CH647480A5 - Procede d'extraction de tritium d'un courant d'eau lourde liquide. - Google Patents
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Description
Cette invention concerne un procédé d'extraction simultanée de protium et de tritium d'un courant d'eau lourde liquide.
Des réacteurs de puissance nucléaire du type utilisant de l'eau lourde (D20) comme réfrigérant et modérateur subissent une formation progressive d'eau lourde tritiée (DTO) dans D20, et cela peut amener des problèmes de contrôle d'exposition aux radiations dans des centrales nucléaires. Cette impureté dans D20 est produite de manière continue dans le réacteur au fur et à mesure que D20 est soumise à une irradiation de neutrons. Dans les centrales nucléaires canadiennes actuelles. les niveaux moyens de tritium sont de l'ordre de 1 Ci/kg de D20 dans les systèmes primaires de transport de chaleur et supérieurs à 10 Ci/kg de D20 dans les systèmes modérateurs. et ces niveaux sont en augmentation. Ainsi, le tritium, tout en étant présent en quantités relativement faibles, à cause de sa radioactivité, devrait être extrait des systèmes réacteurs pour maintenir des concentrations à des niveaux normaux ou inférieurs.
L'oxyde de tritium (ou eau tritiée) peut être concentrée par divers procédés tels que la distillation sous vide ou la cascade élec-trolytique (plusieurs étages d'électrolyse de l'eau). Cependant, ces procédés ont une utilité limitée à cause de la toxicité élevée du tritium dans sa forme oxyde, du faible facteur de séparation pour la distillation de l'eau, et de la consommation d'énergie élevée des élec-trolyseurs. Une méthode plus pratique est soit de convertir l'eau :ourde tritiée vers la forme élémentaire, par exemple par électrolyse ie l'eau, soit d'extraire le tritium de l'eau par échange catalytique îvec un courant de deutérium. La forme élémentaire, beaucoup tioins toxique, peut alors être enrichie par des procédés connus, telle a distillation à des températures cryogéniques.
Un procédé d'extraction du protium et du tritium de l'eau lourde )ar échange catalytique à phase vaporeuse est décrite dans le brevet iméricain N" 3505017 de E. Roth, publié le 7 avril 1980. Bien que le >rocédé décrit et revendiqué dans cette invention comprenne les tapes de dériver de l'eau lourde contenue dans un réacteur nucléaire t de soumettre cette eau lourde dérivée à une réaction d'échange ['isotopes avec du deutérium gazeux, il est évident d'après l'inven-ion que l'eau lourde dérivée est de la vapeur d'eau lourde. Etant onnè que l'échange se fait entre la vapeur d'eau et le gaz, les deux ourants s'écoulent vers la colonne simultanément et le procédé doit avoir lieu à des températures élevées (80 à 400 C en utilisant des catalyseurs). Ce procédé comprend l'utilisation de nombreux étages et d'évaporateurs et de condensateurs à chaque étape d'échange d'équilibre, ce qui est extrêmement désavantageux, à la fois en ce qui con-5 cerne la consommation d'énergie et la complexité du procédé.
Un procédé pour la concentration d'isotopes hydrogène entre l'eau liquide et le gaz hydrogène est décrit dans le brevet américain N° 3981976 de W.H. Stevens, publié le 21 septembre 1976 et attribué à Atomic Energy of Canada Limited. Ce brevet fait remarquer que io le procédé peut être utilisé pour réduire la concentration de tritium, présent sous forme de DTO, dans l'eau lourde qui a été utilisée dans un réacteur nucléaire. Cela est obtenu en augmentant la concentration de tritium dans l'eau liquide par donation à partir de deutérium gazeux dérivé de l'eau liquide. Le deutérium est produit à partir de 15 l'eau lourde dans un générateur de gaz deutérium.
Ci-après figurent des brevets concernant l'extraction ou enlèvement de tritium de l'eau légère et lourde: Nos 4173620, de M. Shi-mizu, publié le 6 novembre 1979, 4190515, de Butler et al., publié le 26 février 1980, et 4191626, de Hammerli et al., publié le 4 mars 1980. 20 Ces trois brevets concernent des systèmes utilisant une colonne d'échange catalytique et une cellule d'électrolyse. Dans ces systèmes, toute l'eau liquide passant au travers de la colonne d'échange catalytique passe dans la cellule électrolytique pour en effectuer la conversion en gaz d'hydrogène et d'oxygène. L'étage d'électrolyse a donc 25 besoin d'être important et, par conséquent, consomme une grande quantité d'énergie électrique.
