CH92978A - Procédé pour la réalisation de la synthèse directe de l'ammoniaque sous de très hautes pressions et à température élevée, et appareil pour sa mise en oeuvre. - Google Patents
Procédé pour la réalisation de la synthèse directe de l'ammoniaque sous de très hautes pressions et à température élevée, et appareil pour sa mise en oeuvre.Info
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Description
Procédé pour la réalisation de la synthèse directe de l'ammoniaque sous de très hautes pressions et à température élevée, et appareil pour sa mise en oeuvre. Dans la synthèse directe de l'ammoniaque à température élevée et sous les très hautes pressions, de l'ordre de 400 à 2000 atmos phères, qui ont été dénommées "hyperpres- sions", un mode opératoire déjà indiqué con siste à séparer, par simple liquéfaction à i1 température ordinaire, l'ammoniaque formé:
dans un premier appareil de catalyse, à ren voyer les gaz réactionnels non combinés dans un second appareil, puis si cela est nécessaire, dans d'autres appareils successifs, en séparant chaque fois, comme pour le premier appareil, l'ammoniaque formée.
Après séparation de l'ammoniaque, à la suite du dernier catalyseur, le résidu gazeux, s'il contient encore assez d'hydrogène, peut être employé à la production de force motrice.
La présente invention a pour objet un procédé permettant de réaliser la synthèse directe de l'ammoniaque sous hyperpression, au moyen d'un seul appareil, c'est-à-dire sans recourir à plusieurs appareils successifs comme il a été indiqué plus haut.
A cet effet, on -utilise une particularité due à l'emploi des hyperpressions et qui donne la possibilité d'obtenir, sans aucun mé canisme, des circulations très actives de gaz; cette particularité est la grande différence de densité qui existe entre le mélange gazeux <B>'</B> réaction, composé d'azote et d'hy- î avant drogène et le mélange gazeux après réaction, contenant L'ammoniaque formée,
car le mélange gazeux d'azote et d'hy dro- gène subissant une contraction en se trans formant en ammoniaque et la compressibilité de celle-ci étant particulièrement élevée rela tivement à ses constituants, il y a.
après ca- ta]i-se, une augmentation de densité qui est rendue très grande avec l'emploi des hyper- pressions, par l'effet combiné de la, très forte concentration en ammoniaque obtenue et de la i-rés forte pression agissante.
Selon le présent procédé, (les gaZ ayant réagi au contact direct de la matière cataly sante, qui est renfermée dans une enceinte unique, sortent de cette enceinte et, après séparation de l'ammoniaque formée, y ren- trent pour un nouveau contact direct, la cir culation pour ce trajet étant obtenue par la diff( rence de densité entre les gaz avant et a.prèséparation de l'ammoniaque; cette opé ration est répébe de manière à obtenir prati quement la. combinaison complète des gaz réactionnel;
le mélange gazeux devant subir la catalyse est chauffé, avant son premier contact direct avec la matière catalysante, en totalité et d'une façon continue, à la tempéra ture de réaction, uniquement par contact avec. la paroi de l'enceinte renfermant la matière cata vsante, au moyen de la chaleur dégagée par la. combinaison, tout excédent de cette chaleur étant évacué à l'extérieur.
Avant d'entrer de nouveau clans l'enceinte contenant la Matière catalysante, pour un nou#.-ea,ix contact direct avec cette matière, les gaz peuvent être chauffés par échange de cha leur avec les gaz sortant de l'enceinte pour la séparation de l'ammoniaque ou chauffés par contact avec la paroi de l'enceinte renfer mant la matière catalysante.
L'appareil pour la mise en couvre de ce procédé comporte une enceinte contenant une matière catalysante avec laquelle les gaz r(, a^ tionnels sont mis en contact après avoir été amenés à la, température de réaction; cette enceinte communique avec au moins un collec teur dont les parois sont refroidies, de ma nière à. produire la séparation de l'ammonia que des gaz non combinés, une tubulure per mettant à ces -az d'entrer de nouveau en con tact avec la matière catalysante;
sur sa, face opposée à celle en contact avec la matière catalysante une partie au moins de la, paroi de cette enceinte est en contact avec les gaz réactionnels arrivant clans l'appareil.
