CH649082A5 - Derivati 1,2,4-triazolici, procedimento per la loro preparazione e loro utilizzazione come agenti per la regolazione della fertilita e anti-riproduttivi. - Google Patents

Derivati 1,2,4-triazolici, procedimento per la loro preparazione e loro utilizzazione come agenti per la regolazione della fertilita e anti-riproduttivi. Download PDF

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CH649082A5
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triazole
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Amedeo-Sale Omodei
Pietro Consonni
Giulio Galliani
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Lepetit Spa
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

La presente invenzione riguarda una nuova classe di derivati 1,2,4-triazoliti, la loro preparazione e la loro utilizzazione come agenti per la regolazione della fertilità e antiriproduttivi.
I nuovi 1,2,4-triazoli della presente invenzione hanno la seguente formula generale:
R
2
CHOR
in cui R rappresenta idrogeno o metile, Rj sta a significare idrogeno o (C1-C4)alchile o R ed Rj presi assieme possono rappresentare un ulteriore legame tra l'atomo di carbonio e l'atomo di ossigeno, R2 rappresenta idrogeno, cloro, fluoro, bromo, (CrC4)alchile o (CrC4)alcossi, R3 sta per (Cj-C^al-chile, (CrC4)alcossi, allilossi, propargilossi, trifluorometile, fenile, cloro, fluoro, bromo e dimetilamino ed R4 rappresenta idrogeno, cloro, fluoro, bromo, (C1-C4)alchile, o (Ct-C4)alcossi o R3 ed R, presi assieme possono rappresentare un gruppo metilendiossi.
Come, usato qui il termine «(C1-C4)alchile» identifica un radicale alchilico a catena lineare o ramificata contenente da uno a 4 atomi di carbonio come ad esempio metile, etile, propile, 1-metiletile, butile, 1-metilpropile, 2-metilpropile e 1,1-dimetiletile, e l'espressione «(CrC4)alcossi» identifica radicali alcossilici a catena lineare o ramificata contenenti al massimo 4 atomi di carbonio scelti fra metossi, etossi, propossi, 1-metiletossi butossi, 1-metilpropossi, 2-metilpropossi e 1,1-dimetiletossi.
Altri 5-(2-idrossimetil)fenil-lH-l,2,4-triazoli e più in particolare quelli portanti un radicale fenilico non sostituito o sostituito con un gruppo nitro alla posizione 3 sono descritti nel brevetto belga n. 786 562. Tale brevetto copre una nuova classe di l-alchil-l,2,4-triazoli-3,5-disostituiti con attività depressiva sul sistema nervoso centrale i quali possono anche venire preparati mediante alchilazione all'atomo di azoto dei corrispondenti derivati 1-non-sostituiti. Risulterà chiaro ad una persona esperta in questo campo che a causa della grande mobilità dell'atomo di idrogeno degli 1,2,4--triazoli (vedi K. T. Potts, Chem. Rew., 61, 99, 1961 e ancora K. T. Potts, J. Chem. Soc. 3451, 1954) i composti dell'invenzione possono anche esistere come corrispondenti forme tautomere
CHOR
R
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HÖR
in cui l'atomo di idrogeno è situato su uno degli altri due atomi di azoto del nucleo triazolico. Poiché è risaputo che le forme tautomeriche scambiano rapidamente l'una nell'altra, essendo in uno stato di equilibrio dinamico, è inteso che tali forme tautomeriche vanno considerate come parte dell'invenzione anche se nel corso della descrizione i derivati lH-l,2,4-triazolici 3,5-disostituiti della presente invenzione sono stati numerati come nella formula I.