Dans la demande de brevet des Etats-Unis N° 06/079808, déposée le 28 septembre 1979, le demandeur décrit un système d'extraction de tritium d'un courant d'eau lourde liquide. La présente inven-30 tion est une extension de cette invention qui permet un domaine d'application plus vaste.
Un objet de la présente invention est de fournir un procédé d'extraction simultané de protium et de tritium à partir de l'eau lourde liquide, procédé qui s'applique à des températures et des pressions 35 ambiantes ou proches des pressions ambiantes ou proches des conditions ambiantes.
Un autre objet de la présente invention est de fournir un procédé pour enlever le protium et le tritium d'extraits d'eau lourde liquide, plutôt que de concentrés de protium et de tritium de l'eau lourde. 40 Ces objectifs et d'autres objectifs de l'invention sont atteints par un procédé d'extraction de protium et de tritium d'un courant d'eau lourde liquide, procédé consistant à mettre l'eau lourde liquide en contact avec un courant de deutérium gazeux à contre-courant dans une colonne bourrée avec un catalyseur, de telle sorte que le tritium 45 soit transféré par échange isotopique à partir du courant d'eau lourde liquide vers le courant de deutérium gazeux, à faire passer le gaz enrichi en tritium de la colonne au travers de moyens pour en enlever le tritium et renvoyer le gaz appauvri en tritium à la colonne, à prendre une partie du courant d'eau lourde liquide après qu'elle a 50 quitté la colonne et la faire passer au travers d'un étage d'électrolyse pour produire une sortie de deutérium gazeux qui est renvoyé à la colonne et une sortie d'oxygène gazeux qui est rejeté ou peut servir à d'autres fins, à obtenir la fraction restante de la sortie d'eau lourde liquide de la colonne, la teneur en tritium de cette eau lourde étant 55 réduite.
Dans les dessins qui illustrent un mode de réalisation de l'invention,
la fig. 1 est un diagramme d'écoulement du procédé dans sa forme la plus simple, et 60 la fig. 2 est une feuille d'écoulement d'un système complet incorporé dans un réacteur nucléaire modéré et refroidi à l'eau lourde.
En référence à la fig. 1, une alimentation en eau lourde liquide passe au travers d'un étage de purification 10. En fonction de la qualité de l'eau d'alimentation, l'étage de purification de l'eau d'ali-65 mentation comprendra un système de filtration pour enlever les solides en suspension, un système à échange d'ions pour enlever les composés ioniques, et un système de dégazage standard pour enlever les gaz dissous tels que 02 et N2. Si l'eau d'alimentation est contami-
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née avec de l'huile ou d'autres matériaux organiques, elle sera purifiée par adsorption au charbon ou par des procédés chimiques. Normalement, l'eau lourde retirée des systèmes de réacteurs est relativement propre et ne passera qu'au travers d'un seul système de filtra-tion et d'échange d'ions. Le rapport d'atomes entre le tritium et le deutérium (T/D) dans le courant d'eau lourde est de l'ordre de parties par million (de manière caractéristique 0,1-1,10 ppm) et les espèces tritium et deutérium sont DTO et D20. Après purification, le courant liquide est approvisionné vers la partie supérieure d'une colonne d'échange d'isotopes catalytiques 11 dans laquelle le tritium est extrait du courant liquide en étant mis au contact d'un courant gazeux s'écoulant en sens contraire de DT/D2 dans la colonne bourrée avec un catalyseur repoussant ou rejetant l'eau. Le procédé peut être appliqué avec n'importe quel type de catalyseur répulsif à l'eau, mais le type préféré est celui décrit dans le brevet des Etats-Unis N° 3888974 de W.H. Stevens, publié le 10 juin 1975 et attribué à Atomic Energy of Canada Limited. Ce catalyseur consiste en au moins un métal actif cataiytiquement, choisi par le groupe VIII de la table périodique, ayant sur lui un revêtement polymère ou de résine organique, répulsif aux liquides et à l'eau, qui est perméable à la vapeur d'eau et au gaz d'hydrogène. Ce type de catalyseur est également décrit dans le brevet susmentionné N° 3981976 et dans le brevet des Etats-Unis N" 4025560, de John H. Rolston et al., publiés le 24 mai 1977 et attribués à Atomic Energy of Canada Limited. Après avoir passé au travers de la colonne, une proportion majeure de l'eau lourde liquide détritiée est renvoyée au réacteur nucléaire ou autre source.
