N-Methylmorpholin. The compounds of the general formula IB according to process b) can be prepared as follows: To the compound of the general formula IA 'in a suitable inert solvent, such as, for example, a nitrii, such as acetonitrile, an amide, such as N, N-dimethylformamide , Hexamethylphosphorsäuretriamid, an alcohol such as tert. Butanol, an amine such as pyridine, N, N-dimethylaniline, optionally in a mixture of solvents or in suspension, is preferably added with stirring between room temperature and 120 ° C. or the boiling point of the solvent, the compound of general formula IV, if appropriate in a suitable solvent, such as one of those mentioned, optionally with the addition of an acid acceptor, such as one tert. Amines such as triethylamine, N, N-dimethylaniline, N-methylmorpholine.

Man rührt zur Vervollständigung der Reaktion noch über einen gewissen Zeitraum, beispielsweise 2-24 Stunden, worauf der Ansatz in der üblichen Weise aufgearbeitet werden kann. To complete the reaction, stirring is continued for a certain period of time, for example 2-24 hours, after which the mixture can be worked up in the usual manner.

Falls in der Verbindung der allgemeinen Formel IA R für Wasserstoff steht und die Verbindung der allgemeinen Formel IV XR' eine Carboxylgruppe enthält, wird die Umsetzung (unter Wasserabspaltung) zur Verbindung der allgemeinen Formel IB zweckmässig unter Anwendung eines Kondensationsmittels, vorzugsweise des Dicyclohexylcarbo-diimids, vorgenommen. Die Reaktion kann in einem geeigneten inerten, absoluten Lösungsmittel, wie Aceton, Pyridin u.ä., vorzugsweise unter Erwärmen, gegebenenfalls über einen längeren Zeitraum, wie beispielsweise 14 Tage, durchgeführt werden. If the compound of the general formula IA R is hydrogen and the compound of the general formula IV XR 'contains a carboxyl group, the reaction (with elimination of water) to the compound of the general formula IB is advantageously carried out using a condensing agent, preferably dicyclohexylcarbodiimide, performed. The reaction can be carried out in a suitable inert, absolute solvent, such as acetone, pyridine and the like, preferably with heating, optionally over a longer period of time, for example 14 days.

Die Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formeln IA', II, III und IV sind bekannt bzw. sie können nach bekannten Verfahren oder in Analogie zu an sich bekannten Verfahren hergestellt werden. The starting compounds of the general formulas IA ', II, III and IV are known or they can be prepared by known processes or in analogy to processes known per se.

Die Verbindungen der allgemeinen Formel I sind in der Regel kristalline, relativ hochschmelzende Verbindungen (teilweise unter Zersetzung). Sie können beispielsweise aus wässriger Lösung, gegebenenfalls unter Zusatz von Form-amid, Acetonitril, ggf. auch von Säure, wie Ameisen-, Essigoder Phosphorsäure, umkristallisiert werden. The compounds of the general formula I are generally crystalline, relatively high-melting compounds (partly with decomposition). They can, for example, be recrystallized from aqueous solution, if appropriate with the addition of form amide, acetonitrile, if appropriate also from acid, such as formic, acetic or phosphoric acid.

Die Verbindung der Formel IA (2,4,7-Triammo-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin = «p-Hydroxy-Triamteren») und ihre physiologisch vertretbaren Salze, insbesondere das Natrium-, Kalium-, Lithiumsalz, sowie die Salze mit den physiologisch unbedenklichen, pharmakologisch gleichsinnig, und den nicht kontraindikatorisch wirksamen Aminen und Guanidinen, beispielsweise N-alkylsubstituierten Äthanol-aminen und (basischen) Derivaten, sowie den Propanol-2-aminen und (basischen) Derivaten und die Verbindungen der allgemeinen Formel IB sind wertvolle Pharmazeutika. Sie besitzen eine ausgezeichnete diuretische Wirkung bei gleichzeitiger Kaliumretention sowie extrarenale, insbesondere kardioprotective Wirkung. Hervorgehoben sei das p-Hydroxy-Triamteren sowie der Methyläther (Verbindungen der allgemeinen Formel IA des Anspruchs 1, worin R für Methyl steht). The compound of formula IA (2,4,7-triammo-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine = "p-hydroxy-triamterene") and its physiologically acceptable salts, in particular the sodium, potassium, lithium salt, and the Salts with the physiologically acceptable, pharmacologically identical, and the non-contraindicated amines and guanidines, for example N-alkyl-substituted ethanol amines and (basic) derivatives, as well as the propanol-2-amines and (basic) derivatives and the compounds of the general formula IB are valuable pharmaceuticals. They have an excellent diuretic effect with simultaneous potassium retention as well as extrarenal, especially cardioprotective effect. The p-hydroxy-triamterene and the methyl ether (compounds of the general formula IA of claim 1, in which R is methyl) should be emphasized.

Die Verbindungen sind dem Stand der Technik, beispielsweise dem Triamteren, überlegen und stellen somit eine echte Bereicherung der Technik dar. Für einen direkten Vergleich der diuretischen und der Kaliumretentions-Wirkung kann beispielsweise die Untersuchungen am Epithel des Hauptausführungsganges der Glandula submaxillaris von Ratten nach Knauf (loc. cit.) dienen. Als Indikator für den kardioprotectiven Effekt kann z.B. die elektrophysiologische Untersuchung an isolierten Herzstrukturen von Meerschweinchen und Hunden nach Lüderitz (loc. cit.) herangezogen werden. The compounds are superior to the prior art, for example the triamterene, and thus represent a real enrichment of the technology. For a direct comparison of the diuretic and potassium retention effects, for example, the studies on the epithelium of the main execution duct of the submaxillary glandula from rats to Knauf ( loc.cit.). As an indicator of the cardioprotective effect, e.g. the electrophysiological examination on isolated cardiac structures of guinea pigs and dogs according to Lüderitz (loc. cit.) can be used.

Überlegenheit gegenüber Triamteren besteht überdies aufgrund der besseren Wasserlöslichkeit der Verbindungen der allgemeinen Formel I gemäss Patentanspruch 1. Mit stark verbesserter Wasserlöslichkeit ist allgemein bei den Verbindungen der allgemeinen Formel I zu rechnen, die Gruppen mit ausgeprägten salzbildenden (stark basischen oder sauren) Eigenschaften aufweisen. There is also superiority over triamterene owing to the better water solubility of the compounds of the general formula I according to claim 1. A greatly improved water solubility can generally be expected for the compounds of the general formula I which have groups with pronounced salt-forming (strongly basic or acidic) properties.

In dieser Hinsicht sind besonders diejenigen Verbindungen der allgemeinen Formel IB zu nennen, bei denen in ß-Stellung zum phenolischen Sauerstoff ein Amin bzw. eine Ammoniumgruppe steht. Besonders genannt seien die Verbindungen der allgemeinen Formel IB, worin q so bemessen ist, dass sich in ß-Stellung zum phenolischen Sauerstoff ein Stickstoffatom befindet. In this regard, particular mention should be made of those compounds of the general formula IB in which an amine or an ammonium group is in the β position to the phenolic oxygen. Particular mention should be made of the compounds of the general formula IB, in which q is such that there is a nitrogen atom in the β position to the phenolic oxygen.