Le dessin annexé représente, à titre d'exemple, plusieurs formes d'exécution clé l'appareil pour la mise en couvre du présent procédé.
La fig. 1 est une coupe lono,,itudinal@e d'une première forme d'exécution; Les fi-. 2 et 3 sont des coupes semblables de deux autres formes d'exécution.
Dans l'appareil constitué suivant fig. 1, Tl est un long tube très épais, sans soudure, en métal, par exemple, en acier, fermé à son extrémité de droite non représentée sur le dessin et portant une tubulure à, cette extr.-- mité. T. est un tube mince empêchant l'action de la.
température et des gaz sur Tl, srâce î@, l'interposition d'une couche T de matière calorifxlge et éventuellement par une faible circulation d'azote ou d'iin autre gaz entre Tl et T... Un tube T3 contient la matière ca talysante et est limité, avec une bague iIln for- man bouchon extérieur,
à une fraction de la longueur totale du tube extérieur Tl, suffi sante pour permettre à, ce tube Tj d'a@"ir effi cacement comme échangeur de température pour les gaz réactionnels dont l'introduction a lieu vers ?Ii par la tubulure K.
Au delà de T3, la matière catalysant remplit tout le tube protecteur T.. A son ex trémité de gauche, le tube Tl est fermé par un bouchon fileté dont la partie centrale porte des prises de courant électrique polir une spirale chauffante S placée à. l'extérieur du tube T#I.
C est un collecteur dont. la, paroi peut être refroidie par de l'eau et qui communique, par i;n tul)e vertical t, passant par un bouchon latéral Iil, avec l'intérieur de T.. Un tube central t1 de diamètre plus réduit qlv- t e\ passant dans celui-ci, met en communication l'intérieur du collecteur dans lequel il plonge, avec l'axe du tube catalyseur T., et le tube<I>1</I> est calorifugé extérieurement dans sa parti à, l'air libre.
-r est un robinet de soutiraue.
Un second dispositif collecteur, av ee tu be: et robinet de soutirage, semblable au pré cédent et dont les tubes pénètrent par le bou chon K_, est placé un peu plus loin et ainsi Cie suite d'autres dispositifs semblables sont placés autant de fois qu'il est néeezsaire pour que la combinaison des -az soit pratiquement complète au bout du tube T Le fonctionnement de l'appareil est le suivant:
Les gaz réactionnels pénètrent par la txr- bulure K dans l'espace compris entre les tu bes T2 et T; et se dirigent vers l'amont 21 des tubes, leur passage vers l'aval étant empêché par le bouchon M; dans ce trajet ces gaz a'-- teignent la température de réaction soit, si l'appareil est en régime, par le chaleur de réaction même au contact de T;, soit pendant la période d'amorçage, au contact de la spi rale chauffante S.
Les gaz pénètrent alors dans Tî et, par leur passage, sur la matière catalysante, leur combinaison se produit pro gressivement.
La proportion d'ammoniaque contenu(, dans les gaz à leur sortie de T" est déjà im portante et il a donc intérêt è, l'éliminer en lotit ou partie pour continuer la réaction. C'est cette élimination qui est obtenue par le dispositif de collecteur C décrit plus haut. Du fait de la basse température des parois du collecteur les gaz chargés d ammoniaqn- descendent par le tube ta dans ce collecteur: l'ammoniaque qu'ils contiennent s'y condense et est soutirée par le robinet r.
Les gaz<B>de-</B> venus plus légers, rentrent au catalyseur par le tube<I>t.</I> L'ensemble des tubes t <I>t,</I> jolie le rôle d'échangeur de températures pour que les raz rentrant par t soient à une température très voisine de celle des gaz prélevés par t,, afin d'éviter l'abaissement de la température au-dessous de celle nécessaire à la, réaction. C'est en raison de ce rôle d'échangeur dite l'ensemble des tubes t t1 est calorifugé ainsi qu'il a été dit plus haut.