I composti della presente invenzione possiedono una notevole attività anti-riproduttiva. Un secondo oggetto della presente invenzione è un metodo generale per la preparazione dei nuovi 1,2,4-triazoli il quale comprende come primo passaggio la preparazione dei derivati 2-idrossimetilici, cioè composti di formula I in cui R ed Ri rappresentano idrogeno, i quali possono essere sintetizzati mediante riarrangiamento degli idrazoni di benzaldeidi sostituite con
4-idrazino-lH-2,3-benzossazine di formula
4
<^/^CH=N—N
In pratica il riarrangiamento viene effettuato, secondo quanto descritto in J. Heterocycl. Chem. 9, 58 (1972), semplicemente scaldando a riflusso gli idrazoni di partenza in un solvente organico inerte ad alto punto di ebollizione come ad esempio lo xilene, gli idrocarburi aromatici aloge-nati, la dimetilformammide e altri solventi analoghi, per circa 30-120 minuti e quindi recuperando i composti finali per filtrazione. Per trattamento di questi derivati 2-idrossimetilici con un agente ossidante quale ad esempio il biossido di manganese, l'acido cromico, l'anidride cromica in piri-dina, il piombo tetracetato, o i sali di cerio si ottengono le corrispondenti aldeidi.
I composti di formula I in cui R rappresenta metile ed Rj è idrogeno vennero preparati per trattamento dei corrispondenti derivati nei quali R ed Rx considerati assieme rappresentano un ulteriore legame tra il carbonio e l'ossigeno con metil ioduro di magnesio in un solvente organico inerte e quindi idrolizzando il composto organo-metallico così ottenuto secondo la reazione ben nota di Grignard.
Infine, composti di formula I in cui indipendentemente dal significato di R, Rj rappresenta un gruppo alchilico vengono preparati dai corrispondenti alcool mediante usuali procedure di eterificazione. Come anticipato i derivati 1,2,4--triazolici 3,5-disostituiti della presente invenzione possiedono una notevole attività anti-riproduttiva. Più in particolare essi mostrano una interessantissima attività anti-riproduttiva post-coito-post-impianto quando vengono somministrati per differenti vie farmacologiche agli animali di laboratorio per esempio, a ratti, a criceti, a cani, scimmie e babbuini. Inoltre, l'attività antiriproduttiva di questi nuovi composti non è associata con gli altri effetti biologici che sono comuni quando si utilizzino sostanze ormonali. La regolazione della fertilità si ottiene di solito in modi diversi mediante la somministrazione di sostanze ormonali.
Questi modi possono contemplare l'inibizione dell'ovulazione, il trasporto delle uova, la fertilità, l'impianto degli zigoti, il riassorbimento del feto o l'aborto. Soltanto con l'inibizione dell'ovulazione è stato possibile sviluppare un metodo efficace e clinicamente utile. I composti di questa invenzione consentono un'accostamento del tutto nuovo nei riguardi di questo problema nel quale un composto di struttura non ormonale può essere somministrato per via parenterale, per via orale o per via intravaginale una o più volte a seconda del bisogno dopo un «periodo mancato» o per indurre l'interruzione di una gravidanza più avanzata. Esperimenti rappresentativi per stabilire questa attività anti-ri-produttiva furono condotti su femmine di criceto d'oro di Siria con un peso compreso tra 100-130 g. Si fecero accoppiare gli animali e la presenza di sperma nella vagina fu presa come evidenza di accoppiamento avvenuto. Il giorno nel quale fu notato lo sperma fu preso come giorno 1 della gravidanza, poiché nei nostri laboratori ed in quelli di altri studiosi il 90-100 per cento delle femmine che si accoppiano, come evidenziato dallo sperma nella vagina, sono gravide.