Die Verbindungen der allgemeinen Formel I der vorliegenden Erfindung in den geeigneten therapeutischen Zubereitungen eignen sich daher neben der oralen auch zur parenteralen Verabreichung, insbesondere wenn sie in Salzform vorliegen. The compounds of the general formula I of the present invention in the suitable therapeutic preparations are therefore not only suitable for oral administration but also for parenteral administration, in particular if they are in salt form.

Die Verbindungen der allgemeinen Formel I können in Abhängigkeit von der Art der Indikation und den individuellen Bedürfnissen des Patienten dosiert werden. The compounds of general formula I can be dosed depending on the type of indication and the individual needs of the patient.

Infolge der gegenüber dem Triamteren verbesserten diuretischen Wirkung wird die in der Praxis verwendete Dosierung in der Regel unter der des Triamterens liegen; die Normaldosierungen des Triamterens können somit als obere Grenze des Dosierungsbereiches der Wirkstoffe der allgemeinen Formel I betrachtet werden. As a result of the improved diuretic effect compared to the triamterene, the dosage used in practice will generally be lower than that of the triamterene; the normal dosages of triamterene can thus be regarded as the upper limit of the dosage range of the active compounds of the general formula I.

Die neuen pharmazeutischen Präparate können auf die übliche Weise hergestellt werden, und sie können die üblichen Träger- und Hilfsstoffe enthalten. Eine Ausführungsform der Erfindung stellen feste, zur oralen Verabreichung geeignete Zubereitungen dar, wie z.B. Tabletten, Kapseln, Dragées usw. Für die orale Applikation können als Trägermaterialien pharmazeutisch indifferente Feststoffe, wie bei4 The new pharmaceutical preparations can be manufactured in the usual way and they can contain the usual carriers and excipients. One embodiment of the invention is solid preparations suitable for oral administration, such as e.g. Tablets, capsules, dragées, etc. For oral administration, pharmaceutically inert solids can be used as carrier materials, as in 4

s io s io

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

spielsweise Mannit, Milchzucker, organische oder anorganische Kalziumsalze usw., verwendet werden. Als Bindemittel eignen sich u.a. Polyvinylpyrrolidon, Gelatine oder Cellulo-sederivate. Als weitere Zusätze können Tablettensprengmit-tel, wie beispielsweise Stärke oder Alginsäure, Gleitmittel, wie z.B. Stearinsäure oder deren Salze, und anorganische Fliessmittel, wie z.B. Talk oder kolloidale Kieselsäure, sowie Geschmackskorrigenzien usw. verwendet werden. for example, mannitol, milk sugar, organic or inorganic calcium salts, etc. can be used. Suitable binders include: Polyvinyl pyrrolidone, gelatin or cellulose derivatives. Tablet disintegrants such as starch or alginic acid, lubricants such as e.g. Stearic acid or its salts, and inorganic flow agents, e.g. Talc or colloidal silica, as well as taste corrections etc. can be used.

Die Wirkstoffe können mit den Hilfsstoffen in üblicher Weise gemischt und nass oder trocken granuliert werden. Je nach Art der verwendeten Zusatzstoffe kann gegebenenfalls auch durch einfaches Mischen ein direkt tablettierbares Pulver erhalten werden. Das Granulat oder Pulver kann direkt in Kapseln abgefüllt oder in üblicher Weise zu Tablettenkernen verpresst werden. The active ingredients can be mixed with the excipients in the usual way and granulated wet or dry. Depending on the type of additives used, a directly tablettable powder can optionally also be obtained by simple mixing. The granules or powder can be filled directly into capsules or compressed into tablet cores in the usual way.

Bei parenteraler Verabreichung können die therapeutischen Mittel ebenfalls in der üblichen Weise zubereitet und verabreicht werden. When administered parenterally, the therapeutic agents can also be prepared and administered in the usual manner.

Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel I, sollen die Erfindung aber in keiner Weise beschränken. The following examples serve to illustrate the preparation of the compounds of the general formula I, but are not intended to limit the invention in any way.

Beispiele Examples

1. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-acetoxy-phenyl)- 1. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-acetoxy-phenyl) -

pteridins pteridins

410 mg metall. Natrium werden unter Rühren in 100 ml 2-Äthoxyäthanol gelöst, Nacheinander gibt man unter Rühren 1100 mg 2,4,6-Triaminonitrosopyrimidin und 1140 mg p-Acetoxybenzyl-cyanid hinzu und erhitzt unter Rühren zum Sieden. Die Farbe der Mischung ändert sich von violett nach braun. Nach zweistündigem Kochen am Rückfluss wird die Heizung abgeschaltet, und man lässt das Reaktionsgemisch erkalten. Anschliessen werden 70 bis 80% des 2-Äthoxyäthanols im Wasserstrahlvakuum abgezogen, der Rest wird mit 500 ml Wasser aufgenommen. Nach viermaligem Ausäthern wird mit 2 N Salzsäure auf pH 5 eingestellt. Der ausgefallene Niederschlag wird abgesaugt, mit wenig eiskaltem Aceton gewaschen und aus 10%iger Essigsäure umkristallisiert. Weitere Aufreinigung kann über eine Silika-gel-Säule erfolgen. Man erhält die Titelverbindung, die sich bei 319-321 °C zersetzt (Verkohlung). 410 mg metal. Sodium is dissolved in 100 ml of 2-ethoxyethanol with stirring, 1100 mg of 2,4,6-triaminonitrosopyrimidine and 1140 mg of p-acetoxybenzyl cyanide are added in succession with stirring and the mixture is heated to boiling with stirring. The color of the mixture changes from purple to brown. After refluxing for two hours, the heating is turned off and the reaction mixture is allowed to cool. Then 70 to 80% of the 2-ethoxyethanol are removed in a water jet vacuum, the rest is taken up in 500 ml of water. After four times etherification to pH 5 with 2 N hydrochloric acid. The precipitate is filtered off, washed with a little ice-cold acetone and recrystallized from 10% acetic acid. Further purification can be done using a silica gel column. The title compound is obtained, which decomposes at 319-321 ° C (charring).

Die Umsetzung kann vorteilhaft auch unter Verwendung von Alkalialkoholat in Methanol vorgenommen werden. The reaction can advantageously also be carried out using alkali alcoholate in methanol.

2. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-methoxyphenyl)- 2. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-methoxyphenyl) -

pteridins pteridins

In einem 1-1-Dreihalskolben wurden 1,85 g Natrium (0,08 Mol) in 480 ml Äthylenglykolmonoäthyläther (Baker, Analyzed Reagent, ohne Trocknung verwendet) unter Rühren gelöst. Die Lösung wurde aufgeheizt und dabei nacheinander unter Rühren mit 12 g 2,4,6-Triamino-5-nitrosopyri-midin (0,078 Mol) und 11,85 ml (12,8 g) p-Methoxybenzyl-cyanid (0,087 Mol) versetzt. Nach ca. 15 Minuten wurde das anfangs rotviolette Reaktionsgemisch braun; nach ca. 25 Minuten trat Rückfluss ein, und es fiel ein brauner, kristalliner Niederschlag aus. Der Ansatz wurde noch 2 Stunden unter Rückfluss gekocht. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wurde der Niederschlag auf einer G 4-Fritte abfiltriert, mit 220 ml Wasser, 100 ml Aceton und 100 ml Äther gewaschen, scharf trockengesaugt und i.V. über P4.O10 gewichtskonstant getrocknet. 1.85 g of sodium (0.08 mol) in 480 ml of ethylene glycol monoethyl ether (Baker, Analyzed Reagent, used without drying) were dissolved in a 1 liter three-necked flask with stirring. The solution was heated and 12 g of 2,4,6-triamino-5-nitrosopyrimidine (0.078 mol) and 11.85 ml (12.8 g) of p-methoxybenzyl cyanide (0.087 mol) were added in succession while stirring . After about 15 minutes, the initially red-violet reaction mixture turned brown; after about 25 minutes, reflux occurred and a brown, crystalline precipitate separated out. The mixture was refluxed for a further 2 hours. After cooling to room temperature, the precipitate was filtered off on a G 4 frit, washed with 220 ml of water, 100 ml of acetone and 100 ml of ether, sucked dry and i.V. Dried constant weight over P4.O10.