La concentration moyenne du flux -azens étant abaissée par le prélèvement qui a. été ainsi fait, la réaction se trouve activée et ,lit nouveau prélèvement est effectué un peu plus loin, en K._ par le second dispositif (le collec teur et ainsi de suite autant de fois qu'il est nécessaire pour que la combinaison des gaz soit pratiquement complète au bout du tube T_. Les r,az résiduels contenant les impuretés des gaz initiaux, sortent par la tubulure qui a été indiquée dans la description de l'appa reil et qui se trouve à l'extrémité de droite du tube T,.
La fig. 2 représente une autre forme d'exécution de l'appareil dans laquelle le tube T2 de l'appareil précédemment décrit est supprimé et qui s'applique au cas oui lai chute de température due au revêtement ea- lorifu-e interne serait suffisante pour qu'il n'y ait pas lieu de l'augmenter de l'écart de température entre<I>T_</I> et<I>T.,.</I> Dans la fi-.<B>2</B>, T, est un tube central de petit diamètre dont l'ext:
réinité de droite est en communicatiou avec la tubulure D d'arrivée des gaz réaction nels placée 1u centre du bouchon B et dont l'ext:ré mité de -attelle est entourée, sur une certaine longeur, par la spirale chauffante S. L'appareil est muni d'un certaïn nombre de collecteur.,, comme l'appareil représenté par la , 1, et K., représente la. tubulure de com- niunication d'un de ecs collecteurs.
Le bou- cl)on B porte également une tubulure E, en communication ,avec l'extrémité du tube T.,.
Les gaz réactionnels, entrant par D l'extrémité de droite du tube intérieur T., sont amenés par ce tube à l'origine du tube catalyseur T, en s'échauffant à, la tempéra ture de réaction pendant leur parcours, grâce il la chaleur de réaction, si l'appareil est en régime, ou par le moyen de la spirale chauf fante S pendant la période d'amorçage. Le-- 1#,
az réactionnels parcourent ensuite le tube catalyseur T.= avec prélèvements successifs par les eolleeteurs et évacuation finale des: résidu: comme pour l'appareil (fi-,.<B>1),</B> par la tubulure E, communiquant avec l'extré alité du tube T_.
La disposition de l'appareil représen l:t= par la fi-. \? a l'avantage de diiriintter l'en combrement. Dans la forme d'exécution représentée par la fi-. 3, l'appareil est placé verticale ment. T, <I>T .</I> et T@ sont. des tubes analo##nes A ceux décrits dans la. première forme d'exécu tion et ayant le même objet; il en est de même pour la spirale chauffante S.
Toutefois, dans cette forme d'e-#:éeiltion le tube T., n'est pas limité à une partie de la longueur du tube T, et l'espace annulaire en- Ire T., et Tn rè;ne sur toute la longueur de <I>T;
</I> et<I>T_.</I> C est un collecteur froid muni d'un iobiuet de soutira-Q r. Un tube t, ploiimeant dans l'intérieur du collecteur fait communi- quer celui-ci avec l'extrémité inférieure du tube catalyseur T.,
et un autre tube t fait communiquer la partie inférieure du colhc. teur avec la partie inférieure de l'espace an- nulaire entre T. et T3. La tubulure tr est une arrivée de gaz réactionnels.
Les gaz réactionnels entrant par le bas circulent entre T. et<I>T ;</I> en s'échauffant pro- bressivement, soit par la réaction même, soit par la spirale d'amorçage S. Ils pénètrent, par le haut dans le tube catalyseur T3, se com binent progressivement et, arrivés à la partie inférieure, pénètrent par t1 dans le collecteur froid C où l'ammoniaque se liquéfie. Les gaz résiduels, plus légers, remontent du collec teur par t dans l'espace annulaire entre T. et T, et la. circulation continue comme précé demment.
L'ammoniaque liquifiée est soutirée par le robinet r et le gaz d'appoint. est en voyé par t3. On élimine les impuretés par des pur--es des gaz soit intermittentes, soit con tinues.