La gravidanza fu confermata più tardi, al tempo dell'autopsia dalla presenza di feti o di luoghi di impianto nell'utero. Anche se un animale abortisce un feto restano pur sempre delle tracce che evidenziano l'avvenuta gravidanza. I composti dell'invenzione, i quali possiedono una notevole solubilità nei veicoli farmaceutici comunemente impiegati vennero disciolti in olio di sesamo e somministrati per via sottocutanea in dosi giornaliere di 10 mg/kg per 5 giorni a cominciare dal giorno 4 di gravidanza (giorni 4-8). Il quattordicesimo giorno di gravidanza gli animali vennero sottoposti ad autopsia e si esaminarono gli uteri per verificare l'avvenuta gravidanza (siti d'impianto, riassorbimento fetali o feti vivi), e la presenza di emorragie e anormalità dell'utero della placenta o dei feti. Un composto venne considerato attivo se produceva una riduzione di feti vivi in almeno 60% degli animali trattati e la presenza di siti di impianto dimostrò che la femmina era stata gravida. In esperimenti rappresentativi i composti degli esempi 1 e 3 si dimostrarono attivi secondo i criteri sopra riportati. I composti vennero quindi studiati per la correlazione dose-attività e si determinarono anche le corrispondenti ED50, cioè le dosi che producevano un'attività del 100 per 100 (assenza di feti vivi) nel 50% degli animali. Nella seguente tabella si riportano i valori di ED50 di alcuni composti rappresentativi dell'invenzione:
TABELLA I
Composto dell'esempio
EDbo mg/kg s.c. cricete
1
0.08
3
0.1
Si ottennero risultati favorevoli anche somministrando i composti dell'invenzione per via orale. Esperimenti per stabilire questa proprietà furono condotti su femmine di criceto seguendo la stessa procedura vista sopra con la ovvia eccezione che i composti furono somministrati per via orale
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invece che per via sottocutanea. La riduzione del 60% di feti vivi fu osservata a un dosaggio orale di 20 mg/kg con i composti degli esempi 1 e 3, si determinarono anche i va* lori di ED50 che sono riportati nella seguente tabella:
TABELLA II
Composto dell'esempio
EDbo mg/kg s.c. cricete
1
10
3
> 10<20
Infine i composti dell'invenzione possiedono una tossicità molto bassa. Infatti, le loro LD50 nel topo determinate secondo le procedure di Lichtfield e Wilcoxon J. Pharm. Expt. Ther. 96, 99, 1949, non sono mai inferiori a 600 mg/kg per via intraperitoneale. II fatto che i composti dell'invenzione possiedono una notevole attività anti-riproduttiva anche quando vengono somministrati per via orale e che sono molto solubili nei comuni veicoli farmaceutici rappresentano indubbiamente delle ulteriori importanti proprietà. Ad esempio, l'elevata solubilità fa si che i composti siano facilmente assorbibili e incorporabili in adatte e più tollerabili forme di disaggio iniettabili che possiedono meno svantaggi delle forme corrispondenti nelle quali l'ingrediente attivo è sospeso nel veicolo. D'altro canto, anche l'attività per via orale permette che i composti vengano incorporati in preparazioni farmaceutiche più accettabili. Va anche notato che con l'esclusione dei contraccettivi orali che comunque sono sostanze di natura steroidale che esplicano la loro attività bloccando l'ovulazione, nessun altro composto o preparazione avente attività anti-riproduttiva è conosciuto essere attivo per via orale. Un ulteriore oggetto della presente invenzione è l'uso dei nuovi derivati 1,2,4--triazolici come agenti anti-riproduttivi con questo facendo riferimento a tutti gli aspetti e a tutte le azioni connesse con tale uso che siano suscettibili di applicazione industriale, comprendendo perciò anche l'incorporamento dei nuovi composti in composizioni farmaceutiche. I composti dell'invenzione possono essere somministrati per varia vie, oralmente, per via sottocutanea, per via intramuscolare, o per via intravaginale. Per la somministrazione per via orale le sostanze sono incorporate in compresse, polveri dispersibili, capsule, granuli, sciroppi, elixir e soluzioni. Le composizioni per uso orale possono contenere uno o più additivi convenzionali come, ad esempio edulcoranti, aromatizzanti, coloranti, conservanti e ricoprenti, allo scopo di fornire una preparazione elegante e adatta al palato.