Ausbeute: 18,21 g (82,4% d.Th.) Yield: 18.21 g (82.4% of theory)

DC (Butanon-Aceton-Wasser 60:6:10): einheitlich TLC (butanone-acetone-water 60: 6: 10): uniform

Elementaranalyse C13H13N70 (MG 283,30) Elemental analysis C13H13N70 (MG 283.30)

C H N C H N

berechnet 55,1% 4,6% 34,6% calculated 55.1% 4.6% 34.6%

gefunden 55,3% 5,5% 34,9% found 55.3% 5.5% 34.9%

633 962 633 962

3. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-2-hydroxyäthoxy-phenyl)- pteridins 3. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-2-hydroxyethoxyphenyl) pteridine

460 m metall. Natrium werden unter Rühren in 150 ml 2-Äthoxyäthanol gelöst. Nacheinander gibt man unter Rühren 3,1 g (0,02 Mol) Triamino-nitrosopyrimidin und 3,5 g (0,02 Mol) p-(2-Hydroxyäthoxy)-phenylacetonitril hinzu und erhitzt unter Rühren im Wasserbad auf 60 °C. Die Farbe der -Mischung ändert sich von violett nach hellbraun. Nach 14stündigem Rühren ist die Reaktion beendet. Man lässt das Gemsich erkalten. Nicht umgesetztes 2,4,6-Triamino-ni-trosopyrimidin wird abgesaugt und die klare Lösung bis zur Trockne eingeengt. Der Niederschlag wird mit heissem Aceton aufgenommen und durch Mischen mit Petroläther das Rohprodukt ausgefüllt. Die Reinigung erfolgt einmal durch Umkristallisieren aus Butanol, sodann durch Trennung auf einer Kieselgel-Trockensäule (Kieselgel 60 Merck). Man erhält die Titelverbindung als gelblich-braune Kristalle. 460 m metal. Sodium is dissolved in 150 ml of 2-ethoxyethanol with stirring. 3.1 g (0.02 mol) of triamino-nitrosopyrimidine and 3.5 g (0.02 mol) of p- (2-hydroxyethoxy) phenylacetonitrile are added in succession with stirring and the mixture is heated to 60 ° C. in a water bath with stirring. The color of the mixture changes from violet to light brown. The reaction is complete after 14 hours of stirring. You let the chamois cool down. Unreacted 2,4,6-triamino-ni-trosopyrimidine is suctioned off and the clear solution is evaporated to dryness. The precipitate is taken up in hot acetone and the crude product is filled in by mixing with petroleum ether. The purification is carried out once by recrystallization from butanol, then by separation on a silica gel drying column (Kieselgel 60 Merck). The title compound is obtained as yellowish-brown crystals.

Bei 250 °C beginnende Zersetzung. Decomposition begins at 250 ° C.

Rf-Wert = 0,55 einheitlich im Fliessmittel Chloroform/ Methanol (70:30) auf Kieselgel-Dünnschichtplatten. C14H15N702 (MG. 313,3) Rf value = 0.55 uniformly in the eluent chloroform / methanol (70:30) on silica gel thin-layer plates. C14H15N702 (MG.313.3)

4. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-2,3-dihydroxy- 4. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-2,3-dihydroxy-

propoxy-phenyl)-pteridins propoxy-phenyl) pteridine

Analog der Verbindung in Beispiel 3 kann auch das 2,4,7-Triamino-6-(p-2,3-dihydroxypropoxy-phenyl)-pteridin hergestellt werden. Analogous to the compound in Example 3, 2,4,7-triamino-6- (p-2,3-dihydroxypropoxy-phenyl) pteridine can also be prepared.

Rf-Wert = 0,50 einheitlich im Fliessmittel Chloroform/ Methanol (70:30) auf Kieselgel-Dünnschichtplatten. C15H17N703 (MG 341,3) Rf value = 0.50 uniform in the eluent chloroform / methanol (70:30) on silica gel thin-layer plates. C15H17N703 (MG 341.3)

5. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-succinoyloxy- 5. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-succinoyloxy-

phenyl)- pteridins phenyl) pteridins

In trockenes Aceton gibt man 0,63 g (0,0055 Mol) Bernsteinsäure, 1,35 g (0,005 Mol) p-Hydroxytriamteren sowie 1,12 g (0,05 Mol) Dicyclohexylcarbodiimid und erhitzt 14 Tage unter Wasserausschluss zum Sieden. Die Reaktion wird abgebrochen und das Lösungsmittel entfernt. Der entstandene Niederschlag wird mehrfach mit Äther gewaschen. Der verbleibende Niederschlag wird in möglichst wenig DMF aufgenommen (5-10 ml) und mit dem vierfachen Volumen Aceton verdünnt. Man gibt die Lösung auf eine Se-phadex-LH 20-Säule (Produkt der Fa. Pharmacia), suspendiert in Aceton. Das Endprodukt erscheint beim Eluieren nach einer Vorfraktion. Es wird durch Einengen der acetonischen Lösung gewonnen. 0.63 g (0.0055 mol) of succinic acid, 1.35 g (0.005 mol) of p-hydroxytriamterene and 1.12 g (0.05 mol) of dicyclohexylcarbodiimide are added to dry acetone and the mixture is heated to boiling with the exclusion of water for 14 days. The reaction is stopped and the solvent is removed. The resulting precipitate is washed several times with ether. The remaining precipitate is taken up in as little DMF as possible (5-10 ml) and diluted with four times the volume of acetone. The solution is placed on a Se-phadex-LH 20 column (product from Pharmacia), suspended in acetone. The final product appears when eluting after a pre-fraction. It is obtained by concentrating the acetone solution.

Rf-Wert = 0,30 im Fliessmittel Chloroform/Methanol (70:30) auf Kieselgel-Dünnschichtplatte. Rf value = 0.30 in the eluent chloroform / methanol (70:30) on a thin layer of silica gel.

6. Herstellung des 2,4,7-Triamin-6-[4-(ß-dimethylamino-ätho xy)-phenyl]-pteridins. 6. Preparation of 2,4,7-triamine-6- [4- (β-dimethylamino-ethoxy) phenyl] pteridine.