Lorsque les gaz sortant de l'enceinte doi vent chauffer ceux qui y rentrent après sépa ration de l'ammoniaque, l'appareil est disposé de façon à ce que les conduites de sortie et de retour aient au moins une paroi commun:, conductrice de la chaleur, pour former échan geur de température.
Lorsque les gaz retournant dans l'enceinte doivent être chauffés par contact indirect avec la matière eataly sanie, l'appareil com porte une conduite dans laquelle passent cep gaz et qui vient se brancher sur l'arrivée à l'appareil du mélange gazeux frais, de sorte que l'ensemble des gaz est chauffé simultan,-- ment.
Dans la disposition représentée à. la fig. 3, comme dans le cas des collecteurs des dispo sitions des fig. 1 et 2, on voit que la circula tion est obtenue en se basant sur le fait que les<B>'</B> L>az non combinés peuvent. retourner au catalyseur par suite de leur densité moindre que celle des gaz contenant l'ammoniaque for mée, même lorsque ceux-ci sont plus chaud,, cette différence de densité étant due, avec l'emploi des hi-perpressions, à la forte propor tion d'ammoniaque formée et à. la, compressi bilité anormale de ce gaz ainsi que cela a été également expliqué au début.
Dans ces trois dispositions, en fonctionne ment normal, le mélange gazeux frais en- tram dans l'appareil est chauffé avant d'ar river sur la matière catalysante, par contact avec une paroi de tube de l'autre côté de la quelle se trouve cette matière.
Dans les dispositions suivant fig. 1 et 2, on voit que les gaz qui sortent du tube con tenant la matière catalysante et se rendent à un collecteur de l'ammoniaque formée, chauf fent pendant ce trajet, par échange de cha leur, les gaz qui, venant de ce collecteur, re tournent dans le tube.
Dans la disposition fig. 3, on voit que les gaz sortant du collecteur d'ammoniaque, vont se mélanger aux gaz réactionnels frais qui arrivent à l'appareil et que l'ensemble est chauffé par contact avec l'extérieur du tube contenant la matière catalysante.
Claims (1)
- REVENDICATION I: Procédé pour la réalisation de la. synthèse directe de l'ammoniaque à température élevée et sous de très hautes pressions de 400 à 2000 atmosphères, caractérisé en ce que des gaz ayant réagi au contact direct de la matière catalysante, qui est renfermée dans une en ceinte unique, sortent de cette enceinte et, après séparation de l'ammoniaque formée, y rentrent pour un nouveau contact direct, la circulation pour ce trajet étant obtenue par la différence de densité entre les gaz avant et après séparation de l'ammoniaque et cette opération étant répétée de manière à obtenir pratiquement la combinaison complète des gaz réactionnels, caractérisé, en outre,en ce que le mélange gazeux devant subir la catalyse est chauffé,, avant son premier contact direct avec la matière catalysante, en totalité et d'une façon continue à la température Cie réaction, uniquement par contact avec la pa roi de l'enceinte renfermant la ma+ière cata- lysante, au moyen de la chaleur démarrée par la combinaison, tout en excédent de cette cha leur étant évacué à l'extérieur.REVENDICATION II: Appareil pour la mise en com-re du pro cédé selon la revendic;ltion T. comportant une enceinte contenant une matière catalysante EMI0005.0001 a.vcc. <SEP> laquelle <SEP> les <SEP> gaz <SEP> réactionnel. <SEP> :ont <SEP> niis <SEP> en <tb> contact <SEP> après <SEP> avoir <SEP> éi.