Le compresse possono contenere il principio attivo mescolato con i convenzionali eccipienti farmaceutici, ad esempio diluenti inerti come il carbonato di calcio, il carbonato di sodio, il lattosio e il talco, agenti granulanti e disintegranti come ad esempio, amido, acido alginico e sodio carbossi-metilcellulosa, agenti leganti come amido, gelatina, gomma arabica e polivinilpirrolidone e agenti lubrificanti come ad esempio stearato di magnesio, acido stearico e talco. Gli sciroppi, gli elixir e le soluzioni sono formulate come conosciuto in questo campo. Insieme con il principio attivo essi possono contenere dei sospendenti come ad esempio meti-celluosa, idrossietilcellulosa, gomma dragante e alginato sodico, agenti bagnanti come ad esempio, lecitina, poliossieti-lenstearato e poliossitilensorbitanmonooleato e i comuni agenti conservanti edulcoranti e tamponenti. Una capsula o una compressa possono contenere il principio attivo da solo o mescolato con un diluente solido inerte come ad esempio carbonato di calcio e caolino. Oltre alla via orale,
si possono usare convenientemente altre vie di somministrazione del composto dell'invenzione come ad esempio la via sottocutanea o la via intramuscolare. Il principio attivo è pertanto incorporato in forma di dosaggio iniettabili. Tali composizioni sono formulate come noto in questo campo e possono contenere degli opportuni agenti disperdenti o bagnanti e degli agenti sospendenti o tamponanti identici o simili a quelli menzionati sopra. Olio di sesamo, alcool ben-zilico, benzoato di benzile, olio di arachidi e le loro miscele possono anche venire vantaggiosamente utilizzati come veicoli. Un ovulo vaginale può anche contenere il principio attivo mescolato con i comuni veicoli, per esempio gelatina, acido adipico, sodio bicarbonato, lattosio e analoghi agenti. I composti dell'invenzione possono anche essere somministrati sotto forma dei corrispondenti sali di addizione acida che siano non tossici e farmaceuticamente accettabili. Tali sali possiedono lo stesso grado di attività delle corrispondenti basi libere dalle quali essi vengono preparati facilmente facendo reagire la base libera con un acido appropriato e sono perciò compresi nello scopo della presente invenzione. Tipici sali che possono essere utilizzati sono i sali di acidi minerali come ad esempio il cloridrato, il bro-midrato, il solfato e sali analoghi; e sali di acidi organici come ad esempio il succinato, il benzoato, l'acetato, il pa-ratoluensolfonato, il benzensolfonato, il maleato, il tartrato metansulfonato, cicloesilsolfonato e altri analoghi. Il dosaggio di principio attivo impiegato per inibire la riproduzione può variare entro ampi limiti dipendendo dalla natura del composto.
In generale si ottengono dei buoni risultati quando i composti della formula I sopra riportata vengono somministrati in un dosaggio singolo compreso tra circa 0,8 e circa 50 mg/kg per via intramuscolare o in un dosaggio multiplo (per 5-10 giorni) a 1,0 a 50 mg/kg per via orale o per via intra-vaginale. Le forme di dosaggio utili per questo scopo generalmente contengono da circa 10 a circa 600 mg di principio attivo mescolato con un opportuno veicolo o diluente solido o liquido che sia farmaceuticamente accettabile. I seguenti esempi non limitativi descrivono in dettaglio alcuni composti rappresentativi di questa invenzione e i metodi utilizzati per la loro preparazione.
Esempio 1
5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4-triazolo
Una sospensione di 16 g di 4-[2-(3-metossibenziliden)idra-zino]-lH-2,3-benzossazina in 160 cc di xilene anidro viene scaldata a riflusso per 45 minuti e quindi raffreddata in un bagno di ghiaccio. Il solido che precipita viene recuperato per filtrazione e ricristallizzato da etanolo dando 14,7 g del composto del titolo. P. f. 157-59°C.
Esempio 2
3-(4-clorofenil)-5-(2-idrossimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo
Il composto del titolo viene preparato seguendo la procedura descritta nell'esempio precedente partendo dalla 4- [2-(4-clorobenziliden)idrazino] - lH-2,3-benzossazina. Resa 57%. P.f. 252-54°C (da etanolo).