0,03 Mol metallisches Natrium wird unter Rühren in 150 ml 2-Äthoxyäthanol gelöst, und es werden 3,1 g (0,013 Mol) 4-(ß-Dimethyl-amino-äthoxy)-phenyl-acetonitril in Form des Hydrochlorids und danach 1,45 g (0,01 Mol) 2,4,6-Triamino-5-nitroso-pyrimidin eingerührt. Nach Rühren während 48 h bei 60-65 °C unter Ausschluss von Feuchtigkeit wird das Gemisch in heissem Zustand zentrifugiert, und die erhaltene Lösung wird bis zur Trübe mit Petroläther versetzt. Bis zur vollständigen Ausfällung wird die Lösung unter Kühlung gehalten und die Ausfällung danach abfiltriert. Der Rückstand kann aus n-Butanol umkristallisiert werden. 0.03 mol of metallic sodium is dissolved with stirring in 150 ml of 2-ethoxyethanol, and 3.1 g (0.013 mol) of 4- (β-dimethylaminoethoxy) phenyl acetonitrile in the form of the hydrochloride and then 1 , 45 g (0.01 mol) of 2,4,6-triamino-5-nitrosopyrimidine were stirred in. After stirring for 48 h at 60-65 ° C. with the exclusion of moisture, the mixture is centrifuged in the hot state, and petroleum ether is added to the resulting solution until it becomes cloudy. The solution is kept under cooling until the precipitation is complete and the precipitation is then filtered off. The residue can be recrystallized from n-butanol.

Die Titelverbindung fällt in Form von gelben Kristallen mit F. 278-281 °C (Zers.) an. The title compound is obtained in the form of yellow crystals with a melting point of 278-281 ° C. (dec.).

Rf-Wert = 0,47 im Fliessmittel Methanol/Chloroform/ konz. wässeriges Ammoniak (4:4:1) auf Kieselgel-Dünn-schichtplatte. Rf value = 0.47 in the eluent methanol / chloroform / conc. aqueous ammonia (4: 4: 1) on thin layer of silica gel.

5 5

5 5

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

633 962 633 962

7. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-N-piperidinyl- 7. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (ß-N-piperidinyl-

äthoxy)-phenyl]-pteridins. ethoxy) phenyl] pteridine.

Analog Beispiel 7 ist die Titelverbindung mit einer Ausbeute von 79% unter Verwendung von p-(ß-N-Piperidinyl-äthoxy)-phenyl-acetonitril erhältlich. Analogously to Example 7, the title compound can be obtained in a yield of 79% using p- (β-N-piperidinyl-ethoxy) -phenyl-acetonitrile.

Rf-Wert = 0,64 bei Dünnschichtchromatographie wie in Beispiel 7. Rf value = 0.64 in thin layer chromatography as in Example 7.

8. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-N-morpholinyl- 8. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (ß-N-morpholinyl-

äthoxy)-phenyl]-pteridins. ethoxy) phenyl] pteridine.

Analog zu Beispiel 7 ist die Titelverbindung mit einer Ausbeute von 79% unter Verwendung von p-(ß-N-Mor-pholinyl-äthoxy)-phenyl-acetonitril erhältlich. Analogously to Example 7, the title compound is obtainable in a yield of 79% using p- (β-N-Morpholinyl-ethoxy) phenyl acetonitrile.

Rf-Wert = 0,92 im Fliessmittel Chloroform/Methanol/ konz. wässeriges Ammoniak (60:40:0,5) auf Kieselgel-Dünnschichtplatte. Rf value = 0.92 in the eluent chloroform / methanol / conc. aqueous ammonia (60: 40: 0.5) on a thin layer of silica gel.

9. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-N-piperazinyl- 9. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (ß-N-piperazinyl-

äthoxy)-phenyl]-pteridins. ethoxy) phenyl] pteridine.

Analog zu Beispiel 7 ist die Titelverbindung unter Verwendung von p-(ß-N-Morpholinyl-äthoxy)-phenyl-aceto-nitril erhältlich. Analogously to Example 7, the title compound can be obtained using p- (β-N-morpholinyl-ethoxy) -phenyl-aceto-nitrile.

Rf-Wert = 0,97 bei Dünnschichtchromatographie wie in Beispiel 9. Rf value = 0.97 in thin layer chromatography as in Example 9.

10. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-N-pyrrolidinyl- 10. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (ß-N-pyrrolidinyl-

äthoxy)-phenyl]-pteridins. ethoxy) phenyl] pteridine.

Analog zu Beispiel 7 ist die Titelverbindung mit einer Ausbeute von 56% unter Verwendung von p-(ß-N-Pyrrolidi-nyl-äthoxy)-phenyl-acetonitril erhältlich. Analogously to Example 7, the title compound can be obtained in a yield of 56% using p- (β-N-pyrrolidinyl-ethoxy) -phenyl-acetonitrile.

Rf-Wert = 0,71 bei gleicher Dünnschichtchromatographie wie in Beispiel 9. Rf value = 0.71 with the same thin layer chromatography as in Example 9.

11. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-aminoäthoxy)- 11. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (β-aminoethoxy) -

phenylj-pteridins. phenylj-pteridins.

Analog zu Beispiel 7 ist die Titelverbindung unter Verwendung von p-(ß-Amino-äthoxy)-phenyl-acetonitril erhältlich. Rf-Wert = 0,29 bei gleicher Dünnschichtchromatographie wie in Beispiel 9. Analogously to Example 7, the title compound can be obtained using p- (β-amino-ethoxy) -phenyl-acetonitrile. Rf value = 0.29 with the same thin layer chromatography as in Example 9.

12. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-[4-(ß-methylamino- 12. Preparation of 2,4,7-triamino-6- [4- (ß-methylamino-

äthoxy)- phenyl]-pteridins. ethoxy) phenyl] pteridine.

Analog zu Beispiel 7 ist die Titelverbindung unter Verwendung von p-(ß-Methylamino-äthoxy)-phenyl-acetonitril erhältlich. Analogously to Example 7, the title compound can be obtained using p- (β-methylamino-ethoxy) -phenyl-acetonitrile.

Rf-Wert = 0,53 bei gleicher Dünnschichtchromatographie wie in Beispiel 9. Rf value = 0.53 with the same thin layer chromatography as in Example 9.

13. Die Herstellung des Trimethylammonium-jodids der gemäss Beispiel 7 erhaltenen Verbindung erfolgt durch Qua-ternisierung mittels Methyljodid. 13. The trimethylammonium iodide of the compound obtained according to Example 7 is prepared by quaternization using methyl iodide.

Rf-Wert = 0,64 im Fliessmittel Äthylacetat/Ameisen-säure/Wasser (8:4:2) auf Kieselgel-60-Platten bei einer Laufdauer von 120 min. Rf value = 0.64 in the eluent ethyl acetate / formic acid / water (8: 4: 2) on silica gel 60 plates with a running time of 120 min.

14. Herstellung des 2,4,7-Triamino-6-(p-propoxycarbonyl-oxyphenyl)-pteridins. 14. Preparation of 2,4,7-triamino-6- (p-propoxycarbonyl-oxyphenyl) pteridine.

Hydroxytriamteren (0,0186 Mol) wird in heissem Dimethylformamid gelöst und bei 35 °C mit Triäthylamin (0,0376 Mol), dann bei 10 °C mit Propyl-chlorformiat (0,0376 Mol) behandelt und danach bei Zimmertemperatur während 3 Tagen gerührt, wobei die Titelverbindung mit einer Ausbeute von 71 % anfällt, die nach Waschen mit Wasser F. 302-308 °C aufweist. Hydroxytriamteren (0.0186 mol) is dissolved in hot dimethylformamide and treated at 35 ° C with triethylamine (0.0376 mol), then at 10 ° C with propyl chloroformate (0.0376 mol) and then stirred at room temperature for 3 days , the title compound being obtained in a yield of 71%, which, after washing with water, has a temperature of 302-308 ° C.

