CH718270A2 - Wiederaufladbare Li-Se-basierte Batterie mit Möglichkeit zur lichtunterstützten Ladung und Entladung. - Google Patents

Wiederaufladbare Li-Se-basierte Batterie mit Möglichkeit zur lichtunterstützten Ladung und Entladung. Download PDF

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Abstract

Die vorliegende Erfindung beschreibt eine wiederaufladbare Li-Se-basierte Batterie oder Zelle (1) als Festkörper-Aufbau mit Dünnschichttechnik, bestehend aus einzelnen Schichten mit einer Dicke von 5 Nanometer bis 5 Mikrometer. Die Batterie besteht aus verschiedenen Schichten in der folgenden Reihenfolge: Stromabnehmer (11'), Photoelektrode (12) auf Selen-Basis, eine flüssige oder feste lithiumhaltige Elektrolyt-Schicht (13), eine Zellelektrode mit Lithium (14) und ein Stromabnehmer (15'), der für zusätzliche Entladekapazität und/oder zusätzliche Auflademöglichkeit sorgt. Die Li-Se-basierte Batterie oder Zelle (1) ist an der einen Seite transparent oder transluzent. An dieser Seite befindet sich eine transparente Substratschicht (10) und der nachfolgend angeordnete Stromabnehmer (11'), der als transparenter leitender Stromabnehmer (11') transparent oder transluzent ist, um mindestens 10 % des einfallenden Lichts durch beide Schichten (10, 11') hindurchtreten zu lassen, bis die Photoelektrode (12) erreicht ist.

Description

TECHNISCHES GEBIET
[0001] Die vorgelegte Erfindung beschreibt eine wiederaufladbare Lithium-Selen-(Li-Se)-basierte Batterie oder Zelle im Festkörper-Aufbau mit Dünnschichttechnik und deren Herstellung, bestehend aus einzelnen Schichten mit einer Dicke von Nano- bis Mikrometer in der folgenden Reihenfolge: Stromabnehmer, Photoelektrode auf Selen-Basis, feste oder flüssige lithiumhaltige Elektrolyt-Schicht, Zellelektrode mit Lithium, Stromabnehmer.
STAND DER TECHNIK
[0002] In einer Veröffentlichung mit dem Titel „The rise of lithium-selenium batteries“, erschienen in Sustainable Energy & Fuels, Ausgabe 1, 2017, beschreibt Ali Eftekhari Li-Se-Batterien als Alternative zu Sulfur-Batterien und hebt dabei einige Vorteile hervor, etwa die deutlich höhere elektrische Leitfähigkeit von Se sowie die bessere elektrochemische Leistung. Es wurde zudem herausgefunden, dass Li-Se-Batterien besser in herkömmlichen Elektrolyten auf Karbonatbasis funktionieren, in denen Polysulfide chemisch instabil sind. Um dies weiter zu verbessern, wurden Lithium-(Sulfur/Selen)-Batterien entwickelt, die eine Sulfur-/Selen-Kathode enthalten. Es scheint, dass die Kathoden durch die Einführung weiterer Elemente der Gruppe 16 des Periodensystems oder durch Chalkogene optimiert werden mussten.
[0003] Andere Forschungen führten zu neuen oder optimierten Elektrolyten, um Li-Se-Sekundärbatterien zu optimieren. Ein Beispiel hierfür ist US9812736. Die daraus entstandenen wiederaufladbaren Lithium-Selen-Zellen enthalten eine Kathode mit einem kathodenaktiven Material aus Se oder SexSy(x/y-Verhältnis von 0,01 bis 100), eine Anode mit anodenaktivem Material, einen porösen Separator, der die Anode und die Kathode elektronisch trennt, und einen nicht entflammbaren, quasi festen Elektrolyten, der in Kontakt mit der Kathode und der Anode steht. Durch diesen Aufbau ist die Batteriezelle nicht entflammbar und sicher, hat eine lange Lebensdauer, eine hohe Kapazität und eine hohe Energiedichte.