Esempio 3
2-[5-(3-metossifenil)-lH-l,2,4-trìazol-3-il]-benzaldeide
5 g di 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4--triazolo vengono aggiunti ad una sospensione di 25 g di biossido di manganese in 500 cc di benzene anidro e la miscela viene agitata a temperatura ambiente per 6 ore. Ad intervalli di un'ora si aggiungono 4 porzioni di biossido di
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manganese da 5 g ciascuna e quando la reazione che viene seguita mediante cromatografia su strato sottile è terminata la miscela viene filtrata attraverso terra filtrante. Mentre il filtrato viene concentrato a secchezza dando 0,78 g del composto del titolo il residuo viene ripreso con acqua e portato a pH 10 con dell'idrossido di sodio al 10%. Dopo aver agitato la miscela a temperatura ambiente per 20 minuti questa viene filtrata ancora attraverso terra filtrante ed il filtrato è portato a pH 6 mediante aggiunta di acido cloridrico all'8%. Si forma un precipitato che viene recuperato per filtrazione e viene seccato dando 3,34 g del composto del titolo. Questi 3,34 g vengono riuniti agli 0,78 ottenuti in precedenza e vengono ricristallizzati da etere iso-propillico/cloruro di metilene dando 3 g di composto puro. P.f. 163-65°C.
Esempio 4
2-[5-(4-clorofenil)-lH-l,2,4-triazolo-3-il]benzaldeide
Seguendo sostanzialmente la stessa procedura dell'esempio precedente e partendo dal corrispondente 3-(4-cloro-fenil)-5-(2-idrossimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo, si ottiene il composto del titolo in una resa dell'84%. P.f. 198-200°C.
Tipici composti che possono essere preparati secondo le procedure descritte nell'esempio precedente sono i seguenti:
3-(3-etossifeniI)-5-(2-idrossimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo 3-(3-allilossifenil)-5-(2-idrossimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo
2-[5-(3-etossifeniI)-lH-l,2,4-triazol-3-il]benzaldeide
3-(3-etossifenil)-5-[2-(l-idrossietil)fenil]-lH-l,2-4-triazolo 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3-propargilossifenil)-lH-l,2,4-
-triazolo
5-(2-idrossimetilfenil)-3-(4-trifluorometilfenil)-lH-l,2,4-4--triazolo
5-[2-(l-idrossietil)fenil]-3-(3-metossifenil)-lH-l,2-4-triazolo 3-(4-fluorofenil)-5-(2-idrossimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(l,l'-Bifenil-4-il)-lH-l,2,4-triazolo 2- [5-(1,1 '-Bifenil-4-il)- IH-1,2,4-triazol-3-il] benzaldeide 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(4-metilfenil)-lH-l,2,4-triazolo 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3,4-metilenediossifenil)-lH-l,2,4--triazolo
5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3,5-dimetossifenil)-lH-l,2,4-triazolo 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3,4-dimetossifenil)-lH-l,2,4-triazolo
2-[5-(3,5-dimetossifenil)-lH-l,2,4-triazol-3-il)]benzaldeide
5-(4-cloro-2-idrossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4--triazolo
5-(2-idrossimetil-4-metilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4-5 -triazolo
5-(2-idrossimetil-6-metilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4--triazolo
5-(2-idrossimetil-4-metilfenil)-3-(3-metossifenil)- IH-1,2,4--triazolo io 3-metossi-6- [5-(3-metossifenil)-1 H-1,2,4-triazol-3-il)] -benzal-deide
5-(2-idrossimetil-4-metossifenil)-3-(2-metilfenil)-lH-l,2,4--triazolo
5-(2-idrossimetil-4-clorofenil)-3-(2-metilf enil)-1 H-1,2,4-i5 -triazolo
5-[2-(l-idrossietil)-4-metossifenil]-3-(2-metilfenil)-lH-l,2,4--triazolo
5-(2-idrossimetilfenil)-3-(2,4-dimetilfenil)-lH-l,2,4-triazolo
5-(2-idrossimetilfenil)-3-(2,4-diclorofenil)-lH-l,2,4-triazolo 2o5-(2-metossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH-l,2,4-triazolo
5-(2-metossimetilfenil)-3-(3-etossifenil)-lH-l,2,4-triazolo
Esempio 5
25 Una fiala per uso iniettabile viene preparata con: 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)--lH-l,2,4-triazolo 20 mg
Alcool benzilico 100 mg
Olio di ricino q.b. a 2 mi
30
Esempio 6
Una fiala per uso iniettabile viene preparata con: 2- [5-(3-metossif enil)-1 H-1,2,4-triazol-3-il] -benzaldeide 50 mg
35 Benzoato di benzile 250 mg
Olio di sesamo q.b. a 2 mi
Esempio 7 Una capsula viene preparata con: 40 5-(2-idrossimetilfenil)-3-(3-metossifenil)-
-lH-l,2,4-triazolo 150 mg
Acido stearico 30 mg
Lattosio 120 mg v

Claims (9)

  1. 649082
  2. 2. Il composto della rivendicazione 1 che è il 5-(2-idros-simetilfenil)-3-(3-metossifenil)-lH - 1,-2,4-triazolo.