Analog den Beispielen 7-14 werden in den Beispielen 16-18 die nachstehenden Verbindungen der Formel I hergestellt. Die nachstehend angegebenen jeweiligen Rf-Werte wurden im Fliessmittel Chloroform/Methanol/Eisessig (60:40:1) auf Silikagel-Dünnschichtplatte ermittelt. Analogously to Examples 7-14, the following compounds of the formula I are prepared in Examples 16-18. The Rf values given below were determined in the eluent chloroform / methanol / glacial acetic acid (60: 40: 1) on a thin layer of silica gel.

Beispiel R in Formel I Rf-Wert Ausbeute Example R in formula I Rf value yield

16 -(CH2)2COOH 0,55 61,5 16 - (CH2) 2COOH 0.55 61.5

17 -(CH2)3COOH 0,68 55,0 17 - (CH2) 3COOH 0.68 55.0

18 ~(CH2)4COOH 0,80 49,0 18 ~ (CH2) 4COOH 0.80 49.0

Im Nachstehenden sind beispielsweise Herstellungsmethoden A-F für die Herstellung von Ausgangsverbindungen der Formel III angeführt. Production methods A-F for the production of starting compounds of the formula III are listed below, for example.

A) Herstellung des p-(2-Hydroxyäthoxy-phenylacetonitrils A) Preparation of the p- (2-hydroxyethoxy-phenylacetonitrile

5 g p-Hydroxyphenylacetonitril werden in 250 ml 5 g of p-hydroxyphenylacetonitrile in 250 ml

Methyläthylketon gelöst. Dazu gibt man 7 g 2-Bromäthanol und 23 g Kaliumcarbonat. Das Gemisch wird 48 Stunden lang am Rückfluss unter Rühren erhitzt. Nach Beendigung der Reaktion wird Kaliumcarbonat und entstandenes Kaliumbromid abfiltriert. Die Niederschläte werden mit Aceton nachgewaschen, und das Waschaceton wird mit dem Reaktionsgemisch vereinigt. Dissolved methyl ethyl ketone. 7 g of 2-bromoethanol and 23 g of potassium carbonate are added. The mixture is heated to reflux with stirring for 48 hours. After the reaction has ended, potassium carbonate and potassium bromide formed are filtered off. The precipitates are washed with acetone and the washing acetone is combined with the reaction mixture.

Die klare Lösung wird bis auf 10-15 mlg eingeengt. Man nimmt mit Äther auf und schüttelt mit 1/100 N Natronlauge aus. Die Ätherphase wird über Natriumcarbonat getrocknet und danach der Äther abdestilliert. Man erhält die Titelverbindung als gelblichgefärbtes Öl. The clear solution is concentrated to 10-15 mlg. It is taken up with ether and shaken out with 1/100 N sodium hydroxide solution. The ether phase is dried over sodium carbonate and then the ether is distilled off. The title compound is obtained as a yellowish oil.

Rf-Wert = 0,70 im Fliessmittel Aceton/Tetrachlor-kohlenstoff (1:1) auf Kieselgel-Dünnschichtplatten. Rf value = 0.70 in the eluent acetone / carbon tetrachloride (1: 1) on thin-layer silica gel plates.

B) Herstellung des p-(2,3-Dihydroxypropoxy)-phenylaceto- B) Preparation of p- (2,3-dihydroxypropoxy) phenylaceto

nitrils: nitrils:

Analog dem p-(2-Hydroxyäthoxy)-phenylacetonitril kann auch das p-(2,3-Dihydroxypropoxy)-phenylacetonitril hergestellt werden, wobei das Ausschütteln mit Wasser anstelle der Natronlauge durchgeführt wird. Das Produkt befindet sich in der wässrigen Phase, bei deren Einengung ein farbloser, kristalliner Niederschlag ausfällt. Analogous to p- (2-hydroxyethoxy) phenylacetonitrile, p- (2,3-dihydroxypropoxy) phenylacetonitrile can also be prepared, with shaking out using water instead of the sodium hydroxide solution. The product is in the aqueous phase, when it is concentrated, a colorless, crystalline precipitate is formed.

Rf-Wert = 0,60 im Fliessmittel Aceton/Tetrachlor-kohlenstoff (1:1) auf Kieselgel-Dünnschichtplatte. Rf value = 0.60 in the solvent acetone / carbon tetrachloride (1: 1) on a thin layer of silica gel.

C) Die Herstellung weiterer Ausgangsverbindungen der Formel III ist nachstehend unter Bezugnahme auf die Herstellung von p-(ß-Amino-äthoxy)-phenyl-acetonitril beschrieben. Zu 0,04 Mol p-Hydroxyphenyl-acetonitril in 200 ml wasserfreiem Aceton werden 0,05 Mol ß-Chloräthyl-amin, vorzugsweise in Salzform, beispielsweise als Hydro-chlorid, und 0,1 Mol Kaliumcarbonat kalz. gegeben, und das Gemisch wird während 24h bei 40-45 °C und danach während weiteren 2h bei Siedetemperatur gerührt. Dann wird das Aceton verdampft und der Rückstand in 100 ml Wasser gelöst und mit Salzsäure konz. auf einen pH-Wert von 1-2 gestellt. Die erhaltene Lösung wird 3mal mit je 100 ml Äther extrahiert. Der Äfherextrakt enthält unreagier-tes Phenol, das rezirkuliert werden kann. Die extrahierte wässerige Lösung wird mit 8N Kalilauge auf einen pH-Wert von etwa 12 gestellt und danach mit Äther extrahiert. Der Ätherextrakt wird über Natriumcarbonat getrocknet und das Salz des basischen Nitrils wird durch Einleiten von Chlorwasserstoffgas in die Lösung ausgefällt. Das erhaltene kristalline Produkt kann umkristallisiert werden, beispielsweise aus Äthanol/Äthylacetat. C) The preparation of further starting compounds of the formula III is described below with reference to the preparation of p- (β-amino-ethoxy) phenyl acetonitrile. To 0.04 mol of p-hydroxyphenyl acetonitrile in 200 ml of anhydrous acetone, 0.05 mol of β-chloroethylamine, preferably in salt form, for example as hydrochloride, and 0.1 mol of potassium carbonate are added. given, and the mixture is stirred at 40-45 ° C for 24 h and then at boiling temperature for a further 2 h. Then the acetone is evaporated and the residue is dissolved in 100 ml of water and concentrated with hydrochloric acid. adjusted to a pH of 1-2. The solution obtained is extracted 3 times with 100 ml of ether each time. The ether extract contains unreacted phenol that can be recirculated. The extracted aqueous solution is adjusted to a pH of about 12 with 8N potassium hydroxide solution and then extracted with ether. The ether extract is dried over sodium carbonate and the salt of the basic nitrile is precipitated by introducing hydrogen chloride gas into the solution. The crystalline product obtained can be recrystallized, for example from ethanol / ethyl acetate.