[0004] Die bereits bekannten wiederaufladbaren Batterien auf Li-Se-Basis mit verschiedenen Elektrolyten können bereits verbesserte Eigenschaften vorweisen, allerdings ist das Ziel dieser Erfindung, eine wiederaufladbare Li-Se-Batterie oder -Zelle mit zusätzlichen optimierten Merkmalen zu entwickeln.
[0005] Eine der zusätzlichen Eigenschaften dieser Batterie ist die Aufladung oder die Verbesserung der Lade-/Entladeeigenschaften der Batterie mit Hilfe von Licht (Sonnenlicht oder andere Lichtquellen). Dies kann vorteilhaft für bestimmte Anwendungen sein. Batterien mit dieser Eigenschaft werden manchmal auch „photo-rechargeable batteries“ oder „photo batterie“ genannt. Letztere Bezeichnung wird auch verwendet, um Farbstoffsolarzellen (dye-sensitized solar cells, DSSC) zu bezeichnen. US10181621B2 beschreibt beispielsweise ein Elektrodenmaterial, das in Lithiumionen-Batterien verwendet wird, und einen lichtempfindlichen Farbstoff vom gleichen Typ wie die in DSSC verwendeten lichtempfindlichen Farbstoffe. Eine Batterie, die eine der Erfindung entsprechende Elektrode enthält, kann mit Licht aufgeladen werden.
BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
[0006] Das Ziel der vorgelegten Erfindung ist die Erstellung eines technischen Aufbaus einer wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis, die aus verschiedenen Schichten besteht, darunter eine Elektrode auf Li-Basis und eine Elektrode auf Se-Basis, die für zusätzliche Entladekapazität und/oder zusätzlicher Auflademöglichkeit sorgt.
[0007] Durch die Einführung eines optimierten Li-Se-Batterieaufbaus wird die Selbstaufladung durch Lichtabsorption ermöglicht.
[0008] Im Vergleich zu aktuellen wiederaufladbaren Li-Se-Batterien, kann die innovative Gerätekonfiguration dieser Erfindung zusätzliche Entladekapazität bereitstellen und/oder sich selbst durch Absorption von Licht aufladen. Dies wurde noch nie zuvor erreicht und ist hier aufgrund der Materialauswahl und der besonderen Anordnung der Elektroden sowie der transparenten Konstruktion auf einer Seite der Batterie möglich.
[0009] Diese Erfindung kann sich positiv auf die Entwicklung weiterer Batterietypen mit lichtaktiven Komponenten auswirken und somit zu verbesserten Batterieeigenschaften führen.
KURZBESCHREIBUNG DER ABBILDUNGEN
[0010] Zum besseren Verständnis verschiedener Aspekte der Erfindung wird auf die folgende detaillierte Beschreibung in Verbindung mit den zugehörigen Abbildungen verwiesen, die im Folgenden kurz beschrieben werden.
[0011] Passend zu den beigefügten Abbildungen wird die Erfindung im Folgenden anhand von ausgewählten Darstellungen beschrieben. Abbildung 1 zeigt eine schematische Darstellung des geschichteten Aufbaus der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis und die entsprechende Lichtbestrahlung. Abbildung 2 zeigt ein mikroskopisches Querschnittsbild eines typischen Beispiels einer Zwischenschicht. Abbildung 3 zeigt ein Spannungs-Zeit-Diagramm der beleuchteten Probe, die zur Aufladung der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis führt. Abbildung 4 zeigt ein Diagramm der Lade- und Entladekurven, die an der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis gemäß dem in Abbildung 2 dargestellten Beispiel gemessen wurden.