    2
    RIVENDICAZIONI 1. Derivati 1,2,4-triazolici aventi la seguente formula generale:
    R
  3. 3
    N
    in cui R2, Rs ed R4 hanno gli stessi significati dati in precedenza, così da formare un composto di formula I in cui R ed Rj sono idrogeno.
    3. Il composto della rivendicazione 1 che è la 2-[5-(3--metossifenil)-lH - l,2,4-triazol-3-il]benzaldeide.
  4. 4
    •N
    'CH-
    R
    4. Procedimento per preparare i derivati di cui alla rivendicazione 1 che comprende scaldare in un solvente organico inerte ad alto punto di ebollizione gli idrazoni di ben-zaldeidi sostituite con 4-idrazin-lH-2,3-benzossazine di formula
    R
    4
    dove R rappresenta idrogeno o metile, Rj sta a significare idrogeno, (C^C^alchile o R ed Ri presi assieme possono rappresentare un ulteriore legame tra l'atomo di carbonio e l'atomo di ossigeno, R2 rappresenta idrogeno, cloro, fluoro, bromo, (C1-C4)alchile o (Cj-CJalcossi, R3 sta per (Cj-C4)-alchile, (Cj-C^alcossi, allilossi, propargilossi, trifluorometile, fenile, cloro, fluoro, bromo e dimetilammino e R4 rappresenta idrogeno, cloro, fluoro, bromo, (C]-C4)alchile o (Cx-C4)-alcossi o R3 ed R4 presi assieme possono rappresentare un gruppo metilenediossi.
  5. 5. Procedimento per ottenere i composti in cui ReRj rappresentano un ulteriore legame tra l'atomo di carbonio e l'atomo di ossigeno facendo reagire con un agente ossidante i composti 2-idrossimetilici ottenuti mediante il procedimento della rivendicazione 4.
  6. 6. Procedimento per ottenere i composti in cui R rappresenta metile e Rj rappresenta idrogeno, che comprende il far reagire i composti aldeidici ottenuti mediante il procedimento della rivendicazione 5 con metilidruro di magnesio e successiva idrolisi.
  7. 7. Procedimento per preparare i composti in cui Rx rappresenta un gruppo (Cj-C4) alchilico che comprende l'esterificare i corrispondenti composti in cui Rx è idrogeno, ottenuti secondo il procedimento della rivendicazione 4 o 6.
  8. 8. Utilizzazione dei derivati di cui alla rivendicazione 1, come ingredienti attivi in composti per la regolazione della fertilità.
  9. 9. Utilizzazione dei derivati di cui alla rivendicazione 1, come agenti in composti antiriproduttivi.
CH9196/79A 1978-10-30 1979-10-11 Derivati 1,2,4-triazolici, procedimento per la loro preparazione e loro utilizzazione come agenti per la regolazione della fertilita e anti-riproduttivi. CH649082A5 (it)

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