é <SEP> amenés <SEP> ia. <SEP> la <SEP> tempéra ture <SEP> de <SEP> réaction.. <SEP> caractérisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> due <SEP> cette <tb> enceinte <SEP> communique <SEP> avec <SEP> au <SEP> moins <SEP> un <SEP> col lecteur <SEP> dont <SEP> les <SEP> parois <SEP> sont <SEP> refroidies <SEP> de <SEP> ma nière <SEP> â. <SEP> produire <SEP> la <SEP> séparation <SEP> de <SEP> l'ammonia que <SEP> des <SEP> -az <SEP> non <SEP> combinés, <SEP> une <SEP> tubulure <SEP> per mettant;<SEP> à <SEP> ces <SEP> gaz <SEP> d'entrer <SEP> dé <SEP> nouveau <SEP> en <SEP> con tact <SEP> avec <SEP> la <SEP> matière <SEP> catalysante, <SEP> caractérisé <tb> en <SEP> outre <SEP> en <SEP> ce <SEP> que, <SEP> sur <SEP> sa <SEP> face <SEP> opposée <tb> celle <SEP> en <SEP> contact <SEP> avec <SEP> la, <SEP> matière <SEP> catalysant, <tb> fine <SEP> partie <SEP> au <SEP> moins <SEP> (le <SEP> la <SEP> paroi <SEP> de <SEP> cette <SEP> en ceinte <SEP> est <SEP> en <SEP> contact <SEP> avec <SEP> les <SEP> _az <SEP> réae1iounels <tb> grriv <SEP> ont <SEP> dans <SEP> l'appareil.EMI0005.0002 SOU <SEP> S-REVENDICATIONS: EMI0005.0003 1 <SEP> Proc,idé <SEP> selon <SEP> la <SEP> revendication <SEP> I, <SEP> carac térisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> due. <SEP> avant <SEP> d'entrer <SEP> de <SEP> nouveau <tb> dans <SEP> l'enceinte <SEP> contenant <SEP> la. <SEP> matière <tb> santu. <SEP> pour <SEP> 11n <SEP> nouveau <SEP> contact <SEP> direct <tb> avec <SEP> coite <SEP> matière, <SEP> les <SEP> gaz <SEP> sont <SEP> chauffés <tb> par <SEP> éclian@,P <SEP> de <SEP> chaleur <SEP> avec <SEP> les <SEP> gaz <SEP> sor tant <SEP> de <SEP> l'enceinte <SEP> pour <SEP> la <SEP> séparation <SEP> de <tb> l'ammoniaqu <SEP> e. <tb> Procédé <SEP> selon <SEP> la <SEP> revendication <SEP> I. <SEP> carac térisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> que.<SEP> avant <SEP> d'entrer <SEP> de <SEP> nouveau <tb> dans <SEP> l'enceinie <SEP> contenant <SEP> la <SEP> matière <SEP> cataly sante, <SEP> pour <SEP> un <SEP> nouveau <SEP> contact <SEP> direct <SEP> avec <tb> cette <SEP> matière, <SEP> les <SEP> gaz <SEP> sont <SEP> chauffés <SEP> par <tb> contact <SEP> avec <SEP> la <SEP> paroi <SEP> de <SEP> l'enceinte <SEP> renfer mant <SEP> la <SEP> matière <SEP> catalysante. <tb> 3 <SEP> Appareil <SEP> selon <SEP> la <SEP> revendication <SEP> II. <SEP> dan;<tb> lequel <SEP> un <SEP> tube <SEP> rempli <SEP> de <SEP> matière <SEP> cataly sante <SEP> est <SEP> parcouru <SEP> par <SEP> les <SEP> gaz <SEP> réactionnels, <tb> caractérisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> que, <SEP> à <SEP> une <SEP> certaine <SEP> dis tance <SEP> de <SEP> l'extrémité <SEP> de <SEP> ce <SEP> tube <SEP> par <SEP> laquell,, <tb> entrent <SEP> les <SEP> gaz <SEP> frais. <SEP> l'intérieur <SEP> de <SEP> ce <SEP> tnhe <tb> est <SEP> mis <SEP> en <SEP> communication <SEP> par <SEP> deux <SEP> tuz-aux EMI0005.0004 can@ei@triduc <SEP> tiirniant <SEP> éclia:ugeur <SEP> de <SEP> tem pératures, <SEP> avec <SEP> un <SEP> collecteur <SEP> dont <SEP> la <SEP> paroi <tb> est <SEP> froide <SEP> et <SEP> en <SEP> ce <SEP> que <SEP> ce <SEP> dispositif <SEP> de <SEP> eom niuniciition <SEP> av,-e <SEP> ,@ollei#teur <SEP> est:<SEP> répété <SEP> en <tb> plusieurs <SEP> points <SEP> auc@@F...