BESCHREIBUNG
[0012] Eine wiederaufladbare Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis 1 in Sandwichbauweise beziehungsweise als Festkörper-Aufbau, enthält verschiedene Schichten, wie in Abbildung 1 gezeigt wird. Der Aufbau der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis 1 ist vorzugsweise in Dünnschichttechnik auszuführen und umfasst mindestens die folgenden Schichten, in der angegebenen Reihenfolge: Eine transparente Substratschicht 10, eine Photoelektrode 12 auf Selen-Basis, eine Elektrolytschicht 13 mit Lithium, und eine Zellelektrode 14 mit Lithium.
[0013] In Zellen, die mit einem robustem Aufbau für die Praxis optimiert worden sind, wird zusätzlich ein transparenter leitfähiger Stromabnehmer 11' zwischen die transparente Substratschicht 10 und die Photoelektrode 12 platziert und ein Stromabnehmer 15' auf der Zellelektrode 14 als Abschluss angebracht.
[0014] An der Unterseite der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis 1, sieht man das einfallende Licht, das mit einem Sonnensymbol gekennzeichnet ist. Die Batterie muss lichtdurchlässig oder transparent sein, damit genügend Licht zur Photoelektrode 12 durchdringen kann. Licht kann durch die transparente Substratschicht 10 und den Stromabnehmer 11' bis zur Photoelektrode 12 gelangen. Durch beide Schichten - 10 und 11' - sollten mindestens 10 % des einfallenden Lichts im Bereich des sichtbaren Lichts hindurchgehen.
[0015] Hier wird Glas oder Indiumzinnoxid (ITO) bzw. fluordotiertes Zinnoxid (FTO) auf Glas für die transparente Substratschicht 10 und/oder den transparenten leitfähigen Stromabnehmer 11' verwendet. Diese Materialien sind aufgrund ihrer Eigenschaften und der geringen Schichtdicke durchscheinend oder transparent genug. Im Falle von ITO oder FTO auf Glas sind die Schichten elektrisch leitfähig.
[0016] Optional kann zwischen dem transparenten leitenden Stromabnehmer 11' und der Photoelektrode 12 eine zusätzliche Haftschicht und/oder Loch- oder Elektronenbarriereschicht wie z. B. Molybdän angeordnet werden, die als Haftschicht wirkt und bei Kontakt mit Selen MoSe2bildet und somit als Lochsperrschicht dient.
[0017] Die Photoelektrode 12 basiert auf Selen - entweder als reine Selenschicht, gemischte Se-Te-Schicht, gemischte Se-S-Schicht und/oder Lithiumlegierungen, die photoaktive Eigenschaften aufweisen. In weiteren Ausführungsformen kann die Schicht der Photoelektrode 12 zusätzlich leitfähigen Kohlenstoff enthalten.
[0018] Die Elektrolytschicht 13 kann fest sein und Materialien wie Lithium-Phosphor-Oxynitrid (LiPON), Lithium-Lanthan-Zirkonium-Oxid (LLZO), Li10GeP2S12(LGPS), LPS oder Halogenide umfassen.
[0019] Auch Flüssig-, Polymer- oder Gelelektrolyte können als Elektrolyt 13 verwendet werden.
[0020] Die Zellelektrode 14 kann aus einer negativen oder positiven Elektrodenmaterialschicht auf Basis von Lithium und Lithiumverbindungen wie Li-Si, Li-Sn, Li-In, Lithiumcobaltoxid (LCO), Lithiumeisenphosphat (LFP), LMO oder LiMn2O4, Lithium-Mangan-Nickeloxid (LMNO) und/oder Lithium-Nickel-Mangan-Kobaltoxid (NMC) bestehen.
[0021] Der verwendete Stromabnehmer 15' sollte vorzugsweise aus einem Metall mit möglichst hoher elektrischer Leitfähigkeit, wie Silber, Kupfer oder Gold, hergestellt sein.
[0022] Durch die photoaktive Photoelektrode 12 und die Geometrie der wiederaufladbaren Batterie oder Zelle 1 wird eine zusätzliche Entladekapazität und eine Selbstaufladefähigkeit durch Absorption von Licht erreicht.