Nach dieser Methode C oder nach der nachstehenden Methode D können die nachstehenden AuSgangsverbindun-gen der Formel III hergestellt werden: The following starting compounds of the formula III can be prepared by this method C or by the method D below:

p-(ß-Dimethylamino-äthoxy)-phenylacetonitril und dessen p-(ß-N-Piperidinyl-äthoxy)-phenylacetonitril-hydrochlorid p-(ß-N-Morpholinyl-äthoxy)-phenylacetonitril-hydrochlorid p-(ß-N-Piperazinyl-äthoxy)-phenylacetonitril-hydrochlorid p-(ß-N-Pyrrolidinyl-äthoxy)-phenylacetonitril-hydrochlorid p- (ß-Dimethylamino-ethoxy) -phenylacetonitrile and its p- (ß-N-piperidinyl-ethoxy) -phenylacetonitrile hydrochloride p- (ß-N-morpholinyl-ethoxy) -phenylacetonitrile hydrochloride p- (ß-N- Piperazinyl-ethoxy) -phenylacetonitrile-hydrochloride p- (ß-N-Pyrrolidinyl-ethoxy) -phenylacetonitrile-hydrochloride

6 6

5 5

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

7 7

633 962 633 962

D) Herstellung des p-(ß-Methylamino-äthoxy)-phenyl- D) Preparation of the p- (β-methylamino-ethoxy) phenyl

acetonitrils acetonitrile

30 g gasförmiges Methylamin werden in 300 ml Methanol gelöst, mit 15 gp-(ß-Bromäthoxy)-phenylacetonitril versetzt und das Gemisch wird bei Zimmertemperatur während 120 h gerührt. Danach wird das Methanol verdampft, der Rückstand mit Salzsäure angesäuert und dann 2 x mit Äther extrahiert. Die wässerige Phase wird mit verdünnter Natronlauge alkalisch gestellt und dann 2 x mit Diäthyl-äther extrahiert. Die vereinigten Ätherextrakte werden währen 12h über Natriumcarbonat getrocknet. Das Hydro-chlorid wird mit wasserfreiem, mit Chlorwasserstoffgas gesättigtem Äther ausgefällt. Die erhaltenen Kristalle können aus Äthylacetat/Äthanol umkristallisiert werden, wobei mit einer Ausbeute von 65%, bezogen auf p-Bromäthoxy-phenylacetonitril, 9,2 g der Titelverbindung erhalten werden. 30 g of gaseous methylamine are dissolved in 300 ml of methanol, 15 gp- (β-bromoethoxy) -phenylacetonitrile is added and the mixture is stirred at room temperature for 120 h. The methanol is then evaporated, the residue acidified with hydrochloric acid and then extracted twice with ether. The aqueous phase is made alkaline with dilute sodium hydroxide solution and then extracted twice with diethyl ether. The combined ether extracts are dried over sodium carbonate for 12 h. The hydrochloride is precipitated with anhydrous ether saturated with hydrogen chloride gas. The crystals obtained can be recrystallized from ethyl acetate / ethanol, 9.2 g of the title compound being obtained in a yield of 65%, based on p-bromoethoxy-phenylacetonitrile.

E) Herstellung des p-(ß-Bromäthoxy)-phenylacetonitrils 15,9 g p-Hydroxyphenylacetonitril, 60 g Kaliumcarbonat kalz. und 100 ml 1,2-Dibromäthan werden in 400 ml Äthyl-methylketon auf Rückflusstemperatur erwärmt und das Gemisch wird dann in noch heissem Zustand filtriert. Der Rückstand wird mehrmals mit heissem Aceton gewaschen und das mit den Waschflüssigkeiten vereinigte Filtrat wird auf einem Rotationsverdampfer zur Trockene verdampft und der Rückstand aus Diisopropyläther umkristallisiert, wobei mit einer Ausbeute von 87%, bezogen auf o-Hydroxy-phenyl-acetonitril, 25 g der Titelverbindung erhalten werden. E) Preparation of p- (β-bromoethoxy) phenylacetonitrile 15.9 g p-hydroxyphenylacetonitrile, 60 g potassium carbonate. and 100 ml of 1,2-dibromoethane are heated to reflux temperature in 400 ml of ethyl methyl ketone and the mixture is then filtered while still hot. The residue is washed several times with hot acetone and the filtrate combined with the washing liquids is evaporated to dryness on a rotary evaporator and the residue is recrystallized from diisopropyl ether, with a yield of 87%, based on o-hydroxy-phenyl-acetonitrile, 25 g Title link can be obtained.

F) Herstellung des p-(ß-Aminoäthoxy)-phenyl-acetonitrils 18 g p-(ß-Bromäthoxy)-phenylacetonitril, 12 g des Kaliumsalzes von Phthalimid und 20 g Acetamid werden mittels Magnetrührers während 5h bei 145 °C gerührt. Nach Abkühlung wird das Gemisch mit 20 ml kaltem Wasser ausgeschüttelt und dann filtriert. Der Rückstand wird mit Holzkohle aus Methanol/Aceton umkristallisiert, wobei mit einer Ausbeute von 96,9% 19,8 g einer Phthalimidoverbindung anfallen. 15,3 g der erhaltenen Phthalimidoverbindung werden unter Erwärmen so lange mit 3,3 g einer 80%igen Lösung von Hydrazinhydrat in 200 ml Äthanol behandelt, bis eine Ausfällung erfolgt. Danach werden 35 ml Salzsäure konz. zugesetzt und das Gemisch wird während 10 min auf Rückflusstemperatur erwärmt. Dann wird Äthanol verdampft und der Rückstand in verdünnter Salzsäure gelöst und filtriert. Das Filtrat wird zweimal mit Äther extrahiert, die Lösung dann mit Natriumhydroxid alkalisch gestellt und erneut zweimal mit Äther extrahiert. Die vereinigten Ätherextrakte werden über Natriumcarbonat getrocknet. Das Hydrochlorid der Titelverbindung wird durch wasserfreien, mit Chlorwasserstoffgas gesättigten Äther ausgefällt. Nach Umkristallisation aus Äthanol/Äthylacetat werden mit einer Ausbeute von 84,6% 9 g des Endproduktes erhalten. F) Preparation of the p- (β-aminoethoxy) phenyl acetonitrile 18 g of p- (β-bromoethoxy) phenylacetonitrile, 12 g of the potassium salt of phthalimide and 20 g of acetamide are stirred for 5 hours at 145 ° C. using a magnetic stirrer. After cooling, the mixture is shaken with 20 ml of cold water and then filtered. The residue is recrystallized with charcoal from methanol / acetone, 19.8 g of a phthalimido compound being obtained in a yield of 96.9%. 15.3 g of the phthalimido compound obtained are treated while heating with 3.3 g of an 80% solution of hydrazine hydrate in 200 ml of ethanol until a precipitation occurs. Then 35 ml of hydrochloric acid are concentrated. added and the mixture is heated to reflux temperature for 10 min. Then ethanol is evaporated and the residue is dissolved in dilute hydrochloric acid and filtered. The filtrate is extracted twice with ether, the solution is then made alkaline with sodium hydroxide and extracted again twice with ether. The combined ether extracts are dried over sodium carbonate. The hydrochloride of the title compound is precipitated by anhydrous ether saturated with hydrogen chloride gas. After recrystallization from ethanol / ethyl acetate, 9 g of the end product are obtained with a yield of 84.6%.

Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der Zubereitung der erfindungsgemässen therapeutischen Mittel. The following examples serve to explain the preparation of the therapeutic agents according to the invention.

a) Herstellung von magensaftresistenten Tabletten Zur Herstellung der Tablettenkerne kann folgende Zusammensetzung angewendet werden: a) Production of enteric-coated tablets The following composition can be used to produce the tablet cores:

15 mg 2,4,7-Triamino-6-(p-acetoxyphenyl-pteridin als Wirkstoff 15 mg of 2,4,7-triamino-6- (p-acetoxyphenyl-pteridine as an active ingredient

10 mg Magnesium-stearat 12 mg Talkum 8 mg Aerosil 95 mg Lactose-Granulat 55 mg Lactose, feinkristallin 25 mg Maisstärke 80 mg Cellulose-Granulat 10 mg magnesium stearate 12 mg talc 8 mg Aerosil 95 mg lactose granules 55 mg lactose, fine crystalline 25 mg corn starch 80 mg cellulose granules

Die Bestandteile werden im Intensiv-Mischer (Typ Lödi-ge) gemischt und zu Tabletten von 3Û0 mg Gewicht ver-presst. Man erhält Tabletten von einem Bruchfestigkeitsgrad 6,5-8,5 (bestimmt auf einem ERWEKA-Bruchfestigkeitste-ster. Zerfall in Wasser bei 37 °C: 2,5 min.). The ingredients are mixed in an intensive mixer (type Lödi-ge) and pressed into tablets of 3Û0 mg weight. Tablets with a breaking strength of 6.5-8.5 are obtained (determined on an ERWEKA breaking strength test. Disintegration in water at 37 ° C.: 2.5 minutes).

Zur Herstellung des magensaftresistenten Überzugs wird auf die Tablettenkerne eine Lacksuspension aufgetragen. A lacquer suspension is applied to the tablet cores to produce the enteric coating.

Auf 4 kg der auf 40 °C vorgewärmten Kerne wird eine Lacksuspension aufgetragen, enthaltend A varnish suspension is applied to 4 kg of the cores preheated to 40 ° C., containing

100 g einer Polyacrylharzlack-Dispersion mit 30% Trockensubstanz, 100 g of a polyacrylic resin coating dispersion with 30% dry substance,

300 g einer Pigmentsuspension, enthaltend 120 g Feststoff und 600 g Wasser. 300 g of a pigment suspension containing 120 g of solid and 600 g of water.

Der Polyacrylharzlack enthält ein Copolymeres aus Acrylsäureäthylester und Methacrylsäure (1:1). The polyacrylic resin paint contains a copolymer of ethyl acrylate and methacrylic acid (1: 1).

Die Pigmentsuspension hat folgende Zusammensetzung: The pigment suspension has the following composition:

50 g Talkum 63 g Titandioxid 42 g Farblack 50 g talcum 63 g titanium dioxide 42 g color varnish

90 g Polyäthylenwachs 600°, 33% in Wasser 30 g Emulgator (Tween 80) 33% in Wasser 200 g Tylose C 30®, 3% in Wasser (wasserlösliche Cellulose-äther 90 g polyethylene wax 600 °, 33% in water 30 g emulsifier (Tween 80) 33% in water 200 g Tylose C 30®, 3% in water (water-soluble cellulose ether

15 g Cellulose, feinkristallin 183 g Milchzucker 15 g cellulose, finely crystalline 183 g milk sugar

1 g Antischaumemulsion 326 g Wasser 1 g anti-foam emulsion 326 g water

Nach einer Sprühdauer von ca. 40 min. erhält man Tabletten mit einer Magensaftbeständigkeit von > 3 h. After a spraying time of approx. 40 min. tablets with a gastric juice resistance of> 3 h are obtained.

In analoger Weise - wie für 2,4,7-Triamino-6-(p-acetoxy-phenyl)-pteridin beschrieben - können auch die übrigen Verbindungen der allgemeinen Formel I, beispielsweise das 2,4,7-Triamino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin, In an analogous manner - as described for 2,4,7-triamino-6- (p-acetoxy-phenyl) pteridine - the other compounds of the general formula I, for example 2,4,7-triamino-6- ( p-hydroxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-Triamino-6-(p-methoxyphenyl)-pteridin, 2,4,7-triamino-6- (p-methoxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-Triamino-6-(p-2-hydroxyäthoxyphenyl)-pteridin, 2,4,7-triamino-6- (p-2-hydroxyethoxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-Triamino-6-(2,3-dihydroxy-propoxy-phenyl)-pteri- 2,4,7-triamino-6- (2,3-dihydroxy-propoxy-phenyl) pteri-

din, din,

das2,4,7-Triamino-6-(p-succinoyloxy-phenyl)-pteridin, formuliert werden. the 2,4,7-triamino-6- (p-succinoyloxy-phenyl) pteridine.

Herstellung einer zur parenteralen Verabreichung geeigneten Arzneimittelform Die Herstellung der für eine parenterale, insbesondere intravenöse, Verabreichung geeigneten Arzneimittelform kann wie folgt vorgenommen werden: Production of a pharmaceutical form suitable for parenteral administration The production of the pharmaceutical form suitable for parenteral, in particular intravenous, administration can be carried out as follows:

Zu 25 mg 2,4,7-Triamino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin werden bei Raumtemperatur 10 ml einer 10%igen wässrigen Lösung von Dimethylaminoäthanol gegeben. Dabei geht der Wirkstoff in Lösung bzw. wird angelöst. Anschliessend wird mit physiologischer Kochsalzlösung auf 100 ml verdünnt. Man erhält eine klare, gelblich gefärbte Lösung von pH 10,9. 10 ml of a 10% aqueous solution of dimethylaminoethanol are added to 25 mg of 2,4,7-triamino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine at room temperature. The active ingredient goes into solution or is dissolved. The mixture is then diluted to 100 ml with physiological saline. A clear, yellowish colored solution of pH 10.9 is obtained.

In analoger Weise - wie für 2,4,7-Triamino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin beschrieben - können auch die übrigen Verbindungen der allgemeinen Formel I, beispielsweise das 2,4,7-Triamino-6-(p-acetoxyphenyl)-pteridin, In an analogous manner - as described for 2,4,7-triamino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine - the other compounds of the general formula I, for example 2,4,7-triamino-6- (p- acetoxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-T riamino-6-(p-methoxyphenyl)-pteridin, 2,4,7-triamino-6- (p-methoxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-Triamino-6-(p-2-hydroxyäthoxyphenyl)-pteridin, 2,4,7-triamino-6- (p-2-hydroxyethoxyphenyl) pteridine,

das 2,4,7-Triamino-6-(2,3-dihydroxy-propoxy-phenyl)-pteri- 2,4,7-triamino-6- (2,3-dihydroxy-propoxy-phenyl) pteri-

din, din,

das 2,4,7-Triamino-6-(p-succinoyloxy-phenylVpteridin, formuliert werden. 2,4,7-triamino-6- (p-succinoyloxy-phenyl-vpteridine).