@ifs <SEP> du <SEP> tube <SEP> cataly seur. <tb> -t- <SEP> Appareil <SEP> suivant <SEP> la <SEP> revendication <SEP> II <SEP> et <SEP> la <tb> sous-rev <SEP> endicatzon <SEP> 3, <SEP> caractérisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> que. <tb> <B>1111,</B> <SEP> nue <SEP> partie <SEP> de <SEP> sa <SEP> longueur, <SEP> le <SEP> tube <SEP> con lenant <SEP> la <SEP> matière <SEP> catalysante <SEP> est <SEP> en <SEP> contact <tb> pai. <SEP> sa <SEP> paroi <SEP> extérieure <SEP> aven <SEP> Ies <SEP> gaz <SEP> réac t@,iiïne1s <SEP> frais <SEP> avant <SEP> leur <SEP> pénétration <SEP> dans <tb> ce <SEP> 1111e. <tb> Appareil <SEP> suivant <SEP> la <SEP> revendication <SEP> II <SEP> et <SEP> la <tb> s011s-recendication <SEP> d.<SEP> (-a.ractérisé <SEP> en <SEP> ce <tb> 1-Iii'un <SEP> tube <SEP> est <SEP> placé <SEP> au <SEP> centr;- <SEP> de <SEP> celui <SEP> con tenant- <SEP> la <SEP> matière <SEP> catalysante <SEP> et <SEP> :e <SEP> trouve <tb> ainsi <SEP> entouré <SEP> de <SEP> cette <SEP> matière. <SEP> ce <SEP> tube <SEP> cen tral <SEP> conduisant <SEP> les <SEP> @.@ az <SEP> réactionnels <SEP> frais <tb> f,11 <SEP> 1-ête <SEP> du <SEP> tnbr. <SEP> oatalv <SEP> seur. <tb> appareil <SEP> selon <SEP> la. <SEP> revëndication <SEP> II, <SEP> dans <SEP> le (lue] <SEP> 11u <SEP> tube <SEP> contenant <SEP> la <SEP> matière <SEP> eafaly sante <SEP> est <SEP> placé <SEP> verticalement <SEP> à <SEP> l'intérieur <tb> d'iiii <SEP> autre <SEP> tube <SEP> en <SEP> laissant, <SEP> entre <SEP> ces <SEP> tubes, <tb> ;11r <SEP> toute <SEP> leur <SEP> 1o11 <SEP> joueur, <SEP> un <SEP> espace <SEP> annu laire <SEP> dont <SEP> le <SEP> haut <SEP> @-omniun.ique <SEP> avec <SEP> le <SEP> haut <tb> du <SEP> tube <SEP> catalvseur. <SEP> caractérisé <SEP> en <SEP> ce <SEP> que <tb> le <SEP> bas <SEP> du <SEP> tube <SEP> Patalvseur <SEP> et <SEP> le <SEP> bas <SEP> de <SEP> l'es pa.ee <SEP> annulaire <SEP> communiquent <SEP> avec <SEP> un <SEP> col lecteur <SEP> dont <SEP> les <SEP> parois <SEP> sont <SEP> froides <SEP> et <SEP> en <SEP> ce <tb> que <SEP> le <SEP> bas <SEP> d <SEP> e <SEP> l'espace <SEP> annulaire <SEP> communi que <SEP> érnalement <SEP> avec <SEP> une <SEP> arrivée <SEP> de <SEP> e#az <tb> rPactiannels <SEP> irais.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CH92978T | 1920-02-19 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CH92978A true CH92978A (fr) | 1922-03-01 |
Family
ID=4350471
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CH92978D CH92978A (fr) | 1920-02-19 | 1920-02-19 | Procédé pour la réalisation de la synthèse directe de l'ammoniaque sous de très hautes pressions et à température élevée, et appareil pour sa mise en oeuvre. |
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|---|---|
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-
1920
- 1920-02-19 CH CH92978D patent/CH92978A/fr unknown
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