[0023] Ein Beispiel für eine Ausführungsform ist in Abbildung 2 zu sehen. Neben der etwa 4 Mikrometer dicken Zellelektrode 14 aus Lithium sind die umgebenden Schichten mit Dicken unter 1 Mikrometer dargestellt. Der Stromabnehmer 15' besteht hier aus Kupfer, während der etwa 1 Mikrometer dicke Festelektrolyt 13 aus Lithium-Phosphor-Oxynitrid (LiPON) besteht. Das Licht kann durch die transparente Glassubstratschicht 10 und den transparenten leitfähigen ITO-Stromabnehmer 11' hindurchdringen und erreicht die photoaktive Selen-Photoelektrode 12.
[0024] Eine solche wiederaufladbare Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis 1 zeigt einen gemessenen Photoladeeffekt, bei dem die Spannung der Zeit gegenübergestellt wird, wie in Abbildung 3 dargestellt. Neben den Ladeeigenschaften einer solchen Komponente mit dem in Abbildung 1 dargestellten Aufbau sind auch die Entladeeigenschaften angepasst.
[0025] Abbildung 4 zeigt Vergleiche der Ladekurven Spannung/Kapazität derselben Li-Se-basierten Batterie bzw. derselben Zelle 1 im dunklen und beleuchteten Zustand. Aufgrund der speziellen Geometrie und der verwendeten Materialschicht konnten solche zusätzlichen Eigenschaften im Vergleich zum Stand der Technik bei Li-Se-basierten Batterien oder Zellen auf Lithium- und Selenbasis erreicht werden. Die Entladekurve zeigt eine zusätzliche Entladekapazität der Li-Se-basierten Batterie 1, wenn sie beleuchtet ist.
[0026] Die verwendeten Herstellungsschritte können PVD, CVD, Tauchbeschichtung, Rotationsbeschichtung und/oder Siebdruck der photoaktiven Selen-basierten Photoelektrode 12 umfassen.
[0027] Die neue photoaktiv wirkende Photoelektrodenschicht 12 kann auch als dichter Film mit einer Dicke von 20 nm bis 5 µm oder in Form von Partikeln mit einer Größe zwischen 5 nm und 100 nm aufgetragen werden, mit möglicher anschließender Kristallisation in Luft, Argon oder anderen Gasen bei Temperaturen zwischen 50 °C und 220 °C.
LISTE DER REFERENZNUMMERN
[0028] 1 Wiederaufladbare Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis 10 transparente Substratschicht 11' transparenter leitfähiger Photoelektroden-Stromabnehmer 12 Photoelektrode (auf Se-Basis, auf Chalkogenidbasis) 13 Elektrolyt (auf Li-Basis, Alkalimetall) 14 Zellelektrode 15' Elektroden-Stromabnehmer

Claims (10)

1. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) als Festkörper-Aufbau mit Dünnschichttechnik, bestehend aus einzelnen Schichten mit einer Dicke von 5 Nanometer bis 5 Mikrometer. Die Batterie besteht aus verschiedenen Schichten in der folgenden Reihenfolge: Stromabnehmer (11'), Photoelektrode (12) auf Selen-Basis, flüssige oder feste lithiumhaltige Elektrolyt-Schicht (13), Zellelektrode mit Lithium (14), Stromabnehmer (15'). Die Erfindung ist dadurch gekennzeichnet,dass die wiederaufladbare Batterie oder Zelle auf Li-Se-Basis (1) aus einer transparenten oder transluzenten Seite besteht, mit einem transparenten Substrat (10) und dem nachfolgend angeordneten Stromabnehmer (11'), wobei der leitende Photoelektroden-Stromabnehmer (11') transparent oder transluzent ist, um mindestens 10 % des einfallenden Lichts durch beide Schichten (10, 11') bis zur Photoelektrode (12) passieren zu lassen.
2. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) nach Anspruch 1, wobei die Photoelektrode 12 eine reine Selenschicht, eine gemischte Se-Te-, eine gemischte Se-S-Schicht und/oder oder Lithiumlegierungen davon ist, die photoaktive Eigenschaften aufweisen, und wobei die Photoelektrodenschicht zusätzlich leitfähigen Kohlenstoff enthalten kann.
3. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die transparente Substratschicht (10) aus Glas besteht und der transparente leitende Stromabnehmer (11') durch eine Schicht aus Indium-Zinn-Oxid (ITO) oder fluordotiertem Zinn-Oxid (FTO) auf Glas gebildet wird.
4. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zwischen dem transparenten leitfähigen Stromabnehmer (11') und der Photoelektrode (12) eine zusätzliche Haftschicht und/oder Loch- oder Elektronensperrschicht aus Molybdän angeordnet ist, die als Haftschicht wirkt und bei Kontakt mit Selen MoSe2bildet und somit als Lochsperrschicht dient.
5. Wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) auf Li-Se-Basis nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Elektrolyt (13) fest ist und Lithiumphosphor-Oxynitrid (LiPON) umfasst.
6. Wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) auf Li-Se-Basis nach Anspruch 2, wobei der Elektrolyt (13) einen Lithium-leitenden Oxid- , Sulfid- oder Halogenid-Festkörperelektrolyt umfasst.
7. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Zellelektrode (14) aus Lithium oder Lithiumverbindungen wie Li-Si, Li-Sn, Li-In, Lithiumkobaltoxid, Lithiumeisenphosphat, Lithiummanganoxid, Lithiummangannickeloxid und/oder Lithiumnickelmangankobaltoxid besteht.
8. Li-Se-basierte wiederaufladbare Batterie oder Zelle (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Stromabnehmer (15') aus Kupfer besteht.
9. Herstellungsverfahren einer wiederaufladbaren Batterie oder Zelle (1) auf Li-Se-Basis mit einem Sandwichaufbau bzw. als Festkörper-Aufbau mit Dünnschichttechnik, bestehend aus Einzelschichten mit Schichtdicken zwischen 5 nm und 5 Mikrometern. Die Batterie besteht aus verschiedenen Schichten in der folgenden Reihenfolge: transparente Substratschicht (10), transparenter leitfähiger Stromabnehmer (11'), Photoelektrode (12) auf Selenbasis, eine Lithium enthaltende feste oder flüssige Elektrolytschicht (13), eine Lithium enthaltende Zellelektrode (14) und ein Stromabnehmer (15'), wobei die photoaktive Photoelektrode (12) auf Selenbasis durch PVD, CVD, Tauchbeschichtung, Rotationsbeschichtung und/oder Siebdruck hergestellt wird.
10. Herstellungsverfahren einer wiederaufladbaren Batterie oder Zelle (1) auf Li-Se-Basis mit einem Sandwichaufbau bzw. als Festkörper-Aufbau mit Dünnschichttechnik, bestehend aus Einzelschichten mit Schichtdicken zwischen 5 nm und 5 Mikrometer. Die Batterie besteht aus verschiedenen Schichten in der folgenden Reihenfolge: transparente Substratschicht (10), transparenter leitfähiger Stromabnehmer (11'), Photoelektrode (12) auf Selenbasis, eine Lithium enthaltende feste oder flüssige Elektrolytschicht (13), eine Lithium enthaltende Zellelektrode (14) und ein Stromabnehmer (15'), wobei die photoaktive Photoelektrode (12) auf Selenbasis folgendermaßen hergestellt wurde: – durch Abscheidung der entsprechend ausgewählten Materialteilchen mit einer Größe zwischen 5 nm und 100 nm und – durch eine anschließende Kristallisation im Vakuum, in Luft, Argon oder anderen Edel- oder Inertgasen bei Temperaturen zwischen 50 °C und 220 °C bis zum Abschluss der Kristallisation.
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