5 5

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

Claims (5)

633962 633962 2 2nd PATENTANSPRÜCHE PATENT CLAIMS 1. Pharmazeutische, insbesondere diuretisch, anti- kennzeichnet, dass sie Pteridinverbindungen der allgemeinen hypertensiv und kardial wirksame Präparate, dadurch ge- Formel I 1. Pharmaceutical, in particular diuretic, anti-indicates that they are pteridine compounds of the general hypertensive and cardiac-active preparations, thereby formula I worin R Wasserstoff oder ein pharmakologisch unbedenkliches Salz oder Methyl (Verbindungen der allgemeinen Formel IA) oder eine hydrophile Gruppe R', wobei R' wherein R is hydrogen or a pharmacologically acceptable salt or methyl (compounds of the general formula IA) or a hydrophilic group R ', where R' a) für einen Rest -(CH)m-CH2-(Q)p-R1, worin Rj Was- a) for a radical - (CH) m-CH2- (Q) p-R1, in which Rj was- R* R * serstoff, Methyl- oder Äthyl, R2 eine OH-Gruppe, Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Q Sauerstoff, Schwefel oder einen Rest-NR3, wobei R3 die gleichen Bedeutungen wie Rj besitzt oder Q zusammen mit dem Rest Rj ein Ammoniumion R3 serstoff, methyl or ethyl, R2 is an OH group, hydrogen or an alkyl group with 1 to 4 carbon atoms, Q is oxygen, sulfur or a radical-NR3, where R3 has the same meanings as Rj or Q together with the radical Rj is an ammonium ion R3 ®N-R1 eZ bildet, wobei Z für ein pharmakologisch un-R3 ®N-R1 forms eZ, where Z is for a pharmacologically un-R3 bedenkliches Anion steht und m für 0,1,2 oder 3, p für 0 oder 1 steht oder questionable anion and m stands for 0,1,2 or 3, p stands for 0 or 1 or O O II II b) für einen Rest -(CH2)n CY, worin n 0, 1,2, 3 oder 4 bedeutet, und Y für eine -OH-Gruppe oder ein pharmakologisch unbedenkliches Salz davon oder für eine Gruppe -NR4R5, worin R4 und R5 unabhängig voneinander für Wasserstoff oder einen gegebenenfalls verzweigten Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht oder für einen Rest -(0)r-R6, worin R6 für einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und r für 0 oder 1 steht, oder c) für einen Rest-(CH2)q-R7, worin q für 1 oder 2 steht und R7 einen Morpholinyl-, Pyrrolidinyl-, Piperidinyl-, oder Piperazinylrest bedeutet, die über ein Kohlenstoffatom oder über ein Stickstoffatom gebunden sein können, sofern im letzteren Fall q nicht gleichzeitig 0 bedeutet, und deren formal durch Anlagerung einer Verbindung R'x Z', worin R'j und Z' die gleichen Bedeutungen wie Rx und Z besitzen, gebildeten Ammoniumverbindungen oder R7 für einen Rest b) for a radical - (CH2) n CY, where n is 0, 1, 2, 3 or 4, and Y for an -OH group or a pharmacologically acceptable salt thereof or for a group -NR4R5, in which R4 and R5 independently of one another represents hydrogen or an optionally branched alkyl radical having 1 to 4 carbon atoms or a radical - (0) r-R6, in which R6 represents an alkyl radical having 1 to 6 carbon atoms and r represents 0 or 1, or c) represents one Residual (CH2) q-R7, in which q is 1 or 2 and R7 is a morpholinyl, pyrrolidinyl, piperidinyl or piperazinyl radical which can be bonded via a carbon atom or via a nitrogen atom, provided q is not in the latter case at the same time means 0, and their formally formed by addition of a compound R'x Z ', in which R'j and Z' have the same meanings as Rx and Z, or ammonium compounds for a radical -NH-NH-C -NH-NH-C m oder m or NH„ NH " für einen Rest for a rest \ \ N- N- N-1 N-1 R" R " "\ ./ "\ ./ 1 1 worin R"j die gleichen Bedeutungen wie Rj besitzt, steht, oder d) für einen Rest where R "j has the same meanings as Rj, or d) represents a radical CO Y' CO Y ' •I • I (ŒRg).v: (ŒRg) .v: 30 30th 50 50 60 60 (ŒRg) CO Y' (ŒRg) CO Y ' w w 25 25th worin Y' die gleiche Bedeutung wie Y besitzt, R8 für Wasserstoff oder eine OH-Gruppe, v, w, und z für 0, 1 oder 2 steht, oder wherein Y 'has the same meaning as Y, R8 is hydrogen or an OH group, v, w, and z is 0, 1 or 2, or O O O O II Ii e) für einen Rest -C-CCHR'g^-C-Y", worin q 0, 1,2 oder 3 bedeutet, und R'8 und Y" die gleichen Bedeutungen wie R8 bzw. Y besitzen, steht oder f) für einen Rest II Ii e) is a radical -C-CCHR'g ^ -CY ", in which q is 0, 1, 2 or 3, and R'8 and Y" have the same meanings as R8 or Y, or f) for a rest 0 0 !! p !! p CM CM 40 40 CM CM worin M Wasserstoff oder physiologisch unbedenkliches Kation bedeutet, oder eine Gruppe R", wobei R" für einen Rest -CH2-OAr, worin Ar einen gegebenenfalls mit Chlor substituierten Phenylrest bedeutet oder R" für einen Rest R9, worin R9 einen mit Chlor substituierten Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeutet, steht (Verbindungen der allgemeinen Formel IB) als Wirkstoff enthalten. where M is hydrogen or a physiologically acceptable cation, or a group R ", where R" is a radical -CH2-OAr, where Ar is an optionally chlorine-substituted phenyl radical or R "is a radical R9, where R9 is a chlorine-substituted alkyl radical with 1 to 3 carbon atoms means (compounds of the general formula IB) contain as active ingredient. 2. Pharmazeutische, insbesondere diuretisch, antihypertensiv und kardial wirksame Präparate gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie 2,4,7-Triamino-6-(p-hydroxyphenyl)-pteridin als Wirkstoff enthalten. 2. Pharmaceutical, in particular diuretic, antihypertensive and cardiac active preparations according to claim 1, characterized in that they contain 2,4,7-triamino-6- (p-hydroxyphenyl) pteridine as an active ingredient. 3. Pharmazeutische, insbesondere diuretisch, antihypertensiv und kardial wirksame Präparate gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie 2,4,7-Triamino-6-(p-meth-oxyphenyl)-pteridin Wirkstoff enthalten. 3. Pharmaceutical, in particular diuretic, antihypertensive and cardiac-active preparations according to claim 1, characterized in that they contain 2,4,7-triamino-6- (p-meth-oxyphenyl) pteridine active ingredient. 4. Pharmazeutische, insbesondere diuretisch, antihypertensiv und kardial wirksame Präparate gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie 2,4,7-Triamino-6-(p-acet-oxyphenyl)-pteridin als Wirkstoff enthalten. 4. Pharmaceutical, in particular diuretic, antihypertensive and cardiac-active preparations according to claim 1, characterized in that they contain 2,4,7-triamino-6- (p-acet-oxyphenyl) pteridine as an active ingredient. 5. Pharmazeutische, insbesondere diuretisch, antihypertensiv und kardial wirksame Präparate gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie 2,7-Triamino-6-(p-succinoyloxyphenyl)-pteridin als Wirkstoff enthalten. 5. Pharmaceutical, in particular diuretic, antihypertensive and cardiac-active preparations according to claim 1, characterized in that they contain 2,7-triamino-6- (p-succinoyloxyphenyl) pteridine as an active ingredient. 3 3rd 633 962 633 962
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