Le gaz deutérium entrant dans le fond de la colonne 11 est pauvre en tritium (composant DT) et, après avoir quitté la colonne, il est enrichi en tritium (DT). Ce gaz est purifié dans l'étage de purification de gaz 12 et il est envoyé dans un étage de distillation cryogénique 13 qui abaisse la concentration de DT/T, dans le gaz, après quoi il est renvoyé au fond de la colonne 11. Le système de purification du gaz d'alimentation pour l'unité cryogénique est conçu pour enlever les traces d'impuretés qui se condensent et se solidifient au fur et à mesure que la température du courant d'alimentation tombe (humidité C02, N2, 02, CO). D'une manière caractéristique, le train de purification du gaz d'alimentation comprend des sécheuses à tamis moléculaires, des échangeurs de chaleur de régénération et des absorbeurs de charbon ou de gel de silice cryogéniques. L'étage de distillation 13 donne comme sortie un courant de gaz concentré DT/ T2 qui serait normalement retiré dans des conteneurs appropriés. L'étage de distillation cryogénique de D2 13 peut être remplacé par d'autres procédés de séparation isotopique tels que la diffusion thermique ou la Chromatographie au gaz.
On fait passer par l'étage d'électrolyse 14 une proportion d'eau lourde de haute concentration provenant de la colonne d'échange catalytique 11, et du gaz deutérium est renvoyé dans la boucle de recyclage de la colonne de distillation, soit au courant de gaz entrant dans la colonne d'échange, soit au courant quittant la colonne, comme cela est illustré par la ligne brisée 14a.
Le procédé transfère le protium et le tritium de l'eau lourde à l'unité cryogénique par contact de l'eau d'alimentation avec un gaz porteur D2 sur les catalyseurs:
HDO + D2 <=> D,0 + HD ! _ . , .
DTO 4- D2 ^D20 4- DT } Spange de catalyseurs
D;0/HDO/DTO v'-» D,/HD/DT(0,) Electrolyse
Le procédé, dans ce cas, effectue un transfert à trois composants (D20/HD0/DT0 en D2/HD/DT), comme cela est illustré ci-dessus.
Pour l'extraction de tritium, deux réactions gaz-liquide se produisent simultanément:
D:0«) + DT,,., < H20|», + HT,.
: D2lg) 4- DTO«, ; H2(gl + HTO,,,
(1) K, = 1,62(25 C)
(2) K, = 6.8 (25 C)
JU) "H 11 Mg)
Celles-ci sont en équilibre avec les réactions de phase gazeuse D, +H,<=i2HD ... (3) Kj = 3.26
D, + HTî^HD + DT (4) K4 = 2.20
H, + DTï^HD + HT ... (5) K, = 1.48
et avec les réactions de phase liquide:
D20 + H20 2HDO ... (6) K6 = 3.8 (25'C)
D20 4- HTO HDO + DTO ... (7) K7 H,0 + DTO HDO -I- HTO ... (8) Ks 5 K6 = K7K3
où K„ K2, K„ sont les constantes d'équilibre appropriées.
x(l-y) ,
Le facteur de séparation globale a T T
-et y y (1 -x)'
, peut être calculé pour
(H-+D + T) ' (H + D-t-T)
l'équilibre des réactions ci-dessus, mais cela est difficile à cause du grand nombre de réactions simultanées ayant lieu. Dans l'extraction de protium, les réactions d'équilibre sont:
HDO(<) + D
2<S> <
DzOï-O 4" HD,e
D,0 4- H20 U 2HDO
Dz 4- H,^2HD
x (1 — y) . a = — , ou x =
K, = 3,23 à 25'C K, = 3,846 à 25JC K3 = 3,26 à 25*C
D
20
y (1 — x)" D + H D
y = t dans la phase gazeuse.
dans la phase liquide et
D + H
La réaction, cependant, peut être maintenue seulement temporairement. parce que le deutérium est appauvri dans l'unité cryogénique. Comme cela est illustré dans la fig. 1, 1 mol de D2 est transférée 25 du gaz au liquide pour 1 mol de H, enlevée du liquide; par conséquent. le produit sortant de la colonne contient 1 mol supplémentaire de D,0 par rapport à celui qui entre dans la colonne avec l'eau d'alimentation.
Pour maintenir ces réactions indéfiniment, le D20 supplémen-30 taire produit par la colonne est décomposé de manière continue et le D, est renvoyé à l'unité cryogénique pour éviter l'appauvrissement de D, : cela s'effectue dans l'étage d'électrolyse 14. Pour des applications sur des réacteurs, le meilleur procédé pour cette décomposition partielle du produit D20 est l'électrolyse. Cependant, la décomposi-35 tion chimique de l'eau (telle que Mg -I- D20 —» MgO 4- D2) ou d'autres procédés pourraient être utilisés.
Comme cela est illustré dans la fig. 2, deux colonnes d'échange 1 la et 1 lb seraient utilisées dans un système en relation avec un réacteur nucléaire ayant un système modérateur 15 et un système de 40 transport de chaleur 16. Les fuites récupérées des deux systèmes sont stockées dans le réservoir 17 et passent vers la colonne IIb. La colonne dénommée détritiation enlève la grosse partie de tritium et une quantité relativement petite de protium. tandis que la colonne dénommée haute teneur enlève la grosse partie de protium et des 45 quantités relativement petites de tritium. Bien que théoriquement une colonne, comme cela est illustré dans la fig. 1, puisse être utilisée, un tel dispositif serait coûteux. L'accouplement unité cryogénique - échange catalytique doit être conçu avec soin, car il constitue le gros du travail de l'installation dans une mesure bien plus grande so que dans les autres procédés. La fonction clé de l'unité cryogénique est de produire des courants D:, H, et T2 relativement purs. Le courant D2 est renvoyé à la colonne d'échange catalytique (pour prendre plus de protium et de tritium), le courant H2 peut être déchargé comme rebut, et le courant T, est stocké.
55 Chaque colonne catalytique assure l'alimentation gazeuse d'une colonne séparée de distillation cryogénique: la colonne de distillation du protium 18 (alimentée par la colonne d'échange de haute teneur) est conçue pour produire un courant H2 de concentration élevée, mais elle ne concentre pas le tritium; le gaz provenant du 60 fond de cette colonne, avec l'alimentation provenant de la colonne de détritiation, est envoyé à la colonne de distillation de deutérium 19 pour produire un courant D2 pauvre en protium/tritium dans la partie médiane, et les courants très concentrés de protium et de tritium dans la partie supérieure et au fond de la colonne, respec-65 tivement. Les parties supérieures de cette colonne sont renvoyées à la colonne de protium et les fonds sont envoyés dans une colonne de distillation de tritium plus petite 20, pour une séparation supplémentaire.
1 feuille dessins
Claims (3)
1. Procédé d'extraction simultané de protium et de tritium d'un courant liquide d'eau lourde, consistant à:
a) mettre l'eau lourde liquide en contact avec un courant gazeux deutérium à contre-courant dans une colonne bourrée d'un catalyseur, pour que le tritium soit transféré, par échange isotopique, à partir du courant d'eau lourde liquide vers le courant gazeux de deutérium;
b) faire passer le gaz enrichi de tritium de la colonne au travers de moyens pour en extraire le tritium et renvoyer le gaz appauvri en tritium à la colonne;
e) prendre une partie du courant d'eau lourde liquide après qu'il a quitté la colonne et faire passer cette partie par un étage d'électro-lyse pour produire une sortie gazeuse de deutérium, qui est renvoyé vers le courant gazeux passant au travers de la colonne et vers les moyens d'extraction de tritium. et une sortie d'oxygène gazeux qui est rejeté ou utilisé à d'autres fins, et d) obtenir la fraction restante de la sortie d'eau lourde liquide de la colonne, la teneur en tritium de l'eau lourde étant réduite.
2. Procédé selon la revendication 1, où la sortie de deutérium gazeux à partir de l'étage d'électrolyse est renvoyée vers le courant gazeux entrant par le fond de la colonne.
2
REVENDICATIONS
3. Procédé selon la revendication 1, où la sortie de deutérium gazeux provenant de l'étage d'électrolyse est renvoyé au courant gazeux quittant la colonne.
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